基于D-T聚變中子源的雙功能液態(tài)鉛鋰包層中子學實驗

曾正魁 陳思澤 章 勇 王海霞 熊厚華

1（湖北科技學院 核技術與化學生物學院 咸寧 437100）

2（中國科學院合肥物質科學研究院核能安全技術研究所 合肥 230031）

氚自持是聚變反應堆設計中的關鍵要求之一，對于磁約束聚變堆，通常采用氚增殖包層技術來實現(xiàn)氚自持。由于聚變反應堆氚增殖包層的設計高度依賴于中子計算，計算軟件和相關的核數(shù)據(jù)需要用可靠的不確定性估計［1］進行驗證。目前國際上已開展了一系列的氚增殖包層中子學實驗：如意大利采用D-T聚變中子源（Frascati Neutron Generator，F(xiàn)NG）開展了氦冷球床增殖包層（Helium Cooled Pebble Bed，HCPB）和氦冷鋰鉛（Helium Cooled Lithium-Lead，HCLL）增殖包層中子學實驗［1-3］；日本JAEA采用D-T聚變中子源（Fusion Neutron Source，F(xiàn)NS）開展了水冷陶瓷增殖包層（Water Cooled Pebble Bed WCCB）中子學實驗［4-5］；印度采用D-T中子管開展了液態(tài)鉛鋰冷卻陶瓷增殖包層（Lead Lithium Ceramic Breeder，LLCB）的中子學實驗［6］。

圖1 基于CFETR的DFLL包層設計結構分解示意圖[7]Fig.1 Structural decomposition diagram of the DFLL blanket design for CFETR[7]

雙功能液態(tài)鋰鉛包層（Dual Functional Lithium-Lead，DFLL）是中國科學院核能安全技術研究所提出的一種用于聚變反應堆的液態(tài)PbLi包層概念，是我國氚增殖包層概念之一［8-9］。近年來，在國家磁約束聚變科學計劃框架下，對DFLL包層進行了一系列的理論分析和實驗研究。如已報道的基于中國聚變工程試驗堆（China Fusion Engineering Test Reactor，CFETR）的DFLL包層的中子學分析［10-11］。為了驗證理論分析結果的準確性和設計的可靠性，建立了DFLL包層中子學實驗模塊，用于堆外實驗，開展了產(chǎn)氚率初步測量實驗［12-13］。

本實驗基于D-T聚變中子發(fā)生器［14］先后開展了氚增殖包層產(chǎn)氚率和多活化箔反應率輻照實驗，產(chǎn)氚率測量實驗采用Li2CO3片，多活化箔反應率測量則采用Au、W、In、Co、Al、Nb活化片組，并將實驗測量結 果與 SuperMC（Super Multi-functional calculation Program for Nuclear Design and Safety Evaluation）計算結果進行了比較［15-16］，分析不同計算結果與實驗結果比（Calculation results to Experimental data，C/E）的一致性。

1 DFLL實驗模塊設計

實驗模型由氚增殖模塊和屏蔽模塊組成，其中氚增殖模塊的尺寸為60 cm（x）×41 cm（y）×46.2 cm（z），屏蔽模塊的尺寸為54 cm（x）×41 cm（y）×46 cm（z）（圖2）。氚增殖模塊中的氚增殖區(qū)由三層PbLi塊構成，其厚度與DFLL-TBM流道和尺寸設計一致，分別為11 cm、12.5 cm和15 cm。LiPb取1g以下的樣品放入1 mL HNO3（68%）+1 mL H2O2（100%）的混合溶液中，在80℃下進行溶解（4 h），然后采用電感耦合等離子體質譜（Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry，ICP-MS）方法進行測量，PbLi塊中鋰的含量為1.27wt%（原子百分比為22%）。鋰為天然鋰，其中6Li含量為7.5%，7Li含量為92.5%，經(jīng)過多次測量，PbLi塊的平均密度為10.5 g·cm-3。在每個PbLi塊的側面開有三個直徑為2.3 cm的輻照孔道，孔深直達PbLi塊的中心軸線，用于定位活化箔或探測器?？稍谘b入探測器后或采用尺寸匹配的PbLi棒進行填充。輻照通道用A、B、C標記（圖2（a））。實驗模塊前端與三個輻照通道的距離分別為8 cm、21.75 cm和35 cm。第一層為中國低活性馬氏體鋼［17］（China Low Activation Martensitic，CLAM），密度為7.8 g·cm-3，厚度為25 mm。在氚增殖模塊的背面，每隔30 mm放置了4塊20 mm厚的SS316鋼，密度為7.73 g·cm-3，用來模擬背板。SS316中各元素的質量百分比采掃描電鏡配置的電子探針技術（Scanning Electron Microscope-Energy Dispersive Spectroscopy，SEM-EDS）進行了測量。屏蔽模塊由不銹鋼板包圍的密封水箱和直徑為6.5 cm的空心彎管組成（圖2（b））。屏蔽模塊計劃在未來用于各種中子實驗，包括聚變包層的屏蔽性能和中子深穿輸運特性研究。在本實驗中，由于沒有放置探測器，密封水箱是空的。

