低劑量率X射線輻射質(zhì)的建立與儀器校準

李夢宇 趙瑞 屈冰冰 魯平周 宋飛 李云飛 付林 吳金杰

低劑量率X射線輻射質(zhì)的建立與儀器校準

李夢宇1,2趙瑞2屈冰冰1,2魯平周1,2宋飛1,2李云飛2付林1吳金杰2

1（成都理工大學 成都 610059）2（中國計量科學研究院 北京 100029）

輻射環(huán)境監(jiān)測儀器的校準是評價儀器性能、保證量值準確可靠的重要方式。為了解決劑量儀表在低劑量率條件下的量值溯源問題，在X射線輻射場中通過進一步增加附加過濾的方式，建立了55 kV、70 kV、100 kV、170 kV和240 kV參考輻射質(zhì)并測量其能譜，運用序蒙特卡羅程序EGS（Electron Gamma Shower）模擬各輻射質(zhì)的能譜，計算出輻射質(zhì)半值層及平均能量，模擬能譜與實測能譜的平均能量相對偏差不超過1.6%。利用大體積球形電離室完成參考點處空氣比釋動能率的測量，并對常用的輻射環(huán)境監(jiān)測儀器進行了校準。結(jié)果表明：隨著附加過濾的增加，劑量率逐漸減少，所建立的輻射質(zhì)劑量率范圍為606～4 451 nGy·h-1，不確定度為6.0%（=2）；高氣壓電離室、6150AD劑量率儀校準測量結(jié)果不確定度為7.0%（=2）。

低劑量率， X射線，能譜模擬，校準因子，不確定度

2021年，國際原子能機構(gòu)（International Atomic Energy Agency，IAEA）發(fā)布了最新版《國際核電狀況與前景》［1］報告，強調(diào)核電在緩解氣候變化和實現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展方面的作用。核能作為一種安全、清潔、可靠的能源，對于國家發(fā)展有著重要作用，核與輻射安全更是國家安全的重中之重，截止2020年10月，我國共建成了近161個國控輻射環(huán)境自動監(jiān)測站，在45個重要核設(shè)施周圍開展了工作。自動站環(huán)境監(jiān)測類儀器主要包括高氣壓電離室、NaI（Tl）譜儀和LaBr3譜儀［2］等。

目前的實驗室檢定校準方法均是在較高劑量率下進行，使得環(huán)境輻射儀器在測量微弱放射性輻射時可能會引入較大誤差。在實施環(huán)境監(jiān)測或輻射事故預警網(wǎng)絡(luò)時，有必要監(jiān)測環(huán)境劑量當量率（低至500 nSv·h-1），其僅為自然背景輻射產(chǎn)生的貢獻（約100 nSv·h-1）的幾倍。為保證環(huán)境輻射監(jiān)測儀器溯源的有效性，必須創(chuàng)造一個低劑量率水平輻射條件［3］，解決全國環(huán)境輻射監(jiān)測計量儀表的量值溯源問題，提供儀器校準測試，保障國內(nèi)放射性環(huán)境監(jiān)測量值的準確與統(tǒng)一。根據(jù)ISO 4037-1［4］標準，通常利用X光機在不同輻射質(zhì)下完成儀器能量響應的測量評價。目前，具備環(huán)境水平監(jiān)測儀器校準能力的主要有德國聯(lián)邦物理技術(shù)研究院（Physikalisch-Technische Bundesanstalt，PTB）、日本國家計量院（National Metrology Institute of Japan，NMIJ）和中國計量科學研究院（National Institute of Metrology，NIM）。PTB在地下490 m的礦井下建立低本底實驗室，并建立低劑量率γ輻射參考輻射場，可實現(xiàn)在（10～300） nGy·h-1環(huán)境輻射監(jiān)測儀器的響應研究。NIMJ通過增加附加過濾的方式建立低空氣比釋動能率系列，可實現(xiàn)20 μGy·h-1的輻射劑量率水平校準［5］。參考輻射場劑量率大小受到放射源強度、距離遠近、屏蔽材料的影響，可通過增加源與探測器的距離、增加附加過濾等方法降低參考輻射場劑量率。對于增加測量距離的方法，會導致射束在通過的路徑上進一步衰減，且容易受到溫度氣壓影響，使得能譜發(fā)生改變。本文通過進一步增加附加過濾的方式，利用蒙特卡羅模擬方法得到X射線能譜，建立了5個低劑量率X射線參考輻射質(zhì)，并計算得到輻射質(zhì)的半值層和平均能量［6］。采用大體積空腔電離室完成空氣比釋動能率的測量，對常見的儀器進行校準測量［7］，并對測量結(jié)果進行不確定度分析［8］。

