戰(zhàn)楠 黃炳彬 趙立新 王利軍 高曉薇

摘 要：為探索人工濕地系統(tǒng)短程硝化反硝化脫氮作用對微污染水體脫氮性能的提升效果及影響因素，構(gòu)建兩級垂直流潛流濕地系統(tǒng)，對比分析了間歇進(jìn)水、同步回流、預(yù)曝氣等運行方式下的凈水效果及含氮污染物的轉(zhuǎn)化規(guī)律，結(jié)果表明：進(jìn)水低碳氮比條件下，系統(tǒng)對CODCr和NH+4-N的去除率穩(wěn)定在60.5%～64.3%和90%以上；通過水位/水量調(diào)節(jié)方式強化濕地內(nèi)部自然富氧作用，實現(xiàn)TN去除效果增長8%～10%，亞硝化率呈升高趨勢，NO-3-N的累積現(xiàn)象有所改善；氨氧化細(xì)菌（AOB）和氨氧化古菌（AOA）群落分布一致性和優(yōu)勢群菌豐度顯著提升，反硝化細(xì)菌（nirS）優(yōu)勢種群分布同時得到改善，水位/水量調(diào)控的運行方式可以提升短程硝化效率，為反硝化反應(yīng)提供更充足的底質(zhì)和溶解氧條件，強化濕地系統(tǒng)對微污染水體的短程硝化反硝化脫氮作用。

關(guān)鍵詞：人工濕地；水位/水量調(diào)節(jié)；短程硝化；反硝化；微生物

中圖分類號：TV211.1+1；X522 文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A doi：10.3969/j.issn.1000-1379.2022.01.020

引用格式：戰(zhàn)楠，黃炳彬，趙立新，等.潛流濕地短程硝化反硝化強化脫氮研究[J].人民黃河，2022，44（1）：94-99，105.

StudyonEnhancedNitrogenRemovalbyShort CutNitrificationinSubsurfaceConstructedWetland

ZHANNan1，HUANGBingbin1，ZHAOLixin1，WANGLijun2，GAOXiaowei2（1.BeijingKeyLaboratoryofWaterEnvironmentalandEcologicalTechnologyforRiverBasins，BeijingWaterScienceand TechnologyInstitute，Beijing100048，China；2.BeijingInstituteofWater，Beijing100048，China）

Abstract：Inordertoexploretheeffectandinfluencingfactorsofshort cutnitrificationanddenitrificationinconstructedwetlandsystemon nitrogenremovalperformanceofmicro pollutedwater，atwo stageverticalflowconstructedwetlandssystemwasconstructed，theeffectsof waterpurificationandtransformationofnitrogenouscontaminantwithoperationmodeofintermittentwater，synchronousrefluxandpre aerationwerecomparativelyanalyzed.TheresultsshowthatunderlowC/Nratiocondition，theremovalrateofCODCrandNH+4-Nismain tainedstableat60.5%-64.3%andover90%；theremovaleffectofTNcanbeincreasedby8%-10%bythewayofwaterlevel/watervol umeregulationtoenhancetheeffectofnaturalenrichment，thenitrificationrateshowsanincreasingtrendandtheaccumulationofNO-3-Nis effectivelyimproved.ThecommunitydistributionconsistencyanddominanceofAOBandAOAaresignificantlyimprovedandthedominant populationdistributionofnirSisalsoimproved.Itshowsthattheoperatingmodebywaterlevel/volumecontrol，moresufficientsubstrateand dissolvedoxygenconditionsareprovidedfordenitrificationreactionandtheshort rangenitrificationanddenitrificationofmicro pollutedwater isstrengthenedbythewetlandsystem.

Keywords：constructedwetland；waterlevel/volumecontrol；short cutnitrification；denitrification；microorganism

