基于蒙特卡羅效率刻度方法的海洋原位放射性監(jiān)測(cè)技術(shù)研究?

任國(guó)興， 厲運(yùn)周， 張穎穎， 劉東彥

(1.中國(guó)海洋大學(xué)信息科學(xué)與工程學(xué)部， 山東 青島 266100； 2. 齊魯工業(yè)大學(xué)(山東省科學(xué)院)海洋儀器儀表研究所， 山東 青島 266100)

自日本福島核電站事故以來(lái)，海水的放射性污染成為海洋環(huán)境監(jiān)測(cè)關(guān)注的熱點(diǎn)。傳統(tǒng)的監(jiān)測(cè)手段每年進(jìn)行1～2次重點(diǎn)海域站位取樣、實(shí)驗(yàn)室處理，然后再進(jìn)行分析，其周期較長(zhǎng)，不能對(duì)一些突發(fā)事故引起的放射性污染進(jìn)行及時(shí)監(jiān)測(cè)和有效預(yù)警。海水放射性原位監(jiān)測(cè)技術(shù)具有實(shí)時(shí)、在線的特點(diǎn)[1]，對(duì)其開(kāi)展研究具有重要意義。

在對(duì)海水的放射性污染監(jiān)測(cè)技術(shù)中，γ譜法應(yīng)用最廣泛[2]。γ譜法的原理如下：海水中放射性核素在衰變過(guò)程中會(huì)發(fā)射出不同能量的γ射線，γ射線與閃爍晶體相互作用后產(chǎn)生熒光，熒光被光電器件獲取后以脈沖電信號(hào)的形式輸出處理，將脈沖信號(hào)的計(jì)數(shù)量對(duì)應(yīng)為不同能量描繪的γ能譜，通過(guò)分析能譜，計(jì)算出核素的活度。

放射性測(cè)量?jī)x器的探測(cè)效率是定量分析γ能譜的一個(gè)重要物理量，它表征了γ射線照射量率與探測(cè)器輸出脈沖計(jì)數(shù)之間的關(guān)系。在監(jiān)測(cè)儀器布放之前必須要進(jìn)行效率的刻度校準(zhǔn)，刻度校準(zhǔn)的優(yōu)劣直接影響測(cè)量結(jié)果的準(zhǔn)確性[3-4]。

傳統(tǒng)的方法是利用多個(gè)γ標(biāo)準(zhǔn)放射源在實(shí)驗(yàn)室對(duì)儀器進(jìn)行效率刻度。傳統(tǒng)刻度方法不可避免地會(huì)對(duì)實(shí)驗(yàn)人員造成一定的輻射[5]，且放射源管理嚴(yán)苛、不能輕易獲得滿(mǎn)足要求的數(shù)量。而對(duì)海水的放射性測(cè)量而言，能溶解于海水中的單能γ射線核素的數(shù)量相當(dāng)有限，很難建造一個(gè)足夠大的水箱來(lái)模擬真正的海洋環(huán)境，含有人工核素的試驗(yàn)廢水難以處理。以上問(wèn)題使得在實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行效率刻度變得非常困難。

蒙特卡羅方法是一種隨機(jī)實(shí)驗(yàn)方法[6]，其基本原理是利用大量隨機(jī)實(shí)驗(yàn)的平均結(jié)果來(lái)近似求解問(wèn)題的解。蒙特卡羅方法與所求解的問(wèn)題維數(shù)無(wú)關(guān)，收斂速度可以預(yù)測(cè)，能夠準(zhǔn)確地描述粒子傳輸?shù)奈锢磉^(guò)程，在復(fù)雜放射性測(cè)量分析方面具有獨(dú)特優(yōu)勢(shì)，因此在核物理研究中得到廣泛應(yīng)用[7]，已成為研究人員設(shè)計(jì)、分析和測(cè)試放射性測(cè)量?jī)x器的重要手段。已有的研究大多數(shù)是為了研究陸地上某些位置的不同放射源的響應(yīng)特性和效率校準(zhǔn)方法，或者研究具有不同形狀、體積和材料的儀器設(shè)備的響應(yīng)特性和效率校準(zhǔn)方法[8-9]。近年來(lái)，隨著海洋放射性監(jiān)測(cè)技術(shù)的發(fā)展，已經(jīng)出現(xiàn)蒙特卡羅方法在海洋放射性監(jiān)測(cè)方面的模擬，主要模擬計(jì)算探測(cè)器在海水中的本底能譜圖,以增加能譜分析的置信度[10-11]。

