水溶液堆中子學(xué)優(yōu)化和提取方式對99Mo生產(chǎn)效率的影響研究

郁長清 朱貴鳳,2 嚴 睿,2 鄒 楊,2

1（中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所 上海 201800）

2（中國科學(xué)院大學(xué) 北京 100049）

單光子發(fā)射計算機斷層掃描技術(shù)（Single Photon Emission Computed Tomography，SPECT）是目前醫(yī)學(xué)上廣泛使用的診斷方法，要求使用發(fā)射單一能量的放射性核素［1］。99Mo 的衰變子體99Tcm（99Mo→99Tcm+β+ν）是SPECT 的主要放射性核素，99mTc 衰變會發(fā)出單一低能γ 射線（140 keV），具有輻射損傷小、顯像分辨率高等優(yōu)點，其用量約占全球醫(yī)用放射性同位素的80%左右［2］。99Tcm的半衰期（6.03 h）非常短，臨床上主要由99Mo 衰變通過99Mo/99Tcm發(fā)生器獲得［3］。

99Mo/99Tcm醫(yī)用同位素主要由核反應(yīng)堆和加速器兩種方法生產(chǎn)［4］。盡管利用加速器生產(chǎn)99Mo/99Tcm是較佳的候選方案，但由于規(guī)模小、產(chǎn)量低，還不能完全取代核反應(yīng)堆生產(chǎn)。目前全球約95%的醫(yī)用99Mo 來自于歐洲、俄羅斯、澳大利亞和南非等實驗堆［5］，但由于退役、安全技術(shù)等原因，斷供問題不斷發(fā)生。醫(yī)用同位素生產(chǎn)水溶液堆（Medical Isotope Production aqueous Reactor，MIPR）由于其成本低、臨界質(zhì)量小、固有安全高、燃料處理、加工和凈化簡單等特性，可作為99Mo 生產(chǎn)的候選堆型［6］。目前，MIPR有3種不同燃料溶液，分別是硫酸鈾酰、硝酸鈾酰和氟化鈾酰，但已經(jīng)過證實，硝酸鈾酰溶液具有較好的中子學(xué)和熱工水力學(xué)特性，且更易進行后處理［7-8］。因此，本文將選擇硝酸鈾酰溶液作為燃料溶液。針對99Mo生產(chǎn)效率而言，均勻性水溶液反應(yīng)堆明顯高于傳統(tǒng)非均勻性反應(yīng)堆。MIPR 可以在功率水平、鈾裝量比傳統(tǒng)非均勻反應(yīng)堆分別低14倍和280倍的情況下生產(chǎn)相同量的99Mo［9］。

目前，用于生產(chǎn)99Mo 的核設(shè)施中超過3/4 采用高富集鈾，235U的濃縮程度高達93%。由于核不擴散協(xié)議，民用反應(yīng)堆鈾燃料需向低富集轉(zhuǎn)變［10］。美國國家科學(xué)院于2009年發(fā)布報告稱，醫(yī)用同位素生產(chǎn)中消除高濃縮鈾在技術(shù)和經(jīng)濟上都是可行的［11］。Babcock和Wilcox設(shè)計用于99Mo生產(chǎn)的水溶液堆中采用了低富集鈾作為燃料，5 d 大約可生產(chǎn)6.29×1013Bq （decay for 6-days）的99Mo［10］。由于MIPR 液態(tài)燃料的特點，99Mo 的提取方式將與傳統(tǒng)輻照鈾靶的不同，目前關(guān)于提取方式對99Mo生產(chǎn)效率影響的相關(guān)研究還較少。中子學(xué)優(yōu)化方面，目前最多的還是以具體堆型為主。Mahmood等［6］基于球形結(jié)構(gòu)堆芯，分析了不同鈾濃度下的無限倍增因子和臨界裂變質(zhì)量，但是沒有對圓柱形結(jié)構(gòu)堆芯進行分析，且鈾富集度限制在了20 wt%以下，沒有在更高富集度范圍形成對比。Liem 等［1］基于圓柱形堆芯結(jié)構(gòu)，分析了不同鈾濃度下的臨界鈾質(zhì)量，但僅分析了鈾富集度為19.75 wt%的情況。

