王衛(wèi)江，賈 凱，房瑞娜，邢 昊，黃 云，張 瀅，馬超群,，王 浟,*

(1.西南技術(shù)物理研究所，成都 610041; 2.電子科技大學(xué) 基礎(chǔ)與前沿研究院,成都 610054)

引 言

激光誘導(dǎo)等離子體(laser-induced plasma,LIP)又稱激光等離子體，作為激光與物質(zhì)相互作用的一種產(chǎn)物，自激光誕生以后便進(jìn)入了科技工作者的視野。激光等離子體的形成是一個(gè)快速而復(fù)雜的演化過程，所對(duì)應(yīng)的物理特性十分繁雜。迄今為止，學(xué)者們對(duì)激光等離子輻射特性的研究呈現(xiàn)出層層深入的趨勢(shì)。例如，2007年，BEILIS建立了激光等離子體的物理模型，給出了描述等離子體形成過程的方程組[1]；2012年，GIACOMO等人研究了環(huán)境條件對(duì)激光等離子體發(fā)射光譜的影響，預(yù)測(cè)了等離子體自身的膨脹是所有背景環(huán)境中對(duì)發(fā)射光譜影響最大的因素[2]；2013年，F(xiàn)REEMAN等人進(jìn)行了納秒和飛秒激光在大氣和真空條件下的等離子體光學(xué)輻射對(duì)比實(shí)驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)納秒激光所產(chǎn)生的等離子體發(fā)射光譜為連續(xù)譜且主要基于低電荷離子的發(fā)射，飛秒激光所產(chǎn)生的等離子體的發(fā)射光譜主要基于中性激發(fā)物質(zhì)的發(fā)射[3]；2016年，CHAUDHARY等人對(duì)激光等離子體的形成過程及應(yīng)用做了詳細(xì)的報(bào)道[4]。但是，這些文獻(xiàn)報(bào)道基本集中于某一光譜范圍內(nèi)激光等離子體的輻射特性研究，幾乎沒有較寬光譜范圍的激光等離子體輻射特性的綜述。本文中將就激光與物質(zhì)相互作用所產(chǎn)生等離子體的電磁輻射在較完整光譜上的研究狀況進(jìn)行綜合性的概括和總結(jié)，對(duì)系統(tǒng)了解激光等離子體輻射及其應(yīng)用有較好的參考價(jià)值。

強(qiáng)激光作用在樣品表面時(shí)，物質(zhì)的表面不僅會(huì)發(fā)生激發(fā)和電離，還會(huì)汽化成溫度很高的蒸氣羽狀物。其構(gòu)成主要包括核心區(qū)域、中間區(qū)域以及外圍區(qū)域。由于各個(gè)區(qū)域的溫度有所不同，粒子所處的狀態(tài)也有較大不同。核心區(qū)主要呈高溫和高密度的電離態(tài)，中間區(qū)主要表現(xiàn)為離子和中性物質(zhì)持續(xù)電離和重組的狀態(tài)，外層區(qū)主要以中性粒子為主，等離子體的輻射特性可能與等離子體的上述狀態(tài)密切相關(guān)。因此，深入了解激光等離子體的形成過程對(duì)研究其輻射特性非常重要。迄今為止的研究發(fā)現(xiàn)，存在著很多影響激光等離子體輻射特性的因素，除激光等離子體自身的系列參量外，還包括輸入的激光脈寬、激光能量以及外部的環(huán)境條件等因素。在過去幾十年里，隨著對(duì)激光等離子體輻射的深入研究，一些相關(guān)的技術(shù)也已廣泛地運(yùn)用到了生活、科研、工業(yè)、軍事、航天等領(lǐng)域。例如，作為激光等離子體輻射應(yīng)用之一的激光誘導(dǎo)擊穿光譜技術(shù)，在物質(zhì)元素分析和鑒別方面具有獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)，目前已成為一種具有重大應(yīng)用價(jià)值的技術(shù)手段。激光等離子體輻射可以作為X射線源、紫外光源、紅外光源、太赫茲輻射源等光源，也可以應(yīng)用于激光切割、激光推進(jìn)、激光燒蝕等領(lǐng)域。但是，一些技術(shù)還存在著諸多不足，如激光誘導(dǎo)擊穿光譜的靈敏度不高，激光等離子體輻射光源的輸出光束不易控制等。本文中主要總結(jié)了6個(gè)波段的激光等離子體輻射特性的研究進(jìn)展?fàn)顩r，展望了未來的發(fā)展趨勢(shì)和應(yīng)用方向。

1 X射線波段

從20世紀(jì)開始，研究者們就開展了基于強(qiáng)激光與物質(zhì)相互作用的等離子體X射線源的研究。1990年，WANG等人報(bào)道了利用激光等離子體所產(chǎn)生的X射線的輻射特性[5]。1998年，GIULIETTI等人報(bào)道了基于激光等離子體產(chǎn)生X射線的機(jī)理和相應(yīng)的應(yīng)用，對(duì)X射線光譜進(jìn)行了深入研究，發(fā)現(xiàn)了X射線的光譜主要由連續(xù)譜和線狀譜組成，其中連續(xù)譜主要來源于軔致輻射和復(fù)合輻射，線狀譜主要來源于原子譜系[6]。2018年，CANNAV等人分別采用納秒和飛秒激光研究等離子的輻射，發(fā)現(xiàn)了等離子體的輻射特性與等離子體密度、溫度以及電荷粒子的加速運(yùn)動(dòng)等有關(guān)[7]。通過總結(jié)激光等離子體X射線輻射特性的研究歷程可以看出，早期研究主要集中于獲得激光誘導(dǎo)等離子體的X射線光譜，后來過渡到探究外部環(huán)境對(duì)X射線輻射的影響，接著則是根據(jù)需求制備出滿足條件的X射線源。以上過程折射出激光等離子體X射線從自然發(fā)現(xiàn)到實(shí)際應(yīng)用的發(fā)展軌跡，這些研究對(duì)超快技術(shù)、光刻技術(shù)、天體物理、慣性約束核聚變、光譜分析等領(lǐng)域的發(fā)展促進(jìn)較大。