1 低劑量率參考輻射質(zhì)的建立

1.1　 X射線輻射裝置的組成及能譜測量

X射線參考輻射裝置主要由X射線光機、限束光闌、X射線過濾裝置、定位系統(tǒng)等組成［9］（圖1）。其中光管型號為COMET MXR-320/26，靶材為鎢靶，靶傾角為20°。管電壓調(diào)節(jié)范圍為（15～320） kV，管電流調(diào)節(jié)范圍為（0～22.5） mA。主要特點為溫度漂移小、管電壓可調(diào)節(jié)范圍大、性能穩(wěn)定，能夠達到X射線空氣比釋動能率測量的精度要求［10］。過濾裝置主要由過濾盤、附加過濾片及驅(qū)動裝置組成［11］，線性定位系統(tǒng)主要由升降平臺、橫縱向?qū)к壖凹す鉁手毕到y(tǒng)組成。

建立的低劑量率X射線輻射質(zhì)，其附加過濾片厚度參數(shù)見表1。選用CANBERRA-BE2020高純鍺（HPGe）作為能譜測量探測器，采用液氮冷卻，其優(yōu)點是能量分辨率較高，能分辨復雜的能譜。實驗測量能譜如圖2所示，受到環(huán)境、準直器、屏蔽材料散射影響，100 kV、170 kV、240 kV出現(xiàn)康普頓散射峰。

圖1　X射線參考輻射裝置

表1 附加過濾厚度測量結(jié)果

圖2　不同輻射質(zhì)下的測量能譜

1.2　過濾X射線能譜模擬

本文建立的低劑量率X射線輻射質(zhì)，基于低空氣比釋動能率系列，在此基礎(chǔ)上繼續(xù)添加附加過濾，以降低劑量率水平。為了進一步了解輻射場特性，通常需要采用蒙特卡羅模擬方法對X射線能譜進行模擬研究。EGS（Electron Gamma Shower）是一套能模擬動能范圍在1 keV～10 GeV內(nèi)的光子和正負電子于物質(zhì)中運輸過程的MC（Monte Carlo）程序［12］，模擬實驗首先建立X射線光機模型，分別模擬管電壓為55 kV、70 kV、100 kV、170 kV和240 kV下輻射質(zhì)的能譜，粒子數(shù)設(shè)置為1.0×1010，電子的截止能量CUT=0.512 MeV，光子的截止能量為CUT=0.001 MeV，統(tǒng)計誤差小于1%，其他數(shù)據(jù)采用默認值。

模擬實驗結(jié)果的光子數(shù)進行最大歸一化處理，由于所建立的輻射質(zhì)規(guī)范過濾較重，大部分光子在穿過過濾材料時被吸收，使得到達收集面的光子數(shù)分布不均勻，故數(shù)據(jù)統(tǒng)計漲落現(xiàn)象較明顯。在繪制能譜圖時，為消除統(tǒng)計漲落帶來的影響，采用并道處理方法，默認所有管電壓下能譜設(shè)置道址為200道，通過減少道址數(shù)實現(xiàn)并道，55 kV、100 kV下設(shè)置為100道，70 kV、240 kV下為50道，170 kV為25道，得到其合適的道寬，各管電壓下能譜圖如圖3所示。

圖3　各輻射質(zhì)的能譜圖

根據(jù)式（1），整理模擬與測量能譜數(shù)據(jù)，得到不同輻射質(zhì)的平均能量，平均能量計算結(jié)果如表2所示，可以看出，平均能量相對偏差不超過1.6%，表明實際測量結(jié)果與模擬結(jié)果符合較好。

表2 模擬譜與實驗譜平均能量

1.3　 X射線半值層的計算與有效能量

X射線輻射場的輻射特性［14］通常由能譜和半值層（Half Value Layer，HVL）表示，半值層是指單能X光束穿過物質(zhì)時，強度減弱到一半所需物質(zhì)的厚度，滿足衰減式（2）：

式中：為穿過物質(zhì)層后的光子注量；0為穿過物質(zhì)層前的光子注量；是穿過物質(zhì)層的厚度，m；為X射線在該物質(zhì)中的線減弱系數(shù)，m-1。對于單能X射線，滿足式（3）關(guān)系：

