符傳博 ，丹利*，劉麗君 ，佟金鶴

1. 海南省氣象科學(xué)研究所，海南 海口 570203；2. 中國(guó)科學(xué)院大氣物理研究所東亞區(qū)域氣候-環(huán)境重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100029；3. 海南省南海氣象防災(zāi)減災(zāi)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，海南 ?？?570203

近些年來(lái)隨著中國(guó)經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展和城市工業(yè)化水平的提高，大氣污染特征正由常規(guī)化石燃燒引起的單一污染物區(qū)域性污染逐漸向結(jié)構(gòu)型、壓縮型、復(fù)合型大氣污染轉(zhuǎn)變（Fu et al.，2019；Li et al.，2019；梁從誡，2006）。目前近地面臭氧（O3）和細(xì)顆粒物（PM2.5）被公認(rèn)為是影響中國(guó)城市空氣質(zhì)量的最主要兩類大氣污染物（張小曳等，2013；徐祥德等，2015），國(guó)家在近些年采取了一系列大氣污染防治措施，并在城市 PM2.5濃度控制上取得了較好效果（中華人民共和國(guó)生態(tài)環(huán)境部，2021）。就全國(guó)平均而言，城市 PM2.5年平均質(zhì)量濃度從2015 年的 55 μg·m-3下降到了 2020 年的 33 μg·m-3，降幅高達(dá) 28.8%（中華人民共和國(guó)生態(tài)環(huán)境部，2021）。城市O3污染卻日趨嚴(yán)重（陸倩等，2019；沈勁等，2019）。O3已經(jīng)成為中國(guó)僅次于PM2.5的第二大環(huán)境空氣污染物，在中國(guó)東南部，西部等太陽(yáng)紫外輻射較強(qiáng)區(qū)域，O3超標(biāo)率已經(jīng)大于 PM2.5，成為全年首要污染物（程麟鈞，2018）。如何開(kāi)展PM2.5和 O3的協(xié)同防治，控制 PM2.5濃度的同時(shí)遏制 O3的增加是當(dāng)前亟待解決的科研問(wèn)題，應(yīng)當(dāng)引起政府部門(mén)和廣大民眾的重視。O3是一種具有強(qiáng)氧化性的大氣污染物（馮兆忠等，2018），其主要來(lái)源是氮氧化合物（NOx）和揮發(fā)性有機(jī)物（VOCS）在太陽(yáng)紫外光照射下通過(guò)一系列的光化學(xué)反應(yīng)生成（李莉莉等，2020；顏敏等，2021）。近年來(lái)中國(guó)城市機(jī)動(dòng)車數(shù)量不斷增多，其排放的NOx貢獻(xiàn)率不斷提升，加之VOCS在國(guó)家層面沒(méi)有明確的強(qiáng)制性考核要求，其排放量居高不下，因此 O3污染日趨嚴(yán)重（Liu et al.，2018；符傳博等，2021）。高濃度 O3不僅會(huì)對(duì)人體健康造成不同程度的傷害（Anenerg et al.，2010；Croze et al.，2018），同時(shí)對(duì)生態(tài)系統(tǒng)也會(huì)造成影響（Fuhrer，2009；耿春梅等，2014）。目前國(guó)內(nèi)學(xué)者對(duì)中國(guó)不同區(qū)域 O3濃度時(shí)空變化特征做了很多研究，大多數(shù)結(jié)果都表明O3濃度有明顯上升的趨勢(shì)（程麟鈞等，2017；李霄陽(yáng)等，2018），月際尺度上北方城市和南方城市分別具有顯著的倒“V”和“M”型變化規(guī)律（李霄陽(yáng)等，2018），且呈現(xiàn)夏季高、春秋季居中、冬季最低的特征。京津冀、長(zhǎng)三角和珠三角地區(qū)中國(guó)O3污染較重的3個(gè)區(qū)域（程麟鈞，2018；王玫等，2019；沈勁等，2019），京津冀地區(qū) O3質(zhì)量濃度年均增長(zhǎng)4.5 μg·m-3，其中北京、保定O3污染最為嚴(yán)重。此外西部地區(qū)城市 O3污染也日趨嚴(yán)重（姜允迪等，2000；吳鍇等，2017；李全喜等，2018），西部城市多屬于大陸性氣候區(qū)，夏季降水量偏少，因此降水對(duì)大氣污染物的沖刷作用不大，夏季高溫和強(qiáng)輻射造成光化學(xué)反應(yīng)速率上升，O3濃度升高（徐錕等，2018）。

