紫外飛秒激光泵浦氮?dú)怆x子相干輻射

莊騁軒　盧琦　許亮　劉一

摘要：氮?dú)夥肿釉诓煌ㄩL（中紅外、近紅外、紫外）強(qiáng)場飛秒激光的泵浦下，其分子離子在傳播前向能夠發(fā)出具有良好相干性的可見光波段的窄帶輻射。在400 nm 紫外飛秒激光的激發(fā)下，波長為428 nm和423 nm 的相干輻射受到的關(guān)注較少，物理性質(zhì)尚不明確。本研究對該輻射的偏振性質(zhì)、氣壓和泵浦激光能量依賴關(guān)系進(jìn)行了系統(tǒng)的測量。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，該輻射的偏振與線偏振泵浦激光的偏振態(tài)保持一致，輻射強(qiáng)度隨著氣壓和泵浦激光能量呈現(xiàn)出非線性的增加。利用基于密度矩陣的強(qiáng)場電離和能級耦合模型，對氮?dú)夥肿釉趶?qiáng)場中的電離和相關(guān)離子能級在強(qiáng)場作用下的耦合進(jìn)行了數(shù)值模擬研究。結(jié)果表明，在較大的激光強(qiáng)度范圍內(nèi)，氮?dú)怆x子上能級 B2Σu（+）和其離子基態(tài) X2Σg（+）之間，對應(yīng)428 nm和423 nm 的振動態(tài)之間總是能夠形成粒子數(shù)反轉(zhuǎn)，而且該反轉(zhuǎn)對于激光參數(shù)具有魯棒性，與實(shí)驗(yàn)觀測結(jié)果一致。

關(guān)鍵詞：飛秒脈沖；氮?dú)怆x子；分子電離；空氣激光

中圖分類號： O 437 文獻(xiàn)標(biāo)志碼： A

Coherent emission of nitrogen ions pumped by ultraviolet femtosecond laser pulses

ZHUANG Chengxuan，LU Qi，XU Liang，LIU Yi

（School of Optical-Electrical and Computer Engineering， University of Shanghai forScience and Technology ， Shanghai 200093， China）

Abstract： Nitrogen ions emit narrowband coherent emission under the pump of intense femtosecond laser pulses of different wavelengths （mid-infrared， near-infrared， or ultraviolet）. The 428 and 423 nm radiation of the nitrogen ions obtained by excitation with 400 nm femtosecond laser pulses has received less attention and their properties are unknown. In this study， the polarization of the 428 nm emission and its dependence on the nitrogen gas pressure and the pump laser energy are systematically measured. It is found that the polarization of the 428 nm emission is the same as the linearly polarized pump pulses. Moreover， the radiation signal presents nonlinear dependence on the gas pressure and the pump pulse energy. Based on the modeling of the strong-field ionization and the coupling of different energy levels of nitrogen ions in presence of the laser field， the population distribution of the nitrogen ions is simulated numerically. It is revealed that population inversion between the relevant energy levels of the upper level state B2Σu（+）and the lower X2Σg（+） level can be robustly established for a relatively large range of pump laser intensity， which agrees with the experimental observation.