表1是相關(guān)研究團(tuán)隊(duì)得到的激光等離子體X射線的輻射結(jié)果。表中根據(jù)激光等離子體X射線輻射光譜的譜線大小進(jìn)行了重新排序。由表1可見，很多物質(zhì)與激光相互作用所產(chǎn)生的等離子體均能發(fā)射X射線，但這時(shí)激光應(yīng)具有較高的功率密度和較短的脈沖寬度。通過歸納表1中參考文獻(xiàn)[16]～參考文獻(xiàn)[18]以及參考文獻(xiàn)[20]可以發(fā)現(xiàn)，激光等離子體X射線的輻射強(qiáng)度與原子序數(shù)密切相關(guān)，且低原子序數(shù)靶的軟X射線主要集中在長(zhǎng)波區(qū)，而高原子序數(shù)靶的X射線集中于短波區(qū),且X射線發(fā)射強(qiáng)度明顯高于低原子序數(shù)靶的相應(yīng)數(shù)值，這說明高原子序數(shù)靶材將激光能量轉(zhuǎn)換為X射線的效率更高。同時(shí)還發(fā)現(xiàn)，光譜曲線的峰值位置隨原子序數(shù)的不同而發(fā)生改變。還有報(bào)道指出，激光功率密度對(duì)低原子序數(shù)等離子體輻射的影響更為顯著。另外，從原子殼層結(jié)構(gòu)角度分析X射線光譜時(shí)，發(fā)現(xiàn)在電子溫度與殼層離化能相匹配時(shí)譜帶的輻射峰經(jīng)常出現(xiàn)[16-18]。其次，激光脈沖寬度也影響著等離子體X射線的輻射特性，研究發(fā)現(xiàn)，輸入的激光脈沖越短，等離子體發(fā)出的X射線輻射的波長(zhǎng)也越短，與納秒激光相比，飛秒激光誘導(dǎo)的等離子體X射線峰值會(huì)向更短波長(zhǎng)移動(dòng)，如圖1所示。而不同的輸入激光脈沖寬度對(duì)應(yīng)著不同的諸如等離子體的電離度和溫度等參量，例如，對(duì)鋁等離子體而言，飛秒激光誘導(dǎo)等離子體的電離度和溫度均高于納秒激光誘導(dǎo)的等離子體[9，19]。

表1 各研究團(tuán)隊(duì)得到的激光等離子體X射線輻射結(jié)果

圖1 鋁激光等離子體X射線光譜[16]

目前，激光誘導(dǎo)等離子體X射線輻射的研究呈現(xiàn)出與之前不同的特點(diǎn)。2003年， PHUOC等人研究了強(qiáng)激光誘導(dǎo)等離子體中非線性湯姆遜散射所產(chǎn)生的X射線輻射[21]。2016年， LOKASANI等人通過增加入射激光的數(shù)目研究了X射線發(fā)射的增強(qiáng)情況[9]。2019年， ZHAO等人系統(tǒng)研究了高重頻X射線源與金屬的相互作用[22]。2020年， FILIPPOV等人研究了強(qiáng)磁場(chǎng)約束下等離子體的輻射狀況[23]。同年， KRYGLER等人研究了激光等離子體的連續(xù)X射線輻射的優(yōu)化過程[24]。由此可見，激光等離子體X射線輻射的研究還存在著廣闊的發(fā)展空間。

2 紫外波段

激光等離子體可發(fā)出從極紫外(extreme-ultraviolet,EUV)到近紫外波段的輻射，不同波長(zhǎng)的輻射對(duì)應(yīng)著不同的應(yīng)用。如光刻技術(shù)要求光源的波長(zhǎng)越短越好(光刻光源的工作波長(zhǎng)一般選擇13.5nm)，物質(zhì)的分析鑒別要求使用不同的激光與物質(zhì)相互作用時(shí)發(fā)出的紫外輻射特征譜線，激光刻蝕加工則需要選擇某些能量較高的紫外輻射波長(zhǎng)。對(duì)用于光刻的極紫外光源而言，以錫、鋰、氙的等離子體作為研究對(duì)象的報(bào)告居多，其原因在于錫等材料能夠產(chǎn)生高電荷離子和較高的轉(zhuǎn)化效率，所產(chǎn)生的等離子體數(shù)量可控，在所需帶寬內(nèi)有很強(qiáng)的共振躍遷，VERSOLATO曾專門對(duì)這些領(lǐng)域的現(xiàn)狀進(jìn)行了概述[25]。

2012年，WU等人研究了二氧化碳激光與錫靶相互作用時(shí)所產(chǎn)生的等離子體紫外輻射特性，總結(jié)了極紫外光譜的形狀隨激光脈寬、入射脈沖能量和環(huán)境氣壓的變化規(guī)律，實(shí)驗(yàn)光路如圖2所示。他們發(fā)現(xiàn)，激光能量在30mJ～400mJ范圍內(nèi)極紫外輻射光譜強(qiáng)度呈線性增加，脈沖能量為425mJ時(shí)有最高的轉(zhuǎn)換效率，相應(yīng)的光譜強(qiáng)度隨背景氣壓的增大迅速下降，這都說明激光等離子體極紫外光譜具有飽和效應(yīng)；另外，他們還發(fā)現(xiàn)，激光脈寬對(duì)光譜形狀的影響不大[26]。

