同步輻射晶體單色器高次諧波在光學檢測中的應用

陶芬，薛蓮，司尚禹，李中亮，鄧彪

（中國科學院上海高等研究院上海光源科學中心，上海 201210）

0 引言

同步輻射是相對論帶電粒子在電磁場中做圓周運動時沿切線方向發(fā)出的韌致輻射。這種電磁波可以覆蓋從遠紅外到硬X 射線的光譜范圍，相較于傳統(tǒng)的X 射線光源，同步輻射具有高亮度、高準直和高純凈的特點。在同步輻射光束線中，利用單色器等X 射線光學元件，可以方便地調(diào)節(jié)光子的能量、帶寬和偏振等特性，為分子原子物理、生物醫(yī)藥、綠色能源等領域提供一個強有力的研究工具。

同步輻射光束通常利用分光晶體的衍射，調(diào)制出實驗所需的特定帶寬和能量的單色X 射線。然而光束的角發(fā)散、諧波效應以及晶體的動力學衍射效應會引起衍射光的能譜展寬和諧波疊加，從而降低出射光的單色性，影響科學實驗的數(shù)據(jù)［1］。為解決這一問題，可通過雙晶失諧、非對稱切槽晶體、配置不同指數(shù)面晶體及諧波抑制鏡等方法來獲得高純的X 射線［2-4］，但出射光中通常還不可避免地包含由晶體高指數(shù)面衍射的高次諧波。高次諧波是一種具有高能量和高分辨的單色光［5-6］，可應用于譜學、成像及衍射等實驗方法的檢測中［7］，實現(xiàn)同步輻射光束線設備及光學元件高精度的在線表征，有助于拓展同步輻射光束線站的應用范圍。

隨著上海光源二期線站建設工程的有序展開，對于同步輻射X 射線在線檢測技術提出了許多新的要求，例如中能譜學線站的低能量2 keV 的檢測，高能勞厄單色器晶體高能30～60 keV 的檢測，以及高分辨單色光成像光斑均勻性檢測等。因此亟需發(fā)展切實可行的在線光學檢測方法解決上述問題。

本文基于上海光源X 光學測試線［8］，將高次諧波應用于多種光束線設備及光學元件的檢測中，成功解決多種高難度的在線檢測問題，按照譜學、成像及衍射三種實驗方法分類：利用高次諧波元素吸收譜簡便地實現(xiàn)單色器低能量極限的檢測；利用高次諧波高分辨成像觀察單色器晶體的熱變形；利用高次諧波實現(xiàn)晶體高指數(shù)面勞厄衍射的在線檢測。

1 理論

晶體被用于同步輻射連續(xù)光譜的調(diào)制，從同步輻射光中分離出科學實驗所需的單色X 射線。根據(jù)晶體X 射線衍射的動力學原理，晶體衍射光束需要滿足布拉格衍射方程［9］：

式中，m是衍射級次，為正整數(shù)；d表示相鄰晶面間距；θB為衍射角。在相同的衍射角方向上，除m=1 的基波對應的晶格面滿足布拉格衍射外，還夾雜著級次m=2，3，4，5，…對應的高指數(shù)晶格面同樣滿足衍射條件，其出射波長為λ2，λ3，λ4…，稱之為高次諧波［10］。高次諧波與基波的比例關系為

式中，I1表示基波光子通量，Im表示高次諧波的光子通量。根據(jù)式（2），高次諧波的光子通量與諧波級次的平方成反比。

同步輻射常用的硅單晶是面心立方晶系，其消光規(guī)律為

當H，K，L全為偶數(shù)，而H+K+L≠4n，則H+K+L=2(2n+1)，F(xiàn)HKL2=2(1-1)=0，F(xiàn)HKL=0。其中H，K，L為晶向指數(shù)，F(xiàn)為結構因子?？芍?，Si（111）單晶2 次諧波消光，3、4、5、…次諧波包含在出射光束中，同時考慮X 光學測試線插入件的能譜特性，由于彎鐵光源在高能段的光子通量較低，因此彎鐵束線通常僅考慮3 次諧波的影響，忽略更高次諧波。根據(jù)式（2），衍射光束中基波與三次諧波的能量差異較大。利用材料對不同能量X 射線的吸收差異，可將出射光束中基波的通量降低至高次諧波的10%以內(nèi)來獲取較為純凈的高次諧波［11］。

