王云波 操節(jié)寶 吳清麗 陳 浩 李延鵬 鄒 鵬 劉 榮 唐錫定 鄧才玉 王萬金

（中國核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院 成都 610005）

反應(yīng)堆進(jìn)行硅單晶中子嬗變摻雜時(shí)，為了精確控制產(chǎn)生雜質(zhì)31P的濃度，通常會(huì)采用活化法或自給能中子探測器對(duì)中子注量進(jìn)行測量或監(jiān)測［1?9］，以確保硅體輻照熱中子注量準(zhǔn)確達(dá)到目標(biāo)值。其中，活化法具有探測器體積小、靈活性高、對(duì)中子場干擾小、抗γ射線干擾等優(yōu)點(diǎn)，是一種普遍使用的測量方法，并且通常會(huì)采用一種活化探測器（如Au、Co 和Zr 等）進(jìn)行測量［1?8］。但探測器目標(biāo)核素與硅靶核30Si 的俘獲反應(yīng)截面曲線形狀存在或大或小的差異，導(dǎo)致活化法測量值與實(shí)際值會(huì)存在一定偏差，尤其當(dāng)超熱中子對(duì)30Si 反應(yīng)率貢獻(xiàn)越大時(shí)。其中，Zr目標(biāo)核素24Zr與30Si的截面形狀最為近似，但該探測器熱中子反應(yīng)截面很小，遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于其他探測器，甚至小于30Si 的截面，且截面和同位素豐度不確定度也較大。目前，僅有韓國的先進(jìn)高通量中子應(yīng)用堆在使用［7?8］。因此，為使活化法準(zhǔn)確確定與硅單晶目標(biāo)反應(yīng)率對(duì)應(yīng)的輻照熱中子注量率，需有效抑制反應(yīng)截面差異引入的測量影響。

本文選用多種活化探測器在岷江實(shí)驗(yàn)堆（Minjiang Test Reactor，MJTR）上進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，以確定不同反應(yīng)截面差異的探測器對(duì)測量值的影響。為減小測量值偏差，基于Stoughton-Halperin 約定關(guān)系和兩種活化探測器的組合方式，確立了二元一次方程組求解法，并根據(jù)共振積分和0.025 3 eV 熱中子反應(yīng)截面的比值差異，形成了多組探測器組合，比較并分析了通過該方法得到的實(shí)驗(yàn)結(jié)果。此外，為進(jìn)一步驗(yàn)證方程組法的可靠性，還形成了基于三種及以上探測器組合方式的線性最小二乘擬合法，并對(duì)兩種方法的實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行比較。

1 測量方法

1.1 基本原理

當(dāng)硅單晶或活化探測器在堆內(nèi)輻照時(shí)，不同能量中子對(duì)其目標(biāo)反應(yīng)率均具有貢獻(xiàn)。但快中子反應(yīng)截面非常小，可忽略不計(jì)，只需要考慮熱中子和超熱中子貢獻(xiàn)即可。根據(jù)Stoughton-Halperin 約定關(guān)系，熱中子和超熱中子貢獻(xiàn)的總反應(yīng)率可表示為［10］：

式中：R為單核反應(yīng)率（可通過與活化探測器輻照后活度的關(guān)系式確定［11］），s?1；?0為對(duì)應(yīng)于熱中子能區(qū)的等效0.025 3 eV 熱中子注量率，cm?2·s?1；?e為超熱中子注量率，cm?2·s?1；σ0和I0分別為0.025 3 eV 熱中子俘獲反應(yīng)截面和共振積分，cm2；Gth和Gres分別為熱中子和超熱中子自屏修正因子；g為熱能區(qū)中子反應(yīng)截面偏離1/υ規(guī)律的修正因子；w′為5kT（k為玻爾茲曼常數(shù)，T為中子溫度）至鎘切割能范圍內(nèi)反應(yīng)截面偏離1/υ規(guī)律的修正因子；f1為該能區(qū)超熱中子對(duì)反應(yīng)率的貢獻(xiàn)因子（室溫下數(shù)值約為0.468）。

常用熱中子活化探測器在較寬能區(qū)服從1/υ規(guī)律，參數(shù)w′可近似為0。Gth和Gres可根據(jù)活化探測器尺寸（如片狀探測器厚度，絲狀探測器直徑等）及反應(yīng)截面等相關(guān)參數(shù)計(jì)算得到［12?13］。將式（1）等號(hào)兩邊除以gσ0，便可得到與熱中子和超熱中子反應(yīng)率總和R對(duì)應(yīng)的等效熱中子注量率?equ：

