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      孔隙率對(duì)五元陶瓷體系材料熱導(dǎo)率的影響

      2023-04-19 00:21:16陳宇慧姜鵬洋張若琳孫家祥張百?gòu)?qiáng)張永海
      航空材料學(xué)報(bào) 2023年2期
      關(guān)鍵詞:聲子陶瓷材料熱導(dǎo)率

      陳宇慧,姜鵬洋,張若琳,孫家祥,張百?gòu)?qiáng),張永海

      (鄭州輕工業(yè)大學(xué) 能源與動(dòng)力工程學(xué)院,鄭州 450000)

      在高溫推進(jìn)和能源發(fā)電系統(tǒng)中,復(fù)雜的熱化學(xué)和熱機(jī)械環(huán)境通常要求使用不同性能的材料組合。材料的組合能夠同時(shí)優(yōu)化機(jī)械、熱性能和耐腐蝕性能,從而實(shí)現(xiàn)設(shè)計(jì)和系統(tǒng)性能的突破[1]。航空航天領(lǐng)域常用熱障涂層對(duì)熱端部件進(jìn)行防護(hù),目前應(yīng)用最廣泛的陶瓷層材料是YSZ(yttria-stabilized zirconia,YSZ)。隨著航空航天技術(shù)的發(fā)展,對(duì)推重比的要求越來(lái)越高,發(fā)動(dòng)機(jī)燃燒室的溫度也隨之提高,未來(lái)發(fā)動(dòng)機(jī)燃?xì)鉁囟葮O有可能超過2000 ℃,而材料表面溫度也會(huì)超過1500 ℃,因此對(duì)熱端部件的防護(hù)材料也提出了更高的要求[2-3]。YSZ 在超過1200 ℃時(shí)不僅會(huì)發(fā)生相變,隨著使用時(shí)間的延長(zhǎng),材料晶粒也會(huì)發(fā)生燒結(jié)導(dǎo)致涂層的致密度提高,孔隙率降低,熱導(dǎo)率增大,不能有效地對(duì)熱端部件實(shí)行防護(hù)[4-6]。因此開發(fā)耐高溫,低熱導(dǎo)的新型隔熱陶瓷材料迫在眉睫。新型隔熱陶瓷材料需要具備以下特點(diǎn):(1)材料本身具有低的熱導(dǎo)率;(2)熱力學(xué)穩(wěn)定;(3)能產(chǎn)生具有一定比例且結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的孔隙[7]。

