商克峰 曹無(wú)敵 符夢(mèng)輯

電極結(jié)構(gòu)對(duì)多孔陶瓷孔內(nèi)微放電特性及苯降解的影響

商克峰1,2曹無(wú)敵2符夢(mèng)輯1

（1. 大連理工大學(xué)電氣工程學(xué)院 大連 116024 2. 大連理工大學(xué)工業(yè)生態(tài)與環(huán)境工程教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 大連 116024）

微放電可在小的空間中產(chǎn)生高密度等離子體，有利于氣體污染物的高效處理。該文研究了電極結(jié)構(gòu)及電極形狀對(duì)多孔陶瓷孔內(nèi)微放電特性及苯降解的影響。結(jié)果表明：在相同外加電壓條件下，與二電極結(jié)構(gòu)相比，三電極結(jié)構(gòu)可生成更多的絲狀放電通道，峰-峰電荷pk-pk提高了3.2倍，放電電荷d提高了4.4倍，放電功率從0.8W提高到8.6W，苯降解效率提高了35.1%；網(wǎng)高壓電極結(jié)構(gòu)相比于彈簧電極，能夠增加有效放電面積并增強(qiáng)放電強(qiáng)度，放電功率相較于彈簧電極構(gòu)型提高約4W，絲狀放電通道能夠充滿放電空間，顯著提高苯降解效率。

介質(zhì)阻擋放電 微放電 電極構(gòu)型 苯降解

0 引言

介質(zhì)阻擋放電（Dielectric Barrier Discharge, DBD）是將絕緣介質(zhì)放置于放電空間內(nèi)的一種放電形式[1]。絕緣介質(zhì)抑制放電向弧光或火花放電的轉(zhuǎn)變，能夠在常溫常壓下產(chǎn)生大量微放電通道，有利于穩(wěn)定地生成等離子體[2]，在殺菌消毒[3]、臭氧合成[4-6]、材料表面改性[7-8]、氣流控制[9-10]、環(huán)境保護(hù)[11-15]等領(lǐng)域得到了廣泛關(guān)注。

微放電是放電被限制在一個(gè)有限空間范圍內(nèi)的氣體放電形式，因其具有高電子密度等特性而被廣泛關(guān)注[16]。K. Hensel等研究了由直流高壓產(chǎn)生的多孔材料中微放電的形成，放電從表面放電延伸至陶瓷中，并且在材料內(nèi)部觀察到微放電[17-18]。D. B. Nguyen等成功地在多孔蜂窩陶瓷反應(yīng)器中產(chǎn)生等離子體，研究了體系內(nèi)臭氧和氮氧化物的產(chǎn)生，發(fā)現(xiàn)該裝置在降解有機(jī)化合物等方面具有一定優(yōu)勢(shì)[19]。此外，DBD裝置中電極結(jié)構(gòu)對(duì)于放電特性和活性物質(zhì)產(chǎn)生特性具有較大的影響[20-21]。李清泉等研究了網(wǎng)眼大小不同的絲網(wǎng)、不同結(jié)構(gòu)形式的極板結(jié)構(gòu)對(duì)介質(zhì)阻擋放電的影響，發(fā)現(xiàn)采用針-板電極時(shí)容易形成穩(wěn)定的放電[22]。商克峰等研究了陣列針電極、網(wǎng)電極、平板電極構(gòu)型對(duì)DBD特性、臭氧生成特性的影響，發(fā)現(xiàn)網(wǎng)孔尺寸為0.5mm×0.5mm的網(wǎng)電極放電時(shí)生成的臭氧質(zhì)量濃度最高[23]。然而目前鮮有研究關(guān)注如何增強(qiáng)孔內(nèi)微放電的強(qiáng)度用于提高活性物質(zhì)生成，進(jìn)而促進(jìn)污染物分解。本文研究高壓電極構(gòu)型對(duì)多孔陶瓷孔內(nèi)微放電特性的影響，并以苯作為目標(biāo)物，考察了多孔陶瓷微放電等離子體降解揮發(fā)性有機(jī)化合物（Volatile Organic Compounds, VOCs）的效果。

1 實(shí)驗(yàn)