有效能量定義為具有其相同HVL的單能X射線的能量，隨著附加過濾的增大，X射線能譜也逐漸硬化，X射線有效能量與平均能量可近似等效一致，故本次實驗將平均能量等效為有效能量處理。實驗半值層用銅（Cu）表示，由美國國家標準與技術(shù)研究院（National Institute of Standards and Technology，NIST）數(shù)據(jù)庫整理得到銅的質(zhì)量衰減系數(shù)與不同能量單能X射線之間的關(guān)系，如圖4所示；通過擬合得到在（55～240） keV下銅的質(zhì)量衰減系數(shù)，查表可得銅的密度為8.96 g·cm-3，計算出各輻射質(zhì)對應的半值層，如表3所示。

圖4　銅的衰減曲線圖

表3 各輻射質(zhì)半值層

2 輻射場劑量率的測量與儀器的校準

2.1　 X射線空氣比釋動能率的測量

對于較低劑量率的測量，通常采用大體積球型電離室作為標準探測器，主要原因是其靈敏度高、穩(wěn)定性好，且角響應可忽略不計。為了達到電子平衡，通常將電離室放置在均勻輻射場中，使有效探測體積被輻射場全覆蓋，根據(jù)光機發(fā)散角及限束光闌、探測器尺寸的大小及輻射場特性（距離焦斑4 m處95%均勻輻射野大小為36 cm）要求，本實驗將參考點設(shè)置于距離X射線焦斑4 m處，使用PTW-32003電離室進行空氣比釋動能率的測量，其公式為：

表4 低劑量率X射線空氣比釋動能率測量結(jié)果

2.2　 6150AD-5/H+6150AD b/H劑量率儀的校準

6150AD-5/H+6150AD b/H是一款測量γ、X射線輻射的便攜式儀表，采用大體積的塑料閃爍體探頭［15］，能量測量范圍為45 keV～2.6 MeV，可測量瞬時劑量率、平均劑量率、累積劑量。校準因子是評價儀器測量準確性的重要指標，為了檢測計量儀器精度是否在誤差范圍內(nèi)，必須對計量儀器進行校準。實驗中，將6150AD-5/H+6150AD b/H劑量儀固定在參考點處，通過激光定位使其與X射線光束、光闌中心處于同一條直線上。經(jīng)測量得到在各個輻射質(zhì)下的周圍劑量當量*（10），參照GB/T 12162-3《用于校準劑量儀和劑量率儀及確定其能量響應的X和γ參考輻射》中對劑量率與劑量當量的轉(zhuǎn)化系數(shù)k（10），計算得到6150AD-5/H+6150AD b/H的校準因子如表5所示。

表5 6150AD-5/H+6150AD b/H校準因子

2.3　高氣壓電離室校準

對于環(huán)境輻射監(jiān)測儀器，最常見的是充氬氣的高氣壓電離室。實驗所用的高氣壓電離室是GE Reuter-Stokes生產(chǎn)的最新一款γ輻射檢測儀表，主要用于低劑量水平γ輻射探測和測量，由高氣壓電離腔、DAQ主板、靜電計等組成，測量范圍為（0～1）Sv·h-1。表6為高氣壓電離室的在低劑量率X射線輻射質(zhì)下的校準情況?？梢钥闯觯邭鈮弘婋x室在低能段響應較差，主要原因是電離室外壁較厚，導致低能光子無法進入電離室，使得讀數(shù)偏低。隨著管電壓增加，響應逐漸增強，當能量最大時，校準因子基本趨于1，這與高氣壓電離室在137Cs γ射線下的響應相吻合。

表6 高氣壓電離室校準因子

2.4　測量結(jié)果不確定度分析

受到環(huán)境、儀器本身等因素影響，測量結(jié)果往往存在一定誤差，實驗得到的數(shù)據(jù)為一個近似的估計值，為了表示近似程度的誤差范圍，引入測量不確定度（Uncertainty of Measurement），不確定度主要分為A類和B類［16］。A類為測量過程中數(shù)據(jù)的統(tǒng)計漲落所引起的不確定度，通常用貝塞爾公式進行計算得到，其公式為：

B類是根據(jù)經(jīng)驗、證書等其他信息得到。對于環(huán)境輻射監(jiān)測儀器的校準，通常不確定度來源于標準探測器測量輻射場劑量率的不確定度、儀器的定位和儀器的讀數(shù)重復性等。通過實驗測量及理論分析，最終不確定度分析如表7、表8所示。