      熱導(dǎo)率是熱障涂層材料重要的熱物性參數(shù)之一。稀土氧化物摻雜制備低熱導(dǎo)率熱障涂層是目前主要研究趨勢(shì)之一。Zhao 等[8]通過實(shí)驗(yàn)測(cè)得致密的8YSZ 在1000 ℃下的熱導(dǎo)率為2.3 W·m-1·K-1;Wang 等[9]研究表明ZrO2摻雜CeO2、Nd2O3等材料可以降低材料的熱導(dǎo)率,提高相穩(wěn)定性,但抗高溫?zé)Y(jié)性能的改善不明顯。在此基礎(chǔ)上,學(xué)者們[10-13]分別通過Al2O3、CeO2、Gd2O3、Sc2O3等多種稀土氧化物共摻雜ZrO2代替Y2O3的單一摻雜,形成了具有多點(diǎn)位錯(cuò)、晶格缺陷、互補(bǔ)效應(yīng)的新型陶瓷材料,可有效抑制相變,提高熱穩(wěn)定性,降低熱導(dǎo)率,同時(shí)提高材料的結(jié)合強(qiáng)度、耐磨性和斷裂韌性。對(duì)于鋯酸鑭(La2ZrO7)材料同樣有研究人員研究其摻雜性能,如Shen 等[14-16]分別研究了Ce4+、Gd3+和Sm3+對(duì)La2ZrO7涂層性能的影響,發(fā)現(xiàn)摻雜會(huì)導(dǎo)致La2ZrO7涂層的晶格常數(shù)發(fā)生變化,晶體結(jié)構(gòu)發(fā)生畸變,并使晶體相更加穩(wěn)定,使La2ZrO7涂層結(jié)構(gòu)發(fā)生更好的變化,從而獲得更低的熱導(dǎo)率、與基底更加匹配的熱膨脹系數(shù)、更好的熱沖擊壽命和熱循環(huán)壽命。以上研究發(fā)現(xiàn),摻雜離子與Zr4+半徑的差異越大,則會(huì)形成更多的氧空位和高濃度的晶格缺陷,致使聲子散射增強(qiáng),材料的熱導(dǎo)率降低。近年來(lái),由五種或五種以上氧化物組成的高熵陶瓷(high entropy ceramics,HEC)受到越來(lái)越多的關(guān)注,高熵陶瓷具有低熱導(dǎo)率、良好的高溫穩(wěn)定性、慢擴(kuò)散速率和嚴(yán)重的晶格畸變等特性,其特點(diǎn)是金屬元素在陽(yáng)離子位置存在固有的原子無(wú)序,導(dǎo)致成分復(fù)雜,晶格畸變顯著[17]。目前的低熱導(dǎo)陶瓷材料除YSZ,只有ZYTO 體系具有相變?cè)鲰g和鐵彈增韌的特性,但其穩(wěn)定相區(qū)狹窄、Ta 易偏析很難實(shí)際應(yīng)用。本工作則是在ZYTO 體系的基礎(chǔ)上引入Ti4+替換部分Zr4+,Er3+替換部分Y3+制備出高熵陶瓷,通過對(duì)比(ZrYTaErTi)O 陶瓷在不同配比下的熱物理性能,對(duì)該體系陶瓷進(jìn)行篩選,以尋得具有低熱導(dǎo)、高溫相穩(wěn)定的陶瓷材料。分子動(dòng)力學(xué)(molecular dynamics,MD)模擬作為一種有效的材料微觀分析手段,在材料的熱物性研究方面取得了較大的進(jìn)展,為研究材料的熱物理性質(zhì)提供強(qiáng)有力的手段。目前分子動(dòng)力學(xué)模擬低熱導(dǎo)率研究最廣泛的摻雜材料是6~8YSZ[18]、燒綠石結(jié)構(gòu)的La2Zr2O7和Gd2Zr2O7(GZ)[19-20]等,這些材料熱導(dǎo)率低的原因是具有高濃度的點(diǎn)缺陷,如取代原子所產(chǎn)生的氧空位等。Schelling 等[21]通過MD 模擬計(jì)算了YSZ 的熱導(dǎo)率,并與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行比較,發(fā)現(xiàn)其模擬是可行的。在此基礎(chǔ)上,Wang 等[22]通過MD 模擬ScYSZ材料的導(dǎo)熱系數(shù),來(lái)探究摻雜元素對(duì)YSZ 熱導(dǎo)率的影響,發(fā)現(xiàn)摻雜Sc3+元素可以降低YSZ 的熱導(dǎo)率。此外趙夢(mèng)甜等[23]研究了納米孔對(duì)YSZ 材料熱導(dǎo)率的影響,發(fā)現(xiàn)孔隙的存在可以增強(qiáng)聲子散射并進(jìn)一步降低塊體YSZ 的熱導(dǎo)率。

      本工作研究200 ℃到1200 ℃內(nèi)(ZrxY(1-x/4)Ta(1-x/4)Ti(1-x/4)Er(1-x/4))O(x=0.2、0.544、0.672、0.796和0.92)陶瓷材料樣品的熱導(dǎo)率。用氧離子在系統(tǒng)中的均方位移(mean square displacement,MSD)描述氧離子在陶瓷樣品內(nèi)的振動(dòng)強(qiáng)度來(lái)反應(yīng)熱導(dǎo)率的變化。研究不同孔隙率與元素含量對(duì)(ZrxY(1-x/4)Ta(1-x/4)Ti(1-x/4)Er(1-x/4))O 熱導(dǎo)率的影響。

