郝永佩 ，宋曉偉，趙文珺，向發(fā)敏

1. 山西財(cái)經(jīng)大學(xué)資源環(huán)境學(xué)院，山西 太原 030006；2. 南京大學(xué)地理與海洋學(xué)院，江蘇 南京 210046；

3. 山西財(cái)經(jīng)大學(xué)經(jīng)濟(jì)學(xué)院，山西 太原 030006；4. 天津天樂國(guó)際工程咨詢?cè)O(shè)計(jì)有限公司，天津 300202

改革開放以來，中國(guó)經(jīng)濟(jì)經(jīng)歷了幾十年持續(xù)穩(wěn)定的發(fā)展，取得了舉世矚目的成就，但同時(shí)也付出了巨大的環(huán)境代價(jià)，大氣污染已逐漸成為中國(guó)一個(gè)突出的環(huán)境問題（Kaise，2005；Xu et al.，2020）。特別是近年來霧霾等區(qū)域重污染天氣頻發(fā)，不僅使大氣能見度下降，影響了人民正常的社會(huì)生活秩序，也危害了公眾的健康與安全，給社會(huì)經(jīng)濟(jì)發(fā)展造成了一定的損失（謝楊等，2016）。相關(guān)研究表明大氣污染對(duì)人體健康的負(fù)面效應(yīng)異常顯著（Kaise，2005；Xu et al.，2020；謝蓉，2017），且污染物濃度的變化除了與人為排放量有關(guān)外，還受到氣象條件的影響。因此，探討大氣污染物的時(shí)空變化特征及其對(duì)人口暴露的影響，對(duì)國(guó)家相關(guān)部門頒布和實(shí)施針對(duì)性的污染防控措施具有重要意義。

近年來，針對(duì)大氣污染物的時(shí)空分布、區(qū)域傳輸和人口暴露等各方面的研究，主要關(guān)注于京津冀、長(zhǎng)三角和珠三角等大氣污染重點(diǎn)防控區(qū)域（Fan et al.，2020；Li et al.，2020；彭玏等，2019；趙輝等，2020），主要圍繞顆粒物以及臭氧（O3）等重點(diǎn)污染物（蔣超等，2018；周驥等，2018；張小娟等，2019），從時(shí)間尺度上對(duì)其年、季、月變化特征以及空間傳輸特征等展開分析（張晶等，2019；沈楠馳等，2020）；在針對(duì)污染物變化特征影響因子的定量分析中，主要考慮氣象因素、地形特征、產(chǎn)業(yè)布局、地理位置以及工業(yè)污染占比等（劉超等，2017；賈小芳等，2019）。研究發(fā)現(xiàn)大氣污染具有典型的區(qū)域性和復(fù)合性特征（Shao et al.，2006；曹寧等，2019），不同區(qū)域大氣污染物時(shí)空變化特征差異明顯，影響因子在不同城市群的相互影響及響應(yīng)也相對(duì)復(fù)雜（賈小芳等，2019）。汾渭平原作為未來國(guó)家空氣質(zhì)量改善的焦點(diǎn)區(qū)域，其大氣污染問題日益突出，也逐漸引起學(xué)者們的關(guān)注。例如，解淑艷等（2021）利用空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，發(fā)現(xiàn) 2015—2019年汾渭平原11個(gè)城市O3平均濃度總體呈升高趨勢(shì)，O3濃度呈現(xiàn)春夏季高、秋冬季低的特點(diǎn)；秦卓凡等（2021）基于觀測(cè)數(shù)據(jù)和空氣質(zhì)量指數(shù)（AQI），分析了汾渭平原 AQI及大氣污染物質(zhì)量濃度的時(shí)空分布特征，發(fā)現(xiàn)污染較重的城市為西安、渭南、咸陽(yáng)、臨汾、運(yùn)城、三門峽和洛陽(yáng)市，重污染時(shí)期主要集中在天氣條件不利及污染物排放量較大的冬季供暖期。以上這些研究對(duì)于了解汾渭平原大氣污染特征具有重要的借鑒意義。然而，對(duì)于汾渭平原大氣污染物還缺乏多時(shí)間尺度、多污染物的系統(tǒng)性研究，其污染特征與相關(guān)影響因子之間的關(guān)聯(lián)性還有待定量分析，這些不足制約了區(qū)域大氣污染防控協(xié)同作用的發(fā)揮。

