超聲場(chǎng)中氣泡穩(wěn)態(tài)空化對(duì)枝晶生長(zhǎng)過(guò)程的作用機(jī)制*

張穎 吳文華 王建元 翟薇

(西北工業(yè)大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,西安 710072)

利用高速攝影技術(shù),實(shí)時(shí)記錄了功率超聲作用下succinonitrile-8.3% Water(摩爾分?jǐn)?shù)為8.3%)溶液凝固過(guò)程中穩(wěn)態(tài)空化氣泡與枝晶間的相互作用,并結(jié)合數(shù)值模擬揭示了穩(wěn)態(tài)空化對(duì)枝晶生長(zhǎng)的影響機(jī)制.結(jié)果表明,穩(wěn)態(tài)空化能夠加速枝晶生長(zhǎng)、促使枝晶臂斷裂和吸附球狀晶生長(zhǎng).當(dāng)氣泡的遷移方向與枝晶生長(zhǎng)方向一致時(shí),氣泡振蕩過(guò)程中產(chǎn)生的周期性高壓導(dǎo)致周圍熔體過(guò)冷,從而加速枝晶生長(zhǎng).當(dāng)穩(wěn)態(tài)空化氣泡向固相內(nèi)部遷移時(shí),其振蕩引發(fā)枝晶臂內(nèi)部產(chǎn)生大于屈服強(qiáng)度的應(yīng)力,促使枝晶臂變形和斷裂.同時(shí)懸浮于固-液界面前沿的穩(wěn)態(tài)空化氣泡能夠在周圍液相中產(chǎn)生局部的周期性變化流場(chǎng)和高剪切力,使得鄰近的枝晶碎片將吸附在其周圍并以球狀晶形態(tài)生長(zhǎng).

1 引言

功率超聲是一種改善合金凝固組織形態(tài)和應(yīng)用性能的有效途徑,具有細(xì)化晶粒、降低孔隙率、改善微觀結(jié)構(gòu)及化學(xué)均勻性等一系列作用.這主要?dú)w功于超聲波在液態(tài)合金中傳播時(shí)產(chǎn)生的空化和聲流等非線性效應(yīng)[1?3].根據(jù)氣泡壽命周期及是否分裂成“子”氣泡可將空化效應(yīng)分為瞬態(tài)和穩(wěn)態(tài)兩種類型[4,5].瞬態(tài)空化效應(yīng),通常是指當(dāng)液體中聲壓超過(guò)某一臨界值時(shí),其內(nèi)部微小氣泡形成、振蕩和崩潰破滅過(guò)程產(chǎn)生的局部瞬時(shí)的高溫和高壓,可以顯著地改變液相中的熱力學(xué)狀態(tài)[6,7].基于瞬態(tài)空化效應(yīng),研究者們提出兩種機(jī)制闡明超聲誘導(dǎo)的微觀結(jié)構(gòu)細(xì)化,即空化增強(qiáng)形核機(jī)制[8?10]和空化誘導(dǎo)枝晶碎斷機(jī)制[11?13].例如,Chow 等[9]的觀測(cè)實(shí)驗(yàn)表明,冰的成核溫度與超聲功率和氣泡數(shù)量有關(guān),證實(shí)了超聲空化可以誘導(dǎo)冰的成核.Zhao 等[10]關(guān)于超聲場(chǎng)中Al-Si 合金的凝固實(shí)驗(yàn)表明,超聲空化可以改善TiB2顆粒與α-Al 之間的潤(rùn)濕性,從而促進(jìn)α-Al 在更多的TiB2顆粒上形核.Wang 等[13]利用同步輻射技術(shù)對(duì)Al-35%Cu 合金凝固過(guò)程的觀察研究表明,空化泡內(nèi)爆產(chǎn)生的壓力是導(dǎo)致金屬枝晶Al2Cu 破碎的主要機(jī)制.以上研究均是由于瞬態(tài)空化氣泡劇烈潰滅產(chǎn)生的高溫、高壓和沖擊波增加了熔體內(nèi)形核位點(diǎn)的數(shù)量,從而導(dǎo)致晶粒結(jié)構(gòu)細(xì)化.