圖2 DFLL模塊俯視圖 (a)氚增殖模塊，(b)屏蔽模塊Fig.2 Overlooking profile of DFLL mock-up (a)Tritium breeding module,(b)Shielding module

2 DFLL模擬實驗

2.1 中子源強度測量

D-T加速器靶氘束能量為250 keV，氘束束斑直徑為1 cm，氚-鈦比為0.7。由于伴隨α粒子技術不適用強流中子源高計數(shù)率的測量，本實驗采用Nb活化箔和238U裂變室組合法，分別對中子產(chǎn)額和相對中子源強度進行測量，將238U裂變室的實時測量結果歸一化后乘以Nb活化箔測得的中子產(chǎn)額得到中子源強隨時間分布的測量結果。Nb活化箔和238U裂變室放置在沿束流方向30°角處，距離靶點23.6 cm。Nb活化箔93Nb（n，2n）92mNb反應道的反應率采用HPGe探測器進行測量。HPGe探測器γ探測效率采用152Eu同位素源進行標定，源活度不確定度為1.5%（1σ）。經(jīng)測量，Li2CO3輻照和多活化箔輻照時的中子產(chǎn)額分別為4.68×1015n和4.92×1015n。Li2CO3活化片輻照和多活化箔輻照的總輻照時間分別為6.09 h和3.74 h。中子源強度測量的總不確定度為4.19%，各不確定度分量列于表1。

表1 中子源強實驗測量不確定度(%,1σ)Table 1 Experiment uncertainty on neutron intensity calibration(%,1σ)

2.2 輻照測量

輻照實驗分兩次分別進行，源強也是分兩次分別測量，兩次實驗依次為Li2CO3活化片產(chǎn)氚率測量和多活化箔組活化反應率測量。DFLL實驗模塊放置于距離靶點39.5 cm處（圖3）。所有活化片均分別置于A、B、C三個輻照孔道，其中Li2CO3活化片尺寸均為?1.5 cm×0.1 cm，而A、B、C孔道中的Co箔和C孔道中的Al、Nb箔尺寸均為?2 cm×0.04 cm，其余活化箔厚度均為?2 cm×0.02 cm，以保證實驗測量精度。對于多活化箔，為了實現(xiàn)輻照孔道處的中子能譜測量，每組活化箔的能量響應范圍盡可能覆蓋快熱中子能區(qū)。多活化箔組的截面及相關參數(shù)如表2所示。

表2 選擇的多活化箔組核參數(shù)Table 2 Nuclear parameters of selected multi-foils

圖3 DFLL實驗模塊與HINEG中子源的布置圖Fig.3 Layout diagram of DFLL experimental module and HINEG neutron source

測量得到的單核單中子反應率表示為一個中子與一個靶核反應產(chǎn)生的核子數(shù)，計算為：

式中：N'為產(chǎn)生的放射性核子數(shù)；N為靶核核子數(shù)；Ntol為中子產(chǎn)額，即加速器累計產(chǎn)生的中子數(shù)。

式（1）中，N'為產(chǎn)生的放射性核子數(shù)，經(jīng)過輻照時間t0（s）后，N'可根據(jù)活化公式計算得到：

式中：σ為反應截面，b；φ為活化片處的中子通量，n·cm-2·s-1；λ為衰變常數(shù)。

樣品經(jīng)過活化后，通過測量全能峰計數(shù)，即可得到樣品輻照結束后的放射性活度，即Nσφ，其表達式為：

將式（3）代入式（2）后代入式（1）可得單核反應率R的表達式：

在本研究中，考慮到對中子源強波動的校正［21］，將輻照時間分成n等份，每片活化箔的反速率可由式（4）轉換得到，如式（5）所示。

式中：Ri為單核反應率，單位為1個活化核/（活化核子數(shù)×中子產(chǎn)額），i為多活化箔編號；c為HPGe探測器測量的γ能譜全能峰計數(shù)；Ni活化箔中核素的原子數(shù)量；ε為γ全能峰探測效率；Iγ為γ光子發(fā)射幾率，表示每次衰變釋放的γ光子數(shù)；λ為生成的活化核素的衰減常數(shù)；tm為HPGe測量時間；tcool為輻照后冷卻時間；Δt為均分輻照時間間隔，s；j為Δt的編號；Njtol為第j個Δt輻照時間內的中子產(chǎn)額。本實驗中，Δt為10 s。測量結果如表3所示，多活化箔組測量總不確定度包括γ全能峰計數(shù)、源強測量、HPGe效率刻度，測量數(shù)據(jù)不確定度如表4所示，總不確定度范圍為4.61%~5.38%。