基于此，本研究收集測(cè)算 2014—2020年汾渭平原11個(gè)城市污染物 PM2.5、PM10、NO2、CO、SO2和O3_8 h_max濃度數(shù)據(jù)以及同期氣象數(shù)據(jù)，從時(shí)間變化、空間分布等方面開展分析，并同中國(guó)三大重污染區(qū)域進(jìn)行對(duì)比研究，在此基礎(chǔ)上評(píng)估污染物濃度數(shù)據(jù)與相關(guān)因子（氣象因子與人口暴露數(shù)量）之間的關(guān)聯(lián)特性。本研究對(duì)全面系統(tǒng)地研究汾渭平原污染物濃度變化特征及其與相關(guān)因子的關(guān)系，制定有針對(duì)性的污染防控措施具有重要意義，為開展區(qū)域大氣污染防控的協(xié)同治理提供重要的數(shù)據(jù)理論支撐。

1 研究方法

1.1 研究區(qū)域

汾渭平原位于山西省、河南省和山西省交界處，是黃河流域汾河平原、渭河平原（又稱關(guān)中平原）及臺(tái)塬階地的總稱，包括山西省呂梁、晉中、臨汾、運(yùn)城市，河南省洛陽(yáng)、三門峽市，陜西省西安、寶雞、渭南、咸陽(yáng)、銅川市的11個(gè)地市，總面積約 7.0×104km2。2020年，汾渭平原常住人口5.1045×104人，地區(qū)生產(chǎn)總值 2.9485×1012元。汾渭平原屬于暖溫帶半濕潤(rùn)氣候，雨熱同期，年均氣溫4—15 ℃，年降水量500—800 mm。

1.2 數(shù)據(jù)來源

2014—2020年污染物 PM2.5、PM10、NO2、CO、SO2和 O3_8 h_max質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)來源于中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站發(fā)布的全國(guó)城市空氣質(zhì)量實(shí)時(shí)數(shù)據(jù)。汾渭平原11個(gè)城市共有63個(gè)國(guó)控環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)點(diǎn)位（圖1），該數(shù)據(jù)主要包括污染物PM2.5、PM10、NO2、CO、SO2和O3_8 h_max實(shí)時(shí)濃度數(shù)據(jù)和空氣質(zhì)量指數(shù)（AQI），由于數(shù)據(jù)缺失，其中晉中、呂梁和運(yùn)城市數(shù)據(jù)采集時(shí)間為2015—2020年，其余8個(gè)城市采集時(shí)間為2014—2020年。汾渭平原11個(gè)城市 2014—2020年常住人口數(shù)據(jù)來自于各城市統(tǒng)計(jì)年鑒（http://data.stats.gov.cn/index.htm）。2014—2020年汾渭平原11個(gè)城市氣象數(shù)據(jù)（氣溫、相對(duì)濕度、日照時(shí)數(shù)、降水、風(fēng)速、氣壓和混合層高度等數(shù)據(jù)）來自于國(guó)家氣象信息中心網(wǎng)。

圖1 汾渭平原空氣監(jiān)測(cè)站點(diǎn)分布圖Figure 1 Distribution of air monitoring stations in Fenwei Plain

1.3 研究方法

數(shù)據(jù)收集過程會(huì)受到各種不同因素的影響，當(dāng)污染物濃度數(shù)據(jù)存在缺漏或異常時(shí)，剔除異常數(shù)據(jù)，然后對(duì)缺失數(shù)據(jù)通過線性插值法進(jìn)行補(bǔ)缺?！董h(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》（GB 3095—2012）規(guī)定污染物O3日最大8小時(shí)（O3_8 h_max）平均質(zhì)量濃度大于160 μg·m-3認(rèn)定為O3濃度超標(biāo)，因此，污染物O3污染特征通過O3_8 h_max濃度數(shù)據(jù)予以分析。污染物PM2.5、PM10、NO2、CO和SO2的年均值是指研究年份所有日期日均值的算術(shù)平均值，月均值為研究月份所有日期日均值的算術(shù)平均值，日均值是每天24小時(shí)每個(gè)小時(shí)濃度的算術(shù)平均值，而污染物O3_8 h_max的年均值是指研究年份所有日期 O3_8 h_max的算術(shù)平均值，月均值指研究月份所有日期O3_8 h_max的算術(shù)平均值。

區(qū)域內(nèi)相鄰城市的大氣污染構(gòu)成及排放水平也比較相近，同時(shí)也容易受類似氣象環(huán)境的影響，導(dǎo)致AQI數(shù)值出現(xiàn)相似的短期波動(dòng)，即存在空間自相關(guān)。因此，為了解汾渭平原大氣污染空間集聚特征，采用全局和局部空間自相關(guān)方法進(jìn)行研究，從而揭示不同城市空氣質(zhì)量的空間聯(lián)系。檢驗(yàn)?zāi)骋粎?shù)的空間上相鄰屬性值是否顯著相關(guān)的重要指標(biāo)即為空間自相關(guān)（賀冉冉等，2017），相關(guān)性劃分為：“低-低”、“高-高”、“低-高”、“高-低”和“不顯著”。區(qū)域整體上通過全局自相關(guān)來描述 AQI數(shù)值的空間分布集聚，而可能出現(xiàn)的空間異變則運(yùn)用局部自相關(guān)測(cè)度。全局自相關(guān)使用Global Moran’s I表示，公式如下：