表7 參考輻射場劑量率測量不確定度

表8 環(huán)境監(jiān)測儀器校準結(jié)果不確定度

3 結(jié)語

本文依托中能X射線光機，通過增加附加過濾的方式，利用CANBERRA-BE2020高純鍺（HPGe）探測器和EGS蒙特卡羅程序分別得到5個輻射質(zhì)的實測譜和模擬譜，計算得到能譜平均能量、各輻射質(zhì)半值層，實驗譜平均能量與模擬譜平均能量相對偏差最大不超過1.6%，建立了55 kV、70 kV、100 kV、170 kV和240 kV共計5個參考輻射質(zhì)。采用PTW 32003電離室完成所建立輻射質(zhì)參考點處的空氣比釋動能率的測量，劑量率范圍為606～4 451 nGy·h-1，測量不確定度為6.0%（=2）。在低劑量率下對6150AD-5/H+6150AD b/H劑量率儀與高氣壓電離室分別進行校準測量，其測量結(jié)果不確定度為7.0%（=2）。本文的研究可為輻射環(huán)境監(jiān)測儀器在低劑量率條件下的校準提供參考條件，對于儀器產(chǎn)品開發(fā)和性能評價具有實際意義。然而，在極低劑量率條件下，受天然本底以及儀器自身性能指標的限制等因素的影響，標準探測器是無法區(qū)分天然本底計數(shù)的影響，對于輻射場的測量存在一定的不確定度，而對于輻射監(jiān)測儀器也需要考慮天然本底的影響。后續(xù)可考慮在低本底實驗室或者屏蔽箱體等實驗條件下，進一步完善低劑量率的準確測量，為儀器的性能評價提供數(shù)據(jù)支撐。

作者貢獻說明 李夢宇：調(diào)研背景，完成參考點空氣比釋動能測量，儀器校準實驗，實驗數(shù)據(jù)處理，構(gòu)思并撰寫論文；趙瑞：調(diào)研背景，提供理論基礎(chǔ)，完成參考點空氣比釋動能測量、儀器校準實驗，參與論文撰寫；屈冰冰：協(xié)助實驗完成，能譜數(shù)據(jù)處理；魯平周：參考點空氣比釋動能數(shù)據(jù)處理；宋飛：協(xié)助實驗完成，參考點空氣比釋動能數(shù)據(jù)處理；李云飛：提供論文思路；付林：論文完善意見；吳金杰：提供實驗思路。

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Establishment of low-dose rate X-ray radiation quality and calibration of the instruments

LI Mengyu1,2ZHAO Rui2QU Bingbing1,2LU Pingzhou1,2SONG Fei1,2LI Yunfei2FU Lin1WU Jinjie2

1()2()

Calibration is an important way to assess the performance of radiation monitoring instruments and to ensure their accuracy and reliability for measurement.This study aims to solve the traceability problem of dose meters at low dose rate.First of all, reference radiation masses of 55 kV, 70 kV, 100 kV, 170 kV, 240 kV were established and their energy spectra were measured by adding additional filtering to the X-ray radiation field. Then, the energy spectrum of each radiative mass was simulated by the EGS (Electron Gamma Shower) program to obtain the radiative mass half-value layer and the average energy. Finally, the kerma rate at the reference point was measured by using a large volume spherical ionization chamber, followed by calibration of conventional radiation environmental monitoring instruments.The results showed that the relative deviation between the simulated energy spectra and measured spectra does not exceed 1.6% and the dose rate decreases with more additional filtration.The established dose rates for the radiation masses ranged from 606 nGy·h-1to 4 451 nGy·h-1the uncertainty is 6.0% (=2). The uncertainty of the calibration measurement results of the high-pressure ionization chamber 6150AD dose rate meter is 7.0% (=2).

Low dose rate, X-ray, Energy spectrum simulation, Calibration factor, Uncertainty

LI Mengyu, male, born in 1997, graduated from Zhonghuan Information College Tianjin University of Technology in 2019, master student, focusing on X-ray measurement

WU Jinjie, E-mail: wujj@nim.ac.cn

2022-01-03,

2022-04-06

TL99

10.11889/j.0253-3219.2022.hjs.45.060403

李夢宇，男，1997年出生，2019年畢業(yè)于天津理工大學中環(huán)信息學院，現(xiàn)為碩士研究生，研究領(lǐng)域為X射線計量研究

吳金杰，E-mail：wujj@nim.ac.cn

2022-01-03，

2022-04-06