本文針對(duì)海洋原位放射性監(jiān)測(cè)技術(shù)中使用的NaI(Tl)晶體探測(cè)器，采用蒙特卡羅的MNCP程序?qū)aI(Tl)晶體探測(cè)器和海水環(huán)境進(jìn)行模擬，研究海洋環(huán)境中多種放射性核素的探測(cè)效率校準(zhǔn)，擬合了γ射線的探測(cè)效率與能量關(guān)系的曲線，并在此基礎(chǔ)上研制了海洋原位放射性監(jiān)測(cè)儀。在青島海域進(jìn)行了海洋原位放射性監(jiān)測(cè)儀的海上實(shí)驗(yàn)，使用海水中天然存在的K元素進(jìn)行了探測(cè)效率的計(jì)算。

1 仿真及數(shù)學(xué)計(jì)算

1.1 建立蒙特卡羅模型

使用MNCP程序模擬全能峰探測(cè)效率分為如下幾步：

(1)建立NaI(Tl)探測(cè)器物理模型。模型參數(shù)如下：探測(cè)器的尺寸、結(jié)構(gòu)，各部分材料的成分、密度，海水的密度等。

(2)描述探測(cè)器在海水中的位置。

(3)用MNCP程序表達(dá)上述模型。

(4)模擬計(jì)算，并對(duì)模擬結(jié)果進(jìn)行處理。

根據(jù)以上論述，結(jié)合NaI(Tl)探測(cè)器的結(jié)構(gòu)、尺寸，建立了仿真模型。探測(cè)器由75 mm × 75 mm的NaI(Tl)晶體和光電倍增管(HAMAMATSU CR109)組成，它們與集成電路一起封裝在鋁材質(zhì)的水密圓柱形外殼中。采用MNCP程序，對(duì)裝在半徑分別為10、20、…、120 cm的球形水箱中的放射源和海水(密度為1.025 g·cm-3)進(jìn)行了放射性探測(cè)效率的模擬，忽略光電倍增管、電路和電纜，將探測(cè)器簡(jiǎn)化為閃爍晶體，置于模擬裝有海水的模型中心。為了更真實(shí)地模擬探測(cè)器在實(shí)際海水中的測(cè)量情況，在模型中考慮了由于晶體周?chē)匿X外殼而引起的γ射線衰減。計(jì)算模型如圖1所示。計(jì)算模式為P模式，模擬光子數(shù)為1×108個(gè)。

圖1 海水中NaI(Tl)探測(cè)器仿真模型平面圖Fig.1 Plane view simulation model of NaI(Tl) detector in seawater

1.2 探測(cè)效率模擬

對(duì)于陸地上的點(diǎn)源檢測(cè)，探測(cè)效率定義為在一定的探測(cè)條件下，探測(cè)器測(cè)得的粒子數(shù)與在相同時(shí)間內(nèi)由輻射源發(fā)射出的該種粒子數(shù)之比。與陸地點(diǎn)源探測(cè)不同，海洋放射性測(cè)量是一種體源探測(cè)，在探測(cè)效率上有不同的模擬計(jì)算方法[12]。在海水中，具有不同活度的某種放射性核素，單位時(shí)間的全能峰計(jì)數(shù)不同，即全能峰計(jì)數(shù)率(單位為 cps)不同。用相對(duì)全能峰計(jì)數(shù)率，即單位活度的全能峰計(jì)數(shù)率來(lái)描述海洋探測(cè)效率[13]，單位為 cps/(Bq·m-3)。