然而,實(shí)際液體中由于聲波衰減,只有小范圍內(nèi)的氣泡發(fā)生瞬態(tài)空化,大多數(shù)氣泡圍繞其平衡半徑作線性振蕩[5].相較于瞬態(tài)空化,穩(wěn)態(tài)空化泡的形狀穩(wěn)定并且壽命較長(zhǎng),其動(dòng)力學(xué)過(guò)程更加穩(wěn)定和可控.Wang 等[14]利用同步輻射技術(shù)對(duì)Bi-8%Zn合金凝固過(guò)程的實(shí)時(shí)觀測(cè)表明,穩(wěn)態(tài)空化泡能夠破碎初生相Zn 顆粒及固-液界面.因此,當(dāng)穩(wěn)態(tài)空化效應(yīng)發(fā)生在液態(tài)或半固態(tài)金屬中時(shí),長(zhǎng)達(dá)數(shù)百甚至上千周期的線性振蕩可以有效地破碎和細(xì)化晶粒[14,15].然而,當(dāng)前對(duì)于穩(wěn)態(tài)空化影響金屬凝固過(guò)程的作用機(jī)制尚不清楚.

因此,本文以succinonitrile(SCN)-8.3% Water(H2O,摩爾分?jǐn)?shù)為8.3%) 透明有機(jī)溶液為研究對(duì)象,采用自行搭建的單軸超聲凝固實(shí)驗(yàn)原位觀測(cè)裝置,觀測(cè)并記錄了超聲場(chǎng)中空化泡與枝晶間的相互作用,系統(tǒng)地研究了穩(wěn)態(tài)空化作用下枝晶的加速生長(zhǎng)、碎斷及遷移等過(guò)程.通過(guò)求解Rayleigh-Plesset方程和Clausius-Clapeyron 方程獲得單個(gè)氣泡線性振蕩過(guò)程中的壓強(qiáng)及過(guò)冷度變化,并結(jié)合Lipton-Kurz-Trivedi(LKT)模型及枝晶碎斷模型,深入揭示穩(wěn)態(tài)空化氣泡對(duì)枝晶生長(zhǎng)的作用機(jī)制.

2 實(shí)驗(yàn)和模擬方法

2.1 實(shí)驗(yàn)方法

自主設(shè)計(jì)的單軸超聲凝固原位觀測(cè)實(shí)驗(yàn)裝置示意圖如圖1(a)所示.該凝固裝置主要由超聲發(fā)生裝置、觀測(cè)臺(tái)以及成像記錄單元組成.超聲發(fā)生裝置包括超聲波發(fā)生器(上海FS-1800N,20 kHz,0—1800 W 可調(diào))和端面直徑為14 mm 的鈦合金變幅桿.觀測(cè)裝置由升降臺(tái)及樣品盒組成,樣品盒包括上、下兩個(gè)矩形石英玻璃盒.其中25 mm×25 mm×25 mm 的上端玻璃盒用于容納變幅桿以導(dǎo)入超聲;下端玻璃盒25 mm×1 mm×50 mm 的厚度足夠微薄,內(nèi)部枝晶可近似視為二維生長(zhǎng),因此可用于觀察枝晶生長(zhǎng).成像記錄單元由高速攝像機(jī)(Photron Fastcam SA-Z)、微距鏡頭、光源(Cossim LG-系列光纖冷光源)及電腦顯示器組成,對(duì)凝固過(guò)程中枝晶與空化泡之間的動(dòng)態(tài)相互作用進(jìn)行成像并記錄.

以SCN-8.3% H2O 溶液作為研究對(duì)象,該成分溶液由純度大于99.99%的丁二腈與蒸餾水配制而成,在相圖中的位置如圖1(b)所示.實(shí)驗(yàn)過(guò)程中,首先采用水浴法將樣品加熱至熔點(diǎn)(約316 K)以上,充分?jǐn)嚢枋蛊渫耆刍?并保溫10 min.然后,將溶液沿上端玻璃盒壁面緩慢倒入樣品盒,隨即迅速將超聲變幅桿插入溶液內(nèi)(插入深度約為20 mm),并啟動(dòng)超聲換能器(20 kHz,360 W).熔體內(nèi)的溫度梯度為豎直向上,因此枝晶自底端開始形成并向上生長(zhǎng).當(dāng)枝晶尖端進(jìn)入觀測(cè)視野最底端時(shí)高速攝像機(jī)開始工作,根據(jù)不同觀測(cè)需求選取5×103—4×104f/s 的圖像采集速率進(jìn)行記錄,直至枝晶覆蓋整個(gè)觀測(cè)視野時(shí)結(jié)束記錄.