圖2 實(shí)驗(yàn)裝置示意圖[26]

2017年，SU等人基于輻射流體動(dòng)力學(xué)模型研究分析了錫等離子體紫外輻射的演化過程，成功地模擬了等離子體的自吸收特性并做出了相應(yīng)的解釋[27]。2020年，WANG等人研究了脈沖二氧化碳激光誘導(dǎo)錫靶放電等離子體的膨脹特性，他們通過控制放電電壓和激光能量，得到了不同條件下等離子體的時(shí)間分辨羽輝圖像[28]。2021年，WANG等人又分析研究了激光誘導(dǎo)釓等離子體的紫外輻射強(qiáng)度、能量轉(zhuǎn)換效率以及等離子體中電子溫度和密度隨時(shí)間的變化關(guān)系，實(shí)驗(yàn)所用裝置如圖3所示[29]。通過理論和實(shí)驗(yàn)相結(jié)合的方式，深入研究了激光誘導(dǎo)高原子序數(shù)材料所產(chǎn)生極短波長(zhǎng)的輻射特性，其目的是為了獲得更短波長(zhǎng)和更加穩(wěn)定的光刻光源，這將促進(jìn)光刻技術(shù)的飛速發(fā)展。目前，高原子序數(shù)粒子的電離機(jī)制還未完全闡明，激光能量和輻射能量的轉(zhuǎn)化效率還有待提高，更深的理論研究還有待完善。

圖3 激光誘導(dǎo)放電極紫外光譜探測(cè)實(shí)驗(yàn)裝置[29]

2021年，LI等人研究了結(jié)構(gòu)錫靶激光等離子體紫外輻射特性的研究，實(shí)驗(yàn)裝置及輻射光譜如圖4所示。他們發(fā)現(xiàn)了凹槽靶結(jié)構(gòu)能抑制激光等離子體的膨脹，且激光光斑與凹槽寬度接近時(shí)產(chǎn)生的輻射強(qiáng)度最大[30]。另外還有針對(duì)多激光束誘導(dǎo)錫等離子體[31]的研究報(bào)道。這些研究工作對(duì)光刻、計(jì)量、生物成像等應(yīng)用領(lǐng)域均有較高的參考價(jià)值。

圖4 激光輻照結(jié)構(gòu)靶等離子體極紫外光源實(shí)驗(yàn)裝置圖和輻射光譜圖[30]

迄今為止，一些學(xué)者研究了能夠產(chǎn)生激光等離子體紫外輻射的物質(zhì)，這些物質(zhì)主要是銅[32]、鋁[33]、鉻[34]、鎘[35]、碳[36]、氬氣、氙氣[37]等。2010年，WU等人在進(jìn)行激光燒蝕銅靶產(chǎn)生紫外等離子體輻射的研究時(shí)發(fā)現(xiàn)，相應(yīng)輻射光譜的范圍主要集中在180nm～300nm，其光譜如圖5所示[32]。可以看到，其輻射光譜包括連續(xù)譜和線狀譜，連續(xù)譜來源于自由電子軔致輻射和復(fù)合輻射，線狀譜來源于原子光譜和離子光譜。銅的原子光譜線數(shù)目要比一價(jià)離子的多，其原子光譜的輻射強(qiáng)度也相對(duì)較大。

圖5 激光誘導(dǎo)銅等離子體的輻射光譜[32]

另外，激光等離子體輻射強(qiáng)度的大小對(duì)探測(cè)的影響很大，主要體現(xiàn)在微弱輻射無法被探測(cè)或很難被探測(cè)到，因此，微弱輻射不易得到廣泛的應(yīng)用。要想提高輻射強(qiáng)度，主要的辦法是對(duì)微弱輻射進(jìn)行放大和增強(qiáng)。1983年，VINOGRADOV等人報(bào)道了輻射增強(qiáng)的相關(guān)研究，他們發(fā)現(xiàn)，增加輸入激光脈沖能量可以增強(qiáng)輻射，另外增大環(huán)境壓強(qiáng)也可以增強(qiáng)輻射，這兩種方法只是增強(qiáng)了輻射光譜的強(qiáng)度，但對(duì)譜線形狀的改變卻影響不大[38]。另外，通過研究等離子體的空間分布、溫度分布以及發(fā)射強(qiáng)度隨時(shí)間變化特性，可進(jìn)一步加深對(duì)激光等離子體物理特性的了解，也有助于得到更精確的激光誘導(dǎo)擊穿光譜，甚至能夠運(yùn)用到諸如火星地質(zhì)探測(cè)[39]等地外星系研究中。