因此，本文將基于低富集鈾燃料，首先系統(tǒng)性地對硝酸鈾酰水溶液堆進行中子學(xué)優(yōu)化分析，然后基于優(yōu)化結(jié)果著重研究在線提取和批提取兩種方式，以及在線提取能力對99Mo 生產(chǎn)效率的影響。除此之外，對溫度和空泡反應(yīng)性系數(shù)以及硝酸濃度對反應(yīng)性的影響做了初步研究。本文第一節(jié)介紹了使用的材料與研究方法，并對計算方法進行了驗證。第二節(jié)為結(jié)果和討論，分別對MIPR 鈾濃度與臨界鈾質(zhì)量、反應(yīng)性系數(shù)以及提取方式和提取能力對99Mo的生產(chǎn)能力的影響等進行了詳細的研究。第三節(jié)對本文進行了總結(jié)。

1 材料與方法

1.1 中子學(xué)模型

硝酸鈾酰水溶液，是將硝酸鈾酰溶解在含一定硝酸濃度的水溶液中制作而成的，對中子學(xué)計算而言，不同配比下溶液的密度數(shù)據(jù)至關(guān)重要。對此，日本原子能研究院通過大量測量實驗，擬合出硝酸鈾酰水溶液的密度計算公式［12］。為確保計算公式的準確性，本文參考日本原子能院硝酸鈾酰水溶液堆臨界實驗的數(shù)據(jù)［13］，對其進行了驗證。采用SCALE6.1蒙特卡羅程序、ENDF/B-Ⅶ 238 群數(shù)據(jù)庫進行計算［14］，文獻［13］中采用了MCNP4B 蒙特卡羅程序、JENDL-3.2數(shù)據(jù)庫進行計算。

表1是驗證結(jié)果。文獻中臨界實驗只給出臨界高度，沒有具體的臨界keff值?？梢钥闯?，本文的計算結(jié)果略小于文獻中的計算值，但更接近于臨界值，其原因是JENDL-3.2 數(shù)據(jù)庫在共振區(qū)235U 的俘獲截面比ENDF/B-Ⅶ數(shù)據(jù)庫的值?。?5］。因此，采用日本原子能院給出的密度計算公式計算具有非常高的準確性。溶液中硝酸濃度過低會造成水解生成UO3沉淀，濃度過高會增加對材料的腐蝕，本文后面的計算選擇0.98 mol·L-1的硝酸濃度［6］，這與日本原子能院實驗數(shù)值接近。

表1 溶液密度計算方法驗證Table 1 Verification of solution density calculation method

密度計算公式：

式中：ρT為密度；CU25為25 ℃時鈾的濃度，g·L-1；CHN25為25 ℃時硝酸的濃度，mol·L-1；T為溫度，℃。

水溶液堆的堆芯結(jié)構(gòu)主要有兩種：圓柱形堆芯和球形堆芯。雖然圓柱形結(jié)構(gòu)的功率分布因子大于球形結(jié)構(gòu)，但是由于圓柱形結(jié)構(gòu)更穩(wěn)定和更少的臨界裝量與體積已成為水溶液堆研究的趨勢［8］。本文采用的堆芯模型與日本原子能院臨界實驗的堆芯結(jié)構(gòu)相似。如圖1所示，堆芯為圓柱形結(jié)構(gòu)，從內(nèi)至外依次為硝酸鈾酰水溶液、SS304 不銹鋼、石墨反射層、SS304不銹鋼。考慮到溶液的高徑比（高與直徑的比值）越小裂解氣體越容易從溶液中的釋放出來，所以這里采用0.8的高徑比［16］。

圖1 堆芯結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 Schematic diagram of the core structure

最早的水溶液堆LOPO（Lower Power）是芝加哥大學(xué)設(shè)計的硫酸鈾酰水溶液堆，反應(yīng)堆也被稱為“水鍋爐”，這是因為裂變產(chǎn)生的氣體H2、O2等會使溶液像沸騰了一樣，“沸騰”會導(dǎo)致反應(yīng)堆功率不穩(wěn)定［17］，這會限制功率密度水平，通過改變傳熱性能并不能解決這個問題，主要是因為輻照裂解氣體生成的氣泡帶來的功率不穩(wěn)定性。Supo 是水溶液堆穩(wěn)定運行經(jīng)驗中功率密度達到的最大值，堆芯功率為30 kW，對應(yīng)的平均功率為1.8 kW·L-1［18］。俄羅斯的ARGUS反應(yīng)堆是穩(wěn)定運行最長時間的水溶液堆，其功率密度最高僅達1 kW·L-1［19］。汪量子通過自研的溶液堆瞬態(tài)模擬程序TCCAHR，理論上表明，溶液堆能夠達到2 kW·L-1的功率密度水平［20］。本文在燃耗計算中采用的功率密度為1 kW·L-1，以穩(wěn)定運行時間最長的ARGUS作為參考。

1.2 99Mo的生產(chǎn)