圖1 SCN-H2O 溶液的超聲凝固觀測(cè)實(shí)驗(yàn)以及數(shù)值模型示意圖 (a) 單軸超聲凝固原位觀測(cè)裝置示意圖;(b) SCN-8.3%H2O 溶液在SCN-H2O 平衡相圖中的位置,圖中S 表示固態(tài),L 表示液態(tài);(c) 氣泡穩(wěn)態(tài)振蕩作用下枝晶內(nèi)部應(yīng)力分布的數(shù)值模型示意圖Fig.1.Schematic of experiment and numerical model: (a) In situ observation experiment setup of uniaxial ultrasonic solidification;(b) position of SCN-8.3% H2O solution in equilibrium phase diagram;(c) numerical model of stress distribution inside dendrite under a stable bubble oscillation.a stable bubble oscillation.

2.2 數(shù)值模型

為揭示氣泡振蕩過(guò)程中半徑、壓力及過(guò)冷度的變化規(guī)律,構(gòu)建了超聲場(chǎng)中單個(gè)氣泡的穩(wěn)態(tài)振蕩模型.假設(shè)SCN-8.3% H2O 溶液為不可壓縮液體,氣泡在振蕩過(guò)程中始終保持球形,氣泡內(nèi)部氣體為理想氣體,并忽略重力影響,氣泡的振蕩過(guò)程可由廣義Rayleigh-Plesset 方程[16,17]得到:

式中,R為氣泡的瞬時(shí)半徑,和分別為氣泡壁運(yùn)動(dòng)的速度與加速度;ρ0為液體介質(zhì)的密度;氣泡內(nèi)部的壓力為Pin=Pg+Pv,其中Pg和Pv分別為氣泡內(nèi)不可冷凝氣體與飽和蒸汽壓;2σ/R為L(zhǎng)aplace 壓力,σ為表面張力;為黏滯損耗,μ為液體介質(zhì)的黏度;氣泡外部壓力為P∞=P0+PA,P0為液體靜壓,PA=Pasin(ωt)為驅(qū)動(dòng)聲壓,Pa為聲壓振幅,角頻率定義為ω=2πf,f為超聲頻率,t為時(shí)間.

由于氣泡與液體在密度上的巨大差異,可以忽略氣泡內(nèi)部氣體運(yùn)動(dòng)對(duì)壓力的影響.同時(shí)假設(shè)氣泡內(nèi)部壓力分布均勻,且不考慮氣泡振蕩過(guò)程中與周圍流體的熱交換,則氣泡內(nèi)氣體滿足絕熱方程:

式中,Pg0為氣泡內(nèi)不可冷凝氣體的初始?jí)簭?qiáng),R0為氣泡的初始半徑,γ為氣體比熱系數(shù).進(jìn)一步將聲輻射阻尼損耗項(xiàng)R/(ρ0c0)·{d[Pg0(R0/R)3γ+Pv–PA]/dt}代入方程(1),可得到絕熱狀態(tài)下的氣泡運(yùn)動(dòng)方程[18,19]:

其中c0為液體介質(zhì)中的聲速.方程(4)為2 階非線性常微分方程,本文采用四階Runge-Kutta 法對(duì)空化泡的運(yùn)動(dòng)方程進(jìn)行求解,可得到任意時(shí)刻氣泡的半徑R及壓強(qiáng)Pw.由于缺乏SCN-8.3% H2O 溶液的相關(guān)物性參數(shù),除c0采用水中聲速外,其余液體介質(zhì)均采用液態(tài)純SCN 代替,上述模型計(jì)算所用參數(shù)列于表1[4,20?25].

表1 數(shù)值模擬中用到的物理量數(shù)值Table 1.Values of parameters in numerical simulation.

采用有限元模型模擬穩(wěn)態(tài)空化氣泡對(duì)鄰近枝晶內(nèi)部應(yīng)力應(yīng)變的影響,其二維幾何模型如圖1(c)所示.假設(shè)氣泡初始半徑R0為35 μm;二次枝晶臂的寬度d與長(zhǎng)度LS分別為15 μm 和80 μm.并通過(guò)在氣泡與枝晶的接觸面施加循環(huán)力Pc模擬氣泡在振蕩過(guò)程中對(duì)枝晶所產(chǎn)生的周期性脈沖力;熔體中枝晶底部與枝晶團(tuán)簇相連,因此可以將枝晶底部的邊界條件設(shè)置為固定約束:?u/?n=0 .由于黏性液體存在壓力阻尼且振蕩過(guò)程中氣泡僅有部分泡壁與枝晶臂接觸,因此假設(shè)氣泡作用在枝晶臂上的機(jī)械應(yīng)力為振蕩過(guò)程中泡壁處最大壓力的10%[11,12].基于以上假設(shè),氣泡作用在枝晶臂上的循環(huán)力Pc可表示為

其中Pw為氣泡脈動(dòng)過(guò)程中壁面處的最大壓力,可通過(guò)求解修正后的Rayleigh-Plesset 方程(4)獲得.