三亞市位于海南島最南端，旅游資源豐富，生態(tài)環(huán)境良好，是中國(guó)著名的旅游城市，也是海南建設(shè)國(guó)際旅游島和國(guó)家生態(tài)文明試驗(yàn)區(qū)的重要城市之一。根據(jù)海南省生態(tài)環(huán)境廳公布的數(shù)據(jù)，2019年三亞環(huán)境空氣質(zhì)量?jī)?yōu)良率為98.6%，市區(qū)SO2、NO2、PM10和 PM2.5年平均質(zhì)量濃度分別為 4、9、27和14 μg·m-3，CO平均質(zhì)量濃度第95百分位數(shù)為0.7 μg·m-3，達(dá)到《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，O3日最大 8小時(shí)平均質(zhì)量濃度第90百分位數(shù)為118 μg·m-3，達(dá)到《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)。我們前期工作系統(tǒng)地分析了三亞市的 O3質(zhì)量濃度時(shí)空變化和演變規(guī)律（符傳博等，2020a），并發(fā)現(xiàn)2019年11月4—5日三亞市O3質(zhì)量濃度達(dá)到了輕度污染等級(jí)，初步的分析表明穩(wěn)定的東北風(fēng)風(fēng)場(chǎng)，高溫低濕的氣象條件是造成此次污染過(guò)程的主要原因。本文進(jìn)一步結(jié)合三亞市氣象數(shù)據(jù)和ECMWF發(fā)布的第五代資料（the fifth generation ECMWF reanalysis data，ERA5），采用HYSPLIT后向軌跡模型和多種統(tǒng)計(jì)方法，探討此次 O3污染變化特征及氣象成因，以期提高三亞市大氣污染防治工作的針對(duì)性和科學(xué)性，為三亞市鞏固改善成果、實(shí)現(xiàn)空氣質(zhì)量持續(xù)向好發(fā)展和增強(qiáng)三亞市城市綜合競(jìng)爭(zhēng)力提供科技支撐。

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1 數(shù)據(jù)來(lái)源

本研究選取了2019年11月1—6日三亞市生態(tài)環(huán)境局對(duì)外發(fā)布的6類大氣污染物（SO2、NO2、PM10、PM2.5、O3和 CO）逐時(shí)質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)（http://hbj.sanya.gov.cn/），為三亞市的兩個(gè)國(guó)控站平均所得，包括河?xùn)|子站（109.508°E、18.249°N）和河西子站（109.496°E、18.268°N），均位于三亞河西側(cè)的城市中心位置。另外，三亞市地面常規(guī)觀測(cè)數(shù)據(jù)（站號(hào)：59948），包括降水量、平均氣溫、相對(duì)濕度、風(fēng)向風(fēng)速等，數(shù)據(jù)來(lái)自海南省氣象局信息中心。三亞市地理位置如圖1所示。

圖1 三亞市地理位置示意圖Figure 1 Geographical distribution of Sanya City

再分析格點(diǎn)資料本文使用的是ECMWF發(fā)布的第五代資料（ERA5），該數(shù)據(jù)是由歐盟資助ECMWF執(zhí)行的哥白尼氣候變化服務(wù)（Copernicus Climate Change Service，C3S）推出的數(shù)據(jù)集，目前是最新一代的再分析資料（朱景等，2019）。ERA5首次利用由10個(gè)成員組成，時(shí)間分辨率為3 h，空間分辨率為62 km的集合再分析產(chǎn)品來(lái)評(píng)估大氣的不確定。新功能以ECMWF開(kāi)發(fā)的數(shù)據(jù)同化集合（EDA）系統(tǒng)為基礎(chǔ)，可以解釋觀測(cè)和預(yù)報(bào)模型中的誤差。同時(shí)，ERA5將更多的歷史觀測(cè)數(shù)據(jù)尤其是衛(wèi)星數(shù)據(jù)利用到先進(jìn)的數(shù)據(jù)同化和模式系統(tǒng)中，用以估計(jì)更為準(zhǔn)確的大氣狀況。研究表明，ERA5再分析資料相比于其他再分析資料，其適用性總體上更為準(zhǔn)確，特別是地面和對(duì)流層低層的氣象要素更為精確，目前已被廣泛應(yīng)用于各種科學(xué)研究中（孟憲貴等，2018；宋海清等，2020）。