人工濕地是在土壤、植物和微生物[1]三種相互依存要素的協(xié)同作用下，通過過濾、吸附、沉淀、離子交換、植物吸收、微生物降解等綜合作用對污染物進(jìn)行高效凈化的水處理技術(shù)。生物脫氮是濕地系統(tǒng)對含氮污染物去除的主要作用機理[1-3]，其中硝化反硝化反應(yīng)對氮的去除量占60%～86%[4]，被認(rèn)為是濕地系統(tǒng)中最主要的生物脫氮作用途徑[5-6]。然而限于人工濕地的結(jié)構(gòu)特征，濕地系統(tǒng)內(nèi)溶解氧質(zhì)量濃度較低，導(dǎo)致對氮類污染物的去除受到制約。此外，針對低碳高氮特征的微污染水體而言，碳源不足也是濕地系統(tǒng)內(nèi)生物反硝化作用的限制因素。為強化濕地系統(tǒng)總氮去除效果，近年研究多集中在曝氣方式優(yōu)化[7-8]、基質(zhì)填料開發(fā)、生物碳源投加[9]等方面。劉學(xué)燕等[10]研究發(fā)現(xiàn)，鐵碳物化-生物耦合新型濕地填料對氮磷等污染物的去除效果高于傳統(tǒng)填料的。鐵碳作為基質(zhì)材料[11]，間歇曝氣運行方式下，對TN去除率較傳統(tǒng)人工濕地提升約11%。于魯冀等[12]將玉米芯作為纖維素碳源，結(jié)合水位調(diào)節(jié)，對TN平均去除率達(dá)70.55%。以秸稈為原料制備生物碳源，對TN的去除率可以提升6.9%[11]。這些措施使?jié)竦叵到y(tǒng)總氮去除率顯著提升，但也存在建設(shè)、運行成本提高的問題，以及添加碳源后，基質(zhì)層堵塞、出水COD質(zhì)量濃度升高等風(fēng)險。

隨著人工濕地生物脫氮技術(shù)研究的日益深入，短程硝化反硝化和厭氧氨氧化等新型生物脫氮路徑逐漸被發(fā)現(xiàn)，為人工濕地技術(shù)脫氮性能的提升拓寬了思路[13]。Rampuria等[14]研究表明，厭氧氨氧化作用是人工濕地系統(tǒng)脫氮的關(guān)鍵途徑之一，較深的基質(zhì)層（2.2m）為厭氧氨氧化細(xì)菌提供了適宜的環(huán)境條件，但也對潛流濕地的設(shè)計提出了更高要求。

相較于傳統(tǒng)硝化反硝化過程，短程硝化反硝化可節(jié)約25%的曝氣量和40%的有機碳源，而且亞硝酸鹽氮作為反硝化底物的反應(yīng)速率是硝酸鹽氮底物的1.5～2.0倍[15]，從而可實現(xiàn)經(jīng)濟高效脫氮。馮愛坤等[16]提出通過控制系統(tǒng)DO、有機物負(fù)荷等可以實現(xiàn)濕地短程硝化反硝化作用。Hou等[17]研究表明，采用改進(jìn)的間歇曝氣方式進(jìn)行DO控制，可將脫氮從硝酸鹽途徑轉(zhuǎn)移至亞硝酸鹽途徑，從而提高短程硝化作用下的脫氮性能。同時有研究提出，潮汐人工濕地脫氮效果[18]與連續(xù)流相比保持較高水平，原因在于氧氣可通過規(guī)律性水流波動充分、迅速補充到濕地床體中，使硝化和反硝化作用得到增強。本研究旨在通過構(gòu)建兩級垂直潛流人工濕地系統(tǒng)，采用水位/流量、曝氣強度等調(diào)控措施，結(jié)合濕地系統(tǒng)微生物菌群分布特征，探索人工濕地系統(tǒng)內(nèi)短程硝化反硝化脫氮作用對微污染水體脫氮性能的提升效果及影響因素。

1 材料與方法

1.1 試驗系統(tǒng)及運行

濕地系統(tǒng)由兩級垂直潛流濕地、水位調(diào)節(jié)池構(gòu)成，系統(tǒng)包括曝氣池、一級濕地、集水池、二級濕地、生物塘，試驗系統(tǒng)工藝流程見圖1。兩級濕地單元基質(zhì)由石灰質(zhì)碎石、河砂、焦炭等材料組成，分別采用下行流和上行流的運行方式。一級濕地出水經(jīng)水位調(diào)節(jié)裝置依次自流進(jìn)入中間集水池、二級濕地，最終自流出水。集水池內(nèi)預(yù)設(shè)回流系統(tǒng)，通過潛水泵控制部分水體回流至前端曝氣池。

試驗系統(tǒng)設(shè)計日處理水量450L，表面水力負(fù)荷為0.1m3/（m2·d）。采用間歇方式運行，每天分3次進(jìn)水，單次進(jìn)水量為150L，進(jìn)水持續(xù)時間為30min；一級濕地出水通過水位調(diào)節(jié)裝置控制，持續(xù)出水周期為2.5～3.0h；落干周期為4.0～5.0h。回流系統(tǒng)與進(jìn)水設(shè)施同步啟動，回流比按1∶3控制。通過間歇進(jìn)水、同步回流運行方式進(jìn)行水位/水量調(diào)節(jié)，一級濕地單元上層水位變幅為30～50cm，二級濕地水位變幅為10～20cm，基質(zhì)層干/濕交替變化。