由式（2）等號(hào)右邊項(xiàng)可知，當(dāng)不同活化探測器的I0/gσ0值不同時(shí)，其?equ值可能有明顯差異。尤其當(dāng)?e與?0值越接近時(shí)，式（2）右邊第二項(xiàng)對(duì)?equ值的貢獻(xiàn)將越大，使得不同探測器的?equ值相差越大。由于活化探測器體積較小，將多個(gè)探測器布置在堆內(nèi)相同位置時(shí)，可近似認(rèn)為，其對(duì)應(yīng)的?e和?0值分別相同。因此，只要將活化探測器布置在輻照樣品適當(dāng)位置，并確定測量位置的未知參數(shù)?e和?0，再將其值及樣品目標(biāo)核素的對(duì)應(yīng)參數(shù)值代入式（2）右邊項(xiàng)后，便可以得到與樣品目標(biāo)反應(yīng)率對(duì)應(yīng)的?equ值。顯然，根據(jù)式（2）的線性關(guān)系，可建立二元一次方程組或者通過線性最小二乘擬合得到?e和?0值。

1.2 二元一次方程組求解法

選擇兩種I0/gσ0參數(shù)值相差較大的活化探測器，將其余相關(guān)參數(shù)代入式（2）后，便可建立求解探測器所在位置?e和?0的二元一次方程組：

1.3 線性最小二乘擬合法

選擇三種及以上活化探測器，并根據(jù)線性最小二乘法原理［14］，對(duì)式（2）進(jìn)行變換處理，便可得到?e和?0的擬合值：

式中：上標(biāo)1 和2 表示探測器種類。通過式（3）得到的?e與?0值，以及與30Si（或其他輻照對(duì)象的目標(biāo)核素）相關(guān)的I0/gσ0值代入式（2）后，便可得到與硅單晶目標(biāo)反應(yīng)率對(duì)應(yīng)的?equ值。

式中：上標(biāo)i、j表示探測器種類；n表示種類數(shù)目。與二元一次方程組求解法類似，通過式（4）得到的?e與?0值，便可確定與硅單晶目標(biāo)反應(yīng)率對(duì)應(yīng)的?equ值。

2 實(shí)驗(yàn)

實(shí)驗(yàn)時(shí)，將活化探測器布置在如圖1 所示的輻照裝置內(nèi)，該裝置主要由外靶桶、支撐架和樣品架組成。其中，支撐架和樣品架均為三層，每層間距100 mm，樣品架每層有4 個(gè)孔，中心位置1 個(gè)孔，外圍3個(gè)孔，并呈120°夾角。實(shí)驗(yàn)前，將種類相同的探測器分別放入1 根密封靶管內(nèi)，并布置在樣品架的T06、T07和T09位置（圖1）。

圖1 輻照裝置及探測器位置示意圖Fig.1 Schematic diagram of irradiation equipment and detector location

實(shí)驗(yàn)共選擇了6 種對(duì)熱中子敏感的活化探測器，分別為高純金屬Zr 和Fe，以及合金材料CoAl（Co 含量1wt%）、AuAl（Au 含量0.1wt%）、AgAl（Ag含量0.1wt%）和ScAl（Sc含量2wt%），相關(guān)參數(shù)見表1（反應(yīng)截面參數(shù)來自文獻(xiàn)［15?16］）。其中，考慮到Zr 目標(biāo)核素與30Si 的反應(yīng)截面曲線形狀比較近似，二者I0/gσ0值相差較?。ū?），因此，將以Zr 測量值作為對(duì)比值，以驗(yàn)證本文方法的可行性。輻照裝置在MJTR 的5#孔道進(jìn)行了入堆輻照，輻照期間堆運(yùn)行功率為5 MW，冷卻劑溫度約25 ℃。輻照時(shí)間約120 min 后，將裝置出堆并取出活化探測器，并使用高純鍺γ譜儀收集了放射性活度計(jì)數(shù)。

表1 活化探測器相關(guān)參數(shù)Table 1 Relevant parameters of activation detectors

3 結(jié)果及討論

3.1 不同探測器測量結(jié)果

通過高純鍺譜儀收集的活化探測器輻照后的特征γ射線放射性計(jì)數(shù)、譜儀的探測效率、活化探測器目標(biāo)核素的總核數(shù)及輻照時(shí)間、目標(biāo)產(chǎn)物的衰變常數(shù)及γ 射線發(fā)射強(qiáng)度等，得到各活化探測器對(duì)應(yīng)的單核反應(yīng)率R［11］，再代入式（2）得到的等效熱中子注量率?equ測量值（表2）。其中，測量值不確定度主要由活化探測器的質(zhì)量、目標(biāo)核素反應(yīng)截面和豐度、目標(biāo)產(chǎn)物半衰期和特征γ 射線發(fā)射強(qiáng)度及放射性計(jì)數(shù)、合金材料的目標(biāo)金屬含量，以及譜儀探測效率等不確定度分量合成得到。