1.2 研究方法

在探討三亞市 O3濃度變化及其與地面氣象要素和動(dòng)力影響因子關(guān)系的時(shí)候，用到了相關(guān)分析方法，相關(guān)分析的結(jié)果能揭示不同要素之間是否存在某種依存關(guān)系，并對(duì)具體有依存關(guān)系的現(xiàn)象探討其相關(guān)方向以及相關(guān)程度（肖建能等，2016），具體計(jì)算公式如下：

式中：

rxy——要素x與y之間的相關(guān)系數(shù)。

HYSPLIT模型是由美國(guó)國(guó)家海洋和大氣管理局（NOAA）與空氣資源實(shí)驗(yàn)室（ARL）聯(lián)合研發(fā)的一種用于計(jì)算和分析大氣污染物輸送、擴(kuò)散軌跡的專業(yè)模型（符傳博等，2020b）。該模型具有處理多種氣象要素輸入場(chǎng)、多種物理過(guò)程和不同類型污染物排放源功能的較為完整的輸送、擴(kuò)散和沉降模式。模型所用數(shù)據(jù)主要來(lái)源于美國(guó)國(guó)家環(huán)保中心（National Centers for Environmental Prediction，NCEP），數(shù)據(jù)齊全并不斷更新，準(zhǔn)確度也相對(duì)提高，可以在線或單機(jī)使用。本研究采用其最新版本（版本號(hào)為4.9）來(lái)分析三亞市此次臭氧污染的源地問(wèn)題。

2 結(jié)果與分析

2.1 個(gè)例實(shí)況概述

表1給出了三亞市2019年11月1—6日6種主要大氣污染物質(zhì)量濃度值。監(jiān)測(cè)結(jié)果表明，4日和5日O3-8 h（臭氧最大8 h滑動(dòng)平均）分別為162 μg·m-3和 180 μg·m-3，超標(biāo)百分比為 101.25%和112.50%，均超過(guò)了國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)（生態(tài)環(huán)境部，2018）。O3-1 h（臭氧最大1小時(shí)平均）在5日達(dá)到了203 μg·m-3，也超過(guò)了國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)（GB 2095—2012），超標(biāo)百分比為101.50%。除了O3之外，其余大氣污染物質(zhì)量濃度均沒(méi)有超標(biāo)，O3是三亞市此次大氣污染過(guò)程的首要污染物。O3質(zhì)量濃度最大值出現(xiàn)在5日，其余5類污染物質(zhì)量濃度最大值則出現(xiàn)在4日。如PM2.5和PM10質(zhì)量濃度從4—5日分別下降了 6 μg·m-3和 5 μg·m-3，NO2和 CO 分別下降了 4 μg·m-3和 0.1 mg·m-3，SO2質(zhì)量濃度保持不變，O3-8 h 和 O3-1 h 均上升了 18 μg·m-3。O3濃度的大小主要受前體物濃度和氣象條件影響，表 2進(jìn)一步給出了2019年11月1—6日三亞市氣象要素對(duì)比。從表中可以看出，5日平均氣壓相比于 4日較為接近，氣溫略有下降，相對(duì)濕度下降至72%，平均風(fēng)速?gòu)?.5 m·s-1下降至4 m·s-1。一方面，大氣中水汽偏少有利于太陽(yáng)紫外輻射到達(dá)地表面，加大光化學(xué)反應(yīng)速率；另一方面，相對(duì)濕度偏低不利于大氣 O3的干沉降作用（吳鍇等，2017）。此外，三亞市 5日平均風(fēng)速進(jìn)一步下降，減弱了氣流對(duì)O3的水平擴(kuò)散作用。綜上可知，較低的相對(duì)濕度和較弱的風(fēng)速對(duì)三亞市O3濃度上升起到顯著影響。

表1 2019年11月1—6日三亞市AQI和大氣污染物質(zhì)量濃度對(duì)比Table 1 Comparison of AQI and air pollutant concentration in Sanya City from November 1-6, 2019

表2 2019年11月1—6日三亞市氣象要素對(duì)比Table 2 Comparison of meteorological factors in Sanya City from November 1-6, 2019