Keywords： femtosecond laser pulses；nitrogen ions ；ionization ；air lasing

引言

強(qiáng)場飛秒激光與空氣的主要組分（氮?dú)?、氧氣、氬原子、二氧化碳）相互作用，能夠產(chǎn)生無需諧振腔的相干輻射，而該現(xiàn)象的發(fā)生常伴隨著受激輻射過程，因此這一類效應(yīng)被統(tǒng)稱為“空氣激光（air lasing）”[1-6]。空氣激光這一概念由加拿大 Laval 大學(xué) S. L. Chin 教授在2003年首次提出[4]。2011年，普林斯頓大學(xué) R. Miles 教授小組和上海光學(xué)精密機(jī)械研究所程亞研究員小組利用超快激光脈沖泵浦空氣，分別觀測到來自解離氧原子和氮?dú)夥肿与x子的相干輻射[2-3]，標(biāo)志著空氣激光在實(shí)驗(yàn)研究上的重要突破。2011年至今，研究人員已經(jīng)演示了空氣中的主要組成分子，包括氮?dú)?、氧氣、氬原子、二氧化碳，均能夠在波長適當(dāng)?shù)某旒す饧ぐl(fā)下發(fā)出無腔相干輻射[7-12]?？諝饧す庑?yīng)的研究吸引了超快非線性光學(xué)領(lǐng)域的關(guān)注，這主要是因?yàn)檫@種新的效應(yīng)有望實(shí)現(xiàn)從遠(yuǎn)程大氣向地面發(fā)射相干光束，為光學(xué)遙感提供全新概念的光源，有可能大大提高光學(xué)遙感的靈敏度[2，13-14]。從基礎(chǔ)光學(xué)研究角度來看，該效應(yīng)蘊(yùn)含著非常豐富的光物理效應(yīng)，涉及光電離、能級激發(fā)、輻射形成等多個(gè)過程，其特征時(shí)間從阿秒到皮秒，跨越8個(gè)數(shù)量級。另外，該效應(yīng)是典型的強(qiáng)場與物質(zhì)共振相互作用的產(chǎn)物，量子相干性在其中發(fā)揮著重要的作用，諸多物理機(jī)制問題尚待澄清。

對于氮?dú)怆x子的相干輻射效應(yīng)而言， Yao 等[3]在首次報(bào)道中采用中紅外可調(diào)諧激光（1100～1900 nm）脈沖進(jìn)行激發(fā)，在實(shí)驗(yàn)中觀測到來自氮?dú)怆x子第二激發(fā)態(tài)與基態(tài)之間的一系列不同波長的輻射。其強(qiáng)度較高的391 nm 和428 nm 輻射分別對應(yīng) B2Σu（+）態(tài)氮?dú)怆x子振動基態(tài)（v'=0）至離子基態(tài) X2Σg（+）不同振動態(tài)（v =0， 1）的躍遷。隨后，眾多科研小組采用鈦藍(lán)寶石飛秒激光器輸出波長800 nm 的飛秒激光激發(fā)氮?dú)夥肿覽7-8，15-17]。除了觀測到800 nm 飛秒激光單獨(dú)泵浦氮?dú)饪梢援a(chǎn)生前向相干的391 nm 和428 nm 信號之外，研究人員還發(fā)現(xiàn)外加注入的微弱種子光脈沖可以得到2～3個(gè)數(shù)量級的能量放大[11，15，17-18]。這種新的光放大效應(yīng)的物理機(jī)制引起了超快強(qiáng)場領(lǐng)域的極大興趣和關(guān)注，因?yàn)樵趥鹘y(tǒng)的光電離理論范疇內(nèi)，不同離子能級上的布居數(shù)分布是隨著電離能的增加呈指數(shù)遞減的，高能級的粒子數(shù)布居遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于低能級，不會出現(xiàn)粒子數(shù)布居的反轉(zhuǎn)。為了解釋這一新穎的強(qiáng)場物理效應(yīng)，多種物理機(jī)制先后被提出。這其中包括多能級耦合導(dǎo)致的粒子數(shù)反轉(zhuǎn)[8，19]，氮?dú)怆x子瞬態(tài)準(zhǔn)直導(dǎo)致的瞬態(tài)反轉(zhuǎn)[20]，轉(zhuǎn)動態(tài)分布反轉(zhuǎn)輔助的無反轉(zhuǎn)放大[21]，量子相干導(dǎo)致的無反轉(zhuǎn)放大等[22-23]。研究人員還發(fā)現(xiàn)，該輻射的建立時(shí)間和脈沖寬度與氣壓成反比，而峰值強(qiáng)度與氣壓的平方成正比?；谶@一特征，該輻射的性質(zhì)被認(rèn)定為超熒光[18，24]。相比于中紅外或近紅外飛秒激光泵浦氮?dú)猱a(chǎn)生氮離子的相干輻射，采用紫外飛秒脈沖的相關(guān)研究則少之又少。2013年， Wang 等[25]首次觀測到在400 nm 飛秒脈沖的泵浦下氮?dú)怆x子會發(fā)出波長391 nm 的輻射。近期， Wang 等[26]采用400 nm泵浦光與微弱種子光相互交叉的實(shí)驗(yàn)裝置，觀測到種子光方向上出現(xiàn)強(qiáng)烈的423 nm 和428 nm 輻射。由此可見，直至目前，采用紫外飛秒激光泵浦氮?dú)怆x子的相關(guān)研究工作比較匱乏，對此情況下423 nm 和428 nm 輻射的基本性質(zhì)、其對實(shí)驗(yàn)參數(shù)的依賴關(guān)系的認(rèn)識仍有待測量和進(jìn)一步研究。