海水中不同的核素在發(fā)生衰減時(shí)會(huì)產(chǎn)生與其核素衰減能量相同能量的γ射線，不同能量的γ射線有著不同的吸收率，海洋中放射性核素的探測(cè)效率與探測(cè)半徑、γ射線能量有關(guān)。圖2給出了用MCNP程序模擬的能量分別為511、662、835和1 460 keV的γ射線在海水中不同距離的探測(cè)效率曲線。由圖2可以看出，海水中探測(cè)半徑越大，探測(cè)效率就越高。當(dāng)探測(cè)半徑足夠大時(shí)，探測(cè)效率達(dá)到飽和值[14-15]。

圖2 海水中不同γ射線能量的距離-探測(cè)效率曲線Fig.2 Distance-detection efficiency curves of different γenergies in seawater

為使效率刻度更精確，在實(shí)際工作中可用相同方法模擬更多的γ射線能量的距離-探測(cè)效率曲線。當(dāng)曲線達(dá)到飽和值后，將這些飽和值進(jìn)行平均，便可得到對(duì)應(yīng)的γ射線能量的探測(cè)效率(見(jiàn)圖3)。

圖3 能量-探測(cè)效率曲線

根據(jù)圖3能量-探測(cè)效率曲線可得到NaI(Tl)探測(cè)器的能量與探測(cè)效率εs的關(guān)系式：

(1)

式中：E是γ射線的能量；a、b、c和d是擬合參數(shù)。

2 系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)

2.1 海洋放射性原位測(cè)量?jī)x原理

海洋放射性原位測(cè)量?jī)x硬件系統(tǒng)由NaI(Tl)晶體探測(cè)模塊、數(shù)字化多通道脈沖幅度分析模塊、電源模塊、通信模塊和封裝外殼組成(見(jiàn)圖4)。晶體探測(cè)器模塊主要由75 mm國(guó)產(chǎn)NaI(Tl)晶體(662keV的能量分辨率小于7%)、低鉀光電倍增管和前置放大電路組成，使用光耦合材料優(yōu)化光電轉(zhuǎn)換效率。電源模塊提供光電倍增管工作需要的高壓和其他電子器件的工作電壓。測(cè)量?jī)x采用標(biāo)準(zhǔn)串口輸出數(shù)據(jù)，上位機(jī)的能譜處理解析軟件具備自動(dòng)執(zhí)行數(shù)據(jù)接收、存儲(chǔ)、解析、顯示及設(shè)置等功能。

圖4 測(cè)量?jī)x主要構(gòu)成Fig.4 Sensor main composition diagram

海水中的γ射線照射在NaI(Tl)閃爍晶體上發(fā)出熒光，晶體探測(cè)器模塊收集熒光，然后將熒光信號(hào)處理成與檢測(cè)的γ射線能量成正比的脈沖電壓。微弱的脈沖電壓信號(hào)通過(guò)放大、整形后進(jìn)行脈沖幅度分析，計(jì)數(shù)得到γ能譜。測(cè)量?jī)x將能譜數(shù)據(jù)傳輸給上位機(jī)軟件，上位機(jī)軟件自動(dòng)解析甄別。

2.2 海洋放射性原位測(cè)量?jī)x封裝

測(cè)量?jī)x的封裝結(jié)構(gòu)如圖5所示，NaI(Tl)晶體探測(cè)模塊采用鋁外殼封裝，內(nèi)部采用光耦合材料優(yōu)化探測(cè)器的光電轉(zhuǎn)換效率。綜合考慮防水、耐壓、耐腐蝕、對(duì)γ 射線衰減的影響及制作工藝，本研究選擇尼龍作為測(cè)量?jī)x的整體封裝外殼材料。測(cè)量?jī)x實(shí)物組裝完成圖如圖6所示。

圖5 測(cè)量?jī)x封裝結(jié)構(gòu)圖

圖6 測(cè)量?jī)x組裝圖Fig.6 Sensor assembly diagram

3 海上實(shí)驗(yàn)