3 結(jié)果與討論

3.1 氣泡穩(wěn)態(tài)空化加速枝晶生長(zhǎng)

穩(wěn)態(tài)空化氣泡促進(jìn)枝晶生長(zhǎng)的動(dòng)態(tài)過(guò)程如圖2所示.圖2(a)中一個(gè)半徑約為45 μm 的氣泡存在于枝晶“A”前沿的液相中,并呈體積振蕩模式.當(dāng)超聲開始導(dǎo)入溶液時(shí),氣泡向視野右上角遷移,遷移方向VA由白色箭頭指出.同時(shí)氣泡下方的枝晶“A”開始沿著氣泡遷移軌跡迅速生長(zhǎng),而其他枝晶則維持既定的生長(zhǎng)方向及速率.直至t=5.94 s時(shí),觀測(cè)到枝晶“A”的主干長(zhǎng)度約為其他正常枝晶的2 倍,如圖2(d)所示.定義其他枝晶的主干長(zhǎng)度為視野范圍內(nèi)除枝晶“A”外所有枝晶主干長(zhǎng)度的平均值,分別統(tǒng)計(jì)枝晶“A”和其他枝晶在不同時(shí)刻的主干長(zhǎng)度,并對(duì)枝晶主干長(zhǎng)度隨時(shí)間變化曲線作線性擬合,所得直線的斜率即為枝晶尖端的平均生長(zhǎng)速率,如圖3(a)所示.擬合結(jié)果表明,其他枝晶的平均生長(zhǎng)速率約為0.11 mm/s,而受氣泡穩(wěn)態(tài)空化影響的枝晶“A”的平均生長(zhǎng)速率則增大至0.20 mm/s,相較于其他枝晶增大了約1.8 倍,這說(shuō)明當(dāng)穩(wěn)態(tài)空化氣泡距離枝晶尖端較近,且遷移方向與枝晶生長(zhǎng)方向一致時(shí),其線性振蕩能夠顯著地加速枝晶生長(zhǎng).

圖2 穩(wěn)態(tài)空化氣泡作用下枝晶生長(zhǎng)過(guò)程 (a) t=0 s;(b) t=1.02 s;(c) t=2.96 s;(d) t=5.94 sFig.2.In situ observation of dendritic growth under the action of stable cavitation: (a) t=0 s;(b) t=1.02 s;(c) t=2.96 s;(d) t=5.94 s.

超聲場(chǎng)中氣泡空化產(chǎn)生的周期性交變壓力可以有效地提高熔體中氣泡周圍的局域過(guò)冷度,其過(guò)冷度ΔT隨壓強(qiáng)Pw的變化關(guān)系可由Clausius-Clapeyron 方程[3,26]求出:

其中TL為SCN-8.3% H2O 溶液在標(biāo)準(zhǔn)大氣壓下的熔點(diǎn);ΔV表示液-固轉(zhuǎn)變所引起的體積變化;壓強(qiáng)Pw可通過(guò)求解方程(4)獲得.氣泡一個(gè)振蕩周期(即50 μs)內(nèi)的過(guò)冷度變化規(guī)律如圖3(b)所示.計(jì)算結(jié)果表明,氣泡穩(wěn)態(tài)空化將局域的熔點(diǎn)提高了約0.23 K,使得附近熔體過(guò)冷度大于熔體總過(guò)冷度,從而促使枝晶尖端生長(zhǎng)速率由0.11 mm/s 提高至0.20 mm/s.由于整個(gè)生長(zhǎng)過(guò)程中枝晶尖端距離氣泡始終不超過(guò)5 μm,二者間熱傳遞所導(dǎo)致的熱量損失可忽略不計(jì),因此可以近似認(rèn)為氣泡作用在枝晶尖端的過(guò)冷度約為0.23 K.

圖3 氣泡穩(wěn)態(tài)振蕩過(guò)程中枝晶生長(zhǎng)速率的變化規(guī)律 (a) 枝晶主干長(zhǎng)度L 隨時(shí)間t 的變化;(b) 一個(gè)振蕩周期內(nèi)過(guò)冷度隨時(shí)間的變化;(c) LKT 模型擬合的枝晶生長(zhǎng)速率與過(guò)冷度的關(guān)系Fig.3.Influence of dendritic growth velocity induced by a stable cavitation bubble: (a) Evolution of primary dendritic length with time;(b) variation of local undercooling in one oscillation period;(c) relationship between dendritic growth velocity and undercooling by LKT model.