為進(jìn)行溶解氧調(diào)控條件下系統(tǒng)生物脫氮性能的對比分析，試驗分3個周期開展，見表1。第一、三周期內(nèi)采用氣水比10∶1間歇曝氣，曝氣系統(tǒng)與進(jìn)水同步啟動，持續(xù)時間為3h；第二周期不進(jìn)行預(yù)曝氣。

2 結(jié)果與討論

2.1 有機物凈化效果

試驗期間，系統(tǒng)對CODCr的去除效果見圖2。系統(tǒng)進(jìn)水CODCr質(zhì)量濃度為10～52mg/L；經(jīng)濕地系統(tǒng)凈化后，出水平均質(zhì)量濃度降至10.78mg/L，平均去除率達(dá)63.18%。3個試驗周期中對CODCr的平均去除率分別為60.5%、64.3%和63.8%。不同運行工況下，一級濕地出水平均去除率53.77%明顯高于二級濕地的平均去除率19.48%。試驗表明，試驗系統(tǒng)對CODCr的去除具有較為穩(wěn)定的效果；曝氣系統(tǒng)是否啟動對去除效果影響較小；不同運行方式下，一級濕地去除效果優(yōu)于二級濕地的，為主要作用單元。

2.2 系統(tǒng)中DO沿程變化規(guī)律

第一、二周期濕地系統(tǒng)DO的沿程變化見圖3，其中監(jiān)測點1～4和6、7分別表征一級和二級濕地內(nèi)沿水流方向間隔30cm的DO變化情況。由圖3可知，進(jìn)水DO差異不大的情況下，經(jīng)預(yù)曝氣后DO質(zhì)量濃度提升至8.6mg/L，雖然濕地床內(nèi)部DO含量表現(xiàn)為逐步降低的趨勢，但一級濕地出水DO質(zhì)量濃度仍達(dá)3.3mg/L。停止預(yù)曝氣后，一級濕地床內(nèi)DO質(zhì)量濃度由進(jìn)水4.37mg/L逐漸降至0.20mg/L。濕地內(nèi)DO質(zhì)量濃度較傳統(tǒng)潛流濕地的高，與系統(tǒng)間歇進(jìn)水及回流運行方式下基質(zhì)上層處于干濕交替和水位不斷變化，強化自然復(fù)氧能力有關(guān)。二級濕地內(nèi)通過水位調(diào)節(jié)進(jìn)行溶解氧環(huán)境的調(diào)控，第一、二周期差異相對較小，出水DO質(zhì)量濃度均為0.20mg/L左右。

2.3 含氮污染物轉(zhuǎn)化規(guī)律

系統(tǒng)對TN去除效果見圖4。進(jìn)水碳氮比為1.2～3.6的條件下，根據(jù)每天的監(jiān)測值，系統(tǒng)對TN平均去除率為46.15%，平均質(zhì)量濃度由進(jìn)水的8.91mg/L降至4.70mg/L。3個試驗周期對TN的平均去除率分別為44.0%、51.9%和42.0%，一級濕地對TN的平均去除率分別為25.42%、42.04%和26.40%。預(yù)曝氣系統(tǒng)關(guān)閉的第二試驗周期TN去除效果高于其他兩個周期近10%，其中一級濕地脫氮效果提高了約16%。

對比發(fā)現(xiàn)，具有氨氧化功能的氨氧化細(xì)菌（AOB）和氨氧化古菌（AOA）菌群分布變化明顯，兩類功能型微生物檢出群落類別數(shù)量均有所減少，AOB一級、二級濕地單元檢出量分別由101、22類降低至29、19類，AOA一級、二級濕地單元檢出量分別由20、33類降低至6類，但所檢出優(yōu)勢群落豐度占比顯著升高。

AOA變化趨勢與AOB較為一致，第一周期兩級濕地床監(jiān)測出相對豐度大于0.1%的群落包括Nitro soarchaeum、Collimonas、Candidatus_Nitrosocosmicus、叢毛單胞菌（Comamonas）、Candidatus_Nitrosotenuis、噬酸菌（Acidovorax）共6類，一級、二級濕地相對豐度之和分別為57%、20%，但屬間差異較大，一級濕地中主要優(yōu)勢種Nitrosoarchaeum相對豐度為49%，而二級濕地中不足10%。第二周期AOA種群數(shù)降至3類，一級、二級濕地相對豐度之和分別為89.6%和85.2%，其中Nitrosoarchaeum為主要優(yōu)勢種，在兩級濕地內(nèi)相對豐度均增長至80%。由此說明，富氧方式進(jìn)一步優(yōu)化改善了濕地床內(nèi)部微溶解氧環(huán)境，為具有氨氧化功能的微生物提供了更適宜的富集環(huán)境。功能型微生物優(yōu)勢群落分布一致性和相對豐度提升表明，濕地系統(tǒng)中氨氧化功能得到強化，促使短程硝化作用下發(fā)揮凈水作用。