表3 不同反應道多活化箔組反應率測量結果Table 3 Measured reaction rates of multi-foils at different irradiation channels

表4 1σ水平下反應率實驗測量不確定度Table 4 Experimental uncertainty on reaction ratesmeasurements at 1σlevel

本實驗產(chǎn)氚率測量采用由99.9%純度的Li2CO3粉末制成的6Li2CO3活化片，A、B、C孔道6Li2CO3活化片用分析天平稱量三次，平均質量分別為391 mg、373 mg和385 mg，并用鋁箔包裹進行輻照。輻照后的6Li2CO3活化片采用二元酸法溶解［22］后利用液閃譜儀進行測量，具體測量方法如圖4所示。

圖4 二元酸法處理流程Fig.4 Sample possessing scheme of the binary-acid method

根據(jù)文獻［22］中二元酸法，當CH3COOH/HNO3體積比為0.2時，可以得到澄清溶液。本實驗采用0.72 mL HNO3和0.15 mL CH3COOH溶解Li2CO3活化片，并密封避光12 h，使溶液完全溶解并消除化學發(fā)光和光致發(fā)光現(xiàn)象。液體閃爍計數(shù)器探測效率采用內標法進行刻度，即將未輻照過的Li2CO3活化片溶解后加入標準氚水經(jīng)測量得到。產(chǎn)氚率實驗測量總不確定度包括中子源強、效率刻度、化學處理、測量計數(shù)的不確定度，其中效率刻度不確定度包含標準氚水活度、樣品稱重、猝滅校正和空白樣品、本底以及偶然符合的β計數(shù)，總不確定度最大值為4.83%，如表5所示。

表5 1σ水平下產(chǎn)氚率實驗測量不確定度Table 5 Experiment uncertainty on TPR measurements at 1σlevel

由于Li2CO3活化片經(jīng)過輻照產(chǎn)生的氚中，有部分會以氚原子和氣態(tài)氚的形式穿透樣品表面損失，為評估這部分損失率，采用SRIM程序［23］計算了Li2CO3（ρ=2.15 g·cm-3）活化片中的氚原子的射程。結果表明：能量為2.73 MeV的氚原子在Li2CO3樣品中的射程為37μm，結合樣品表面積，則可計算出以氚原子形式損失的量為2.3%。而氣態(tài)氚的形式逃逸的量約為7%［1］。TPR測量結果如表6所示，A孔道的產(chǎn)氚率是B孔道的2.37倍，是C孔道的4.4倍；而對于Au活化箔，A孔道的反應率是B孔道的1.45倍，是C孔道的3.2倍。兩種測量結果不匹配的主要原因一是B孔道活化片在輻照過程中破碎，導致實際氚逃逸量比預計多。

表6 不同輻照通道TPR測量結果（1σ）Table 6 The measured TPPs at different irradiation channels with uncertainty at 1σlevel

3 蒙特卡羅模擬與C/E分析

3.1 中子學計算模型

為將計算模型帶來的誤差降到最小，計算模型應與實驗設置盡可能一致。實驗中主要包括DFLL實驗模塊、D-T加速器靶、實驗大廳、屏蔽水箱、支撐支架等，其中屏蔽水箱外尺寸為2 950 mm（x）×3 050 mm（y）×3 100 mm（z），材料為不銹鋼，厚度為0.5 cm，每個方向水層厚度為40 cm。本研究利用SuperMC自動建模功能，通過CAD模型實現(xiàn)了D-T加速器靶、實驗模塊中空心彎管等復雜環(huán)形和樣條曲面的三維中子學模型精確建模，如圖5所示?；谝陨显O計參數(shù)，經(jīng)計算得到了第一壁表面中心和A、B、C處的中子通量分布，如圖6所示。

圖5 HINEG靶和DFLL實驗模塊SuperMC中子學模型示意圖Fig.5 Diagrams of SuperMC nuetronics model of DFLL mock-up and HINEG