1.1 實(shí)驗(yàn)裝置

實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)整體結(jié)構(gòu)如圖1所示，主要由放電裝置、工頻交流電源、電氣參數(shù)測(cè)試儀器（高壓探頭、低壓探頭和示波器）、配氣系統(tǒng)、氣相色譜儀等構(gòu)成[9]。

圖1 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)整體結(jié)構(gòu)

多孔陶瓷DBD結(jié)構(gòu)放電裝置如圖2所示，二電極DBD裝置缺少地電極Ⅱ，其中石英玻璃（厚1mm，外徑9mm）作為介質(zhì)，不銹鋼金屬棒（外徑7mm）作為地電極置于石英介質(zhì)管內(nèi)，304不銹鋼編制套網(wǎng)（10目）作為高壓電極放置于多孔陶瓷管外，放電區(qū)域長(zhǎng)50mm。多孔陶瓷管內(nèi)徑為11mm，外徑為20mm，孔徑為60μm，孔隙率為30%。三電極DBD裝置是在二電極結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)上，將鋁箔（厚0.8mm）附著于最外層石英玻璃管（內(nèi)徑30mm，壁厚1mm）上作為地電極Ⅱ，高壓電極分別采用金屬網(wǎng)和不同節(jié)距的不銹鋼彈簧（彈簧線徑1mm，節(jié)距為4mm和9mm）。

圖2 多孔陶瓷DBD結(jié)構(gòu)放電裝置

1.2 實(shí)驗(yàn)方法

放電實(shí)驗(yàn)在室溫、正常大氣壓條件下進(jìn)行。放電裝置由工頻交流高壓電源（0～60kV，50Hz）供電，采用電壓探頭（Tektronix P6015A）測(cè)量外加激勵(lì)電壓，并用電壓探頭（Tektronix P2220）測(cè)量監(jiān)測(cè)采樣電容（1μF）兩端的電壓信號(hào)，以得到Lissajous圖形；采用電壓探頭（Tektronix TPPO200）測(cè)量采樣電阻（100Ω）兩端的電壓信號(hào)得到放電電流，由數(shù)字示波器（Tektronix TDS2024）監(jiān)測(cè)電壓、電流信號(hào)；放電功率、單個(gè)放電周期內(nèi)的峰-峰電荷量pk-pk和放電電荷量d通過(guò)Lissajous圖形法計(jì)算[24]，等效總電容cell、介質(zhì)等效電容d由Lissajous圖形獲得，氣隙等效電容g為

而氣隙電壓g和介質(zhì)電壓d的關(guān)系[25]為

式中，m和m分別為采樣電容值和采樣電容兩端的電壓，本實(shí)驗(yàn)中m為1μF；a為外加電壓。

放電圖像使用Canon EOS 80D相機(jī)拍攝。模擬廢氣中苯的濃度采用氣相色譜儀（Shimadzu GC—2010）測(cè)試，其降解效率（%）和能量效率Y[g/(kW·h)]分別為

式中，0和1分別為反應(yīng)器進(jìn)出口苯濃度，10-4%；為苯的摩爾質(zhì)量，=78.11g/mol；為氣體流量，L/min；為放電功率，W。

2 結(jié)果及討論

2.1 電極構(gòu)型對(duì)微放電特性的影響

二電極和三電極結(jié)構(gòu)的電壓和電流的波形如圖3所示。實(shí)驗(yàn)中放電長(zhǎng)度為5cm，干燥空氣流速為1L/min，外加電壓幅值為18kV，頻率為50Hz。由圖3可以看出，放電是典型的絲狀DBD模式；通過(guò)對(duì)比二電極系統(tǒng)和三電極系統(tǒng)的電壓電流波形，發(fā)現(xiàn)三電極系統(tǒng)中絲狀電流脈沖通道數(shù)目明顯增加，且電流幅值顯著增強(qiáng)，說(shuō)明增加電極數(shù)量可以有效提高放電強(qiáng)度。相比于二電極結(jié)構(gòu)，在正半周期內(nèi)，三電極結(jié)構(gòu)除產(chǎn)生正向電流細(xì)絲外，還存在大量負(fù)向電流細(xì)絲，表明三電極的放電空間可以擴(kuò)展到高壓電極到地電極Ⅰ和高壓電極到地電極Ⅱ兩部分區(qū)域，導(dǎo)致三電極系統(tǒng)結(jié)構(gòu)比二電極結(jié)構(gòu)產(chǎn)生更多數(shù)量的電流脈沖。外加電壓18kV條件下的放電圖像如圖4所示，可以明顯看出三電極結(jié)構(gòu)放電時(shí)的放電強(qiáng)度遠(yuǎn)大于二電極結(jié)構(gòu)，高壓電極與地電極Ⅱ之間的空間內(nèi)充滿放電細(xì)絲，這也是三電極結(jié)構(gòu)電流脈沖通道數(shù)量增加的原因。