      1 實(shí)驗(yàn)方法及模擬

      1.1 實(shí)驗(yàn)方法

      選取ZrO2(99.99%)、Y2O3(99.99%)、Ta2O5(99.99%)、Er2O3(99.99%)和TiO2(99%)粉末作為原料。通過固相反應(yīng)法制備(ZrxY(1-x/4)Ta(1-x/4)Ti(1-x/4)Er(1-x/4))O(x=0.2,0.544,0.672,0.796和0.92)復(fù)合材料,配比如表1。

      表1 材料組成(摩爾分?jǐn)?shù)/%)Table 1 Composition of material(mole fraction/%)

      首先將粉末與丙醇混合,并在球磨機(jī)中研磨10 h,然后在120 ℃下干燥12 h。將測(cè)量熱導(dǎo)率的樣品在220 MPa 下壓制成粒料,置于高溫爐中1600 ℃下燒結(jié)20 h,然后將燒結(jié)的粒料加工成所需的尺寸(?12.7 mm×1 mm)。在1500 ℃下進(jìn)行熱蝕刻2 h 以測(cè)量燒結(jié)樣品的晶粒尺寸。通過JEMARM200F 型掃描電子顯微鏡觀察材料的微觀結(jié)構(gòu),觀察前需將陶瓷樣品材料的測(cè)試面進(jìn)行噴金處理。

      使用LFA427 型激光閃光儀測(cè)量樣品的熱擴(kuò)散率,測(cè)量范圍為20~1100 ℃,間隔為100 ℃。在熱擴(kuò)散率測(cè)試之前,在樣品的前后表面沉積一層石墨薄膜,用于熱吸收激光脈沖。每個(gè)樣本在相應(yīng)的溫度下測(cè)量三次,每100 °C 記錄一次數(shù)據(jù)。利用阿基米德排水法測(cè)定樣品的密度。導(dǎo)熱系數(shù)由式(1)獲得:

      式中:λ為導(dǎo)熱系數(shù);α為樣品的熱擴(kuò)散率;ρ為樣品的密度;Cp為比熱。

      復(fù)雜化合物的比熱Cp在初始100~500 ℃時(shí)是由差示掃描量熱儀測(cè)得,隨后600~1000 ℃的溫度則是根據(jù)Neumann-Kopp 定律,通過擬合計(jì)算得到的,擬合公式如式(2)所示:

      式中:a、b和c均為擬合常量。

      固相合成法制備的陶瓷試樣燒結(jié)后不可能是完全致密的,因此熱導(dǎo)率的計(jì)算值需要進(jìn)一步修正,修正公式如式(3)所示:

      式中:ρpore是燒結(jié)樣品內(nèi)部的孔隙率,λ0為完全致密樣品的導(dǎo)熱系數(shù)。

      1.2 模擬方法及模型

      利用大型分子模擬軟件包LAMMPS 模擬(ZrxY(1-x/4)Ta(1-x/4)Ti(1-x/4)Er(1-x/4))O(x=0.2、0.544、0.672、0.796 和0.92)陶瓷材料的熱導(dǎo)率。在模擬中,用Born-Mayer-Buckingham 對(duì)勢(shì)和靜電相互作用來(lái)描述原子間作用力。其中,由庫(kù)侖項(xiàng)和Ewald項(xiàng)組成的長(zhǎng)程相互作用描述靜電相互作用,Born-Mayer-Buckingham 對(duì)勢(shì)用來(lái)描述短程相互作用[24-25],對(duì)勢(shì)函數(shù)的具體描述如式(4)所示:

      式中:rij是第i個(gè)離子與第j個(gè)離子的相互作用距離;qi、qj是第i個(gè)離子與第j個(gè)有效離子的電荷,對(duì)于O2-、Zr4+、Y3+、Ta5+、Ti4+和Er3+分別為-2、+4、+3,+5 和+3;Eij表示體系的總能量,其他參數(shù)如Aij、Bij和Cij從文獻(xiàn)[26-27]中獲得并列于表2。