本文對紫外飛秒激光泵浦的來自氮?dú)怆x子的428 nm 和423 nm 輻射進(jìn)行了較為系統(tǒng)的研究。首先對其偏振性質(zhì)進(jìn)行了測量，實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)該輻射為線偏振而且其偏振方向與泵浦激光的偏振方向相同。隨后，實(shí)驗(yàn)測量了428 nm信號隨著氮?dú)鈿鈮汉捅闷旨す饽芰康淖兓?，觀測到信號強(qiáng)度隨著這兩個(gè)參數(shù)均呈現(xiàn)出非線性增長的趨勢。為了深入理解這一相干輻射的物理本質(zhì)，采用強(qiáng)場電離和多能級耦合的物理模型對氮?dú)怆x子3個(gè)電子能級包含的19個(gè)振動能級的粒子數(shù)布居情況進(jìn)行了數(shù)值模擬研究。研究發(fā)現(xiàn)，對于泵浦激光脈沖較大的強(qiáng)度變化范圍，對應(yīng)于428 nm 和423 nm 的兩個(gè)躍遷通道總能夠穩(wěn)定地形成粒子數(shù)反轉(zhuǎn)，從而很好地解釋了實(shí)驗(yàn)結(jié)果。

1 實(shí)驗(yàn)裝置和方法

圖1所示為實(shí)驗(yàn)中紫外飛秒激光泵浦氮?dú)怆x子產(chǎn)生前向相干輻射的裝置圖。商用鈦寶石飛秒激光器（Coherent Legend DUO）作為飛秒激光光源。該激光系統(tǒng)的參數(shù)為：脈沖寬度35 fs，中心波長800 nm，重復(fù)頻率1 kHz。為了獲得波長為400 nm 的紫外泵浦脈沖，利用Ⅰ類相位匹配的β相偏硼酸鋇晶體（BBO）對800 nm 飛秒激光進(jìn)行高效倍頻。通過改變800 nm脈沖的能量，實(shí)驗(yàn)中能夠獲得的400 nm 飛秒脈沖的能量最高可以達(dá)到1.5 mJ。然后利用焦距為300 mm的會聚透鏡，將400 nm泵浦激光聚焦于氮?dú)鈿馐抑?。氣室中充入純氮?dú)猓錃鈮嚎梢栽? mbar 到1000mbar（1mbar=100 Pa）的范圍內(nèi)調(diào)節(jié)。泵浦激光激發(fā)氮?dú)?，能夠產(chǎn)生肉眼可見的長度約1～3 mm 的等離子體光絲。為了觀測波長在423 nm 和428 nm 的前向相干輻射，在出射光束路徑上放置400 nm 以上的長波通濾色片或者430 nm附近的干涉濾波片（帶寬為±10 nm）。通過使用不同濾色片的組合，能夠?qū)?28 nm 和423 nm輻射信號從400 nm泵浦激光的光譜中分離出來，從而消除泵浦激光所形成的光譜背景對實(shí)驗(yàn)測量的不利影響。對于濾波后的輻射，采用透鏡將其收集，聚焦進(jìn)入連接光譜儀的測量光纖。為了對輻射的偏振性質(zhì)進(jìn)行測量，在出射光路上我們插入寬帶線柵偏振片。實(shí)驗(yàn)中轉(zhuǎn)動該偏振片，測量通過偏振片的信號強(qiáng)度與偏振片轉(zhuǎn)角的關(guān)系，就可以確定輻射信號的偏振。