圖3 二電極和三電極結(jié)構(gòu)的電壓電流波形

圖4 二電極和三電極的放電圖像（18kV, f/2.8, ISO-12 800, 2″）

不同電極結(jié)構(gòu)的Lissajous圖形如圖5所示。二電極DBD結(jié)構(gòu)的Lissajous圖形為標(biāo)準(zhǔn)的平行四邊形，但是三電極結(jié)構(gòu)的Lissajous圖形由扁平的平行四邊形變?yōu)槊娣e更大的近似橢圓形。Lissajous圖形的左右對(duì)邊和上下對(duì)邊的斜率分別對(duì)應(yīng)于放電發(fā)生和熄滅的有效電容，由于放電階段電源向介質(zhì)等效電容充電，故放電階段對(duì)應(yīng)的有效電容為介質(zhì)等效電容，而熄滅階段對(duì)應(yīng)的有效電容為介質(zhì)等效電容與氣隙等效電容串聯(lián)時(shí)的總電容[26]。

圖5 二電極和三電極結(jié)構(gòu)的Lissajous圖形

根據(jù)Lissajous圖形計(jì)算得到的介質(zhì)等效電容和總電容參數(shù)表明，當(dāng)外加峰值電壓為18kV時(shí)，二電極結(jié)構(gòu)的氣隙等效電容g（0.17nF）與三電極結(jié)構(gòu)的氣隙等效電容g（0.24nF）相當(dāng)，但是三電極結(jié)構(gòu)裝置的介質(zhì)等效電容d（1.7nF）遠(yuǎn)大于二電極結(jié)構(gòu)的d（0.42nF），為二電極結(jié)構(gòu)的3.5倍。在介質(zhì)阻擋放電中，介質(zhì)材料的介電常數(shù)d與厚度d不變，介質(zhì)等效電容與放電有效面積成正比[27]，即

因此，在增加一個(gè)電極后，放電區(qū)域內(nèi)放電更加強(qiáng)烈，放電細(xì)絲通道相應(yīng)增加（如圖2所示），導(dǎo)致放電有效面積增大，介質(zhì)等效電容增大。同時(shí)，根據(jù)式（2）可知，相同外加電壓下，三電極結(jié)構(gòu)的氣隙電壓g較高，放電間隙內(nèi)電場(chǎng)強(qiáng)度大，這可能是導(dǎo)致三電極結(jié)構(gòu)的電流脈沖幅值與數(shù)量較多的原因。

當(dāng)外加峰值電壓為18kV，三電極結(jié)構(gòu)中高壓電極分別為網(wǎng)電極和彈簧電極（節(jié)距=4mm和=9mm）時(shí)的電壓、電流波形如圖6所示，放電圖像如圖7所示。從圖6可以看出，高壓電極為網(wǎng)電極時(shí)，電流脈沖數(shù)量與峰值都遠(yuǎn)大于彈簧電極的情況，在正半周期內(nèi)，網(wǎng)電極結(jié)構(gòu)的負(fù)向電流脈沖細(xì)絲數(shù)目明顯增多。當(dāng)彈簧電極作為高壓電極時(shí)，節(jié)距較小的電極測(cè)得絲狀電流脈沖相對(duì)更加強(qiáng)烈。從圖7的放電圖像可以看出，網(wǎng)電極結(jié)構(gòu)的放電強(qiáng)度較高，相較于彈簧結(jié)構(gòu)，其放電電流細(xì)絲能夠充滿放電空間。上述結(jié)果表明，放電電極的表面積越大，越有利于增多放電點(diǎn)位進(jìn)而提高絲狀脈沖放電通道。