當(dāng)Moran’s I數(shù)值介于[-1, 1]之間，數(shù)值越接近1，表示相似屬性的空間單元越集中；越接近-1，表示相異屬性的空間單元越集中；而數(shù)值接近 0，則代表屬性為無(wú)集聚特性的隨機(jī)分布。yi與yj為空間樣本單元的屬性值；m為所研究的空間樣本數(shù)量；Qij表示空間單元的鄰近關(guān)系，為空間權(quán)重的系數(shù)矩陣， 表示樣本的平均數(shù)值。對(duì)局部自相關(guān)采用Getis-OrdG*j模型研究區(qū)域內(nèi)部的空間異質(zhì)性，從而確定O3_8 h_max濃度的熱點(diǎn)與冷點(diǎn)區(qū)域。公式如下：

在對(duì)相關(guān)影響因子分析中，考慮到污染物的構(gòu)成及變化特征，本研究采用Pearson相關(guān)系數(shù)法分析汾渭平原污染物濃度數(shù)據(jù)與各類氣象因子的相關(guān)關(guān)系。Pearson相關(guān)系數(shù)是用來研究?jī)蓚€(gè)變量之間線性相關(guān)的程度（存在正態(tài)或近似正態(tài)的特征）（徐維超，2012），計(jì)算公式如下：

式中：

Tq——皮爾森相關(guān)系數(shù)；

m——研究所需的氣象因子取值；

n——?dú)庀笠蜃铀鶎?duì)應(yīng)的污染物濃度數(shù)據(jù)。

2 結(jié)果與討論

2.1 汾渭平原大氣污染物的時(shí)間變化

2.1.1 年際變化趨勢(shì)

汾渭平原 PM2.5、PM10、NO2、CO、SO2和 O3_8 h_max年際質(zhì)量濃度變化箱式圖如圖 2所示。2017—2020年汾渭平原污染物PM2.5、PM10、NO2、CO和SO2年均質(zhì)量濃度在個(gè)別年份有所波動(dòng)，但整體上仍呈現(xiàn)下降趨勢(shì)，年平均質(zhì)量濃度分別下降3.66、5.92、0.43、0.14、4.61 μg·m-3。2020 年顆粒物PM2.5和PM10年均質(zhì)量濃度相對(duì)于2014年分別下降31.26%和29.25%。PM2.5主要來源于二次污染，汾渭平原 PM2.5與 PM10年均質(zhì)量濃度比值介于55.16%—57.85%，表明 PM2.5占 PM10比重較大。2014—2017年污染物 NO2年均質(zhì)量濃度呈緩慢上升趨勢(shì)，由 37.52 μg·m-3上升到 44.55 μg·m-3，增幅為18.74%，之后開始逐年下降，年均下降率為7.7%。2014—2020年污染物 SO2年均質(zhì)量濃度呈現(xiàn)先增加后下降的趨勢(shì)，由2014年的39.8 μg·m-3增加到2016 年的 42.53 μg·m-3，之后下降趨勢(shì)明顯，到 2020年下降至 12.16 μg·m-3，該值相對(duì)于 2016年降低71.41%。而汾渭平原O3_8 h_max與別的污染物不同，其年均質(zhì)量濃度整體呈現(xiàn)上升趨勢(shì)，2020年相對(duì)于2014年增加32.39%，是所有污染物中年均質(zhì)量濃度上升幅度最大的污染物。綜上所述，近年來汾渭平原大氣污染形勢(shì)逐步好轉(zhuǎn)，但 O3污染問題依舊突出，在未來的大氣污染防控中應(yīng)予以重視。對(duì)汾渭平原AQI指數(shù)的年際變化分析，2014年AQI的年平均值為105，到2017年上升到最高值111，之后呈波動(dòng)下降趨勢(shì)，到2020年下降至最低值89，空氣質(zhì)量指數(shù)年際變化有所波動(dòng)，且近幾年空氣質(zhì)量逐步改善（圖3）。

圖2 2014—2020年汾渭平原大氣污染物的年際變化Figure 2 Interannual variations of air pollutants in Fenwei Plain from 2014 to 2020

圖3 汾渭平原AQI長(zhǎng)序列變化趨勢(shì)Figure 3 Long-term trends of AQI sequences in Fenwei Plain