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

首先對經(jīng)過 BBO 晶體倍頻產(chǎn)生的400 nm 飛秒脈沖進(jìn)行了表征和測量。圖2所示為倍頻脈沖的典型光譜和偏振測量結(jié)果。從圖2（a）可以看出，倍頻脈沖的中心波長位于402 nm，光譜帶寬約為5 nm。倍頻脈沖呈現(xiàn)出一定的光譜調(diào)制，這主要是因?yàn)槿肷浠l脈沖的光場強(qiáng)度較大，在 BBO 晶體中非線性自相位調(diào)制效應(yīng)將帶來一定的影響[27]。實(shí)驗(yàn)中基頻800 nm 飛秒脈沖為水平方向的線偏振光。為了測量400 nm脈沖的偏振狀態(tài)，利用旋轉(zhuǎn)線柵偏振片并測量透射光強(qiáng)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果呈現(xiàn)在圖2（b）中。從圖2（b）可以看出，由 BBO 晶體產(chǎn)生的400 nm二次諧波為豎直方向的線偏振光，符合Ⅰ類相位匹配的偏振設(shè)置。

氮?dú)獾入x子體發(fā)射的前向輻射經(jīng)過光譜濾波之后，典型的光譜如圖3（a）所示。波長428 nm和423 nm 的輻射分別對應(yīng)氮?dú)怆x子 B2Σu（+）（v'=0）?X2Σg（+）（v =1）和 B2Σu（+）（v'=1）?X2Σg（+）（v =2）的躍遷。這兩個(gè)不同波長的輻射都來自于氮?dú)怆x子第二激發(fā)態(tài) B2Σu（+）到離子基態(tài) X2Σg（+）的躍遷，其差異在于振動態(tài)量子數(shù)上能級ν'和下能級ν的不同。在實(shí)驗(yàn)中，我們改變了氮?dú)獾臍鈮汉捅闷旨す獾哪芰坎椛涞膹?qiáng)度進(jìn)行了記錄。圖3（b）所示為428 nm輻射信號強(qiáng)度與氮?dú)鈿鈮褐g的依賴關(guān)系，此實(shí)驗(yàn)中400 nm泵浦脈沖的能量為510?J。可以看到，在氣壓超過150 mbar 的情況下，我們觀測到顯著的輻射信號。在氣壓不斷升高的過程中，輻射信號越來越強(qiáng)，呈現(xiàn)出非線性的依賴關(guān)系。這與800 nm 近紅外激光泵浦氮?dú)猱a(chǎn)生391 nm輻射的情況不同。在800 nm激光作用下，391 nm 或者428 nm信號均隨著氣壓呈現(xiàn)出先上升而后下降的過程，而最優(yōu)氣壓取決于聚焦條件和入射泵浦脈沖能量[7]。氮?dú)怆x子輻射信號與氣壓的依賴關(guān)系是一個(gè)較為復(fù)雜的過程，涉及到依賴激光場強(qiáng)度的電離和能級耦合、等離子體絲長度和橫向尺度的變化、等離子體中放大過程是否飽和等多方面的因素。在本實(shí)驗(yàn)中，因?yàn)槿肷?00 nm泵浦激光的能量較低，而且由 BBO 晶體倍頻所產(chǎn)生的二次諧波的空間模式比基頻800 nm 脈沖差，因此等離子體中400 nm 激光光強(qiáng)較低。所以，隨著氣壓升高至1000mbar，光強(qiáng)并未呈現(xiàn)出飽和或者下降的趨勢。圖3（c）所示為428 nm信號隨泵浦激光能量的變化。在本實(shí)驗(yàn)的聚焦條件下，觀測到該信號的能量閾值約為200?J，在泵浦激光能量大于該閾值的情況下輻射信號與泵光能量呈現(xiàn)出高度的非線性依賴關(guān)系，與文獻(xiàn)中的結(jié)果相似[26]。