圖6 不同高壓電極下的電壓電流波形

圖7 不同高壓電極下的放電圖像（18kV, f/2.8, ISO-12 800, 0.5″）

同一外加電壓條件下，不同電極結(jié)構(gòu)的Lissajous圖形如圖8所示。從圖8可以看出，當(dāng)高壓電極結(jié)構(gòu)從網(wǎng)電極過(guò)渡到彈簧電極，并隨著彈簧電極節(jié)距的增大，Lissajous圖形的形狀逐漸趨于扁平。根據(jù)式（1）計(jì)算不同電極構(gòu)型下等效電容參數(shù)可知，在相同外加峰值電壓下，節(jié)距為4mm的彈簧電極介質(zhì)電容d（1.46nF）與氣隙電容g（0.2nF）略大于節(jié)距為9mm的彈簧電極結(jié)構(gòu)（d=1.14nF,g=0.16nF），而網(wǎng)電極結(jié)構(gòu)裝置的介質(zhì)電容d（1.7nF）與氣隙電容g（0.24nF）均最大。由前文分析可知，等效電容大小反映放電有效面積，等效電容越大，放電通道擴(kuò)散越大。因此可見(jiàn)網(wǎng)高壓電極結(jié)構(gòu)有利于放電細(xì)絲擴(kuò)散，能夠有效提高放電有效面積。同時(shí)根據(jù)式（2）可知，不同電極結(jié)構(gòu)間的氣隙電壓g相差不大，而網(wǎng)高壓電極可以有效增加放電面積和放電點(diǎn)位，導(dǎo)致絲狀放電通道的數(shù)目和強(qiáng)度增加。

圖8 不同高壓電極下的Lissajous圖形

2.2 電極數(shù)量及構(gòu)型對(duì)放電功率的影響

不同電極數(shù)量條件下的放電功率如圖9a所示，可以看出功率隨著外加峰值電壓增大而增加，同時(shí)三電極結(jié)構(gòu)裝置的放電功率均大于二電極結(jié)構(gòu)，在外加峰值電壓為14kV時(shí)，二電極結(jié)構(gòu)裝置的放電功率僅為0.8W，而三電極結(jié)構(gòu)裝置的放電功率增加到8.6W。圖9b考察不同電極數(shù)量條件下的電荷特性，包括峰-峰電荷pk-pk和放電電荷d。結(jié)果顯示，當(dāng)外加峰值電壓為18 kV，空氣流量為1L/min時(shí)，計(jì)算所得三電極結(jié)構(gòu)的pk-pk為28μC，是二電極結(jié)構(gòu)的3.2倍，同時(shí)放電電荷約為二電極結(jié)構(gòu)的4.4倍，能夠看出三電極結(jié)構(gòu)裝置可以有效提高放電區(qū)域電荷量。這是因?yàn)樵黾拥仉姌O數(shù)量后，放電間隙增加，多孔陶瓷管與外層石英玻璃間的空氣可以被電離，從而產(chǎn)生更多的帶電粒子，這也解釋了三電極結(jié)構(gòu)裝置電流脈沖數(shù)量遠(yuǎn)大于二電極結(jié)構(gòu)的實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象。