為驗(yàn)證氣泡穩(wěn)態(tài)空化所引起的壓力過(guò)冷能夠促進(jìn)枝晶生長(zhǎng)速率由0.11 mm/s 提高至0.20 mm/s,通過(guò)LKT 模型[27,28]對(duì)枝晶尖端生長(zhǎng)速率v與過(guò)冷度ΔT兩者間的關(guān)系進(jìn)行了求解,由LKT 模型可知枝晶尖端總過(guò)冷度可表示為

其中r為枝晶的尖端半徑,其表達(dá)式為

(7)式和(8)式中的Iv(P)表示Ivantsov 函數(shù),此處P代表Péclet 值,Pt=vr/2DT和Pc=vr/2DL分別表示熱擴(kuò)散場(chǎng)及溶質(zhì)擴(kuò)散場(chǎng),而v,DT和DL分別代表枝晶尖端的生長(zhǎng)速率、熱擴(kuò)散系數(shù)及溶質(zhì)擴(kuò)散系數(shù);Cp為液態(tài)SCN 的比熱容;m為平衡液相線斜率;C0為無(wú)窮遠(yuǎn)處液態(tài)SCN 的濃度;ke為平衡溶質(zhì)分配系數(shù);Γ=σSL/?Sf=σSLTL/?Hf為Gibbs-Thomson 系數(shù),其中σSL為固-液界面能,TL為液相線溫度;σ*為穩(wěn)定性常數(shù),其值通常為1/4π2;ξt和ξc分別是與Péclet 值相關(guān)的熱穩(wěn)定性函數(shù)和溶質(zhì)穩(wěn)定性函數(shù).以上相關(guān)物性參數(shù)由表1給出.

聯(lián)立(7)式和(8)式,通過(guò)迭代算法即可求得熔體中枝晶尖端生長(zhǎng)速率和過(guò)冷度之間的關(guān)系,如圖3(c)所示.計(jì)算結(jié)果表明,局域過(guò)冷度增加0.23 K足以促使枝晶尖端生長(zhǎng)速率由0.11 mm/s 提高至0.20 mm/s,這與圖3(b)中氣泡振蕩產(chǎn)生的過(guò)冷度相吻合.該結(jié)果進(jìn)一步證明,當(dāng)液相中氣泡位于枝晶尖端附近時(shí),其穩(wěn)態(tài)空化產(chǎn)生的周期高壓能夠有效地提高局域熔體過(guò)冷度,從而促進(jìn)枝晶加速生長(zhǎng).

3.2 氣泡穩(wěn)態(tài)空化引發(fā)枝晶碎斷

超聲場(chǎng)中氣泡穩(wěn)態(tài)空化破壞液-固界面并產(chǎn)生大量枝晶碎片的過(guò)程,如圖4 所示.圖4(a)顯示的是未施加超聲時(shí),液相中存在一個(gè)半徑約為50 μm的靜止氣泡.當(dāng)導(dǎo)入超聲后,該氣泡在超聲作用下不斷膨脹和收縮,并開始向固-液界面處遷移,遷移速率約為50 μm/s.隨著枝晶生長(zhǎng)界面的推進(jìn),振蕩中的氣泡與枝晶“B”相遇,擊碎了正在生長(zhǎng)的枝晶“B”尖端,并以微小碎片形式流動(dòng)于前沿液相中.隨著氣泡繼續(xù)向固相中遷移和固-液界面的向上推移,大量的枝晶碎片不斷形成,如圖4(b)—(d)所示.大約5.04 s 后,氣泡停止向固相內(nèi)部推進(jìn)并不再產(chǎn)生新的碎片.空化氣泡破壞枝晶“B”的過(guò)程中,大量碎片生成并游離于前沿液相,同時(shí)能夠作為新的胚胎顆粒繼續(xù)生長(zhǎng)為尺寸相對(duì)較小的枝晶,如圖4(d)—(f)中的碎片“1”和“2”即為以枝晶形態(tài)生長(zhǎng)的典型碎片.

圖4 向固相內(nèi)部遷移的氣泡與枝晶生長(zhǎng)的相互作用 (a) t=0 s;(b) t=0.24 s;(c) t=0.82 s;(d) t=5.04 s;(e) t=7.42 s;(f) t=11.26 sFig.4.Images of the interaction between the stable bubble migrating into solid phase and growing dendrites: (a) t=0 s;(b) t=0.24 s;(c) t=0.82 s;(d) t=5.04 s;(e) t=7.42 s;(f) t=11.26 s.