      表2 原子間的勢(shì)參數(shù)Table 2 Parameters for the interatomic potentials

      用Material Studio8.0 構(gòu)建了6×6×50 的t-ZrO2單胞,如圖1 所示。Y3+、Ta5+、Ti4+和Er3+離子在構(gòu)建模擬模型時(shí)隨機(jī)取代Zr4+離子,并產(chǎn)生相應(yīng)數(shù)量的氧空位以維持電中性。在模擬過程中,原子的初始速率是從給定溫度下的Maxwell-Boltzmann distribution 中隨機(jī)選取的。該系統(tǒng)采用Langevin方法對(duì)溫度和體積進(jìn)行控制。時(shí)間步長(zhǎng)設(shè)為0.0001 fs,牛頓運(yùn)動(dòng)方程采用Velocity-Verlet 算法求解。以熱導(dǎo)率的計(jì)算為例,所謂的“初始弛豫”計(jì)算分別在NVT 和NVE 系綜下各進(jìn)行200000 步(200 ps)以獲得平衡系統(tǒng),平衡模擬單元在模擬溫度T(200、400、600、800、1000 ℃和1200 ℃)下進(jìn)行600000 步達(dá)到平衡狀態(tài),然后收集熱力學(xué)信息進(jìn)行熱導(dǎo)率的計(jì)算。

      圖1 物理模型Fig.1 Physical models

      傅里葉定律計(jì)算導(dǎo)熱系數(shù),可用式(5)描述:

      式中:λ為導(dǎo)熱系數(shù);J為熱流;為溫度梯度;A為傳熱面積。

      圖2 給出了熱傳導(dǎo)模型,其中中間層被定義為換熱區(qū)域,左端是熱板,右端是冷板。換熱區(qū)域垂直于超級(jí)單體的Z軸。一般來(lái)說,固體材料的導(dǎo)熱系數(shù)取決于自由電子、聲子和光子。根據(jù)動(dòng)力學(xué)理論,可得出對(duì)于(ZrxY(1-x/4)Ta(1-x/4)Ti(1-x/4)Er(1-x/4))O陶瓷材料,其內(nèi)部熱輸運(yùn)是由聲子載能的定向運(yùn)動(dòng)決定[28]。

      圖2 熱通量示意圖Fig.2 Illustration of heat flux

      2 結(jié)果與討論

      2.1 樣品表征

      燒結(jié)樣品的晶粒尺寸是影響材料相結(jié)構(gòu)和熱物理性能重要參數(shù)之一,因此,對(duì)五種樣品進(jìn)行了SEM 表征,熱蝕刻后的燒結(jié)樣品的SEM 形貌如圖3 所示。通過Image J 軟件對(duì)五種樣品的孔隙率進(jìn)行計(jì)算,發(fā)現(xiàn)所有樣品的孔隙率均低于5 %,致密度較高,所有樣品的晶粒尺寸均大于0.8 μm。

      圖3 S1~S5 的SEM 圖(a)S1;(b)S2;(c)S3;(d)S4;(e)S5Fig.3 SEM morphologies of S1-S5(a)S1;(b)S2;(c)S3;(d)S4;(e)S5

      材料參數(shù)見表3。文獻(xiàn)[29]研究表明,熱導(dǎo)率對(duì)晶粒尺寸存在依賴性。其原因是晶界對(duì)聲子平均自由程譜的限制。對(duì)于較小的晶粒,平均自由程大于晶粒尺寸的聲子更容易散射,從而降低傳導(dǎo)熱能的能力。