圖9 電極數(shù)量對(duì)放電功率和電荷特征的影響

三電極結(jié)構(gòu)裝置中高壓電極構(gòu)型對(duì)放電功率及電荷特性的影響如圖10所示。對(duì)比不同外加峰值電壓條件下網(wǎng)電極、彈簧電極（=4mm和=9mm）的放電功率發(fā)現(xiàn)，當(dāng)峰值電壓小于14kV時(shí)，不同節(jié)距的彈簧電極結(jié)構(gòu)的放電功率相差不大，但是都小于網(wǎng)電極結(jié)構(gòu)的放電功率；隨著外加峰值電壓繼續(xù)提高，不同結(jié)構(gòu)電極間的放電功率差值逐漸增加，其中網(wǎng)電極結(jié)構(gòu)的放電功率始終遠(yuǎn)高于彈簧結(jié)構(gòu)電極。結(jié)合電極構(gòu)型對(duì)等效電容的影響結(jié)果可以發(fā)現(xiàn)，這可能與網(wǎng)結(jié)構(gòu)電極的有效放電面積有關(guān)。網(wǎng)電極結(jié)構(gòu)擁有最大的有效放電面積，可以產(chǎn)生更多的放電通道，導(dǎo)致放電電流脈沖數(shù)量增加（如圖6），以及放電功率的有效提高。從圖10b中可以看出電極構(gòu)型對(duì)電荷特征的影響，其中，相同外加峰值電壓條件下，網(wǎng)電極結(jié)構(gòu)的峰-峰電荷pk-pk和放電電荷d均最大，這與放電功率變化趨勢(shì)一致，進(jìn)一步說(shuō)明網(wǎng)電極結(jié)構(gòu)有利于電荷的積累。

圖10 電極構(gòu)型對(duì)放電功率和電荷特征的影響

2.3 電極構(gòu)型對(duì)苯降解的影響

不同電極構(gòu)型對(duì)苯降解效率的影響如圖11a所示，其中苯初始濃度為150×10-4%，氣體流速為50mL/min。從圖11a中可以看出，隨著外加峰值電壓的增大，苯降解效率不斷提高，這與放電功率變化趨勢(shì)一致。當(dāng)外加電壓14kV時(shí)，計(jì)算得出二電極結(jié)構(gòu)的苯降解能量效率為0.22g/(kW.h)，三電極結(jié)構(gòu)的苯降解能量效率為0.16g/(kW.h)，雖然降解效率的提高會(huì)導(dǎo)致能量效率輕微下降，但是三電極結(jié)構(gòu)的苯降解效率為49.5%，比二電極結(jié)構(gòu)提高了35.1%，說(shuō)明三電極結(jié)構(gòu)有利于苯的降解。

高壓電極構(gòu)型對(duì)苯降解效率的影響如圖11b所示，其中苯初始濃度為150×10-4%，氣體流速為100mL/min。從圖11b中可知，當(dāng)外加電壓16kV時(shí)，網(wǎng)高壓電極結(jié)構(gòu)的苯降解效率（50.9%）與4mm節(jié)距的彈簧電極結(jié)構(gòu)（50.6%）相差不大；而隨著外加峰值電壓逐漸增大，網(wǎng)高壓電極與4mm節(jié)距的彈簧電極結(jié)構(gòu)的苯降解效率始終高于9mm節(jié)距的彈簧電極結(jié)構(gòu)，這與放電功率和電荷特征變化趨勢(shì)一致。在外加峰值電壓為12kV時(shí)，計(jì)算得到網(wǎng)高壓電極的能量效率為0.25g/(kW.h)，4mm和9mm節(jié)距的彈簧高壓電極的能量效率分別為0.29g/(kW.h)和0.19g/(kW.h)，說(shuō)明4mm彈簧電極的能量效率略高于其他兩種電極結(jié)構(gòu)。

圖11 電極數(shù)量和構(gòu)型對(duì)苯降解效率的影響

綜上所述，增加地電極及采用網(wǎng)電極或節(jié)距更小的彈簧電極可以有效地提高放電有效面積和放電電荷，導(dǎo)致產(chǎn)生更多的活性粒子及自由電子，從而增加碰撞苯分子的概率，提高苯降解效率。提高放電功率在提高苯降解效率的同時(shí)，會(huì)導(dǎo)致能量效率輕微下降，因此應(yīng)綜合考慮，選擇最優(yōu)的電極結(jié)構(gòu)。

3 結(jié)論

1）相較于二電極結(jié)構(gòu)，三電極結(jié)構(gòu)能夠有效增加放電空間，產(chǎn)生更多的放電電流脈沖，提高峰-峰電荷pk-pk和放電電荷d，放電功率更高。

2）在三種不同電極構(gòu)型（網(wǎng)電極、4mm節(jié)距的彈簧電極和9mm節(jié)距的彈簧電極）中，網(wǎng)電極結(jié)構(gòu)裝置的峰-峰電荷和放電電荷均最大。當(dāng)外加峰值電壓大于12kV時(shí)，網(wǎng)電極的放電功率遠(yuǎn)大于彈簧電極。