3 可見波段

可見光作為人眼能夠直接觀察到的電磁波段，在激光等離子體所產(chǎn)生的輻射光譜中占有較大的比例。很多材料在紅外激光的作用下都能發(fā)出可見光，這些材料包括大氣或純氮?dú)?、氧化物、金屬以及石墨烯等。激光與物質(zhì)相互作用產(chǎn)生可見光的過程同時(shí)也可被稱為光致發(fā)光。有關(guān)學(xué)者進(jìn)行了很多激光與氣體相互作用產(chǎn)生等離子體可見光發(fā)射的研究。2004年，LI等人報(bào)道了在標(biāo)準(zhǔn)大氣壓下激光與純氮、純氧和空氣等樣品相互作用產(chǎn)生等離子體所發(fā)出的可見光譜[40]，他們通過光譜分析，研究了激光等離子體的相關(guān)物理特性，闡明了等離子體產(chǎn)生后的弛豫過程和復(fù)合機(jī)制。但以上結(jié)果依然滿足不了實(shí)際的應(yīng)用需求，仍需要進(jìn)一步深入對(duì)激光大氣等離子體的各種物理機(jī)制的研究。2005年，LIN等人研究了激光擊穿大氣所產(chǎn)生等離子體的可見光譜時(shí)間特性[41]。2013年，LIU等人采用圖6所示的實(shí)驗(yàn)光路，研究了在低大氣壓下飛秒激光誘導(dǎo)氮?dú)馑a(chǎn)生等離子體的輻射特性，所得的激光等離子體光譜如圖7所示。他們發(fā)現(xiàn)了飛秒激光誘導(dǎo)各種氣體所形成的等離子體光譜均由連續(xù)光譜和線狀光譜組成，其中線狀譜主要集中在短波長(zhǎng)附近，且短波長(zhǎng)的輻射強(qiáng)度要大于長(zhǎng)波長(zhǎng)；另外，他們還發(fā)現(xiàn)，激光與氣體相互作用易形成等離子體通道，且激光能量的損失主要來源于等離子體的散射[42]。他們雖然充分地研究了在低大氣壓下飛秒激光等離子體的輻射特性，但并未總結(jié)出飛秒激光在激光等離子體輻射特性研究中的優(yōu)勢(shì)，還缺少激光脈寬影響等離子體輻射特性的相關(guān)實(shí)驗(yàn)。綜上所述，這些研究均有力地促進(jìn)了諸如白光激光雷達(dá)[43]、物質(zhì)分析、激光大氣遙感、激光核聚變等實(shí)際應(yīng)用的飛速發(fā)展。

圖6 實(shí)驗(yàn)光路圖[42]

圖7 激光氮?dú)獾入x子體光譜[42]

除氣體介質(zhì)外，一些研究者也進(jìn)行了激光與固體材料相互作用產(chǎn)生等離子體可見光發(fā)射的研究。HAFEZ等人[44]于2003年以及WANG等人[45]于2020年均報(bào)道了激光誘導(dǎo)銅等離子體的輻射特性，但后者的研究側(cè)重于樣品溫度對(duì)黃銅等離子體輻射的影響，且發(fā)現(xiàn)樣品溫度越高,譜線的強(qiáng)度就越強(qiáng)。圖8是實(shí)驗(yàn)裝置圖，圖9是所得到的等離子體發(fā)射光譜。2019年，F(xiàn)ILHO等人報(bào)道了氧化鐠和氧化鋱的可見光輻射[46]；同年，ABBAS研究了大氣中激光誘導(dǎo)鋁和銅等離子體的可見光波段的光譜特性，發(fā)現(xiàn)了等離子體發(fā)射強(qiáng)度會(huì)隨激光脈沖能量的增加而增加，而且原子和離子的光譜線取決于目標(biāo)原子的電離能[47]。

圖8 實(shí)驗(yàn)裝置圖[45]

圖9 樣品溫度為20℃時(shí)的發(fā)射光譜光譜[45]

另外，2017年，TRAUTNER等人報(bào)道了高分子材料的激光擊穿光譜，得到了不同粒子對(duì)激光等離子體輻射的貢獻(xiàn)情況[48]。同年，HARILAL等人對(duì)激光誘導(dǎo)氣體等離子體的離軸光譜輻射特征做了深入研究[49]。2020年，KAUTZ等人研究了環(huán)境氣壓在激光與物質(zhì)相互作用過程中的作用，對(duì)激光等離子體羽流動(dòng)力學(xué)和粒子約束等方面的問題提出了自己獨(dú)特的見解[50]。以上研究被公認(rèn)為對(duì)元素檢測(cè)等領(lǐng)域的應(yīng)用有較大的促進(jìn)作用。

4 紅外波段

眾所周知，凡是溫度高于絕對(duì)零度的物體均能產(chǎn)生紅外輻射，因此紅外輻射又被稱為熱輻射。而激光與任何物質(zhì)相互作用所形成的等離子體均處于高溫狀態(tài)，它們均具有豐富的紅外輻射光譜，所以有必要對(duì)激光等離子體的紅外輻射特性進(jìn)行深入研究。

以前，國內(nèi)外對(duì)激光等離子體的紅外輻射特性的研究報(bào)道相對(duì)較少；但近年來，有關(guān)激光等離子體紅外輻射特性的研究報(bào)道有所增加。一般，欲獲得紅外波段范圍的輻射，通常需要使用氣體、染料、半導(dǎo)體或固體激光器去輻照靶標(biāo)。2007年，RADZIEMSKI等人采用激光誘導(dǎo)擊穿光譜技術(shù)得到了激光誘導(dǎo)土壤和鈾所產(chǎn)生的等離子體在750nm～2000nm波段的紅外光譜[51]。2016年，JELINKOVA等人發(fā)現(xiàn)用硫代鎵酸鏑激光器發(fā)出的激光與物質(zhì)相互作用能產(chǎn)生中紅外區(qū)域的輻射[52]。2017年以來，WANG等人進(jìn)行了納秒激光誘導(dǎo)空氣等離子體的研究，實(shí)驗(yàn)裝置如圖10所示,其研究范圍包括激光能量和氣體壓強(qiáng)對(duì)等離子體輻射的影響、相應(yīng)紅外輻射的空間分布情況，以及激光誘導(dǎo)空氣等離子體紅外輻射的產(chǎn)生機(jī)理，得到了圖11所示的950nm～2400nm波段范圍的輻射光譜，發(fā)現(xiàn)了激光等離子體的紅外輻射光譜同樣由連續(xù)譜和線狀譜組成，其中連續(xù)譜主要來源于軔致輻射，而線狀譜主要來源于氮和氧的中性原子譜以及氮分子的振動(dòng)光譜；此外，他們還發(fā)現(xiàn)了激光能量的大小只會(huì)影響輻射強(qiáng)度，對(duì)光譜形狀的影響較小，而空氣壓力的增加會(huì)增大輻射的強(qiáng)度，延長(zhǎng)輻射的衰減時(shí)間[53-55]。上述結(jié)論有助于簡(jiǎn)單了解激光等離子體的紅外輻射特性，但是這些研究還處于表象的分析層面，對(duì)激光等離子體內(nèi)部演變過程及輻射產(chǎn)生的理論研究還不充分。