進(jìn)行海上現(xiàn)場(chǎng)實(shí)驗(yàn)之前，在實(shí)驗(yàn)室用137Cs、60Co、40K和54Mn四個(gè)參考放射源對(duì)NaI(Tl)晶體探測(cè)器進(jìn)行了能量校準(zhǔn)。完成實(shí)驗(yàn)室能量校準(zhǔn)后，在青島八大關(guān)碼頭進(jìn)行了測(cè)量?jī)x的海上現(xiàn)場(chǎng)實(shí)驗(yàn)。實(shí)驗(yàn)現(xiàn)場(chǎng)的水深為8 m左右。如圖7所示，使用吊車(chē)將測(cè)量?jī)x懸掛于水面下3 m處，以減少海底和宇宙輻射對(duì)測(cè)量的干擾。使用筆記本電腦進(jìn)行實(shí)時(shí)測(cè)量和數(shù)據(jù)采集，使用采集到的能譜數(shù)據(jù)進(jìn)行放射性核素的定性和定量計(jì)算。

圖7 海上實(shí)驗(yàn)

圖8是海上實(shí)驗(yàn)24 h連續(xù)測(cè)量得到的能譜曲線，從圖8可以看到，在1 460 keV能量處出現(xiàn)用來(lái)比對(duì)模擬效率和實(shí)測(cè)效率所需的40K特征峰。

圖8 海洋現(xiàn)場(chǎng)實(shí)驗(yàn)24 h能譜

在海上實(shí)驗(yàn)中，海水的鹽度為30.98。海水中鉀的含量約為1.1%、40K在鉀中約占11.7‰，海水中40K的活度為1.897×10-2Bq·m-3，由上述關(guān)系，根據(jù)公式(2)[16]可計(jì)算40K的探測(cè)效率ε：

(2)

式中：N為全能峰計(jì)數(shù)，可通過(guò)圖8扣除本底后解譜得出；c為活度(Bq·m-3)；I為γ光子發(fā)射率，與核素相對(duì)應(yīng)，是常數(shù)；t為測(cè)量時(shí)間。通過(guò)公式(2)計(jì)算可得，現(xiàn)場(chǎng)實(shí)驗(yàn)得到的40K的探測(cè)效率為1.68×10-4cps/(Bq·m-3)，根據(jù)公式(3)[17]計(jì)算模擬效率與實(shí)測(cè)效率的相對(duì)偏差：

(3)

式中：E為模擬效率與實(shí)測(cè)效率的相對(duì)偏差；Ds為模擬效率；De為實(shí)測(cè)效率。將模擬效率Ds=1.70×10-4cps/(Bq·m-3)、實(shí)測(cè)效率De=1.68×10-4cps/(Bq·m-3)代入公式(3)中，可得二者的相對(duì)偏差E=1.19%，由此可見(jiàn)，本研究的實(shí)驗(yàn)結(jié)果與模擬結(jié)果具有很好的一致性。

4 結(jié)語(yǔ)

探測(cè)效率是在海水中工作的放射性原位測(cè)量?jī)x的重要性能指標(biāo)之一，也是定量計(jì)算海水中放射性核素的重要參數(shù)。由于海洋環(huán)境的復(fù)雜性，海洋的放射性探測(cè)與當(dāng)前成熟的陸地放射性探測(cè)有很大的差異。鑒于實(shí)驗(yàn)室刻度和定量測(cè)試的困難，本文利用蒙特卡羅方法對(duì)自行研發(fā)的NaI(Tl)探測(cè)器的效率刻度進(jìn)行了模擬和分析，得出了適合海水放射性原位監(jiān)測(cè)儀器的效率擬合曲線。將基于NaI(Tl)探測(cè)器的海水放射性原位測(cè)量?jī)x進(jìn)行了海上實(shí)驗(yàn)，用實(shí)測(cè)的40K倒推出的探測(cè)效率值與用蒙特卡羅方法模擬計(jì)算得到的探測(cè)效率值非常接近，這證明了本研究的可行性。

下一步將對(duì)海洋原位放射性測(cè)量的蒙特卡羅模擬開(kāi)展持續(xù)的研究，進(jìn)一步利用蒙特卡羅方法模擬核泄漏時(shí)放射性核素的海洋探測(cè)效率數(shù)據(jù)，為核事故應(yīng)急提供理論依據(jù)。