圖2進(jìn)一步給出了2019年11月1—5日三亞市O3、NO2和氣象要素逐時(shí)變化。從污染物濃度變化上可以分為兩個(gè)時(shí)段，即1—2日為清潔時(shí)段，4—5日為污染時(shí)段。從污染物濃度變化上看，清潔時(shí)段O3和NO2濃度日變化不明顯，O3質(zhì)量濃度基本在 80 μg·m-3以下，NO2質(zhì)量濃度維持在 8 μg·m-3附近；在污染時(shí)段，O3質(zhì)量濃度日變化非常明顯，14:00—19:00是O3質(zhì)量濃度高值時(shí)段，4日O3小時(shí)質(zhì)量濃度最大值出現(xiàn)在17:00，為185 μg·m-3，5日出現(xiàn)在 15:00，為 203 μg·m-3。NO2作為 O3的前體物，其質(zhì)量濃度變化與 O3質(zhì)量濃度有很好的負(fù)相關(guān)關(guān)系，NO2質(zhì)量濃度最大值出現(xiàn)在早上的08:00—09:00，隨后受光化學(xué)反應(yīng)的消耗，濃度快速下降，并在反應(yīng)最為劇烈的下午時(shí)段降至最低值。從氣象要素變化上看，清潔時(shí)段三亞市風(fēng)速偏大，為東到東北風(fēng)，并伴隨有降水發(fā)生。受降水影響，相對(duì)濕度明顯偏高，平均氣溫日變化不大，基本維持在23 ℃附近；污染時(shí)段風(fēng)速有所減小，同時(shí)風(fēng)向逆轉(zhuǎn)為東北風(fēng)，平均氣溫的大值時(shí)段和相對(duì)濕度小值時(shí)段均出現(xiàn)在13:00—15:00，偏早于O3大值時(shí)段2—3 h。高溫低濕是兩個(gè)有利于光化學(xué)反應(yīng)發(fā)生的基本氣象條件，氣溫偏高往往預(yù)示著太陽(yáng)紫外輻射偏強(qiáng)，光化學(xué)反應(yīng)劇烈；空氣中的相對(duì)濕度偏大時(shí)，一方面紫外輻射強(qiáng)度會(huì)因水汽的消光機(jī)制而發(fā)生衰減，另一方面水汽會(huì)直接通過(guò)化學(xué)反應(yīng)消耗 O3質(zhì)量濃度（吳鍇等，2017），因此高氣溫和低濕度會(huì)影響光化學(xué)反應(yīng)的劇烈程度，從而影響 O3質(zhì)量濃度的水平。

圖2 2019年11月1—5日三亞市O3、NO2質(zhì)量濃度和氣象要素逐時(shí)變化Figure 2 Hourly variation of O3, NO2 and meteorological factors in Sanya City from November 1st to 5th, 2019

2.2 環(huán)流形勢(shì)分析

某一城市或區(qū)域的污染物排放量在一定時(shí)間段內(nèi)是穩(wěn)定不變的，天氣形勢(shì)和氣象條件的變化往往會(huì)影響著污染物的聚集程度，從而決定了大氣污染事件發(fā)生頻率和嚴(yán)重程度（李崇等，2017）。從500 hPa環(huán)流形勢(shì)上看（圖3），清潔時(shí)段（圖3a、b）東亞地區(qū)中高緯呈現(xiàn)一槽一脊的天氣形勢(shì)（11月1日），等高線經(jīng)向度較大，有利于引導(dǎo)冷空氣南下。臺(tái)灣省以東洋面上有一氣旋性環(huán)流緩慢西移，11月2日位于臺(tái)灣省南部，強(qiáng)度有所發(fā)展，三亞市位于氣旋性環(huán)流西側(cè)，受其東北氣流控制。污染時(shí)段（圖 3c、d）中高緯地區(qū)等高線較為平直，槽和脊強(qiáng)度減小，氣旋性環(huán)流減弱消失，西太副高東段和西端開(kāi)始連接，三亞市位于其內(nèi)部，受其下沉氣流影響，不利于三亞市污染物的擴(kuò)散。

圖3 2019年11月初500 hPa高度場(chǎng)和風(fēng)場(chǎng)Figure 3 500 hPa geopotential height and wind fields in early November 2019