圖5 展示了由單個(gè)氣泡穩(wěn)態(tài)空化引發(fā)的疲勞效應(yīng)導(dǎo)致二次枝晶臂的變形及斷裂過(guò)程.圖5(a)顯示的是二次枝晶臂(如黑色箭頭所指)根部存在一個(gè)半徑約為35 μm 的穩(wěn)態(tài)空化泡,并保持周期性振蕩,以該時(shí)刻的二次枝晶臂下邊界為初始位置(即藍(lán)色虛線),藍(lán)色虛線與黃色虛線分別代表彎曲前、后二次枝晶臂下邊界的實(shí)時(shí)位置,并定義兩條虛線間的夾角θ為二次枝晶臂的彎曲角度.在穩(wěn)態(tài)空化氣泡持續(xù)振蕩的沖擊作用下,二次枝晶臂的彎曲角度逐漸增大,直至t=8.19 ms 時(shí)彎曲達(dá)到最大角度12°,最終在t=10.11 ms 時(shí)枝晶臂從枝晶主干脫落(脫落部位由圖5(f)中的藍(lán)色箭頭指出),如圖5(b)—(f)所示.振蕩氣泡引發(fā)二次枝晶臂彎曲角度隨時(shí)間的變化規(guī)律由圖6(a)給出,結(jié)果表明二次枝晶臂在氣泡穩(wěn)態(tài)空化作用下像“海草”一樣在液相中輕微地上下擺動(dòng),其最大彎曲角度可達(dá)12°,經(jīng)過(guò)長(zhǎng)達(dá)187 個(gè)聲波周期的疲勞加載,枝晶臂最終從根部斷裂、脫落.

圖5 空化氣泡穩(wěn)態(tài)振蕩導(dǎo)致與其接觸的二次枝晶臂根部彎曲、斷裂的動(dòng)態(tài)過(guò)程 (a) t=0 ms;(b) t=2.34 ms;(c) t=4.68 ms;(d) t=8.19 ms;(e) t=9.36 ms;(f) t=10.11 msFig.5.Continuous bending until fragmentation of the secondary dendritic arm induced by the stable oscillation bubble: (a) t=0 ms;(b) t=2.34 ms;(c) t=4.68 ms;(d) t=8.19 ms;(e) t=9.36 ms;(f) t=10.11 ms.

圖6 穩(wěn)態(tài)空化氣泡對(duì)枝晶臂彎曲角度及內(nèi)部應(yīng)力-應(yīng)變影響 (a) 二次枝晶臂彎曲角度隨時(shí)間的變化規(guī)律;(b) 一個(gè)周期內(nèi)初始半徑為35 μm 的氣泡振蕩過(guò)程中半徑及壓強(qiáng)隨時(shí)間的變化;(c) 二次枝晶臂內(nèi)部不同位置的應(yīng)力分布Fig.6.Effect of a stable oscillation bubble on stress-strain distribution inside the secondary dendritic arm: (a) Bending angle of the secondary dendritic arm changing over time;(b) radius and pressure calculated by Rayleigh-Plesset equation in one period with an initial bubble radius of 35 μm;(c) stress distribution at different positions inside the secondary dendritic arm.

氣泡穩(wěn)態(tài)振蕩破壞二次枝晶臂及固-液界面的現(xiàn)象在熔體中普遍存在,因此深入研究枝晶臂斷裂的主要機(jī)制至關(guān)重要.通過(guò)求解絕熱狀態(tài)下的氣泡運(yùn)動(dòng)方程(4)可以得到初始半徑約為35 μm 的氣泡在一個(gè)振蕩周期內(nèi)(即50 μs)半徑R及壓強(qiáng)Pw的變化規(guī)律,如圖6(b)所示.從圖6(b)可以看出,氣泡穩(wěn)態(tài)振蕩過(guò)程中的最大壓強(qiáng)與最小半徑成反比,其在一個(gè)周期內(nèi)的最小半徑Rmin約為21 μm,對(duì)應(yīng)的最大壓強(qiáng)Pw_max約為0.85 MPa.因此由枝晶應(yīng)力分布模型可知,氣泡穩(wěn)態(tài)振蕩過(guò)程中施加在二次枝晶臂上的循環(huán)力可表示為Pc=0.1·Pw_max[1+cos(ωt)].計(jì)算結(jié)果如圖6(c)所示,在氣泡穩(wěn)態(tài)空化的作用下,二次枝晶臂內(nèi)部的應(yīng)力主要集中在根部附近,最大應(yīng)力約為5.44 MPa.同時(shí)定義二次枝晶臂根部(點(diǎn)O)為原點(diǎn),以10 μm 為步長(zhǎng)取8 個(gè)點(diǎn),定量分析了二次枝晶臂內(nèi)部的應(yīng)力分布規(guī)律.結(jié)果表明,枝晶臂內(nèi)部的應(yīng)力在距原點(diǎn)10 μm 處達(dá)到峰值Pmax=5.44 MPa,隨后沿遠(yuǎn)離根部方向迅速下降.當(dāng)距離原點(diǎn)大于30 μm 時(shí),枝晶內(nèi)部應(yīng)力逐漸趨于0 MPa.根據(jù)相關(guān)研究[11]可知,該成分的枝晶臂屈服強(qiáng)度不可能超過(guò)1 MPa,故而超聲場(chǎng)中氣泡穩(wěn)態(tài)空化導(dǎo)致枝晶內(nèi)部產(chǎn)生的約為5.44 MPa 的集中應(yīng)力足以引發(fā)二次枝晶臂的變形及斷裂,與實(shí)驗(yàn)觀測(cè)到的二次枝晶臂斷裂位置通常位于距根部不遠(yuǎn)處的現(xiàn)象吻合.