圖10 納秒激光誘導(dǎo)氣體等離子體近紅外輻射實(shí)驗(yàn)裝置[54]

圖11 80kPa氣壓下激光誘導(dǎo)氮?dú)狻⒖諝獾入x子體光譜[54]

以上研究表明，在激光等離子體輻射特性的研究中，紅外輻射特性與X射線輻射、紫外輻射和可見光輻射特性較為相似，因此借鑒X射線輻射、紫外輻射和可見光輻射特性的成熟研究方法來探究激光等離子體的紅外輻射特性，可快速填補(bǔ)該光譜范圍內(nèi)的空白。激光等離子體紅外輻射的研究對(duì)象不僅包括了地球上的各種物質(zhì)，還包括了宇宙中的恒星、矮星或者是行星等天體[56]。但紅外光譜研究存在著一個(gè)較為明顯的缺點(diǎn)，即可用的原子線數(shù)目相比可見和紫外要少。

5 太赫茲波段

太赫茲(terahertz,THz)輻射的頻率范圍為0.1THz～10THz，該波段的輻射具有低能、高穿透等特點(diǎn)。太赫茲輻射的良好穿透性使它可用來實(shí)現(xiàn)對(duì)很多不透明物體的透視成像，其低能性也同時(shí)使其不會(huì)對(duì)樣品產(chǎn)生較為嚴(yán)重的損壞。一般來說，太赫茲輻射的能量低于不同類型的化學(xué)鍵能，不會(huì)引起任何有害的電離反應(yīng)，所以它相對(duì)于其它波段來說較為安全，可用于人體和其它生物樣本的安全檢查。另外，很多有機(jī)分子在太赫茲波段具有較高的吸收和色散系數(shù)，這就使得部分有機(jī)分子的太赫茲輻射光譜中可能包含著很多獨(dú)特的物理和化學(xué)信息，因此，可以把這些特性應(yīng)用于生物醫(yī)學(xué)工程、材料科學(xué)、信息科學(xué)與技術(shù)、天體物理、環(huán)境科學(xué)、光譜學(xué)與成像技術(shù)等眾多領(lǐng)域之中。

自1993年人們首次觀測(cè)到激光等離子體的太赫茲波發(fā)射開始，一些研究者便對(duì)激光等離子體的太赫茲輻射特性進(jìn)行了較為深入的研究。2007年，THOMSON等人總結(jié)了飛秒激光脈沖誘導(dǎo)空氣等離子體所產(chǎn)生太赫茲輻射的相關(guān)研究[57]。2019年，LIAO等人總結(jié)了相對(duì)論激光誘導(dǎo)等離子體所產(chǎn)生太赫茲輻射的實(shí)驗(yàn)和模型，提出了在等離子體中激光誘發(fā)產(chǎn)生太赫茲波的模型，對(duì)太赫茲輻射的產(chǎn)生進(jìn)行了較為全面的分析。太赫茲輻射的產(chǎn)生方式可分為3種:(1)基于等離子體波產(chǎn)生太赫茲;(2)基于電子傳輸產(chǎn)生太赫茲;(3)基于電子發(fā)射產(chǎn)生太赫茲[58]。由于激光等離子體相互作用過程比較復(fù)雜，現(xiàn)階段還不能明確太赫茲輻射產(chǎn)生的具體機(jī)理，需要進(jìn)行深入的探索。

以下從靶材種類的角度，總結(jié)激光等離子體的太赫茲輻射特性。首先，聚焦激光與固體樣品相互作用產(chǎn)生太赫茲輻射的研究報(bào)道。2015年，LI等人研究了超短超強(qiáng)激光聚焦天線靶頂端所產(chǎn)生的太赫茲輻射特性，以及激光脈沖長(zhǎng)度與天線靶長(zhǎng)度對(duì)所產(chǎn)生太赫茲輻射特性的影響，其實(shí)驗(yàn)?zāi)Ｐ腿鐖D12所示[59]。他們發(fā)現(xiàn)，窄脈寬激光所激發(fā)的太赫茲輻射頻率較高、方向性也較好，使用較短天線容易得到連續(xù)的太赫茲頻譜，使用較長(zhǎng)天線容易得到方向性較好的、具有多階高次諧波的太赫茲輻射頻譜，在激光與固體相互作用的過程中，太赫茲輻射既能從目標(biāo)的正面產(chǎn)生(相互作用面)，也能從背面產(chǎn)生，正面輻射依賴于輸入激光的參量和靶材的種類，背面輻射則依賴于熱電子的運(yùn)動(dòng)，電子在獲得能量后即可離開靶材(被稱為鞘層加速)。他們還發(fā)現(xiàn)大部分太赫茲輻射來自于靶面的法線方向，且隨著輸入激光強(qiáng)度的增加其誘導(dǎo)的太赫茲輻射強(qiáng)度也會(huì)增強(qiáng)。但卻并未說明太赫茲輻射的增強(qiáng)效果與激光強(qiáng)度的具體關(guān)系。

圖12 激光驅(qū)動(dòng)太赫茲輻射的天線模型圖[59]