從低層上看（圖 4），清潔時(shí)段（圖 4a、b）華南地區(qū)等壓線較為稀疏，1012.5 hPa線位于海南省南部，925 hPa風(fēng)場(chǎng)為東到東北風(fēng)控制，風(fēng)速整體偏小，海南省相對(duì)濕度分布在80%—90%之間。污染時(shí)段（圖 4c、d），位于南海中東部的熱帶擾動(dòng)有所發(fā)展，11月5日其中心氣壓值為1002.5 hPa，受其西移影響，1012.5 hPa等壓線北退至海南省北部，華南地區(qū)等壓線較為密集，925 hPa風(fēng)速偏大，有利于北方污染物向三亞市輸送。海南省北部、中部和東部相對(duì)濕度在80%以上，而西部和南部的相對(duì)濕度明顯降低，在68%以下，較低的相對(duì)濕度更加有利于三亞市光化學(xué)反應(yīng)的發(fā)生。

圖4 2019年11月初主要?dú)庀笠貓?chǎng)分布Figure 4 Distribution of main meteorological parameter fields in early November 2019

2.3 污染氣團(tuán)后向軌跡分析

利用美國(guó)NOAA的HYSPILT4后向軌跡模型，以三亞市（18.226°N，109.59°E）為起始點(diǎn)，對(duì) 11月 1日 08:00、2日 08:00、3日 08:00、4日 08:00和5日08:00，3個(gè)高度（10、500、1000 m）的影響氣流進(jìn)行后向軌跡分析（圖 5）。從不同時(shí)間上看，氣流軌跡隨著時(shí)間的推移緩慢逆時(shí)針旋轉(zhuǎn)。1日和2日的影響氣流均來(lái)自臺(tái)灣省以東的西太平洋海面，經(jīng)過(guò)南海北部，從海南省以東洋面到達(dá)三亞市。3日的影響氣流主要來(lái)自中國(guó)東南沿海，從臺(tái)灣海峽經(jīng)過(guò)南海北部、海南省東北部到達(dá)三亞市。污染時(shí)段（4日和5日）的影響氣流主要來(lái)自中國(guó)內(nèi)陸地區(qū)，4日和5日10 m高度的氣流軌跡分別起始于廣東省北部和湖南省東南部，經(jīng)過(guò)廣東省珠三角地區(qū)西部，從海南省北部穿過(guò)五指山山脈到達(dá)三亞市。500 m和1000 m高度的影響氣流較為相近，4日和5日分別起始于江西省中部和浙江省西部，途徑福建省和江西省交接，經(jīng)過(guò)廣東省珠三角地區(qū)，從海南省北部穿過(guò)五指山山脈到達(dá)三亞市。從不同高度上看，影響氣流起始位置隨著高度的增加而遠(yuǎn)離三亞市，這可能是高度越低，地表摩擦越大，影響氣流速度越慢所致，特別是來(lái)自內(nèi)陸地區(qū)的氣流（4日和5日），不同高度的影響氣流起始點(diǎn)相差較大。

總體而言，清潔時(shí)段的影響氣流主要來(lái)自西太平洋海面，氣團(tuán)相對(duì)較為清潔，沒(méi)有明顯的外來(lái)污染輸送；污染時(shí)段的影響氣流主要來(lái)自中國(guó)內(nèi)陸地區(qū)，特別是不同高度的氣流均經(jīng)過(guò)經(jīng)濟(jì)高度發(fā)達(dá)、污染較為嚴(yán)重的珠三角地區(qū)，外源輸送比較明顯。此外，清潔時(shí)段影響氣流主要從海南省東部海面到達(dá)三亞市，而污染時(shí)段的氣流主要從海南省東北部，經(jīng)過(guò)中部的五指山山脈到達(dá)三亞市，可能中部山區(qū)地形會(huì)對(duì)三亞市此次大氣污染過(guò)程造成顯著影響。

