基于波導(dǎo)-同心環(huán)形諧振腔模型的納米流體熒光顆粒微位移檢測*

李長亮 陳智輝? 馮光 王曉偉 楊毅彪 費(fèi)宏明 孫非 劉一超

1) (太原理工大學(xué),新型傳感器與智能控制教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,太原 030024)

2) (太原理工大學(xué)物理與光電工程學(xué)院,太原 030024)

對微納流體中納米粒子的動態(tài)跟蹤與檢測一直是一項(xiàng)具有挑戰(zhàn)性和高要求的工作.本文提出了波導(dǎo)-同心環(huán)形諧振腔集成光學(xué)模型,根據(jù)波導(dǎo)-同心環(huán)形諧振腔耦合結(jié)構(gòu)輸出的熒光功率強(qiáng)度變化來實(shí)現(xiàn)對微納流體中納米顆粒的微位移檢測.由于環(huán)形微諧振腔具有高Q 以及對周圍環(huán)境響應(yīng)敏感的特性,因而極大提高了器件的靈敏度.使用時(shí)域有限差分法對熒光的偏振態(tài),兩個(gè)環(huán)形諧振腔的間距等參數(shù)進(jìn)行了數(shù)值仿真模擬,利用熒光輸出功率雙峰值的變化能夠?qū){米粒子的微位移進(jìn)行高精度的檢測.基于雙峰值變化的同步檢測可降低環(huán)境噪聲影響從而提高了檢測精度,數(shù)值模擬結(jié)果也證實(shí)了此種方法可對納米流體中納米顆粒在0—1000 nm 范圍對微位移進(jìn)行實(shí)時(shí)動態(tài)的測定.本工作可以為微納流體領(lǐng)域傳感器系統(tǒng)的設(shè)計(jì)提供新的方向和思路.

1 引言

微納流體芯片是使用微型通道對通道內(nèi)的生物溶液的流速以及溶液中所含微小顆粒進(jìn)行檢測的器件[1],在生物醫(yī)療、化學(xué)、環(huán)境檢測等領(lǐng)域[2-5]有著廣泛的應(yīng)用.由于微納流體芯片具有體積小的特點(diǎn),因此可以處理微米納米級別的流體,降低樣品損耗,提高檢測精度和響應(yīng)速率.在微納流體芯片中,對微納流體中納米顆粒運(yùn)動規(guī)律及微位移的研究為藥物開發(fā)、疾病診斷、微尺度生物檢測[6-10]提供了重要的理論基礎(chǔ).

近幾十年來,針對微納流體中顆粒檢測的大多數(shù)研究采用了成像法[11].例如,唐文來等[12]利用成像法對微流通道內(nèi)顆粒遷移行為進(jìn)行研究,實(shí)現(xiàn)了流體內(nèi)的粒子跟蹤.然而利用成像的方法對粒子跟蹤與檢測會受到激發(fā)光的影響,對成像系統(tǒng)有著不同程度的干擾,以及其成像系統(tǒng)具有點(diǎn)掃描的性質(zhì)造成分辨率低,加上需要大量的后處理,所以成像法并不能很好地對納米顆粒進(jìn)行實(shí)時(shí)檢測.此外,最近幾年光學(xué)技術(shù)和微流控技術(shù)的結(jié)合出現(xiàn)了一個(gè)新的光流體學(xué)領(lǐng)域[13-15].基于光學(xué)的方法對微流體通道內(nèi)生物溶液中顆粒的監(jiān)測變得越來越有吸引力[16-19].光流體學(xué)在生物成像[20]和微小顆粒檢測[21,22]等領(lǐng)域顯示出巨大的潛力.在這種動力推動下,人們探索了許多種集成光子器件例如波導(dǎo)[23]、微環(huán)[24]、光子晶體[25]、等離子體諧振器[26]等來檢測和捕獲微流體通道中的粒子.其中基于表面等離子體共振效應(yīng),根據(jù)透射光譜的偏移能夠檢測直徑顯著小于輻射波長的單個(gè)微粒[27].此外,基于光纖布拉格光柵法布里-珀羅法,可以通過不同微粒的共振波長來實(shí)現(xiàn)對微流體中微米級顆粒進(jìn)行檢測[28].而這些方法大多是對微流體中單個(gè)納米顆粒有無的檢測或者對納米顆粒不同尺寸的檢測,很少涉及對納米顆粒微位移的精準(zhǔn)測量.