2.1.2 月變化規(guī)律

汾渭平原污染物PM2.5和PM10月均質(zhì)量濃度變化趨勢(shì)大致相同，呈現(xiàn)出冬春季高、夏季低的特點(diǎn)，總體呈“V”字型分布（圖4）。2015—2016年污染物PM2.5和PM10月均質(zhì)量濃度最高值出現(xiàn)于12月，2017—2020年則均出現(xiàn)于1月，且不同年份質(zhì)量濃度最高值呈現(xiàn)波動(dòng)變化，之后污染物月均質(zhì)量濃度均呈下降趨勢(shì)，7—9月最低。汾渭平原冬春季PM2.5和 PM10污染較嚴(yán)重，主要與較大的污染源排放強(qiáng)度和相對(duì)靜穩(wěn)的大氣條件有一定關(guān)系（Wang et al.，2014），其中3月PM10濃度較高，與春季北方頻繁發(fā)生的沙塵天氣有一定關(guān)系（Lee et al.，2006）。

圖4 2014—2020年汾渭平原大氣污染的月變化圖Figure 4 Monthly variations of air pollutants in Fenwei Plain from 2014 to 2020

污染物NO2月均質(zhì)量濃度呈現(xiàn)出冬季高、夏季低的趨勢(shì)，高值出現(xiàn)在11、12、1月，月均質(zhì)量濃度變化區(qū)間為 36—63.18 μg·m-3，之后呈現(xiàn)下降趨勢(shì)，7月下降到最低。相關(guān)研究表明夏季大氣環(huán)流活動(dòng)比較頻繁，植被生長(zhǎng)旺盛，降水多，降水的沖刷作用使污染物NO2沉降于樹木冠層、水體表面和地面，因此夏季污染物NO2濃度較低（Lee et al.，2012）。

2014—2020年污染物CO月均質(zhì)量濃度呈現(xiàn)出明顯的季節(jié)性差異，表現(xiàn)為冬季＞秋季＞春季＞夏季，季節(jié)平均質(zhì)量濃度值分別為1.91、1.25、1.18、0.99 μg·m-3。冬春季CO質(zhì)量濃度較高與北方冬季采暖、工業(yè)及機(jī)動(dòng)車污染物的排放有一定關(guān)系（Ma et al.，2019），并且北方冬季氣溫較低、大氣穩(wěn)定度較高、太陽(yáng)輻射弱等諸多條件均不利于污染物CO的擴(kuò)散及濃度的降低。

工業(yè)生產(chǎn)和化石能源燃燒是污染物SO2產(chǎn)生的主要原因（Adame et al.，2012）。汾渭平原2014—2020年12、1、2月污染物SO2月均質(zhì)量濃度較高，變化區(qū)間為 15.18—105.63 μg·m-3，與冬季采暖燃煤大量使用有關(guān)；之后月份均呈現(xiàn)下降趨勢(shì)，7—8月達(dá)到最低值，均低于國(guó)家環(huán)境空氣質(zhì)量一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)（20 μg·m-3），與污染源排放強(qiáng)度減弱及夏季大氣環(huán)流旺盛有一定關(guān)系（Meng et al.，2010）。

2014—2020年污染物O3_8 h_max月均質(zhì)量濃度變化趨勢(shì)表現(xiàn)出明顯的倒“V”字型，該趨勢(shì)與其余污染物恰好相反，月均質(zhì)量濃度自1月開始上升，到 6—7月達(dá)到最高值，之后月份開始下降；O3_8 h_max月均質(zhì)量濃度呈季節(jié)性特征，高低順序?yàn)橄募荆敬杭荆厩锛荆径荆竟?jié)平均質(zhì)量濃度分別為134.46、105.26、71.04、51.49 μg·m-3。污染物 O3的生成與前體物的排放、太陽(yáng)輻射和溫度等氣象條件密切相關(guān)，夏季溫度高、輻射強(qiáng)、光化學(xué)反應(yīng)強(qiáng)烈，而前體物NOx和VOCs等在強(qiáng)烈的光化學(xué)反應(yīng)下極易形成O3；而冬季O3_8 h_max月均濃度較低，主要原因?yàn)槎径囔o穩(wěn)天氣，顆粒物濃度增加使太陽(yáng)輻射強(qiáng)度減弱，限制了光化學(xué)反應(yīng)從而抑制了污染物 O3的生成（Zhao et al.，2018）。