2.4 地面氣象要素分析

從前面的分析可知，三亞市 O3污染期間的影響氣流主要從中國(guó)內(nèi)陸經(jīng)過(guò)廣東省珠三角地區(qū)，從海南省東北部穿過(guò)五指山山脈到達(dá)三亞市，外源輸送較為明顯，地形的作用也不可忽視。大氣是一種流體，空氣在流動(dòng)的時(shí)候碰到山體會(huì)有兩個(gè)方向的變化，其一是爬升越過(guò)山體，從背風(fēng)坡下沉到達(dá)地面；其二是從山體前方分成兩支，繞流到山體后部匯合。圖6分別給出了清潔時(shí)段（圖6a、b）和污染時(shí)段（圖6c、d）海南省950 hPa風(fēng)場(chǎng)、氣溫和垂直速度的空間分布。從圖中可以清楚地看出，清潔時(shí)段海南省低層風(fēng)場(chǎng)主要為東風(fēng)或東到東北風(fēng)，水平風(fēng)風(fēng)速偏大。在海南省東部和北部有明顯的上升氣流存在，而在西部和南部主要受下沉氣流控制，三亞市位于其下沉氣流控制區(qū)。污染時(shí)段低層風(fēng)向逆轉(zhuǎn)為東北風(fēng)，而且水平風(fēng)風(fēng)速較清潔時(shí)段明顯偏小。在五指山以北地區(qū)主要為上升氣流控制，五指山以南地區(qū)為下沉氣流，南部沿海又表現(xiàn)為上升氣流影響。一般而言，下沉氣流不利于污染物在垂直方向上的擴(kuò)散，三亞市在污染時(shí)段表現(xiàn)為上升氣流未能反映出 O3質(zhì)量濃度增長(zhǎng)的原因，由此推斷水平方向的繞山氣流輻合作用對(duì)三亞市 O3質(zhì)量濃度上升影響更大。

為了進(jìn)一步揭示繞山氣流的輻合效應(yīng)對(duì)三亞市 O3質(zhì)量濃度增長(zhǎng)的作用，圖 7給出了清潔時(shí)段（圖7a、b）和污染時(shí)段（圖7c、d）海南省950 hPa散度和流場(chǎng)的空間分布。1日（圖7a）海南省流線主要呈東西向分布，海南省東部有一輻合中心，西部為輻散中心，三亞市位于南側(cè)的輻散場(chǎng)內(nèi)，散度值為-4×10-5·s-1；2日（圖 7b）流線略有逆轉(zhuǎn)，與圖6風(fēng)場(chǎng)的分布一致。此時(shí)西部的輻散中心轉(zhuǎn)變?yōu)檩椇现行?，海南省東南部出現(xiàn)輻散中心，三亞市位于輻散中心附近。4日海南省流線進(jìn)一步逆轉(zhuǎn)為東北西南走向，南部有一明顯的輻合中心，中心值高達(dá)-5×10-5·s-1，三亞市位于其大值區(qū)邊緣，全省沒(méi)有明顯的輻散中心。5日西南部的輻合中心有所東移，大值區(qū)范圍有所減小，三亞市仍位于其大值區(qū)內(nèi)，氣流輻合強(qiáng)度更大，更有利于污染物濃度上升?？傮w而言，清潔時(shí)段三亞市低層散度主要表現(xiàn)為輻散場(chǎng)控制，沒(méi)有明顯的氣流輻合作用，不利于 O3質(zhì)量濃度上升；而在污染時(shí)段，三亞市附近出現(xiàn)明顯的氣流輻合中心，特別是污染較重的5日，氣流輻合作用更強(qiáng)。從前面的分析可知，污染時(shí)段三亞市的影響氣流主要來(lái)自江西、浙江等地，經(jīng)過(guò)廣東珠三角地區(qū)到達(dá)海南。結(jié)合圖6可知，在五指山以北地區(qū)低層水平風(fēng)風(fēng)速偏大，五指山以南地區(qū)由于山體阻擋和繞山氣流輻合作用，水平風(fēng)風(fēng)速明顯減小，污染氣團(tuán)可能在三亞市聚集。此外從圖2可以進(jìn)一步看出，污染時(shí)段三亞市高溫、低濕和弱風(fēng)的氣象條件，有利于本地光化學(xué)反應(yīng)速率的增強(qiáng)，進(jìn)一步促進(jìn) O3質(zhì)量濃度上升。由此可推斷，三亞市此次 O3污染過(guò)程是外源輸送和本地光化學(xué)反應(yīng)生成的共同作用結(jié)果，五指山山脈引起的低層氣流擾流輻合起到了關(guān)鍵的促進(jìn)作用。

圖6 2019年11月初950 hPa風(fēng)場(chǎng)、氣溫和垂直速度分布Figure 6 Distribution of 950 hPa wind field, air temperature and vertical velocity fields in early November 2019

圖7 2019年11月初950 hPa散度和流場(chǎng)分布Figure 7 Distribution of 950 hPa divergence and flow fields in early November 2019