由于環(huán)形諧振腔具有高Q值,對環(huán)境變化響應(yīng)靈敏等特性[29,30].被研究者們廣泛用來探究對納米熒光顆粒的監(jiān)測.例如,Chien等[31]利用氮化硅諧振器結(jié)合機(jī)電的方法實(shí)現(xiàn)了對納米粒子位置的高靈敏的探測.隨著對微流體中納米粒子檢測的不斷深入研究,研究者們探索了基于諧振腔對微納流體中熒光顆粒的計(jì)數(shù)[32]、流體的動態(tài)監(jiān)測[33]、單個(gè)納米粒子的檢測[21]、納米粒子橫向位移的變化[34]、顆粒的被動聚焦[35]等的研究.而在微流體的研究中,流體熒光顆粒的位移檢測在微流體領(lǐng)域也變得愈發(fā)重要,然而很少有基于諧振腔對納米流體中的熒光納米顆粒微位移檢測的研究.

本工作提出了一種微納光流體集成光學(xué)模型,該模型由波導(dǎo)和兩個(gè)同心環(huán)形諧振腔組成.通過熒光輸出功率強(qiáng)度的變化來對納流通道內(nèi)的熒光納米顆粒進(jìn)行檢測.由于采用的是熒光輸出功率雙峰值的變化對微位移進(jìn)行檢測,可減弱背景噪聲帶來的影響,提高檢測的精準(zhǔn)性.利用時(shí)域有限差分法對納流通道內(nèi)的納米熒光顆粒進(jìn)行數(shù)值模擬計(jì)算,探究熒光量子點(diǎn)的不同偏振方向、同心環(huán)形諧振腔的環(huán)間距和結(jié)構(gòu)折射率對熒光輸出功率強(qiáng)度的影響.數(shù)值計(jì)算結(jié)果表明,該光流體模型可實(shí)現(xiàn)對納米流體中納米顆粒高精度的微位移檢測,同時(shí)也可以為光流體納米級分子成像、藥物篩選提供重要的參考價(jià)值.

2 模型與方法

本文提出的波導(dǎo)-同心環(huán)形諧振腔耦合結(jié)構(gòu)示意如圖1 所示,整個(gè)光學(xué)模型是由上方波導(dǎo)內(nèi)的納流通道、中間兩個(gè)同心環(huán)形諧振腔與上、下波導(dǎo)組成,上方直波導(dǎo)的寬W3、下方直波導(dǎo)的寬W5=200 nm,上方波導(dǎo)內(nèi)的納流通道寬W4=100 nm,結(jié)構(gòu)中間位置的雙環(huán)形諧振腔的外環(huán)形諧振腔半徑R1、內(nèi)環(huán)形諧振腔半徑R2,內(nèi)外環(huán)形諧振腔寬度均為200 nm,兩個(gè)環(huán)形諧振腔的間距為W6.上方波導(dǎo)和下波導(dǎo)距離環(huán)形諧振腔的距離均為W1=200 nm.黃色的點(diǎn)代表流體中納米熒光顆粒,W2為流體中納米顆粒運(yùn)動的長度,規(guī)定在環(huán)形諧振腔正上方的納流通道向左1000 nm 處為坐標(biāo)原點(diǎn)O,如圖1(b)中坐標(biāo)原點(diǎn)已標(biāo)出.其中上方波導(dǎo)內(nèi)的納米微流通道注入的是待測生物溶液,初始仿真的待測生物溶液的折射率為n=1.35.整體光學(xué)模型選擇折射率n=2.94 的砷化鋁材料,并將其置于空氣環(huán)境中(n=1).

圖1 (a) 波導(dǎo)-同心環(huán)形諧振結(jié)構(gòu)模型的三維示意圖;(b) 波導(dǎo)-同心環(huán)形諧振結(jié)構(gòu)的二維示意圖Fig.1.(a) 3D schematic diagram of the waveguide-concentric ring resonant structure model;(b) 2D schematic diagram of the waveguide-concentric ring resonant structure.