2020年，PETROV等人研究了亞皮秒激光照射平面金屬靶所產(chǎn)生的寬帶輻射特性，結(jié)果表明，隨著激光能量的增加總的輻射能也會(huì)增加，而其它激光參數(shù)對(duì)光譜形狀的影響不大[60]。2021年，WANG等人研究了超強(qiáng)飛秒激光與金屬薄膜靶相互作用所產(chǎn)生的太赫茲輻射特性，實(shí)驗(yàn)光路如圖13所示，他們發(fā)現(xiàn)了靶后太赫茲輻射能量隨激光能量和離焦量的變化呈非線性變化的規(guī)律，如圖14所示[61]。另外，還有一些學(xué)者發(fā)現(xiàn)隨著靶層厚度變薄，輻射能量也會(huì)急劇增加[62]。

圖13 實(shí)驗(yàn)光路圖[61]

然后，聚焦激光與氣體樣品相互作用產(chǎn)生太赫茲輻射的研究報(bào)道[63-64]。這些參考文獻(xiàn)中多涉及到四波混頻理論和瞬態(tài)光電流理論，這兩種理論能夠解釋氣體等離子體中產(chǎn)生太赫茲輻射的非線性光學(xué)過程。與固體靶材相比，激光誘導(dǎo)氣體靶材所產(chǎn)生的等離子體寬帶太赫茲波幾乎不存在損傷閾值，可以產(chǎn)生超寬帶光譜，且場(chǎng)強(qiáng)能達(dá)到MV/cm量級(jí)。通常，空氣或某些氣體被雙色激光激發(fā)時(shí)所產(chǎn)生的太赫茲輻射具有更好的特性。2011年，WANG等人系統(tǒng)研究了雙色飛秒激光在空氣等離子體中的外聚焦效應(yīng)，觀察到最佳外焦距為50cm左右時(shí)可以產(chǎn)生更強(qiáng)的太赫茲輻射[65]。2016年，LI等人研究了雙色超快強(qiáng)激光作用于氮?dú)夥肿邮鴷r(shí)所產(chǎn)生的寬帶太赫茲輻射光譜與等離子體介質(zhì)密度和長(zhǎng)度的關(guān)系，實(shí)驗(yàn)光路如圖15所示。他們發(fā)現(xiàn)，太赫茲輻射的中心頻率會(huì)隨等離子體密度的增加和等離子體長(zhǎng)度的減小而增大，同時(shí)譜線寬度也有所增加，另外太赫茲光譜的變化還和等離子體的振蕩頻率和譜寬有關(guān)[66]。

圖14 太赫茲能量和激光-太赫茲能量轉(zhuǎn)換效率隨激光能量的變換關(guān)系圖[61]

圖15 實(shí)驗(yàn)光路圖[66]

同年，ANDREEVA等人得到了空氣等離子體絲所產(chǎn)生的超寬太赫茲光譜，他們通過分析太赫茲輻射特性，解決了長(zhǎng)期未解明的雙色激光空氣等離子體絲中太赫茲輻射產(chǎn)生的機(jī)理問題，證明了中性粒子和等離子體均對(duì)太赫茲輻射的產(chǎn)生有一定的貢獻(xiàn)，揭示了中性粒子對(duì)四波混頻的貢獻(xiàn)比等離子體對(duì)低頻太赫茲輻射的貢獻(xiàn)要弱得多，且所產(chǎn)生的太赫茲輻射頻率也高得多，其實(shí)驗(yàn)裝置和太赫茲光譜如圖16所示[67]。圖中，HRFZ-Si是高阻硅分束器。

圖16 實(shí)驗(yàn)裝置和太赫茲光譜[67]

2017年，THIELE等人研究了雙色飛秒激光誘導(dǎo)微等離子體的太赫茲輻射特性，發(fā)現(xiàn)抽運(yùn)激光到太赫茲波的轉(zhuǎn)換效率取決于聚焦條件[68]。2012年YOU等人[69]、2019年LUBENKO等人[70]以及2021年USHAKOV等人[71]均研究了雙色激光誘導(dǎo)空氣所形成的等離子體絲，他們發(fā)現(xiàn)了單絲等離子體所產(chǎn)生的太赫茲輻射最強(qiáng)，等離子體絲的長(zhǎng)度與太赫茲輻射呈線性關(guān)系，對(duì)等離子體絲施加電場(chǎng)能夠增強(qiáng)太赫茲輻射。

雖然雙色飛秒激光誘導(dǎo)氣體等離子體產(chǎn)生太赫茲輻射的技術(shù)相對(duì)簡(jiǎn)單、有效且成熟，但產(chǎn)生效率較低。為解決該問題，2016年，BAKHTIARI等人提出了基于兩束高斯激光陣列光束在電子中性碰撞時(shí)產(chǎn)生太赫茲輻射的方案，大幅地提高了太赫茲輻射的產(chǎn)生效率[72]。還有一些研究者提出了用三色激光脈沖與空氣作用來產(chǎn)生太赫茲輻射的方法[73]，如圖17所示。經(jīng)過實(shí)驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)所產(chǎn)生的太赫茲頻譜跨度可達(dá)50THz，且太赫茲輻射的產(chǎn)生效率要比雙色激光脈沖作用時(shí)高一個(gè)數(shù)量級(jí)，但其結(jié)構(gòu)也更復(fù)雜一些。

圖17 實(shí)驗(yàn)裝置示意圖[73]

綜上所述，利用超快超強(qiáng)激光與等離子體相互作用所產(chǎn)生強(qiáng)太赫茲輻射是近年來獲取太赫茲的新方法，利用該方法產(chǎn)生太赫茲輻射的機(jī)理能否用等離子體波、電子傳輸和輻射理論來解釋依然有待檢驗(yàn)。目前，更準(zhǔn)確的理論模型還在構(gòu)建之中。