通常高次諧波是實驗中需要抑制的部分，在X 射線吸收譜學中，高次諧波會嚴重影響采譜質(zhì)量，要求將其抑制到10-6以上，以保證譜學實驗光源的純度［12］。但本文充分發(fā)揮高次諧波高分辨和高能量的特性，將其應用于光束線設備及光學元件的檢測中，主要解決以下三個方面的檢測難題：光束線能量下限的標定；觀測單色器熱變形；高能勞厄晶體的原位檢測。從而拓展了X 光學測試線的檢測功能。

為獲取高純度的高次諧波，需使用鋁片對基波進行濾除。不同能量光對不同厚度的鋁片的穿透率如圖1?？芍?.12 mm 與0.08 mm 厚度的鋁片下4 keV 能量光的穿透率基本為0%，12 keV 能量光的穿透率為65%與70%左右。10 mm 厚度的鋁片下20 keV 能量光的穿透率基本為0%，60 keV 的能量光穿透率在50%左右。而通過光路中放置0.12 mm 厚度或者0.08 mm 厚度的鋁片可將基波4 keV 完全濾除，獲取純凈的三次諧波12 keV 光；通過光路中放置10 mm 厚度鋁片可將基波20 keV 完全濾除，獲得純凈的三次諧波60 keV 光。

圖1 X 射線對不同厚度鋁片的穿透率Fig.1 Transmission rate for different thickness of Aluminum

單色器能量下限是一條光束線站研究能力的表現(xiàn)方式之一。上海光源中能譜學線站的單色器能量下限是2 keV，目前還沒有比較簡易的測量方法，通過單色器的高次諧波測量可以方便地標定該能量下限。同步輻射X 射線傳輸至樣品點前，需要經(jīng)過大氣鈹窗和空氣段，對于低能量的X 射線吸收特別明顯，如：4 keV的X 射線在無氣氛保護下測量KCl 吸收邊是非常困難的［13］，由于光束中三次諧波12 keV 的比重較大，通過單色器雙晶失諧來降低高次諧波的影響，會將基波的通量降低一個量級，因此對于測量元素在4 keV 附近的K 吸收邊相對困難。利用高次諧波可簡便地實現(xiàn)低能量的標定，如：單色器調(diào)節(jié)在4 keV 附近，其三次諧波為12 keV，濾除基波，其三次諧波能量附近，元素Se 的K 吸收邊滿足要求，因此利用Se 的K 吸收邊來標定單色器的4 keV 的能量。

單色性能是同步輻射光束線重要指標，其中單色器晶體的熱變形［14-15］是影響光束線能量帶寬的主要因素，相對于Si（111）晶體的帶寬5.4″@10 keV 晶體的熱變形1″無法測量。高次諧波具有高分辨的特性，其發(fā)生衍射的Si（333）晶向的帶寬為0.37″@30 keV，該值與晶體熱變形的結果在同一量級上，可用于晶體熱變形的檢測中。晶體熱變形使相同能量的高次諧波在空間位置上發(fā)生一定的改變，可通過高次諧波曲線變化來觀測晶體熱變形。

上海光源二期的超硬多功能實驗線站的能量范圍為30～120 keV，單色器采用勞厄衍射對光束進行調(diào)制。需調(diào)制出該范圍能量的高能X 射線，對其進行在線表征。光束線的反射鏡鍍膜，導致其直通光束無高能量X 射線輸出。而單色器的高次諧波可以實現(xiàn)高能光束輸出，例如：上海光源彎鐵光源在Si（333）的晶體工作條件下，60 keV 有1.8×1011phs/s/0.1%BW 光子通量的輸出，故可用于高能勞厄晶體性能的檢測。

2 實驗

2.1 線站介紹

上海光源X 光學測試線（Test Beamline at Shanghai Synchrotron Radiation Facility，BL09B@SSRF）是一條專用于光束線設備、光學元件檢測的彎鐵光束線［8］，線站的理論光譜分布如圖2。由圖1 可知4 keV 的光通量為1.6×1013phs/s/0.1%BW，12 keV 的光通量為9.3×1012phs/s/0.1%BW，20 keV 的光通量為5×1012phs/s/0.1%BW，60 keV 的光通量為1.8×1011phs/s/0.1%BW，可知，該線站在高能量60 keV 仍保持有較高的光子通量。

圖2 測試線站（09B）的理論光譜分布Fig.2 Theoretical spectral distribution of the 09B test beamline

09B 線站的基本布局如圖3，白光狹縫（SLIT1）位于距離光源點18 m 的位置；雙晶單色器（Double-Crystal Monochromators，DCM）位于距離光源21 m 的位置；大氣鈹窗安裝在單色器下游17 m 位置；根據(jù)檢測需求的不同，可在光學平臺布局相應的設備及探測器。目前已建立了X 射線譜學、成像及衍射等多種在線檢測方法。