本工作在二維尺度上采用時(shí)域有限差分法對所提出的同心環(huán)形諧振腔-波導(dǎo)耦合結(jié)構(gòu)進(jìn)行數(shù)值模擬計(jì)算,模擬區(qū)域?yàn)榉抡鎱^(qū)域?yàn)閇x,y]=[—4500: 4500,—5000: 5000] nm,計(jì)算網(wǎng)格精度設(shè)置為[dx,dy]=[20,5] nm,采取足夠小的網(wǎng)格精度來確保數(shù)值仿真計(jì)算結(jié)果的準(zhǔn)確性.邊界條件為完美匹配層(perfectly matched layers,PML).使用偶極子光源(dipole)模擬納米流體中的熒光顆粒,通過將偶極子光源放在不同的位置來模擬納米顆粒在納流體中運(yùn)動行為.偶極子光源的波長范圍設(shè)置為1250—1350 nm.采用Y方向線監(jiān)視器對3 號輸出端口進(jìn)行熒光功率的監(jiān)測,在XY二維平面上對整個(gè)模擬區(qū)域用面監(jiān)視器研究其電場分布,電場分布與功率曲線結(jié)合的方式來證實(shí)仿真結(jié)果的正確性.本工作通過在納米流體中的納米熒光顆粒,發(fā)出的熒光經(jīng)過上方波導(dǎo)耦合到中間的同心諧振腔,光在兩個(gè)諧振腔中經(jīng)過相互干涉耦合,再通過下方波導(dǎo)耦合輸出,通過觀察3 號輸出端口的熒光輸出功率強(qiáng)度變化,來表征流體中納米顆粒的運(yùn)動狀況,實(shí)現(xiàn)對流體中納米顆粒微位移的實(shí)時(shí)動態(tài)檢測.

3 結(jié)果和討論

3.1 量子點(diǎn)偏振方向?qū)晒廨敵龉β实挠绊?/h3>

由于在單一介質(zhì)中熒光量子點(diǎn)的輻射方向是各向同性的.在數(shù)值模擬過程中,需要選取具有代表性的偏振方向進(jìn)行仿真計(jì)算.在本工作選取X,Y,Z三個(gè)偏振方向的量子點(diǎn),研究這3 個(gè)方向的量子點(diǎn)光源與波導(dǎo)-同心環(huán)形諧振腔結(jié)構(gòu)的耦合對熒光輸出功率的影響.上下波導(dǎo)距離同心環(huán)形諧振腔的距離為100 nm,兩個(gè)同心環(huán)形諧振腔的距離為100 nm,兩個(gè)環(huán)形諧振腔的折射率為2.94.通過仿真計(jì)算得到不同偏振方向的量子點(diǎn)與波導(dǎo)-同心諧振腔耦合結(jié)構(gòu)耦合輸出的熒光功率強(qiáng)度曲線如圖2(a)所示.從曲線可觀察出量子點(diǎn)在X偏振狀態(tài)下,其熒光輸出功率曲線強(qiáng)度較低,說明此偏振狀態(tài)下的熒光與結(jié)構(gòu)耦合效果較差.從Y偏振狀態(tài)下的功率曲線圖中,觀察到波長在1281 nm和1335 nm 兩處下有明顯的熒光輸出峰值,這兩處峰值是由于在納米流體中的熒光顆粒發(fā)出的熒光與波導(dǎo)-諧振腔結(jié)構(gòu)耦合產(chǎn)生的.在Z偏振狀態(tài)下可看到有多處峰值且峰值較高,這是由于熒光通過波導(dǎo)耦合進(jìn)環(huán)形諧振腔,光在腔內(nèi)發(fā)生干涉相加和干涉相減的現(xiàn)象,因而出現(xiàn)多處較高的峰值,這是由于環(huán)形諧振腔本身具有的濾波效應(yīng).圖2(b)—(d)為不同偏振態(tài)下的熒光在波長1281 nm 處下的電場分布.從圖2(b)中的電場分布可以觀察到熒光量子點(diǎn)在X偏振態(tài)下時(shí),其電場分布較弱,只有很少一部分的光耦合到微腔之中,因而熒光輸出功率低.而圖2(c)中可看到當(dāng)量子點(diǎn)在Y偏振態(tài)下時(shí),電場在同心諧振腔以及下方波導(dǎo)分布較強(qiáng),說明熒光很好地耦合到結(jié)構(gòu)中并從下方波導(dǎo)中輸出.而在圖2(d)中當(dāng)量子點(diǎn)在Z偏振態(tài)下時(shí),可看到電場在上方波導(dǎo)及同心諧振腔分布較強(qiáng),說明熒光更多的局域在諧振腔內(nèi)并沒有很好地耦合到下方輸出波導(dǎo).因而據(jù)初步分析,本文接下來采取Y偏振態(tài)進(jìn)行研究.