      表3 材料S1~S5 的參數(shù)Table 3 Parameters of S1-S5

      2.2 熱導(dǎo)率

      S1~S5 塊體材料熱導(dǎo)率如圖4 所示,其中,S5 樣品的熱導(dǎo)率最高,均出現(xiàn)在900 ℃條件下(實(shí)驗(yàn)熱導(dǎo)率約為4.889 W·m-1·K-1,模擬熱導(dǎo)率約為6.567 W·m-1·K-1)。對(duì)比發(fā)現(xiàn),通過模擬得到的熱導(dǎo)率數(shù)值要大于實(shí)驗(yàn)的結(jié)果。造成這種結(jié)果的其中一個(gè)原因是多元陶瓷體系實(shí)驗(yàn)樣品中含有大量的點(diǎn)缺陷、裂紋、晶界和氣孔等。模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果相比,模擬結(jié)果比實(shí)驗(yàn)結(jié)果大的原因是MD 模擬中理論模型只考慮了氧空位,沒有加入點(diǎn)缺陷、裂紋、晶界和氣孔等缺陷,導(dǎo)致模型相較于實(shí)際樣品更加致密,沒有晶界散射,使聲子散射中心變少,因而熱導(dǎo)率較模擬值更低。聲子的平均自由程較實(shí)驗(yàn)值越大,則熱導(dǎo)率比實(shí)驗(yàn)值也越大。聲子的平均自由程可用式(6)描述為[28]:

      式中:li(ω,T)為 聲子-聲子的平均自由程;lp(ω)為點(diǎn)缺陷散射所減少的平均自由程;lb為晶界散射所減少的平均自由程。

      根據(jù)式(6)可知,點(diǎn)缺陷、晶界和位錯(cuò)等缺陷的存在導(dǎo)致聲子的數(shù)量增加,提高了聲子碰撞的概率,進(jìn)一步增強(qiáng)了聲子的散射,改變了聲子的初始傳熱方向并釋放其能量。同時(shí)碰撞引起能量損失,聲子的傳輸發(fā)生減弱或終止,導(dǎo)致(ZrxY(1-x/4)Ta(1-x/4)Ti(1-x/4)Er(1-x/4))O 陶瓷樣品聲子的平均自由程減小,熱導(dǎo)率降低,聲子散射與熱導(dǎo)率成反比。S5 的熱導(dǎo)率最大,是因?yàn)镾5 摻雜氧化物的量在幾組樣品中最少,具有更少的氧空位,使得S5 的聲子散射較其他組弱,聲子的平均自由程大。由于原子間距較窄,較小的晶格參數(shù)可能會(huì)阻礙聲子傳輸,熱導(dǎo)率的模擬結(jié)果比實(shí)驗(yàn)結(jié)果要大得多[30]。模型尺寸(約10~20 nm)比實(shí)際樣品的尺寸小得多。計(jì)算模型的尺寸限制也導(dǎo)致熱導(dǎo)率相差較大[8,31-32]。

      從圖4(b)可以看出,S5 的測(cè)量值相較于其他幾組,增加的幅度較大,這是由于實(shí)驗(yàn)熱導(dǎo)率是通過樣品的熱擴(kuò)散率、比熱與密度的乘積計(jì)算獲得。其中S1~S5 的熱擴(kuò)散率變化不大,而S5 樣品的比熱在400 ℃以后出現(xiàn)劇增。結(jié)合圖3 可以看出,造成這種變化的原因是S5 試樣內(nèi)部存在較多的裂紋和孔隙有關(guān)。

      圖4 (ZrxY(1-x/4)Ta(1-x/4)Ti(1-x/4)Er(1-x/4))O 材料的熱導(dǎo)率(a)模擬結(jié)果;(b)實(shí)驗(yàn)結(jié)果Fig.4 Thermal conductivities of(ZrxY(1-x/4)Ta(1-x/4)Ti(1-x/4)Er(1-x/4))O materials(a)simulation results;(b)experimental results

      除缺陷外,聲子數(shù)量與溫度也有關(guān)系。通常情況下,聲子數(shù)與溫度成正比,聲子數(shù)與溫度之間的關(guān)系可用式(7)表示[33]:

      式中:n為聲子數(shù);kB為 玻爾茲曼常數(shù);T為溫度。

      通過對(duì)比圖4(a)、(b)可以發(fā)現(xiàn),在200~900 ℃的范圍內(nèi),模擬與實(shí)驗(yàn)得到的熱導(dǎo)率的趨勢(shì)基本相同,都是從200 ℃開始隨著溫度的增加熱導(dǎo)率升高,且均在900 ℃下達(dá)到峰值,因此模擬研究是可行的。根據(jù)公式(7)可知,在低溫條件下,隨著溫度的增加,聲子數(shù)量逐漸增多,改善了聲子之間的散射強(qiáng)度,隨著溫度的增加聲子的平均自由程也在增加,使聲子傳熱的能力增強(qiáng),熱導(dǎo)率隨著溫度的增加而增加,而在溫度升高到一定值時(shí),聲子的平均自由程會(huì)達(dá)到極值,熱導(dǎo)率趨于平緩。