在MIPR中，通過235U裂變產(chǎn)生的99Mo溶解在燃料溶液中，可通過泵驅(qū)動將燃料溶液泵出堆芯經(jīng)過提取和凈化之后再返回堆芯，提取方法采用最多的是以離子交換、溶劑萃取和沉淀等方法相結(jié)合的工藝。中國核動力院采用Al2O3作分離材料，通過實驗臺架得到99Mo的總回收率大于60%［21］。圖2是主要醫(yī)用同位素提取示意圖，99Mo先通過提取柱提取，然后經(jīng)過解吸、提純等工藝制作成99Tcm發(fā)生器。由于液態(tài)燃料的流動特性，99Mo 的提取可分為離線提取和在線提取兩種方式。離線提取是指反應(yīng)堆運行一段時間之后停堆，然后進行同位素的提取，離線提取方式下，99Mo 在堆中一方面由裂變產(chǎn)生同時因衰變和吸收中子等而損失，另外停堆提取過程中也存在衰變損失，停堆時間與燃料溶液處理能力有關(guān)。在線提取是指反應(yīng)堆在運行過程中提取同位素，在線提取方式下，99Mo 在反應(yīng)堆中除裂變產(chǎn)生外同樣也存在衰變和吸收中子的損失，另外提取到堆外的部分也會因衰變而損失，提取速率與燃料溶液的處理能力有關(guān)。本文將對兩種提取方式下99Mo 的生產(chǎn)能力進行研究。

圖2 醫(yī)用同位素提取示意圖Fig.2 Schematic diagram of medical isotope extraction

1.3 計算方法

由于液態(tài)燃料的特殊性，計算中有一些物理概念需要闡述。中子學(xué)優(yōu)化中，除了對無限倍增因子與臨界鈾質(zhì)量進行了分析，還對硝酸濃度、溫度和空炮系數(shù)進行了分析。硝酸濃度在反應(yīng)堆運行過程中是不斷變化的，變化的硝酸濃度會造成反應(yīng)性的變化，定義硝酸濃度反應(yīng)性系數(shù)為：

相似地，溫度和空泡系數(shù)分別為：

空泡反應(yīng)系數(shù)是指溶液的空泡份額變化百分之一所引起的反應(yīng)性變化。式中：αHNc、αT、αMV分別是硝酸濃度、溫度和空泡反應(yīng)系數(shù)，c、T、x分別是指硝酸濃度、溫度和空泡份額；ρ為反應(yīng)性。3 種反應(yīng)性系數(shù)的計算都是在堆芯臨界附近進行的，也即堆芯大小隨鈾濃度變化，在每一鈾濃度下分別選取5 個數(shù)據(jù)點經(jīng)過線性擬合求得反應(yīng)性系數(shù)。溫度反應(yīng)性系數(shù)包括燃料溶液密度、多普勒效應(yīng)以及燃料溶液的體積膨脹。

水溶液堆中提取99Mo 的方式主要有兩種：在線提取和離線提取。顧名思義，在線提取是指提取時反應(yīng)堆不停堆，離線提取時反應(yīng)堆需要進行停堆處理。99Mo在不同提取條件下具有不同的生產(chǎn)效率。其中在線提取條件下，99Mo的生產(chǎn)量為：

離線提取條件下，99Mo的生產(chǎn)量為：

式中：m(t)為99Mo 的提取量，假設(shè)提取效率為100%；mr為堆中99Mo 的質(zhì)量；T12為99Mo 的半衰期（65.9 h）；T為后處理時間（T=V/Vm，Vm為單位時間后處理的體積），在離線提取條件下，T也指停堆時間。這里做了一些簡化，假設(shè)在線提取下單位時間99Mo 的提取量為mr(t1)/T，乘以衰變項后對時間積分便是總99Mo生產(chǎn)量；而堆中99Mo的量乘以衰變項便是離線提取下99Mo的生產(chǎn)量。

本文采用MSR-RRS（Molten Salt Reactor Refueling and Reprocessing System analysis code）程序進行燃耗計算。MSR-RRS 程序通過耦合ORIGEN-S 和SCALE6.1的TRITON、CSAS 模塊，可以實現(xiàn)液態(tài)堆的在線添料、在線處理或離線批處理等模擬功能［22］。MSR-RRS 程序已在液態(tài)堆的多種燃料循環(huán)模式下進行過驗證［23］和研究［24］，廣泛應(yīng)用于液態(tài)堆的燃耗計算［25-26］。其中ORIGEN-S 在求解燃耗方程時，跟蹤了約1 600 種核素，并包含了連續(xù)在線后處理、批處理等選項，在本文中可用于研究99Mo 在線和離線提取對其生產(chǎn)效率的影響［27］。對于核素i的燃耗方程如式（6）所示：