圖2 (a) 不同偏振狀態(tài)下的功率曲線示意圖;(b)—(d) XYZ 三個(gè)不同偏振態(tài)下的量子點(diǎn)在波長為1281 nm 處的電場圖Fig.2.(a) Schematic diagram of the power curves under different polarization states;(b)—(d) the electric field diagrams of the quantum dots at the wavelength of 1281 nm under three different polarization states of XYZ.

3.2 不同上方波導(dǎo)寬度對熒光輸出功率強(qiáng)度的影響

為了探究熒光的輻射與所提出的波導(dǎo)-同心環(huán)形諧振腔的耦合效果,研究不同上方波導(dǎo)寬度W3對熒光功率輸出的影響則變得尤為重要.圖3 所示為不同上方波導(dǎo)寬度的熒光輸出功率曲線.因?yàn)榧{流通道的寬度在100 nm,所以探索了上方波導(dǎo)寬度在200—700 nm 范圍內(nèi)的波導(dǎo)寬度對熒光輸出的影響.

圖3 不同上方波導(dǎo)寬度的熒光輸出功率曲線圖Fig.3.Fluorescence output power curves of different upper waveguide widths.

從圖3 可以明顯看出,波長1281 nm 和1325 nm附近有兩處峰值,這是由于熒光和波導(dǎo)-同心環(huán)形諧振腔結(jié)構(gòu)耦合的效果.此外,隨著上方波導(dǎo)寬度的增加,熒光輸出峰值功率呈下降的趨勢.說明上方波導(dǎo)的寬度越大,熒光與所設(shè)計(jì)的結(jié)構(gòu)耦合效果越差;波導(dǎo)寬度越小耦合效果越好,熒光輸出功率越強(qiáng).由于實(shí)驗(yàn)上制作窄波導(dǎo)對制備要求比較高,且納流通道的寬度在100 nm,故在仿真實(shí)驗(yàn)中選取200 nm 寬度的上方波導(dǎo)來進(jìn)行后續(xù)研究.

3.3 不同結(jié)構(gòu)材料折射率對熒光輸出強(qiáng)度的影響

對于設(shè)計(jì)的結(jié)構(gòu),考慮到不同材料對熒光與諧振腔耦合的影響.探究了不同折射率的材料對熒光輸出功率強(qiáng)度的影響,通過時(shí)域有限差分的方法對熒光與波導(dǎo)-同心諧振腔的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了數(shù)值模擬計(jì)算.圖4 所示為不同折射率材料的熒光輸出功率曲線.

圖4 材料折射率為2.7—3.0 的熒光輸出功率曲線Fig.4.The fluorescence output power curve of the material with a refractive index of 2.7—3.0.

從圖4 可以看出,當(dāng)整個(gè)光學(xué)結(jié)構(gòu)的折射率在2.7—3.0 之間,仿真波長在1250—1350 nm 范圍內(nèi)時(shí),每個(gè)折射率下都會出現(xiàn)雙峰值現(xiàn)象,峰值功率沒有明顯的變化趨勢,只是不同折射率下會出現(xiàn)共振峰偏移.這極大地方便了結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)的材料選取.本文接下來的研究采取折射率為2.94,加工方便的砷化鋁材料.

3.4 同心環(huán)形諧振腔的間距對輸出熒光強(qiáng)度的影響

由于本工作采取的是波導(dǎo)-同心環(huán)形諧振腔耦合結(jié)構(gòu),所以探究了同心環(huán)形諧振腔之間的距離W6對熒光輸出功率強(qiáng)度的影響.在不改變環(huán)形諧振腔寬度的情況下,對環(huán)形諧振腔之間的距離W6在0—400 nm 變化時(shí)進(jìn)行仿真計(jì)算.圖5 所示為環(huán)間距W6在不同距離下的熒光輸出功率曲線圖.