2.5 垂直氣象要素分析

圖8分別給出了三亞市11月1—6日不同層次垂直風(fēng)和水平速度分布。從垂直風(fēng)上看（圖8a），1—3日三亞市不同層次上垂直風(fēng)偏小，沒(méi)有明顯的上升或下降氣流，而4日15:00和5日15:00附近均出現(xiàn)了較為明顯的上升氣流，其中心值分別達(dá)到了-0.6 Pa·s-1和-1.2 Pa·s-1，高度位于 900 hPa 附近，結(jié)合前面的分析可知，這可能與低層氣流繞山輻合上升有關(guān)，此時(shí)三亞市 O3質(zhì)量濃度是一天中最高的時(shí)段，揭示了低層水平風(fēng)的輻合作用有利于污染物的聚集，O3質(zhì)量濃度上升。從不同層次水平風(fēng)速度上看（圖8b），三亞市900 hPa高度層上水平風(fēng)速存在明顯的日變化特征，白天風(fēng)速偏小，夜間風(fēng)速增大，特別是02:00附近，水平風(fēng)速基本都超過(guò)12 m·s-1，達(dá)到低空急流標(biāo)準(zhǔn)，4日凌晨低空急流風(fēng)速高達(dá)14 m·s-1。夜間沒(méi)有太陽(yáng)紫外輻射，極大影響了光化學(xué)反應(yīng) O3的生成；其次夜間低空風(fēng)速加大會(huì)加強(qiáng)O3的擴(kuò)散作用，進(jìn)一步降低三亞市O3質(zhì)量濃度。目前夜間低空急流的形成主要認(rèn)為跟慣性振蕩有關(guān)，白天混合層內(nèi)風(fēng)矢量保持準(zhǔn)地轉(zhuǎn)分布，夜間邊界層轉(zhuǎn)變?yōu)榉€(wěn)定邊界層，近地面空氣與地表的拖曳摩擦作用逐漸降低，導(dǎo)致地轉(zhuǎn)偏向力發(fā)生慣性振蕩，從而形成低空急流（劉超等，2020）。4日下午和5日下午時(shí)段，三亞市900 hPa高度的水平風(fēng)速明顯減弱，5日 14:00附近水平風(fēng)基本在 2 m·s-1以下，非常不利于低層O3的水平擴(kuò)散。

圖8 2019年11月初三亞市不同層次垂直風(fēng)和水平速度分布Figure 8 Distribution of vertical wind and horizontal velocity at different levels in Sanya in early November 2019

從前面的分析可知，污染時(shí)段低層水平風(fēng)受五指山山脈的阻擋，風(fēng)向在三亞市有明顯的繞流輻合變化。圖9進(jìn)一步給出了三亞市11月1—6日不同層次散度場(chǎng)分布，從圖中可以看出 1—3日三亞市1000 hPa附近氣流基本表現(xiàn)為輻散，而4日15:00和5日15:00附近出現(xiàn)了較強(qiáng)的輻合區(qū)，分布在900 hPa以下，其中心值分別達(dá)到了-9×10-5·s-1和-12×10-5·s-1，氣流輻合時(shí)段與 O3質(zhì)量濃度高值時(shí)段十分吻合，由此推斷低層水平風(fēng)向的輻合作用與三亞市O3質(zhì)量濃度關(guān)系密切。進(jìn)一步計(jì)算4日00:00至5日23:00 O3逐時(shí)質(zhì)量濃度與三亞市925、950、975和 1000 hPa散度值的相關(guān)系數(shù)，其值分別為-0.428、-0.636、-0.671和-0.743，其中925 hPa層通過(guò)99%的信度檢驗(yàn)，其余3層均通過(guò)99.9%的信度檢驗(yàn)。此外從不同層次的相關(guān)系數(shù)可以看出，層次越低，其散度與 O3質(zhì)量濃度的相關(guān)系數(shù)越高，這也進(jìn)一步證明了低層風(fēng)向輻合效應(yīng)對(duì) O3質(zhì)量濃度上升有較大貢獻(xiàn)。

圖9 三亞市2019年11月初不同層次散度場(chǎng)分布Figure 9 Distribution of different levels of Divergence in Sanya City in early November 2019

圖10 2019年11月初三亞市10 m風(fēng)速和500 hPa與850 hPa水平風(fēng)垂直切變逐時(shí)變化Figure 10 Hourly change of 10m wind speed and 500hPa and 850hPa horizontal wind vertical shear at different levels in Sanya in early November 2019