2.1.3 與中國(guó)三大重污染區(qū)域污染特征對(duì)比分析

中國(guó)不同區(qū)域地形氣候條件差異明顯，大氣污染也表現(xiàn)出不同的時(shí)空變化特征，不同類型區(qū)域的大氣污染特征受空間異質(zhì)性影響顯著（寧貴財(cái)，2018）。京津冀、長(zhǎng)三角、珠三角和汾渭平原為中國(guó)四大主要污染防控區(qū)，這些區(qū)域地區(qū)跨度大，大氣環(huán)流特征和地形條件差異明顯。對(duì)四大區(qū)域大氣污染特進(jìn)行對(duì)比分析，可加深對(duì)汾渭平原大氣污染特征的認(rèn)識(shí)。

2014—2020年中國(guó)四大區(qū)域污染物 PM2.5、PM10和SO2月均質(zhì)量濃度變化特征（圖5）表明，四大區(qū)域PM2.5、PM10和SO2月均質(zhì)量濃度總體呈現(xiàn)冬季高、夏季低的特點(diǎn)，PM10春季質(zhì)量濃度也相對(duì)較高，與春季多沙塵天氣有關(guān)。珠三角地區(qū)PM2.5、PM10和SO2月均質(zhì)量濃度最低且呈逐年下降趨勢(shì)，從2015年春季和2018年冬季開始，PM2.5和PM10月均質(zhì)量濃度均低于國(guó)家環(huán)境空氣質(zhì)量二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值（分別為 35 μg·m-3和 70 μg·m-3）；研究期間內(nèi)SO2月均質(zhì)量濃度低于《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》（GB 3095—2012）一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值（20 μg·m-3）。長(zhǎng)三角地區(qū)3種污染物質(zhì)量濃度均值總體呈現(xiàn)下降趨勢(shì)。京津冀和汾渭平原污染物 SO2月均質(zhì)量濃度在2014—2016年呈上升趨勢(shì)，并在2016年12月達(dá)到峰值，之后呈現(xiàn)顯著下降趨勢(shì)，但是汾渭平原PM2.5和 PM10濃度卻呈現(xiàn)波動(dòng)上升趨勢(shì)，說明汾渭平原污染物PM2.5和PM10減排形勢(shì)嚴(yán)峻。

圖5 2014—2020年中國(guó)四大污染區(qū)域大氣污染物月變化特征Figure 5 Monthly variations of air pollutants in four regions of China in 2014-2020

2014—2020年中國(guó)四大區(qū)域污染物NO2和CO月均質(zhì)量濃度呈現(xiàn)秋冬季高、夏季低的特點(diǎn)，京津冀和汾渭平原NO2和CO月均質(zhì)量濃度高于長(zhǎng)三角和珠三角地區(qū)。2014年開始各區(qū)域總體呈現(xiàn)上升趨勢(shì)，污染物 NO2質(zhì)量濃度在 2016年 12月達(dá)到峰值，而污染物CO質(zhì)量濃度在2017年1月達(dá)到峰值，汾渭平原、京津冀、長(zhǎng)三角、珠三角分別為2.37、2.66、1.14、1.12 mg·m-3；之后呈下降趨勢(shì)，長(zhǎng)三角和珠三角地區(qū)處于持續(xù)低污染濃度水平，而汾渭平原和京津冀地區(qū)也呈現(xiàn)出較明顯的下降趨勢(shì)。

2014—2020年中國(guó)四大區(qū)域污染物O3_8 h_max月均質(zhì)量濃度呈現(xiàn)夏季高，冬季低的特征，但珠三角地區(qū)季節(jié)變化趨勢(shì)不明顯且季節(jié)內(nèi)波動(dòng)較大。

京津冀和汾渭平原污染物 O3_8 h_max月均質(zhì)量濃度夏季最高值總體高于長(zhǎng)三角和珠三角地區(qū)，但是冬季最低值低于長(zhǎng)三角和珠三角地區(qū)，說明京津冀和汾渭平原污染物 O3減排形勢(shì)嚴(yán)峻，而長(zhǎng)三角和珠三角地區(qū)的 O3污染也不容忽視；四大區(qū)域O3_8 h_max月均質(zhì)量濃度年際變化總體呈現(xiàn)波動(dòng)上升變化特征，個(gè)別地區(qū)有下降趨勢(shì)，但下降幅度有限，總體形勢(shì)不容樂觀，因此，未來對(duì)污染物O3的減排工作不容松懈。