進(jìn)一步對428 nm 和423 nm 信號的偏振進(jìn)行了測量，實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖4所示。圖中藍(lán)色虛線對應(yīng)于馬呂斯 cos2θ確定的角度依賴關(guān)系。測量所得的信號與馬呂斯定律確定的關(guān)系相符，說明兩個(gè)信號都為線偏振態(tài)，而且其偏振方向與泵浦光的偏振方向一致。這與800 nm泵浦氮?dú)怆x子產(chǎn)生391 nm輻射的情況是類似的。

3 數(shù)值模擬結(jié)果

為了解釋上述實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象，我們利用密度矩陣方法對氮?dú)夥肿拥碾婋x以及氮?dú)怆x子的激發(fā)過程進(jìn)行數(shù)值模擬。密度矩陣的動力學(xué)方程表示如下（如無特殊說明，本文均采用原子單位a.u.）

這里的泊松括號表示 H和ρ的對易關(guān)系。19×19維的方矩陣ρ表示此數(shù)值模型中涉及氮?dú)怆x子19個(gè)振動能級，它們分別是 X（v=0～4）， A（v=0～6）和 B（v=0～6）。此模型主要關(guān)注 400 nm 單光子過程，而忽略了高階激發(fā)過程。哈密頓量 H = H0+Hi ，前者 H0為各能級的本征能量，后者 Hi表示光場與分子的電偶極相互作用。對于 X 和 A 態(tài)的垂直躍遷， Hi應(yīng)為??E（t） sin θ ， 而對于 X 和 B 態(tài)的平行躍遷， Hi=??E（t）cos θ ， ?為躍遷偶極矩， E （t）為激光電場。激光場表達(dá)式為 E（t）= E0cos（wlt）sin（πt/τ）， t =[0;τ]， E0為振幅，wl為激光場圓頻率，τ為光場時(shí)間總長度。 n（t）=Σi（1）1ρii（t）為時(shí)間依賴的氮?dú)怆x子的總布居數(shù)， i表示氮?dú)怆x子的某個(gè)能級。γi（t）為瞬時(shí)產(chǎn)生某i能級氮?dú)怆x子的電離速率，其表達(dá)式為γi（t）=！i（t） qi ，這里！i（t;θ）由分子電離理論描述[28]， qi為氮?dú)夥肿踊鶓B(tài)到氮?dú)怆x子某i能級的 Franck-Condon 因子[29]。利用四階龍格庫塔算法數(shù)值求解上述密度矩陣方程，時(shí)間步長 dt=0.05 a.u.，初態(tài)為ρ（t =0）=0。激光參數(shù)為wl =0：114 a.u.，對應(yīng)于激光波長400 nm。脈寬τ為35 fs， 光強(qiáng)振幅 E0可變?？紤]到角度平均效應(yīng)，對于不同角度氮?dú)怆x子得到的19能級布居數(shù)分布，利用下式得到最終的布居數(shù)分布

式中 K 為歸一化因子，它的表達(dá)式為 K =Σi（1）1ηi。對于本文的理論計(jì)算結(jié)果，已經(jīng)利用更小的時(shí)間步長確認(rèn)計(jì)算結(jié)果的收斂性。