試驗期間對具有反硝化功能的nirS微生物群落特征進(jìn)行分析。第一周期，一級濕地基質(zhì)樣本并未擴增成功，與初期內(nèi)部DO質(zhì)量濃度偏高有關(guān)。二級濕地中相對豐度高于0.2%的11類微生物包括脫氯單胞菌（Dechloromonas）、貪銅菌（Cupriavidus）、紅長命菌（Rubrivivax）、Steroidobacter、Sulfuritalea、Sulfurifustis、固氮弓菌（Azoarcus）、硫桿菌（Thiobacillus）、陶厄氏菌（Thauera）、假單胞菌（Pseudomonas）、芽孢桿菌（Bacil lus），總豐度達(dá)49%。運行條件改變后，一級濕地床內(nèi)nirS微生物被檢出，優(yōu)勢種群與二級濕地的結(jié)果一致，較上一階段減少了硫桿菌（Thiobacillus）和芽孢桿菌（Bacillus），其他微生物總豐度在兩級濕地內(nèi)分別為43.0%、38.4%。由此表明，通過水位/水量調(diào)控進(jìn)行溶解氧條件的調(diào)節(jié)，不僅優(yōu)化了氨氧化功能型微生物群落的分布特征，同時為反硝化功能細(xì)菌富集提供了適宜環(huán)境，為潛流濕地系統(tǒng)短程硝化反硝化反應(yīng)創(chuàng)造了有利條件。

3 結(jié) 論

（3）對比濕地系統(tǒng)功能型微生物分布特征，水位/水量調(diào)控方式下，具有氨氧化功能的氨氧化細(xì)菌（AOB）和氨氧化古菌（AOA）群落數(shù)量減少，但優(yōu)勢群落分布一致性和豐度顯著提升，其中AOB和AOA主要優(yōu)勢微生物亞硝化螺菌（Nitrosospira）、Nitrosoarchaeum相對優(yōu)勢度提升至26.52%～27.95%和80%。反硝化細(xì)菌（nirS）優(yōu)勢種群分布得到改善，表明濕地系統(tǒng)為短程硝化反硝化反應(yīng)創(chuàng)造了有利條件。

試驗以運行方式優(yōu)化為出發(fā)點，通過構(gòu)建兩級垂直流人工濕地系統(tǒng)，采用間歇進(jìn)水、回流等調(diào)控措施，強化了基于短程硝化反硝化作用的脫氮效率，減少了碳源對微污染水體凈化的限制因素，同時具有節(jié)省碳源、降低曝氣強度等優(yōu)勢，從而實現(xiàn)經(jīng)濟高效脫氮。該研究為人工濕地凈化微污染水體的設(shè)計和應(yīng)用提供了新思路。

參考文獻(xiàn)：

[1] 陶敏，賀鋒，徐洪，等.氧調(diào)控下人工濕地微生物群落結(jié)構(gòu)變化研究[J].農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報，2012，31（6）：1195-1202.

[2] 張政，付融冰，顧國維，等.人工濕地脫氮途徑及其影響因素分析[J].生態(tài)環(huán)境，2006，15（6）：1385-1390.

[3] 丁怡，唐海燕，劉興坡，等.不同類型人工濕地在污水脫氮中的研究進(jìn)展[J].工業(yè)水處理，2019，39（7）：1-3，9.

[4] 張靖雯，阮愛東.人工潛流濕地脫氮技術(shù)研究進(jìn)展[J].環(huán)境科技，2017，30（4）：72-75，80.

[5] 王曉娟，張榮社.人工濕地微生物硝化和反硝化強度對比研究[J].環(huán)境科學(xué)學(xué)報，2006，26（2）：225-229.

[6] 何連生，劉鴻亮，席北斗，等.人工濕地氮轉(zhuǎn)化與氧關(guān)系研究[J].環(huán)境科學(xué)，2006，27（6）：1083-1087.

[7] 張亞瓊，崔麗娟，李偉，等.潮汐流人工濕地基質(zhì)硝化反硝化強度研究[J].生態(tài)環(huán)境學(xué)報，2015，24（3）：480-486.

[8] 丁達(dá)江，楊永哲，吳雷，等.分段進(jìn)水對深層床潮汐流人工濕地硝化-反硝化性能的影響[J].水處理技術(shù)，2016，42（11）：104-109.