圖3 測試線站的光學布局Fig.3 Schematic of the 09B test beamline

2.2 能量下限標定與晶體的熱變形評價

X 光學測試線（BL09B）彎鐵光源的特性優(yōu)化能量范圍為4～30 keV，能量下限為4 keV。實驗主要對4 keV 的光束進行能量下限的標定，以及4 keV 基波的高次諧波成像光斑來觀察晶體的熱形變現(xiàn)象。

實驗光路如圖4。Filter 為鋁片，用于濾除基波，減弱基波對實驗的影響，獲取純凈的高次諧波；Foil 為標準元素Se 吸收片，測量其吸收邊來標定三次諧波12 keV，進行能量校準；IC0 與IC1 為電離室1 和電離室2，用于獲取光路的光子通量，電離室IC0 測量到標準片前三次諧波的光子通量，電離室IC1 測量經(jīng)過標準元素后三次諧波的光子通量，掃描單色器的布拉格角，通過IC1 與IC0 記錄光束的光子通量變化，通量的比值即該元素的吸收邊。探測器用于觀測直通光與高次諧波的光斑形狀。

圖4 實驗光路Fig.4 Experimental optical path

2.2.1 單色器能量下限的標定

出射光束的能量是采用元素的K 吸收邊來表征的，但由于空氣吸收的影響，在低能量區(qū)域測量元素的吸收邊復雜且困難，因此通過三次諧波的元素吸收邊來間接標定低能段的基波，從而實現(xiàn)單色器的能量下限的標定。由圖1 可知使用0.12 mm 厚度的鋁片可以完全吸收4 keV 基波，從而獲取純凈的三次諧波12 keV，使得Se 元素的吸收邊標定更為準確。

在09B 線站搭建實驗光路，如圖4。實驗過程如下：將單色器轉(zhuǎn)動至4.219 keV 的角度處，單色器以最小的步長在基波的工作區(qū)域轉(zhuǎn)動。用0.12 mm 厚Al 片放置在測量的電離室IC0 前加擋住基波的4.2 keV 光子，將Se 箔放在兩個電離室IC0/IC1 中間，其通過元素Se 的吸收邊檢測三次諧波12.6 keV。

2.2.2 成像用于評價單色器晶體的熱變形

通過高次諧波光斑的畸變來推測晶體的熱形變，其實驗光路如圖4，白光通過單色器單色化后，狹縫slit濾除雜散光，Al 片濾除基波，得到較為純凈的高次諧波，探測器得到晶體高次諧波的成像光斑。由成像光斑的畸變形狀來觀測到單色晶體的熱形變。由圖1 可知使用0.088 mm 厚度的Al 片可完全吸收基波4 keV，獲取純凈的三次諧波12 keV。

在測試線站搭建實驗光路，通過調(diào)節(jié)單色器至基波能量4 keV，通過單像素7.4 μm/pixel 的成像探測器曝光1 s 獲取直通光斑形狀，作為高次諧波光斑的對照試驗組；在光路中加入厚度為0.088 mm 的鋁片濾除基波，獲取純凈的高次諧波，通過單像素7.4 μm/pixel 的成像探測器曝光0.5 s 獲取三次諧波12 keV 的光斑形狀。由直通光斑與高次諧波光斑對比來觀測單色器晶體熱形變情況。

2.3 高次諧波對勞厄晶體的檢測

超硬多工程線站通常工作在30～120 keV 的能量范圍內(nèi)，國際上超硬勞厄單色器均是自主研制，上海光源開展了高能勞厄單色器的研制，該設備的研制需要在線X 射線的檢測數(shù)據(jù)，為光學元件、壓彎結構的優(yōu)化提供技術支撐。

目前上海光源現(xiàn)有光束線均無法提供高能X 射線，09b 線站可通過調(diào)整光路，調(diào)制出高次諧波，實現(xiàn)部分高能X 射線的輸出。實驗原理如圖5 所示，雙晶單色器調(diào)節(jié)單色光工作在20 keV，狹縫slit 大小為2 000 μm×500 μm，光路中放置加10 mm 厚的鋁片，濾除20 keV 基波，利用其三次諧波60 keV 作為檢測光束。被測勞厄晶體為厚度300 μm 的Si（11ˉ0），利用與表面Si（11ˉ0）夾角為90°的Si（111）作為衍射面。檢測光束入射到勞厄晶體上，60 keV 條件下衍射面與檢測光束的角度為1.88 °，與表面的夾角為88.12°，出射光束的方向如圖所示。通過晶體上電機進行角度200 步/（″）的精細掃描，在探測器上獲取該勞厄晶體的高能60 keV 的搖擺曲線。