圖5（a）給出了數(shù)值模擬得到的相關(guān)布居數(shù)分布隨激光強(qiáng)度的變化曲線。當(dāng)激光強(qiáng)度在5×1013 W/cm2至5×1014 W/cm2范圍內(nèi)時(shí)， B0態(tài)的布居數(shù)總是大于 X1態(tài)，同時(shí) B1態(tài)的布居數(shù)始終大于 X2態(tài)，即它們分別產(chǎn)生了428 nm 和423 nm躍遷的粒子數(shù)反轉(zhuǎn)。更多的數(shù)值模擬表明這兩個(gè)通道的粒子數(shù)反轉(zhuǎn)現(xiàn)象對激光的脈寬具有很好的魯棒性。我們的數(shù)值模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)觀測結(jié)果相符，即428 nm 和423nm 輻射均由400 nm激光協(xié)助的粒子數(shù)反轉(zhuǎn)導(dǎo)致。為了揭示粒子數(shù)反轉(zhuǎn)的物理機(jī)制，我們對相關(guān)能級布居數(shù)進(jìn)行了實(shí)時(shí)跟蹤，在激光脈沖峰值強(qiáng)度Ilaser =2：0根1014 W/cm2 情況下對氮?dú)夥肿与婋x和激發(fā)概率的時(shí)間依賴性進(jìn)行數(shù)值模擬，得到結(jié)果如圖5（b）所示。在400 nm 激光作用下，X 和 A 態(tài)的躍遷具有很大的失諧量（約為0.057 a.u.）， A 態(tài)在激光耦合的過程中幾乎不起作用，所以圖5（b）中我們選擇了0°取向的分子。隨著激光場的演化，電離注入的 X0的布居數(shù)會顯著增加，同時(shí)400 nm激發(fā)的 X0到 B0的近單光子躍遷概率也會增大，導(dǎo)致了 B0與 X1的粒子數(shù)反轉(zhuǎn)。同理， X0與 B1也有較大的抽運(yùn)概率，從而實(shí)現(xiàn) B1與 X2的粒子數(shù)反轉(zhuǎn)。至此，我們通過數(shù)值模擬揭示了400 nm 紫外飛秒激光泵浦氮?dú)猱a(chǎn)生428 nm 和423 nm 相干輻射的物理機(jī)制為粒子數(shù)反轉(zhuǎn)，此粒子數(shù)反轉(zhuǎn)是由電離的瞬時(shí)注入與單光子抽運(yùn)共同造成的。

4 結(jié)論

氮?dú)夥肿釉趶?qiáng)場飛秒激光的泵浦下能夠產(chǎn)生一系列波長位于可見光波段的相干輻射，其物理性質(zhì)和機(jī)制的研究在近期備受關(guān)注。本文對400 nm 紫外飛秒激光泵浦氮?dú)舛a(chǎn)生的波長為423 nm 和428 nm 的輻射進(jìn)行了較為系統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)和數(shù)值模擬研究。實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn)，該輻射為線偏振態(tài)，而且其偏振方向與泵浦激光的偏振方向相同。另外，該輻射的強(qiáng)度隨著氮?dú)鈿鈮汉捅闷旨す饽芰康脑黾泳尸F(xiàn)出非線性增加的依賴關(guān)系。為了解釋該輻射的物理機(jī)制，結(jié)合強(qiáng)場電離和離子能級在強(qiáng)場中相互耦合的模型，對氮?dú)怆x子19個(gè)振動能級上的粒子數(shù)分布進(jìn)行了數(shù)值模擬研究。數(shù)值模擬發(fā)現(xiàn)在較大的激光強(qiáng)度范圍內(nèi)，氮?dú)怆x子第二激發(fā)態(tài) B2Σu（+）態(tài)與離子基態(tài) X2Σg（+）態(tài)之間能夠穩(wěn)定地形成粒子數(shù)反轉(zhuǎn)，從而產(chǎn)生對應(yīng)的相干輻射。這一研究為我們理解氮?dú)怆x子“空氣激光”效應(yīng)的物理機(jī)制提供了新的見解和認(rèn)識，對于理解原子和分子離子在共振強(qiáng)場作用下的行為具有普適意義。

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（編輯：張磊）