圖6 第一壁中心表面(a)和A、B、C輻照孔道處(b)的歸一化中子通量分布Fig.6 Normalized neutron flux distribution at central surface of first wall(a)and irradiation channels A,B,C(b)

3.2 C/E及不確定分析

采用SuperMC和JEFF3.2核數(shù)據(jù)庫進行蒙特卡羅模擬計算。多活化箔活化反應率計算數(shù)據(jù)庫使用IRDFF-1.05劑量庫［18］。SuperMC計算的統(tǒng)計不確定度小于3.4%（1σ），輸運粒子數(shù)為2×109。反應率通過F4通量卡（?）和FM乘子卡（σ，各反應道截面）計算得到，各活化箔活化反應率C/E如圖7所示。從圖7可以看出，反應閾能（E＞0.3 MeV）較高的活化箔，如Al、Nb、Co、In，C/E偏差均在10%的虛線內。而Au、W等閾能較低的箔片的C/E偏差較大，B、C道結果相比A道相差更大，最大偏差為23%。產(chǎn)生這種現(xiàn)象的原因是：首先，通過計算發(fā)現(xiàn)屏蔽水箱散射中子對Au、W活化箔的結果有較大影響，而對Al、Nb、Co、In活化箔的影響幾乎為零。然而，屏蔽水箱很難精確模擬（水箱內的水位看不見，水箱內的間隙不規(guī)則，水箱的相對位置誤差過大等）。同時Au和W箔存在共振截面，使得計算結果具有較大的不確定性。

圖7 不同輻照孔道處多活化箔的活化反應率C/EFig.7 Activation reaction rates C/E comparison of multi-folis at different irradiation channels

在TPRs的模擬計算中，統(tǒng)計不確定度小于1.25%（1σ）。A、B、C輻照通道中TPRs的C/E如圖8所示。結果表明：B通道的C/E值為1.2，高于A道的1.04和C通道的1.07，這主要是由于B通道Li2CO3顆粒在輻照過程中自然開裂，導致更多的氚釋放。通道A和通道C的C/E平均值為1.06。6Li、Au、W雖然在低能中子反應截面都大，但6Li不存在共振截面，因此計算結果相比Au、W更接近實驗測量結果。

圖8 不同輻照孔道處產(chǎn)氚率C/EFig.8 C/E comparison of TPRs at different irradiation channels

C/E合成不確定度如表7所示，包括實驗測量不確定度（4.84%）、計算統(tǒng)計不確定度（1.25%）和截面不確定度（3.00%）。其中截面引起的不確定度引用歐洲FNG中子源液態(tài)鉛鋰包層實驗結果，為3%［3］，此時C/E合成不確定度為5.83%。從C/E不確定度來源大小可以看出，影響C/E合成不確定度的主要因素為實驗測量和截面，而實驗中的不確定度來源主要為源強測量。因此，要確保C/E結果更加可靠，需要不斷改善源強測量精度，提高核數(shù)據(jù)截面精度。

表7 1σ水平下TPR的C/E不確定度Table 7 The C/E uncertainty of TPPs at 1σlevel

4 結語

基于HINEG旋轉靶技術開展了DFLL包層中子學實驗。針對高源強，采用Nb活化箔和238U裂變室組合方法精確測量中子源強度，測量不確定度為4.19%。同時分別用多活化箔組和Li2CO3活化片分別測量了包層不同位置處的活化反應率和產(chǎn)氚率。并將實驗數(shù)據(jù)與采用SuperMC結合JEFF3.2庫的計算結果進行了比較。C/E分析表明，數(shù)據(jù)庫對C/E結果的影響小于6.5%?？熘凶踊罨磻蔆/E在0.9~1.1，計算與實驗偏差小于10%，熱中子活化箔C/E在0.78~1.1；產(chǎn)氚率C/E在1~1.08，計算與實驗偏差小于8%，C/E合成不確定度＜6%。結果表明：計算結果與實驗結果具有較好一致性，驗證了液態(tài)鉛鋰包層中子學數(shù)值模擬計算的準確性，為DFLL包層的進一步優(yōu)化設計提供了依據(jù)。

致謝感謝中國科學院合肥物質科學研究院核能安全技術研究所公共技術中心為本工作提供了專業(yè)的輻射測試服務。

作者貢獻聲明曾正魁：實驗方案制定、實施、實驗數(shù)據(jù)處理與論文撰寫；陳思澤：實驗指導、論文指導與審閱；章勇：中子源實驗操作；王海霞：內容審核，獲取研究經(jīng)費；熊厚華：實驗設計。