圖5 高次諧波應用高能勞厄衍射晶體檢測光學原理Fig.5 Optical principle schematic of detection of higher-harmonics by Laue diffraction crystals

3 結果與討論

3.1 單色器能量下限的標定

光束線能量下限的標定實驗結果如圖6。圖中曲線為測量得到元素Se 的K 吸收邊，為單色器基波（4.219 keV）的三次諧波（12.658 keV）的掃描結果。此結果可反映單色器的4.219 keV 的基頻能量。最后，將該結果與Se 元素K 邊吸收譜（12.658 keV）及對應的角度位置作比較，即可實現(xiàn)單色器低能能量測量。

圖6 元素Se 的K 邊吸收譜測量結果Fig.6 Measurement results of K-edge absorption spectrum of element Se

實驗結果表明，通過高次諧波的元素吸收邊檢測可以方便地實現(xiàn)原先復雜的光束線能量下限標定工作。

3.2 成像用于評價單色器晶體的熱變形

成像用于評價單色器晶體的熱變形的實驗結果如圖7。探測器曝光1 s 采集4 keV 的直通光斑，如圖7（a）所示，光斑較為均勻沒有發(fā)生明顯的彎曲。探測器曝光0.5 s 采集其三次諧波12 keV 的光斑如圖7（b）所示，光斑產(chǎn)生明顯向上的彎曲。光斑的彎曲程度，可以通過將光斑曲線歸一化后，觀察曲線一階導數(shù)的情況，如圖7（c）所示，直通光斑曲線的一階導數(shù)（為圖7（c）中的黃色曲線）較為平坦，表明4 keV 直通光斑彎曲不明顯，即未觀察出單色器晶體的熱變形；三次諧波的光斑曲線的一階導數(shù)（為圖7（c）中的藍色曲線）傾角度較大，表明三次諧波12 keV 的光斑彎曲程度明顯高于直通光，即高次諧波下明顯地觀測出單色器晶體的熱形變現(xiàn)象。

圖7 單色器晶體熱形變實驗結果Fig.7 The experimental results of thermal deformation of monochromator crystal

實驗結果表明，高次諧波光斑相比于直通光光斑發(fā)生明顯彎曲現(xiàn)象。高次諧波光斑彎曲是由于單色晶體的熱形變產(chǎn)生的光斑彎曲，且在高次諧波下觀察地更為顯著。為此，高次諧波成像可觀測單色器晶體的熱形變現(xiàn)象。

3.3 高次諧波對勞厄晶體檢測

高次諧波用于勞厄晶體檢測實驗結果如圖8，在晶體衍射角1.88°附近，探測器測量得到勞厄晶體的搖擺曲線。實際測量得到勞厄晶體60 keV 的衍射角度為1.88°，半高全寬（Full Width at Half Maximum，F(xiàn)WHM）為6.2″理論Si（111）晶體60 keV 的勞厄衍射角為1.88°，F(xiàn)WHM 為0.873″。實驗中狹縫（slit1）的尺寸為2 000 μm×500 μm，slit1 距離實驗臺為23 m，故狹縫的垂直方向發(fā)散角為，狹縫發(fā)散角的FWHM 遠遠大于晶體理論的FWHM=0.873″。故狹縫對于測量誤差影響較大。

圖8 高次諧波60 keV 的高能勞厄衍射搖擺曲線Fig.8 Rocking curve of Laue diffraction crystal at higher-harmonic 60 keV

FWHM 理論與實際測量值偏差的原因是由于實驗中的狹縫（2 000 μm×500 μm）發(fā)散角（4.34″）卷積帶來FWHM 的展寬，故實際測量的發(fā)散角要大于理論值。

實驗結果表明，高次諧波可以為勞厄衍射實現(xiàn)部分的高能光束進行檢測實驗。

4 結論

基于上海光源X 光學測試線（BL09B），利用晶體單色器的高次諧波，進行了雙晶單色器能量下限的標定、基于X 射線成像直通光觀測到了晶體熱形變現(xiàn)象，同時開展了勞厄晶體高能條件下?lián)u擺曲線表征。充分發(fā)揮了晶體高次諧波的高能量和高分辨的特性，成功實現(xiàn)了基于單色器高次諧波的多種高精度的檢測，拓展了上海光源光學測試線的應用范圍。

致謝：感謝中國科學院高能物理研究所的張小威研究員和楊俊亮博士、中國科學院上海高等研究院的田納璽和趙昌哲博士對文章和實驗的貢獻。