2.6 動(dòng)力影響因子

一個(gè)城市或區(qū)域出現(xiàn)污染物濃度超標(biāo)時(shí)，其污染成因除了外源輸送對(duì)本地污染物濃度的影響外，還應(yīng)該考慮本地氣象特征對(duì)污染物的擴(kuò)散作用。本小節(jié)選取了三亞市10 m風(fēng)速（v10mwind）和500 hPa與850 hPa水平風(fēng)垂直切變（以下簡(jiǎn)稱垂直切變）兩個(gè)動(dòng)力因子（符傳博等，2016），探討其與三亞市O3質(zhì)量濃度的相關(guān)關(guān)系。一般而言，v10mwind偏大時(shí)，有利于污染物向三亞市下游方向輸送，O3質(zhì)量濃度降低；反之，偏小的v10mwind有利于O3的聚集加強(qiáng)，濃度升高。500 hPa與850 hPa之間水平風(fēng)的垂直切變能較好地反映大氣對(duì)流層中低層垂直混合，垂直切變偏大時(shí)，說(shuō)明三亞市上空對(duì)流層中低層的垂直混合偏強(qiáng)，有利于本地 O3向高空擴(kuò)散，減弱O3在近地面層的堆積，質(zhì)量濃度的下降；反之，垂直切變偏小時(shí)，有利于O3質(zhì)量濃度上升。圖8給出了三亞市2019年11月1—5日v10mwind和垂直切變逐時(shí)變化。從圖中可以看出，污染時(shí)段三亞市 v10mwind與 O3質(zhì)量濃度存在一定的負(fù)相關(guān)關(guān)系，特別是5日13:00，10 m風(fēng)速出現(xiàn)一個(gè)明顯的低值，為2.67 m·s-1，O3質(zhì)量濃度快速上升，15:00達(dá)到此次污染過(guò)程的最大值，203 μg·m-3。污染時(shí)段垂直切變與O3質(zhì)量濃度的負(fù)相關(guān)關(guān)系更為顯著，O3質(zhì)量濃度的峰值與垂直切變的谷值基本一一對(duì)應(yīng)，即 O3質(zhì)量濃度偏高時(shí)，垂直切變偏低。進(jìn)一步計(jì)算 O3質(zhì)量濃度與垂直切變的相關(guān)系數(shù)為-0.802，通過(guò)了99.9%的信度檢驗(yàn)。

3 結(jié)論

（1）2019年秋季三亞市出現(xiàn)了一次罕見(jiàn)的 O3污染過(guò)程，11月4日和5日O3-8 h分別為162 μg·m-3和 180 μg·m-3，超標(biāo)百分比為 101.25%和 112.50%，5日O3-1 h達(dá)到了203 μg·m-3，超過(guò)了國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，超標(biāo)百分比為101.50%，其余大氣污染物質(zhì)量濃度均沒(méi)有超標(biāo)。從日變化上看，14:00—19:00是O3質(zhì)量濃度高值時(shí)段，氣溫偏高，相對(duì)濕度偏小，風(fēng)速偏弱等氣象條件的出現(xiàn)促進(jìn)了此次 O3污染過(guò)程的發(fā)生。

（2）天氣形勢(shì)特征分析表明，中國(guó)中高緯地區(qū)槽脊變化較大，引導(dǎo)低層冷空氣擴(kuò)散南下。低空風(fēng)場(chǎng)逆轉(zhuǎn)為東北風(fēng)，海平面等壓線密集程度加強(qiáng)，有利于污染氣團(tuán)向三亞市輸送。影響氣流后向軌跡分析也表明，清潔時(shí)段的影響氣流主要來(lái)自西太平洋海面，沒(méi)有明顯的外來(lái)污染輸送；污染時(shí)段的影響氣流主要來(lái)自中國(guó)內(nèi)陸地區(qū)，經(jīng)過(guò)廣東省珠三角地區(qū)到達(dá)三亞市。

（3）物理量場(chǎng)分析表明，污染時(shí)段低層風(fēng)場(chǎng)繞山輻合效應(yīng)對(duì)此次污染事件貢獻(xiàn)較大，4日和5日三亞市均處在氣流輻合中心，而且氣流輻合的高度主要在900 hPa以下，4日15:00和5日15:00附近均出現(xiàn)較強(qiáng)的輻合區(qū)，其中心值分別達(dá)到了-9×10-5·s-1和-12×10-5·s-1， 同時(shí)該時(shí)段v10mwind和垂直切變明顯偏弱，其中O3質(zhì)量濃度與垂直切變的相關(guān)系數(shù)為-0.802，通過(guò)了 99.9%的信度檢驗(yàn)。