2.2 汾渭平原大氣污染物的空間分布

對(duì)污染物空間分布特征開展分析（圖6），汾渭平原污染物PM2.5、PM10和NO2空間分布格局呈現(xiàn)南高北低的分布特征，這可能與南部城市工業(yè)發(fā)達(dá)、重化工企業(yè)較多，以及南部秦嶺山脈阻擋，不利于污染物擴(kuò)散有關(guān)（黃曉軍等，2020）；而污染物CO和 SO2則呈現(xiàn)出中北部城市較高，南部較低的特征，與中北部城市產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)偏重，火電、鋼鐵、焦化等行業(yè)企業(yè)數(shù)量多有關(guān)。然而，污染物 PM2.5、PM10、NO2、CO和SO2的變化率在空間上呈現(xiàn)一定的差異性。汾渭平原11個(gè)城市污染物PM2.5、PM10、CO和SO2總體呈下降趨勢(shì)，其中，PM2.5和PM10下降率在空間分布上大致相同，以銅川和三門峽市下降趨勢(shì)較顯著，呂梁市CO和三門峽市SO2下降最為明顯，而污染物NO2則呈先上升后下降的趨勢(shì)。汾渭平原2014—2016年O3空間分布呈南高北低的特點(diǎn)，但2017—2020年空間分布卻表現(xiàn)出與之相反的特征，11個(gè)城市總體呈現(xiàn)波動(dòng)上升趨勢(shì)，其中臨汾、晉中和運(yùn)城市上升趨勢(shì)顯著。

圖6 2014—2020年汾渭平原大氣污染的空間分布圖Figure 6 Spatial distributions of air pollutants in Fenwei Plain from 2014 to 2020

續(xù)圖6 2014—2020年汾渭平原大氣污染的空間分布圖Continued figure 6 Spatial distributions of air pollutants in Fenwei Plain from 2014 to 2020

采用空間自相關(guān)對(duì)汾渭平原各城市逐年 AQI空間分布的集聚特征進(jìn)行分析（表 1），2014年Moran’s I指數(shù)最低值為0.289，T值為3.214，每一年全局自相關(guān)Moran’s I和T值均通過了0.05的顯著性檢驗(yàn)，反映出AQI數(shù)值在空間上呈集聚性特征。對(duì)局部集聚模式與特征分析，高-高聚集分布于西安、咸陽(yáng)、臨汾和洛陽(yáng)等地，低-低聚集則主要分布于呂梁、寶雞和銅川等地，而其余聚集類別均未通過顯著性檢驗(yàn)。

表1 汾渭平原不同年份AQI空間自相關(guān)分析Table 1 AQI spatial autocorrelation analysis of Fenwei Plain in different years

2.3 PM2.5與O3_8 h_max的人口暴露

根據(jù)污染物PM2.5和O3_8 h_max國(guó)家環(huán)境空氣質(zhì)量二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值，將 2014—2020年汾渭平原PM2.5和O3_8h_max年均質(zhì)量濃度分別劃分為6個(gè)和7個(gè)區(qū)間，并分析不同濃度區(qū)間的面積及人口占比情況。

2.3.1 PM2.5質(zhì)量濃度區(qū)間面積及人口暴露數(shù)量占比分析

對(duì)污染物PM2.5不同質(zhì)量濃度區(qū)間的面積占比情況開展分析（圖7），結(jié)果顯示：（1）僅在2020年存在 PM2.5年均質(zhì)量濃度低于 35 μg·m-3的區(qū)域（13.77%），其余年份均高于 35 μg·m-3；（2）2015—2017 年 PM2.5年均質(zhì)量濃度均高于 45 μg·m-3，2014年整個(gè)汾渭平原 PM2.5年均質(zhì)量濃度更是高于 55 μg·m-3，各分區(qū)占比（從低到高）為 20.22%、59.53%和20.23%，表明這幾年整個(gè)汾渭平原PM2.5污染水平均較高；（3）從 2018年開始，低于 45 μg·m-3的區(qū)域面積占比分別為28.11%、13.77%和26.99%，并且不存在高于75 μg·m-3的區(qū)域，汾渭平原PM2.5年均質(zhì)量濃度逐年降低。

圖7 2014—2020年汾渭平原PM2.5質(zhì)量濃度區(qū)間面積（左）及人口暴露數(shù)量（右）占比變化Figure 7 Changes of PM2.5 annual concentration by range and population exposure in Fenwei Plain from 2014 to 2020

根據(jù)汾渭平原污染物PM2.5年均質(zhì)量濃度區(qū)間劃分情況，對(duì)不同濃度區(qū)間人口暴露數(shù)量占比情況開展分析。僅在2020年，汾渭平原有6.76%的人口暴露于年平均 35 μg·m-3以下的質(zhì)量濃度中，其他年份人口均暴露于 35 μg·m-3以上的年均質(zhì)量濃度中，特別是2014年汾渭平原人口均暴露在高于55 μg·m-3的年均質(zhì)量濃度中；2015—2017年人口暴露于最低濃度區(qū)間 45—55 μg·m-3的比例逐年上升（7.73%—13.92%）；從2018年開始，汾渭平原人口均暴露在低于 75 μg·m-3的污染物濃度中，特別是2018年和 2020年人口暴露濃度最高值均低于 65 μg·m-3。雖然近年來污染物PM2.5濃度逐年降低，但是距國(guó)家環(huán)境空氣質(zhì)量二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值 35 μg·m-3還有很大的差距。