圖5 不同環(huán)間距的熒光輸出功率曲線圖Fig.5.Fluorescence output power curves of different ring spacings.

從圖5 可觀察出,當(dāng)兩個(gè)環(huán)形諧振腔的距離W6=0 時(shí),輸出熒光功率強(qiáng)度極低,熒光與環(huán)形諧振腔沒有達(dá)到一個(gè)好的熒光耦合.這是因?yàn)閮蓚€(gè)環(huán)形諧振腔距離為零,相當(dāng)于一個(gè)寬的環(huán)形微腔,熒光與環(huán)形微腔的共振波長不一致,導(dǎo)致耦合效果差,出現(xiàn)了輸出功率極低的現(xiàn)象.當(dāng)距離W6=50 nm時(shí),可以清楚看到有兩處強(qiáng)熒光輸出功率峰值.這是由于兩個(gè)環(huán)形諧振腔的距離近,耦合到環(huán)形諧振腔的熒光會相互耦合、干涉,故而出現(xiàn)了兩處較好的峰值曲線.當(dāng)距離W6在50—250 nm 時(shí),由于兩個(gè)環(huán)形諧振腔的距離不同所以出現(xiàn)的熒光耦合效果不同,繼而會出現(xiàn)共振波長偏移以及熒光輸出功率較弱的現(xiàn)象.當(dāng)環(huán)形諧振腔的間距W6在250—400 nm 時(shí)可清楚觀察到,熒光功率曲線趨勢一致,幾乎沒有因?yàn)榫嚯x不同造就很大的變化.這是由于兩個(gè)環(huán)形諧振腔的距離超出了相互耦合范圍,熒光主要與外層環(huán)形諧振腔耦合,而里面的環(huán)形諧振腔幾乎沒有熒光,所以熒光功率曲線沒有明顯的變化趨勢.

圖6 所示為不同環(huán)間距下的電場分布圖.從圖6(a)可看出電場分布較弱,熒光與結(jié)構(gòu)耦合性差,證實(shí)了當(dāng)環(huán)間距W6=0 時(shí),熒光輸出功率強(qiáng)度低的現(xiàn)象.當(dāng)環(huán)間距W6在50—250 nm 時(shí),兩個(gè)環(huán)形諧振腔的熒光會相互耦合.間距W6在50—150 nm 時(shí)耦合電場強(qiáng)度較強(qiáng);隨著距離的增加,兩個(gè)環(huán)形諧振腔的耦合電場減弱.而環(huán)間距W6在300—400 nm 時(shí),可觀察出在外層環(huán)諧振腔有電場分布,而在內(nèi)環(huán)上幾乎沒有電場分布,這是因?yàn)榄h(huán)間距距離過遠(yuǎn),超出了耦合范圍.這也與熒光輸出功率曲線一致.基于以上分析選取當(dāng)環(huán)形諧振腔的間距在W6=50 nm和W6=350 nm 處進(jìn)行后續(xù)研究.

圖6 (a)—(i) 環(huán)間距分別為0,50,100,150,200,250,300,350,400 nm 的電場分布圖(λ=1281 nm)Fig.6.(a)—(i) Electric field distributions with ring spacings of 0,50,100,150,200,250,300,350,and 400 nm (λ=1281 nm).

3.5 納米熒光粒子運(yùn)動在不同位置對輸出熒光強(qiáng)度的影響

基于以上綜合研究,展開了當(dāng)熒光納米粒子在納流通道內(nèi)移動對熒光輸出功率曲線的研究.基于時(shí)域有限差分的方法,當(dāng)量子點(diǎn)在0—1000 nm 范圍內(nèi)運(yùn)動時(shí),分別數(shù)值模擬當(dāng)環(huán)間距在50 nm 和350 nm 時(shí)的熒光輸出功率曲線,如圖7 所示.