3）外加電壓相同時(shí)，三電極結(jié)構(gòu)及網(wǎng)電極構(gòu)型提高了放電面積，顯著提高了苯降解效率。

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Effect of Electrode Configuration on Microdischarge Characteristics in Porous Ceramics and Benzene Degradation

Shang Kefeng1,2Cao Wudi2Fu Mengji1

（1. School of Electrical Engineering Dalian University of Technology Dalian 116024 China 2. Key Laboratory of Industrial Ecology and Environmental Engineering Dalian University of Technology Dalian 116024 China）

Dielectric barrier discharge (DBD), which is characterized by numerous microdischarge channels in narrow gas gap, can stably produce discharge plasma at atmospheric pressure and room temperature. DBD process is simple and easy to operate, leading to a wide range of applications such as waste gas/water treatment, material surface modification, biomedicine and so on. Especially DBD has been hotly studied for volatile organic compounds (VOCs) treatment because of its low breakdown voltage, high electron density and reactive species. Previous studies have found that the electrode configuration of DBD device would change the plasma distribution and the generation characteristics of reactive species. However, few studies have focused on how to enhance the microdischarge in DBD reactor for promoting the degradation of VOCs. In this paper a coaxial tri-electrode DBD device filled with a porous ceramic tube with micron pore size is proposed for benzene degradation.

The coaxial DBD reactor has a three electrode configuration which was named surface-volume hybrid DBD. The mesh or spring type high-voltage electrode was tightly pasted at the inside wall of a quartz tube tightly and then a porous ceramic tube with 60 μm pore size was put in the quartz tube (QTⅠ) and acted as a barrier dielectric. The high voltage electrode was powered by an AC (0～60 kV, 50 Hz) power supply. A rod-like electrode wrapped in a quartz tube (QTⅡ) was put in the middle of ceramic tube to act as one of ground electrode as well as an aluminum foil sheet was wrapped on the outside of QTⅠ to act as another ground electrode. Firstly, the effect of electrode configuration and electrode geometry on the microdischarge characteristics including voltage and current waveforms, microdischarge channel distribution, Lissajous figures was measured. The three-electrode configuration presented stronger microdischarge which was characterized by more current pulses on the current waveforms, more and brighter microdischarge channels on the discharge images and larger Lissajous figure area, and mesh electrode also presented stronger microdischarge than spring electrode, but a decrease in the spring gap of spring electrode can effectively enhance the microdischarge intensity. The dielectric equivalent capacitance and charge characteristics calculated from Lissajous figures showed that the dielectric equivalent capacitance, the peak-peak charge and discharge charge of the three-electrode configuration was 3.5 times, 3.2 and 4.4 times that of the two-electrode configuration. In addition, mesh high-voltage electrode configuration can further improve the effective discharge area compared to spring electrode configuration. Moreover, the discharge power was increased from 0.8 W (two-electrode configuration) to 8.6 W (three-electrode configuration) and the benzene degradation efficiency was correspondingly increased by 35.1%. Compared to spring electrode, the mesh high-voltage electrode can enlarge the discharge area and intensity, and enhance the electric discharge power by 4 W, leading to higher benzene degradation efficiency and comparable energy efficiency to spring electrodes, moreover, the energy efficiency of spring electrode with smaller spring gap (4 mm gap) was slightly higher than that of 9mm gap. The study is helpful for understanding how to strengthen the generation of microdischarges and then promotes the application of microdischarges in gaseous pollutant treatment and ozone generation.

Dielectric barrier discharge, microdischarge, electrode geometry, benzene degradation

10.19595/j.cnki.1000-6753.tces.211891

TM8

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目（51977024，21577011）。

2021-11-18

2021-12-31

商克峰 男，1976年生，博士，教授，博士生導(dǎo)師，研究方向?yàn)榉烹姷入x子體環(huán)境污染控制技術(shù)。E-mail：shangkf@dlut.edu.cn（通信作者）

曹無(wú)敵 男，1998年生，碩士，研究方向?yàn)榉烹姷入x子體環(huán)境污染控制技術(shù)。E-mail：cwudi@mail.dlut.edu.cn

（編輯 李 冰）