6 微波波段

微波的頻率范圍在300MHz～300GHz，其波長(zhǎng)一般小于1m，在電磁波譜中介于紅外和無線電波之間。由于其能量較低，所以只能由激發(fā)分子的轉(zhuǎn)動(dòng)能級(jí)來實(shí)現(xiàn)躍遷。在激光誘導(dǎo)等離子體的過程中，通常能夠產(chǎn)生時(shí)間為百納秒量級(jí)、同時(shí)具有光學(xué)和電學(xué)性質(zhì)的微波輻射。早在1978年就有人曾報(bào)道從激光燒蝕的目標(biāo)中觀察到了微波輻射的發(fā)射。目前國內(nèi)外對(duì)激光誘導(dǎo)等離子體微波輻射產(chǎn)生機(jī)制的研究依然缺乏完善的體系架構(gòu)。下面將主要介紹國內(nèi)外的一些研究團(tuán)隊(duì)在激光等離子體微波輻射特性方面的研究情況。

2005年，DORRANIAN等人提出了用輻射理論計(jì)算輻射空間分布的方法，研究了基于太瓦-100fs激光輻照氣體樣品所產(chǎn)生的微波發(fā)射特性[74]。2009年，NAKAJIMA等人對(duì)激光等離子體的微波輻射機(jī)制做了簡(jiǎn)要闡明，其模型如圖18所示。圖18a中表示激光照射靶標(biāo)物質(zhì)并使其電離而產(chǎn)生等離子體，圖18b中則表示所產(chǎn)生的電子和離子被熱壓加速到等離子體的外部。由于較輕的電子比較重的離子產(chǎn)生了更快的加速，這就導(dǎo)致了電子和離子膨脹速度的不同，進(jìn)而引起了電荷的分離，從而產(chǎn)生了相應(yīng)的電偶極矩，激發(fā)的電偶極矩將隨電子和離子的復(fù)合而減小，在這個(gè)過程中就會(huì)產(chǎn)生微波輻射[75]。2011年，MIRAGLIOTTA等人研究了超短脈沖激光與固體物質(zhì)相互作用所產(chǎn)生的微波輻射特性，采用圖19所示實(shí)驗(yàn)裝置得到了8GHz～12GHz范圍的頻譜，他們發(fā)現(xiàn)，微波輻射的振幅隨激光能量的增加而減小，且相應(yīng)的發(fā)射特性與靶標(biāo)和激光束焦點(diǎn)的相對(duì)位置有很強(qiáng)的關(guān)聯(lián)，同時(shí)還發(fā)現(xiàn)用飛秒激光誘導(dǎo)等離子體所產(chǎn)生的微波輻射強(qiáng)度約為納秒激光的10倍[76]。

圖18 激光等離子體的微波輻射機(jī)制[75]

圖19 實(shí)驗(yàn)示意圖[76]

最近，在激光等離子體微波輻射領(lǐng)域提出了一些新的研究方法，例如，有團(tuán)隊(duì)報(bào)道了基于等離子體波導(dǎo)所進(jìn)行的微波輻射特性的研究[77]，還有團(tuán)隊(duì)通過構(gòu)建穩(wěn)態(tài)射頻激發(fā)等離子體波導(dǎo)研究了2.8GHz～3.7GHz頻率范圍的微波衰減和色散系數(shù)的變化情況[78]。這些研究有助于揭示激光等離子體微波輻射的機(jī)制。

近年來，國內(nèi)在此領(lǐng)域也發(fā)展較快。2011年，CHEN等人研究了脈沖激光輻照銅基箔靶的微波輻射機(jī)理，用強(qiáng)度為1012W/cm-2、脈寬為200ps的激光入射到目標(biāo)靶的表面，觀測(cè)到了0.5GHz～4GHz的微波輻射，用對(duì)稱極向電流分布產(chǎn)生的磁偶極輻射或電四極輻射解釋了輻射的產(chǎn)生過程[79]。2019年，JIANG等人用神光Ⅱ高功率激光研究了入射激光的能量和強(qiáng)度變化對(duì)微波輻射的影響，其實(shí)驗(yàn)布局圖以及在不同激光強(qiáng)度下4個(gè)方向上所測(cè)得的輻射電場(chǎng)峰幅值如圖20所示。他們總結(jié)了不同激光強(qiáng)度下相關(guān)輻射場(chǎng)的時(shí)域波形和頻譜特征的變化規(guī)律，發(fā)現(xiàn)在較低激光強(qiáng)度下微波的輻射強(qiáng)度隨激光強(qiáng)度的增加先增加然后減小，時(shí)域波形呈連續(xù)振蕩的特點(diǎn)，輻射頻譜包含了高于和低于0.3GHz的兩部分分量；在較高的激光強(qiáng)度下，相關(guān)的輻射強(qiáng)度隨激光強(qiáng)度的增加而增加，輻射場(chǎng)時(shí)域波形表現(xiàn)為數(shù)十納秒的單極性輻射，輻射頻譜分布主要在0.3GHz以下，這說明在不同的激光強(qiáng)度作用下微波輻射的產(chǎn)生機(jī)制也有所不同：低激光強(qiáng)度下微波輻射主要由偶極輻射和靶上電子束的真空發(fā)射而產(chǎn)生，高激光強(qiáng)度下微波輻射主要由靶上電子束向真空的發(fā)射而產(chǎn)生[80]。然而，影響微波輻射的物理因素遠(yuǎn)不止激光的參量，人們想要得到正確而完整的微波輻射機(jī)制，還需要進(jìn)行大量的理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)探索。

圖20 實(shí)驗(yàn)布局圖和不同激光強(qiáng)度下4個(gè)方向上對(duì)應(yīng)的輻射電場(chǎng)峰幅值[80]