對(duì)污染物 PM2.5不同質(zhì)量濃度區(qū)間面積及人口暴露數(shù)量占比情況分析得出，雖然污染物 PM2.5質(zhì)量濃度在 55 μg·m-3以下的區(qū)間面積較廣，但人口主要集中暴露在高于55 μg·m-3的年均質(zhì)量濃度中，呈現(xiàn)出高密度人口集中分布于污染物質(zhì)量濃度高值區(qū)的特征。

2.3.2 O3_8 h_max質(zhì)量濃度區(qū)間面積及人口暴露數(shù)量占比分析

對(duì)不同污染物O3_8 h_max質(zhì)量濃度區(qū)間的面積占比情況分析可得（圖8）：（1）僅在2015年存在 O3_8 h_max年均質(zhì)量濃度低于60 μg·m-3的區(qū)域（13.77%），其余年份均高于 60 μg·m-3；雖然 2014年和 2015年年均質(zhì)量濃度均低于 90 μg·m-3，但80—90 μg·m-3區(qū)域面積呈增加趨勢(shì)，由占比 14.12%增加到28.48%；（2）2016年高O3_8 h_max質(zhì)量濃度區(qū)間面積比例持續(xù)增加，高于 90 μg·m-3的區(qū)域面積占比達(dá)到46.33%，表明O3污染程度在不斷加重；（3）2017—2020年O3_8 h_max質(zhì)量濃度區(qū)間的面積占比分布均高于80 μg·m-3，進(jìn)一步說明了近年來汾渭平原O3的高污染性和持續(xù)性。

圖8 2014—2020年汾渭平原O3_8 h_max質(zhì)量濃度區(qū)間面積（左）及人口暴露數(shù)量（右）占比變化Figure 8 Changes of O3_8 h_max annual concentration by range and population exposure in Fenwei Plain from 2014 to 2020

對(duì)人口暴露數(shù)量占比開展分析，僅在2015年，汾渭平原有 7.73%的人口暴露于 60 μg·m-3以下的O3_8 h_max年均質(zhì)量濃度中，其他年份研究區(qū)域人口均暴露于60 μg·m-3以上的年均質(zhì)量濃度中；2014年和2015年汾渭平原人口均暴露于低于90 μg·m-3的年均質(zhì)量濃度中，但 80—90 μg·m-3的年均質(zhì)量濃度人口暴露占比呈增加趨勢(shì)，由 8.39%增加到30.51%；2016年人口暴露于高濃度區(qū)間的比例不斷增加，高于 90 μg·m-3的年均質(zhì)量濃度人口暴露占比達(dá)到48.23%；隨著污染物O3_8 h_max年均質(zhì)量濃度逐年上升，2017—2020年汾渭平原人口均暴露在高于 80 μg·m-3的質(zhì)量濃度中。

進(jìn)一步對(duì)污染物O3_8 h_max不同質(zhì)量濃度區(qū)間面積及人口暴露數(shù)量占比分析可知，汾渭平原污染物O3_8 h_max不同質(zhì)量濃度區(qū)間面積占比與人口暴露數(shù)量占比并不完全一致，尤其是在各年份的高質(zhì)量濃度占比中，區(qū)域占比要略高于區(qū)域人口數(shù)量占比，結(jié)合前文分析結(jié)果，2014—2020年汾渭平原11個(gè)城市中，晉中、臨汾和運(yùn)城市O3污染較為嚴(yán)重，相對(duì)應(yīng)城市面積占比較高（占汾渭平原總面積的 33.3%），而汾渭平原人口卻集中分布于 O3_8 h_max濃度相比于中北部城市稍低的西南部城市（如西安市）。雖然目前汾渭平原高密度人口并未完全分布于高O3污染區(qū)，但胡琳等（2021）的研究表明西安市 2014—2019年 O3污染呈上升態(tài)勢(shì)且 O3濃度高值區(qū)持續(xù)時(shí)間長(zhǎng)，未來汾渭平原西南城市也應(yīng)該注重O3污染的暴露風(fēng)險(xiǎn)。