[9] 周卿偉，?；?，閻百興，等.添加填料的人工濕地反硝化過程研究[J].濕地科學(xué)，2017，15（4）：588-594.

[10] 劉學(xué)燕，侯琮語，李德生，等.基于鐵碳物化-生物耦合法的新型濕地填料研究[J].人民黃河，2018，40（11）：92-96.

[11] 王寧，黃磊，羅星，等.生物炭添加對曝氣人工濕地脫氮及氧化亞氮釋放的影響[J].環(huán)境科學(xué)，2018，39（10）：4505-4511.

[12] 于魯冀，陳濤，柏義生，等.微污染水體水平潛流濕地強化脫氮研究[J].環(huán)境工程，2016，34（3）：18-21.

[13] 丁怡，宋新山，嚴(yán)登華.影響潛流人工濕地脫氮主要因素及其解決途徑[J].環(huán)境科學(xué)與技術(shù)，2011，34（增刊2）：103-106.

[14] RAMPURIAA，GUPTAAB，BRIGHUU.NitrogenTrans formationProcessesandMassBalanceinDeepConstructed WetlandsTreatingSewage，ExploringtheAnammoxContri bution[J].BioresourceTechnology，2020，314：123737.

[15] 祝貴兵，彭永臻，郭建華.短程硝化反硝化生物脫氮技術(shù)[J].哈爾濱工業(yè)大學(xué)學(xué)報，2008，40（10）：1552-1557.

[16] 馮愛坤，羅建中，熊國祥.潛流型人工濕地實現(xiàn)短程硝化反硝化的探討[J].環(huán)境技術(shù)，2006（1）：34-37.

[17] HOUJ，XIAL，MAT，etal.AchievingShort CutNitrification andDenitrificationinModifiedIntermittentlyAeratedCon structedWetland[J].BioresourceTechnology，2017，232：10-17.

[18] MAHARJANAK，MORIK，TOYAMAT.NitrogenRemoval AbilityandCharacteristicsoftheLaboratory ScaleTidalFlow ConstructedWetlandsforTreatingAmmonium NitrogenCon taminatedGroundwater[J].Water，2020，12（5）：1326.

[19] 國家環(huán)境保護(hù)總局，水和廢水監(jiān)測分析方法編委會.水和廢水監(jiān)測分析方法[M].4版.北京：中國環(huán)境科學(xué)出版社，2002：200-284.

[20] 潘曉悅，王曉，郭光霞，等.增溫與降水變化對青藏高原高寒草甸土壤nirS反硝化菌群落豐度和群落結(jié)構(gòu)的影響[J].生態(tài)學(xué)報，2017，37（23）：7938-7946.

[21] 鋼迪嘎，齊維曉，劉會娟，等.水位變化對消落帶氨氧化微生物豐度和多樣性的影響[J].環(huán)境科學(xué)學(xué)報，2017，37（5）：1615-1622.

[22] 馬勇，王淑瑩，曾薇，等.A/O生物脫氮工藝處理生活污水中試（一）短程硝化反硝化的研究[J].環(huán)境科學(xué)學(xué)報，2006，26（5）：703-709.

[23] 汪健，李懷正，甄葆崇，等.間歇曝氣對垂直潛流人工濕地脫氮效果的影響[J].環(huán)境科學(xué)，2016，37（3）：980-987.

[24] 呂露遙，楊永哲，張雷，等.多級垂直潮汐流人工濕地厭氧氨氧化脫氮研究[J].水處理技術(shù)，2019，45（10）：114-120.

[25] 鄒雨璇，祝貴兵，馮曉娟，等.低溫條件下濕地氨氮強化凈化技術(shù)及其氨氧化微生物機制[J].環(huán)境科學(xué)學(xué)報，2014，34（4）：864-871.

[26] 呂純劍，高紅杰，宋永會，等.潮汐流-潛流組合人工濕地微生物群落多樣性研究[J].環(huán)境科學(xué)學(xué)報，2018，38（6）：2140-2149.

[27] OKABES，SATOHH，WATANABEY.InSituAnalysisof NitrifyingBiofilmsasDeterminedbyinSituHybridization andtheUseofMicroelectrodes[J].AppliedandEnviron mentalMicrobiology，1999，65（7）：3182-3191.

[28] 陳亮，劉鋒，肖潤林，等.人工濕地氮去除關(guān)鍵功能微生物生態(tài)學(xué)研究進(jìn)展[J].生態(tài)學(xué)報，2017，37（18）：6265-6274.

【責(zé)任編輯 呂艷梅】