由于納秒激光與等離子體相互作用的時(shí)間尺度對(duì)應(yīng)于吉赫茲以下的頻段，所以研究微波輻射的產(chǎn)生機(jī)制不僅有助于弄清電子逃逸等物理問題，還能夠避免電磁干擾。在納秒激光實(shí)驗(yàn)中，通常認(rèn)為微波輻射主要來源于偶極輻射、電四極輻射、腔室充電后的振蕩、接地金屬靶桿上電流回流產(chǎn)生的輻射等。而激光能量對(duì)微波輻射的影響表現(xiàn)為在較高頻率范圍內(nèi)微波輻射振幅隨激光能量的增加呈下降趨勢(shì)。另外，較長(zhǎng)的等離子體對(duì)輻射信號(hào)的增強(qiáng)也十分有利。根據(jù)激光誘導(dǎo)等離子可產(chǎn)生微波輻射的特性，孕育了諸如G型探地雷達(dá)[74]、半導(dǎo)體開關(guān)[81]等新型系統(tǒng)。

7 結(jié)束語

通過對(duì)激光等離子體X射線、紫外、可見、紅外、太赫茲、微波等6個(gè)波段的輻射特性研究的歸納和總結(jié)，不難發(fā)現(xiàn)，從X射線到紅外波段的輻射光譜均表現(xiàn)為連續(xù)譜和線狀譜的疊加，其中連續(xù)譜主要基于軔致輻射和復(fù)合輻射，而線狀譜主要基于原子譜；太赫茲輻射的機(jī)制則主要基于四波混頻和瞬態(tài)光電流；微波輻射在低頻范圍以偶極輻射為主，在高頻范圍以電子向真空發(fā)射為主。6個(gè)波段的輻射特性均表明，長(zhǎng)波長(zhǎng)的電磁輻射與電子、離子的關(guān)系更加密切。另外，輸入激光的脈沖寬度越窄，等離子體的輻射波長(zhǎng)就越短。若要獲得某一波段范圍的激光等離子體輻射，用對(duì)應(yīng)于該波長(zhǎng)范圍內(nèi)的激光脈沖即可達(dá)到目的，如紫外激光可激發(fā)出紫外輻射，紅外激光可激發(fā)出可見或紅外等輻射……。激光脈沖能量對(duì)輻射光譜的強(qiáng)度也有較大影響，在一定范圍內(nèi)激光能量的增加會(huì)引起輻射強(qiáng)度的增加，而對(duì)光譜形狀的影響較小。所以，要獲得某一波段的輻射，不僅要考慮所使用樣品物質(zhì)的特性，還要考慮物質(zhì)與激光之間的相互作用，只有合理選擇適當(dāng)?shù)募す忸愋筒庞锌赡塬@得理想的結(jié)果。

另外，外部環(huán)境壓強(qiáng)、輻射強(qiáng)度、能量轉(zhuǎn)換效率、激光與物質(zhì)作用過程等也會(huì)對(duì)輻射特性產(chǎn)生影響。從等離子體輻射的角度來看，一種物質(zhì)所產(chǎn)生的等離子體輻射并非只限于一個(gè)波段，根據(jù)實(shí)驗(yàn)條件的不同有可能存在著多個(gè)波段的輻射。不同的物質(zhì)在單一波段內(nèi)的輻射光譜也有所不同，這一點(diǎn)可用于激光誘導(dǎo)擊穿光譜技術(shù)。

對(duì)于本文中所總結(jié)的激光等離子體6個(gè)波段的輻射特性，可以認(rèn)為，紅外波段和太赫茲波段的研究和應(yīng)用價(jià)值較高，具體的理由如下所述。

(1)安全方面。要產(chǎn)生X射線、紫外波段等較短波長(zhǎng)的輻射，通常需要較高的輸入激光能量，而高功率的激光器極容易造成元件損傷。另外，高功率激光誘導(dǎo)等離子體所產(chǎn)生的X射線和紫外輻射對(duì)人體而言屬于有害輻射，不如紅外和太赫茲輻射相對(duì)安全。

(2)應(yīng)用價(jià)值方面。激光等離子體輻射特性的研究可分為激光等離子體輻射光譜特性的研究和激光等離子體所產(chǎn)生輻射的應(yīng)用研究。激光等離子體所發(fā)出輻射的波段雖不盡相同，但各個(gè)波段的輻射光譜特性在某些場(chǎng)合下可能較為類似。另外，微波波段的激光等離子體輻射的信息不甚充分，而紅外和太赫茲輻射卻具有豐富的光譜信息，在鑒別物質(zhì)領(lǐng)域用途廣泛；在穿透成像領(lǐng)域，太赫茲波的低能性和高穿透性也能夠用于取代對(duì)人體傷害較大的X射線。

(3)成本方面。產(chǎn)生X射線和紫外等短波長(zhǎng)輻射常需要高功率的激光器，探測(cè)短波長(zhǎng)輻射也需要相應(yīng)的探測(cè)器，一般情況下，短波長(zhǎng)的高功率激光器和輻射探測(cè)器的價(jià)格都比較昂貴，這將導(dǎo)致相關(guān)的應(yīng)用成本很高。

綜上所述，作者認(rèn)為紅外波段和太赫茲波段具有較大的潛在應(yīng)用價(jià)值，值得投入資源進(jìn)行深入而廣泛的研究。

總的來說，目前仍缺乏系統(tǒng)而完善的理論體系來描述激光等離子體輻射特性的機(jī)制，尚不能清晰完整地描述輻射的全過程，更不能對(duì)激光等離子體輻射的產(chǎn)生進(jìn)行控制。期望在研究人員的不懈努力下，能夠使激光誘導(dǎo)等離子體輻射得到更加深入而廣泛的應(yīng)用。