      熱導(dǎo)率模擬結(jié)果反映出該模型聲子平均自由程達(dá)到極限時(shí)的溫度為900 ℃。在900 ℃以后,S1~S5 的熱導(dǎo)率開始隨著溫度的升高而降低。熱導(dǎo)率的變化曲線在900 ℃出現(xiàn)了一個(gè)拐點(diǎn),這是由于在溫度達(dá)到900 ℃后,溫度的增加會(huì)使聲子的平均自由程減小[34]。同時(shí),溫度的升高使得聲子獲得更多的能量,從而使聲子與缺陷發(fā)生碰撞的幾率大大增加,聲子散射增強(qiáng),熱導(dǎo)率出現(xiàn)下降趨勢(shì)。在聲子的平均自由程達(dá)到最低時(shí),熱導(dǎo)率會(huì)降低到其極限值。這與文獻(xiàn)[35]中所描述的,即對(duì)于一般固態(tài)晶體材料,熱導(dǎo)率隨溫度的增加呈現(xiàn)先上升達(dá)到峰值后降低到某一極限值的趨勢(shì)一致。

      2.3 氧離子的均方位移

      氧離子位移的平方與時(shí)間呈線性關(guān)系。用材料體系中遷移的氧離子位移來(lái)判斷系統(tǒng)中氧離子的振動(dòng)強(qiáng)度。(ZrxY(1-x/4)Ta(1-x/4)Ti(1-x/4)Er(1-x/4))O 體系中S1~S5 試樣的氧離子在900 ℃時(shí)的MSD曲線如圖5 所示??梢钥闯觯╖rxY(1-x/4)Ta(1-x/4)Ti(1-x/4)Er(1-x/4))O 體系的MSD 斜率在900 ℃時(shí)的關(guān)系為:S5>S3>S1>S2>S4。結(jié)果表明:在900 ℃時(shí),(ZrxY(1-x/4)Ta(1-x/4)Ti(1-x/4)Er(1-x/4))O 體系中S5 的氧離子比其他幾組樣品的氧離子有更強(qiáng)烈的振動(dòng),傳熱特性更強(qiáng),導(dǎo)熱系數(shù)最大。

      圖5 900 ℃樣品S1~S5 中O2-均方位移Fig.5 MSD of O2- in samples S1-S5 at 900 ℃

      2.4 孔隙率

      孔隙率是影響陶瓷材料熱導(dǎo)率的重要因素之一。為了研究孔隙率對(duì)(ZrxY(1-x/4)Ta(1-x/4)Ti(1-x/4)Er(1-x/4))O 體系材料熱導(dǎo)率的影響,通過在樣品模型上面開均勻的通孔,來(lái)探究其不同孔隙率下的各樣品的熱導(dǎo)率。

      通過移除(ZrYTaTiEr)O 模型中選定區(qū)域內(nèi)的原子來(lái)生成孔隙??籽啬P偷闹行木€排列,形成多孔(ZrYTaTiEr)O。模型結(jié)構(gòu)如圖6 所示,孔隙情況如表4 所示,所有開孔樣品在相同溫度下各樣品熱導(dǎo)率隨溫度的變化如圖7 所示。由于S5 模擬的熱導(dǎo)率結(jié)果與其他幾組樣品相比,受溫度影響多大,因此這里不討論孔隙率對(duì)S5 熱導(dǎo)率的影響。

      表4 (ZrxY(1-x/4)Ta(1-x/4)Ti(1-x/4)Er(1-x/4))O 多孔體系Table 4 (ZrxY(1-x/4)Ta(1-x/4)Ti(1-x/4)Er(1-x/4))O porous system