從圖7(a)可以看出,當(dāng)環(huán)間距在350 nm 時(shí),雖然在波長1250—1350 nm 范圍內(nèi)出現(xiàn)熒光峰值,但是隨著量子點(diǎn)在0—1000 nm 中動態(tài)變化時(shí),峰值變化并沒有明顯的規(guī)律.因此不選用350 nm 的環(huán)間距去對納米流體的熒光物質(zhì)進(jìn)行微位移的檢測.而在圖7(b)中可以觀察出當(dāng)環(huán)間距在50 nm時(shí),隨著熒光納米粒子在0—1000 nm 范圍內(nèi)運(yùn)動時(shí),兩個(gè)熒光輸出功率峰呈現(xiàn)上升的趨勢,如圖7(c)所示為波長在1280 nm 與1325 nm 附近時(shí)熒光輸出功率峰值與微位移變化的曲線圖.

圖7 (a),(b) 環(huán)間距在350 nm 與50 nm 時(shí),熒光量子點(diǎn)的運(yùn)動范圍在0—1000 nm 時(shí)的熒光輸出示意圖;(c) 環(huán)間距在50 nm 時(shí),波長在1280 nm 與1325 nm 附近時(shí),熒光量子點(diǎn)的運(yùn)動范圍在0—1000 nm 時(shí)的熒光峰值功率曲線圖Fig.7.(a),(b) Schematic diagrams of the fluorescence output when the ring spacings are 350 nm and 50 nm,and the motion range of the fluorescent quantum dots is 0—1000 nm;(c) when the ring spacing is 50 nm,the wavelengths are 1280 nm and 1325 nm.Fluorescence peak power curve graph when the motion range of fluorescent quantum dots is in the vicinity of 0—1000 nm.

本文工作與之前的工作對比如圖8 所示.本課題組[36]前期提出的波導(dǎo)-單諧振腔結(jié)果如圖8(b),(d)所示,在1281 nm 和1325 nm 兩個(gè)波長附近功率變化不明顯,檢測靈敏度較低;而本工作結(jié)果如圖8(a),(c)所示,隨著熒光顆粒的移動,熒光輸出功率峰值的變化規(guī)律更為明顯,隨位移變化的檢測靈敏度更高,且本工作得到的熒光功率峰值也比之前工作強(qiáng)、信噪比高.利用雙峰值曲線保證了對熒光納米粒子檢測的精準(zhǔn)度,驗(yàn)證了熒光納米粒子隨著微位移的變化,熒光輸出功率峰值增加.因此,本工作可以基于熒光輸出功率峰值的變化對納米流體中的熒光顆粒進(jìn)行實(shí)時(shí)動態(tài)的微位移檢測.

圖8 熒光量子點(diǎn)的運(yùn)動范圍在0—1000 nm 變化時(shí) (a)本工作的熒光功率輸出示意圖,(b) 波導(dǎo)-單諧振腔的熒光功率輸出示意圖;(c),(d)波長在1280 nm 與1325 nm 附近時(shí),兩個(gè)結(jié)構(gòu)的熒光輸出功率峰值曲線圖Fig.8.When the motion range of fluorescent quantum dots varies from 0 to 1000 nm: (a) The schematic diagram of the fluorescence power output of this work;(b) the schematic diagram of the fluorescence power output of the waveguide-single resonator;(c),(d) the fluorescence output power peak curves of the two structures when the wavelength is around 1280 nm and 1325 nm,respectively.

4 結(jié)論

本工作提出的波導(dǎo)-同心環(huán)形諧振腔結(jié)構(gòu)可實(shí)現(xiàn)納米流體中微小顆粒高精度實(shí)時(shí)動態(tài)的微位移測量.測量原理是基于對納米流體中的微小顆粒進(jìn)行熒光標(biāo)記,當(dāng)熒光微粒在上方波導(dǎo)內(nèi)的納米通道內(nèi)移動時(shí),不同位置的熒光微粒輻射出的熒光與環(huán)形諧振腔的耦合效果不同,我們基于熒光輸出功率峰值的變化來對納米流體中的顆粒實(shí)現(xiàn)納米級的實(shí)時(shí)動態(tài)的微位移測量.綜上所述,我們提出的模型在生化物質(zhì)和分子物質(zhì)的感知以及微流體中納米微粒的檢測發(fā)揮關(guān)鍵作用,為醫(yī)學(xué)和生物分析篩選領(lǐng)域提供了新的契機(jī).