此外,從圖5(a)—(f)可以清晰地看出,二次枝晶臂從彎曲到完全脫落整個(gè)過(guò)程大約持續(xù)10 ms,在如此短的時(shí)間內(nèi)未出現(xiàn)因溶質(zhì)或熱傳遞引發(fā)的枝晶形態(tài)改變及溶質(zhì)重新分配現(xiàn)象.因此,此處枝晶碎斷的主要機(jī)制為氣泡穩(wěn)態(tài)空化產(chǎn)生的持續(xù)脈沖引發(fā)二次枝晶臂內(nèi)部的機(jī)械應(yīng)力集中根部附近,使得枝晶臂因疲勞加載而機(jī)械斷裂.

3.3 氣泡穩(wěn)態(tài)空化誘導(dǎo)球狀晶形成

因氣泡穩(wěn)態(tài)振蕩而彎曲脫落的枝晶碎片,其中較重的一部分沉積于液-固界面處成為游離碎片,另一部分較輕的碎片將被氣泡振蕩產(chǎn)生的局部流場(chǎng)所捕獲成為附著碎片.圖7 顯示了枝晶碎片被懸浮于液相中的氣泡吸引并逐漸形成球狀晶的過(guò)程.從圖7(a)可以看出,固-液界面前沿處的液相中懸浮著一個(gè)半徑約為65 μm 的大氣泡,其周圍散落著一些尺寸分布約為28—80 μm 的游離碎片.在氣泡穩(wěn)態(tài)振蕩的作用下,這些碎片逐漸向其靠攏,并形成具有一定厚度的吸附層,如圖7(b)所示.隨時(shí)間的推移,在t=5.45 s 和t=6.08 s 時(shí),該氣泡分別與其他微小氣泡凝并形成新的大氣泡,如圖7(c)和圖7(d)所示.同時(shí)氣泡周圍附著碎片的數(shù)量也逐漸增加,直至8.40 s 時(shí)吸附層厚度達(dá)到345 μm,如圖7(e)所示.此外,由圖7(a)—(e)可知,氣泡周圍的附著碎片均以接近球狀晶的形態(tài)生長(zhǎng),而散落在固-液界面前沿的游離碎片則生長(zhǎng)成為粗大枝晶,例如碎片“3”和“4”,這說(shuō)明氣泡的穩(wěn)態(tài)空化不僅可以吸附游離碎片,還能夠使其形成球狀晶.

圖7 統(tǒng)計(jì)了氣泡半徑R及吸附層厚度d隨時(shí)間變化的規(guī)律.統(tǒng)計(jì)結(jié)果表明,除初始時(shí)刻外,5.20 s內(nèi)氣泡周圍的吸附層厚度波動(dòng)幅度較小,而在氣泡凝并后(t=5.45 s 和t=6.08 s)均出現(xiàn)了半徑及吸附層厚度陡增.該現(xiàn)象可歸因于氣泡凝并導(dǎo)致氣泡半徑增加,繼而擴(kuò)大了氣泡穩(wěn)態(tài)振蕩的壓力作用范圍,最終使得氣泡周圍的附著碎片數(shù)量增加.