2.4 與氣象因素的關(guān)系

大氣污染物濃度除了與當(dāng)?shù)亟?jīng)濟(jì)發(fā)展?fàn)顩r、社會(huì)活動(dòng)水平等因素有關(guān)外，也會(huì)受到氣象條件的影響。對(duì)汾渭平原六種污染物濃度與氣象因子進(jìn)行相關(guān)性分析得出，污染物與平均氣溫、降水以及氣壓關(guān)系較為密切，污染物PM2.5、PM10、CO和O3等與氣象因子的相關(guān)性均通過了0.01的顯著性檢驗(yàn)，除與降水呈現(xiàn)負(fù)相關(guān)性之外，與其他氣象因子的相關(guān)關(guān)系均呈現(xiàn)出不同特征（表2）。

表2 汾渭平原年尺度主要污染物與氣象因子的相關(guān)關(guān)系Table 2 Correlations of main pollutants with meteorological factors in Fenwei Plain

平均溫度與主要污染物的相關(guān)性最強(qiáng)，與污染物PM2.5、PM10、NO2、CO和SO2呈現(xiàn)出顯著的負(fù)相關(guān)性，而與O3則表現(xiàn)出正相關(guān)性。一方面氣溫升高使大氣的不穩(wěn)定性增強(qiáng)，從而提升了污染物的擴(kuò)散能力，另一方面由于夏季溫度高、輻射強(qiáng)、光化學(xué)反應(yīng)強(qiáng)烈，前體物NOx和VOCs等極易形成O3。日照時(shí)數(shù)與氣溫聯(lián)系密切，因此與污染物濃度的關(guān)系表現(xiàn)出類似的特征。相對(duì)濕度對(duì)于污染物的吸濕沉降和二次轉(zhuǎn)化作用顯著，但對(duì)PM2.5和CO作用卻不明顯，較高濃度的PM2.5和CO多產(chǎn)生于冬春季節(jié)，這些季節(jié)大氣層穩(wěn)定，較高的相對(duì)濕度反而會(huì)促使顆粒物附著于水汽上使?jié)舛壬仙?。?dāng)?shù)孛媸艿降蛪嚎刂茣r(shí)，上升氣流形成使顆粒物發(fā)生擴(kuò)散而降低其濃度，而地面受到高壓控制時(shí)，顆粒污染物擴(kuò)散受抑制，濃度上升，且其他非顆粒污染物受到的影響有限。而風(fēng)速對(duì)于大氣邊界層內(nèi)穩(wěn)定度的影響顯著，不同風(fēng)速也決定了污染物的清除效率與輸送效率，其作用機(jī)理較為復(fù)雜，當(dāng)風(fēng)速較小時(shí)大氣保持穩(wěn)定，不利于污染物的水平或垂直擴(kuò)散，從而導(dǎo)致污染物積聚；隨著風(fēng)速的不斷增大，易發(fā)生擴(kuò)散和稀釋效應(yīng)，污染物濃度下降，但污染物CO和SO2與風(fēng)速相關(guān)性不顯著。

3 結(jié)論

（1）2014—2020年汾渭平原污染物 PM2.5、PM10、NO2、CO和 SO2年均質(zhì)量濃度整體上呈現(xiàn)下降趨勢(shì)，而污染物O3卻呈現(xiàn)上升趨勢(shì)，O3污染問題日益嚴(yán)重。季節(jié)變化上，PM2.5、PM10、SO2、CO以及NO2月均質(zhì)量濃度呈冬高夏低的特征，而O3_8 h_max呈夏高冬低的特征，這種季節(jié)變化與排放源、化學(xué)反應(yīng)以及氣象因素等有關(guān)。

（2）2014—2020年京津冀和汾渭平原六大污染物月均質(zhì)量濃度總體高于長(zhǎng)三角和珠三角地區(qū)，汾渭平原各污染物減排潛力大，尤其是要關(guān)注污染物PM2.5、PM10和O3的減排。

（3）不同污染物的空間分布變化存在差異，PM2.5、PM10和NO2呈南高北低的特征，而污染物CO和SO2則呈現(xiàn)相反特征，并且隨時(shí)間推移各城市污染緩解明顯；2014—2016年南部地區(qū)O3污染較嚴(yán)重，而2017—2020年北部城市臨汾、晉中和運(yùn)城市O3上升趨勢(shì)顯著。

（4）汾渭平原PM2.5污染呈現(xiàn)出高密度人口集中分布于污染物濃度高值區(qū)的特征；隨著O3_8 h_max年均質(zhì)量濃度逐年上升，汾渭平原人口暴露在高濃度O3污染中的比例逐年上升，因此應(yīng)更為關(guān)注人口較為密集區(qū)域的大氣污染防治工作。綜合氣象因子分析，污染物濃度與氣溫的相關(guān)性最為顯著，各污染物與降水之間呈現(xiàn)負(fù)相關(guān)性，而與氣溫、相對(duì)濕度、氣壓、風(fēng)速和日照時(shí)數(shù)的相關(guān)關(guān)系各不相同。