由表2 數(shù)據(jù)可知，同一測量位置的不同探測器?equ值具有明顯差異，隨著I0/gσ0值的增大而逐漸變大。以Zr測量值為對(duì)比值，各探測器測量值與其偏差如圖2 所示，I0/gσ0值相差越大，對(duì)應(yīng)的偏差越大。尤其AuAl（或AgAl）對(duì)應(yīng)的I0/gσ0值是Zr 的3 倍，對(duì)應(yīng)的偏差已接近25%。對(duì)于不同反應(yīng)堆，或者堆內(nèi)不同位置，由于其中子能譜不同，式（2）中?e與?0相對(duì)比值不同，上述探測器測量值偏差也將不同。

圖2 不同探測器與Zr測量值偏差Fig.2 Deviation of the measured value between different detectors and Zr

表2 不同探測器的等效熱中子注量率測量值Table 2 Measured values of the equivalent thermal neutron fluence rate for different detectors

3.2 二元一次方程組法結(jié)果

如表3 所示，以I0/gσ0值相差較大的兩種探測器為1 組（不包括Zr 探測器），共分為6 組進(jìn)行方程組法求解。將各組探測器的?equ測量值代入式（3）得到?e與?0值，并與Zr對(duì)應(yīng)的I0/gσ0值一起代入式（2）后，確定的與94Zr 反應(yīng)率對(duì)應(yīng)的?equ值如表3 所示，與表2 中Zr 的?equ測量值偏差見圖3（a），偏差基本小于3%。因此，通過合理的探測器組合，二元一次方程組法能夠有效抑制反應(yīng)截面差異引入的測量影響，大幅減小測量偏差。

為進(jìn)一步驗(yàn)證方法的適用性，再選擇與Zr 的I0/gσ0值有較大差異的Fe 和AuAl 測量值進(jìn)行比較。利用表3 中探測器組合（不含F(xiàn)e 或AuAl 的組合）確定的?e與?0值，以及Fe（AuAl）對(duì)應(yīng)的I0/gσ0值，得到與58Fe（197Au）反應(yīng)率對(duì)應(yīng)的?equ求解值，與?equ測量值的偏差見圖3（b）。對(duì)于Fe探測器，各探測器組合對(duì)應(yīng)偏差基本在3.5% 以內(nèi)。對(duì)于AuAl 探測器，對(duì)應(yīng)偏差基本在1%以內(nèi)。因此，綜合而言，本方法具有很好的普適性，能夠滿足不同輻照對(duì)象的熱中子注量率測量。

圖3 方程組法確定值與測量值的偏差 (a) 與Zr測量值比較，(b) 與Fe（AuAl）測量值比較Fig.3 Deviation between the determined value of equations method and the measured value(a) Comparison with Zr measured value, (b) Comparison with Fe(AuAl) measured value

表3 不同探測器組合的方程組法確定值Table 3 The determined value of equations method for different detector groups

3.3 線性最小二乘法結(jié)果

如表4 所示，將I0/gσ0值相差較大的探測器分為7組進(jìn)行了最小二乘法擬合。其中，有6組為3種探測器組合，1組為除Zr以外的5種探測器組合。將通過式（4）得到的?e與?0值，以及Zr的I0/gσ0值代入式（2）后，確定的對(duì)應(yīng)?equ值如表4所示，與表2中Zr的?equ測量值偏差見圖4，偏差基本在3% 以內(nèi)。將B7組與其余組結(jié)果比較可知，使用5 種探測器的組合相對(duì)3 種沒有明顯優(yōu)勢，因此，使用最小二乘法時(shí)，選用I0/gσ0值相差較大的3 種探測器組合即可。此外，對(duì)比圖3（a）和圖4可知，方程組法與最小二乘法結(jié)果相近，進(jìn)一步證明了方程組法的可靠性。雖然兩種方法均能有效抑制反應(yīng)截面差異引入的測量影響，但方程組法僅需要兩種探測器，因此，優(yōu)先推薦使用方程組法。

表4 不同探測器組合的最小二乘法確定值Table 4 The determined value of least square method for different detector groups

圖4 最小二乘法確定值與Zr測量值偏差Fig.4 Deviation between the determined value of least square method and Zr measured value

4 結(jié)語

本文通過多種活化探測器測量實(shí)驗(yàn)，確定了反應(yīng)截面差異對(duì)活化法測量值具有顯著影響?；赟toughton-Halperin約定關(guān)系建立的二元一次方程組求解法，并通過截面差異較大的兩種探測器組合方式，能夠有效抑制活化探測器與輻照樣品目標(biāo)反應(yīng)截面差異引入的測量影響，大幅減小測量值偏差，準(zhǔn)確得到與輻照樣品目標(biāo)反應(yīng)率對(duì)應(yīng)的等效熱中子注量率。本方法不僅適用于單晶硅輻照熱中子注量率的測量，也適用于其他對(duì)熱中子敏感的樣品，并且可選擇的探測器種類也較廣，不需要考慮活化探測器與樣品目標(biāo)核素的反應(yīng)截面差異。