      圖6 開孔后的模擬模型圖Fig.6 Simulation model after opening hole

      不同孔隙率下S1~S4 在200~1200 ℃的熱導(dǎo)率變化如圖7 所示,可以發(fā)現(xiàn)含孔隙的樣品中,不同溫度條件下熱導(dǎo)率大小關(guān)系均為:S3>S1>S2>S4,這與塊體樣品的熱導(dǎo)率在各溫度下的大小關(guān)系一致,但含孔隙樣品的熱導(dǎo)率隨溫度變化趨勢(shì)開始發(fā)生變化,即從200 ℃開始,樣品的熱導(dǎo)率隨著溫度的升高而逐漸減小。產(chǎn)生這樣的原因由公式(5)可以看出,聲子數(shù)量隨溫度的升高而增加,同時(shí)由于樣品中孔隙的存在,同樣可以增加聲子的數(shù)量,并且孔隙這種缺陷可以增加聲子碰撞的概率,改變聲子的傳播方向,釋放能量后使得熱導(dǎo)率下降。即孔隙的存在增大了其附近的聲子散射,降低聲子的平均自由程從而降低熱導(dǎo)率。

      圖7 不同孔隙率下S1~S4 在200~1200 ℃的熱導(dǎo)率變化圖(a)200 ℃;(b)400 ℃;(c)600 ℃;(d)800 ℃;(e)1000 ℃;(f)1200 ℃;Fig.7 Thermal conductivities of S1-S4 at 200 ℃ to 1200 ℃ with different porosities(a)200 ℃;(b)400 ℃;(c)600 ℃;(d)800 ℃;(e)1000 ℃;(f)1200 ℃;

      通過對(duì)比相同溫度下各樣品熱導(dǎo)率隨孔隙率增加的變化趨勢(shì),可以發(fā)現(xiàn),在固定溫度下,隨著孔隙率的增加,熱導(dǎo)率下降,但前后下降的幅度(斜率)有所不同,即從孔隙率為1.67%開始,隨著孔隙率的增加,熱導(dǎo)率開始出現(xiàn)緩慢下降的趨勢(shì),在孔隙率達(dá)到6.67%后,熱導(dǎo)率隨孔隙率的增加而下降的趨勢(shì)開始趨于穩(wěn)定,因此可以推測(cè)在孔隙率為6.67%前后,元素組成與孔隙率對(duì)熱導(dǎo)率的影響存在競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系,即在孔隙率小于6.67%時(shí),熱導(dǎo)率受孔隙率的影響程度不大,主要是由元素組成決定熱導(dǎo)率,而在孔隙率大于6.67%時(shí),主導(dǎo)熱導(dǎo)率的因素轉(zhuǎn)為孔隙率,因此熱導(dǎo)率隨孔隙率增大而降低。

      3 結(jié)論

      (1)通過比較實(shí)驗(yàn)和模擬的塊體(ZrxY(1-x/4)Ta(1-x/4)Ti(1-x/4)Er(1-x/4))O 陶瓷材料的熱導(dǎo)率發(fā)現(xiàn),(Zr0.796Y0.051Ta0.051Ti0.051Er0.051)O 的導(dǎo)熱系數(shù)最低(900 ℃實(shí)測(cè)為1.935 W·m-1·K-1,900 ℃模擬為(6.123 W·m-1·K-1),隔熱效果最好。

      (2)通過比較樣品模擬與實(shí)驗(yàn)的熱導(dǎo)率,發(fā)現(xiàn)其在200~900 ℃的趨勢(shì)相同,即都從200 ℃開始持續(xù)增加,在900 ℃達(dá)到峰值,可以說明此模擬是可行的。

      (3)對(duì)于不同孔隙率下的(ZrxY(1-x/4)Ta(1-x/4)Ti(1-x/4)Er(1-x/4))O 陶瓷材料,孔隙與樣品的元素組成對(duì)熱導(dǎo)率的影響存在競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系,孔隙率偏小時(shí)元素組成對(duì)熱導(dǎo)率的影響起主導(dǎo)作用,而孔隙率大于某一定值時(shí),孔隙成為主要影響熱導(dǎo)率的因素,即存在臨界值。而在本研究中此臨界值為6 .67%。

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