圖7 液-固界面處的游離碎片被鄰近的穩(wěn)態(tài)空化氣泡吸引并形成球狀晶的演化過(guò)程,其中(a) t=0 s,(b) t=2.42 s,(c) t=5.20 s,(d) t=6.08 s,(e) t=8.40 s;(f) 氣泡振蕩過(guò)程中半徑及吸附層厚度隨時(shí)間的變化規(guī)律Fig.7.Evolution process of the free fragments attracted by a neighboring stable bubble at liquid-solid interface with a transformation into spherical grains: (a)–(e) Images of real-time observation at t=(a) 0 s,(b) 2.42 s,(c) 5.20 s,(d) 6.08 s,(e) 8.40 s.(f) The bubble radius and adsorbed layer thickness over time.

基于以上研究,總結(jié)了氣泡穩(wěn)態(tài)振蕩吸引枝晶碎片并形成球狀晶的原理,如圖8 所示.在高強(qiáng)超聲波作用下,由于聲稀疏相和壓縮相交替影響,液體中的微小氣泡可能會(huì)呈現(xiàn)體積振蕩,振蕩過(guò)程如圖8(a)所示.體積收縮和膨脹會(huì)在氣泡周圍產(chǎn)生周期性變化的流場(chǎng)和壓力梯度,導(dǎo)致鄰近的碎片靠近或遠(yuǎn)離氣泡[29].并通過(guò)計(jì)算氣泡穩(wěn)態(tài)空化過(guò)程中壓力隨半徑的變化趨勢(shì),發(fā)現(xiàn)氣泡壓縮階段產(chǎn)生的峰值壓力遠(yuǎn)大于膨脹階段,這使得枝晶碎片更加傾向于聚集在氣泡周圍.同時(shí)由于氣泡體積振蕩產(chǎn)生的壓力沿徑向呈衰減趨勢(shì),其對(duì)碎片的吸引力也沿徑向衰減,因此最外層的碎片容易脫離束縛成為游離碎片,碎片吸附原理如圖8(b)所示.區(qū)別于以粗大枝晶形態(tài)生長(zhǎng)的游離碎片,氣泡周圍的附著碎片通常生長(zhǎng)為球狀晶.這是由于氣泡振蕩產(chǎn)生的周期性變化流場(chǎng)促使碎片在液相中反復(fù)旋轉(zhuǎn),碎片各個(gè)表面均受到了沖擊波的剪切作用,使得枝晶碎片的分支逐漸消失,最終由樹枝晶轉(zhuǎn)變?yōu)榍驙罹?

圖8 氣泡穩(wěn)態(tài)振蕩吸引枝晶碎片并形成球狀晶的原理 (a) 超聲波作用下氣泡的穩(wěn)態(tài)振蕩過(guò)程;(b) 枝晶碎片被氣泡吸引并形成球狀晶的示意圖Fig.8.Principle of dendritic fragments attracted to a stable cavitation bubble with transformation into spherical grains: (a) Linearly oscillation of a steady-state bubble under the ultrasonic wave;(b) dendritic fragments attracted to a bubble and transformed into spherical grains.

4 結(jié)論

本文通過(guò)透明溶液原位觀測(cè)實(shí)驗(yàn),系統(tǒng)地研究了超聲作用下SCN-8.3% H2O 溶液中穩(wěn)態(tài)空化泡與枝晶生長(zhǎng)間的相互作用過(guò)程,并結(jié)合數(shù)值模擬揭示了穩(wěn)態(tài)空化氣泡對(duì)枝晶生長(zhǎng)的作用機(jī)理,主要得到以下結(jié)論:

1)首次發(fā)現(xiàn)了當(dāng)氣泡遷移方向與枝晶生長(zhǎng)方向一致時(shí),能夠促進(jìn)枝晶快速生長(zhǎng).這主要是由于氣泡穩(wěn)態(tài)空化產(chǎn)生的周期性高壓能夠有效地提高熔體中的局域過(guò)冷度,從而顯著地提升枝晶尖端的生長(zhǎng)速率.

2)氣泡遷移方向與液-固界面推移方向相反時(shí),穩(wěn)態(tài)空化氣泡引發(fā)枝晶臂內(nèi)部產(chǎn)生大于其屈服強(qiáng)度的應(yīng)力,足以破碎二次枝晶臂以及固-液界面.

3)懸浮于液相中的氣泡振蕩過(guò)程中產(chǎn)生的周期性變化的流場(chǎng)不僅能夠吸附周圍的枝晶碎片,還可以通過(guò)沖擊波的剪切作用促使附著碎片趨于球狀,從而實(shí)現(xiàn)生長(zhǎng)形態(tài)發(fā)生“枝晶-球狀晶”轉(zhuǎn)變.

感謝李明星和徐楠軒等同事在實(shí)驗(yàn)及分析過(guò)程中提供的幫助.