式中；Ni為核素i的原子密度；λi為核素i的衰變常數(shù)；σi為核素i的能譜平均吸收截面；Φ為平均中子通量；lij為核素j衰變至核素i的分支比；fik為核素k吸收中子至核素i的分支比；λri=ε/Tr為核素i后處理偽衰變常數(shù)，其中，ε為后處理效率；Tr為后處理周期；Bi為核素i的添料率，本文不需要在線添料，此項為零。圖3是MSR-RRS的流程圖，由于本文的研究不涉及在線添料過程，因此流程圖中沒有將添料的臨界搜索過程包含在內(nèi)。其中，在線提取速率可以在ORIGEN-S 的輸入卡中設(shè)置，而離線提取周期可以通過MSR-RRS進行設(shè)置。

圖3 MSR-RRS流程圖Fig.3 Flowchart of MSR-RRS

2 結(jié)果與討論

2.1 鈾濃度與臨界鈾質(zhì)量

優(yōu)化研究首先從鈾濃度（單位體積溶液內(nèi)的鈾質(zhì)量）開始，以確定不同鈾富集度下可實現(xiàn)臨界的鈾濃度范圍。圖4 是溫度為300 K 時不同鈾濃度和不同鈾富集度條件下的無限倍增因子。因為硝酸鈾酰在水溶液中的溶解度限制［12］，研究中鈾濃度不超過500 g·L-1。從圖4不僅可以看出，無限倍增因子隨鈾濃度和富集度的變化趨勢，而且還可以看出，在低濃度和低富集度下無法實現(xiàn)臨界的區(qū)域范圍及界限。在相同鈾富集度下，鈾濃度較低時無限倍增因子隨鈾濃度增加而增加的速率較快，在鈾濃度較高時增長變得緩慢。這是因為鈾濃度較低時，單位鈾質(zhì)量引入的反應(yīng)性更大。圖4確定了不同富集度下可以實現(xiàn)臨界的鈾濃度范圍，可以作為硝酸鈾酰水溶液堆的設(shè)計參考數(shù)據(jù)。

圖4 不同鈾濃度與富集度下的無限倍增因子Fig.4 Infinite multiplication factor at different uranium concentration and enrichment

不同鈾濃度下，反應(yīng)堆具有不同的臨界鈾質(zhì)量。圖5 是幾種鈾富集度下，不同鈾濃度時的堆芯臨界鈾質(zhì)量?？梢钥闯?，臨界鈾質(zhì)量隨著溶液中鈾濃度的增加先減小后增加，即臨界鈾質(zhì)量存在極小值。這是因為低鈾濃度時，材料的相對中子吸收更大；而在高鈾濃度時，由于堆芯較小，中子的泄漏更大。中子的吸收和泄漏都會影響其經(jīng)濟性，因此存在極小臨界鈾質(zhì)量，且隨著鈾富集度的增加最小臨界質(zhì)量時的鈾濃度減小。所以，在相同鈾富集度下，如果從最小鈾裝量考慮，堆芯設(shè)計時溶液鈾濃度應(yīng)在臨界鈾質(zhì)量極小值附近。如鈾富集度為19.75 wt%時，鈾濃度在200 g·L-1左右臨界鈾質(zhì)量最小。伊斯法罕大學(xué)為滿足伊朗醫(yī)用同位素需求而設(shè)計的RAHA，采用19.75 wt%富集鈾，鈾濃度約為200 g·L-1，其中中子學(xué)設(shè)計中考慮到了最小臨界鈾質(zhì)量［16］。但中國核動力與設(shè)計研究院研究表明，鈾濃度應(yīng)盡可能地低，這樣會更有利于99Mo 的提取，也正因為如此，他們設(shè)計的MIPR 鈾富集度大于90 wt%，溶液鈾濃度小于50 g·L-1［7］。低的鈾濃度也意味著堆芯的臨界體積較大，相同功率密度下對應(yīng)的99Mo 產(chǎn)量也較高。所以，堆芯設(shè)計時如果從99Mo 的提取效率方面考慮，可選擇較低鈾濃度、大堆芯；如果從降低堆芯臨界鈾裝量考慮，可選擇較高鈾濃度、小堆芯。

圖5 不同鈾濃度與富集度下的臨界鈾質(zhì)量Fig.5 Critical uranium mass at different uranium concentrations and enrichment

2.2 反應(yīng)性系數(shù)

考慮到99Mo 的生產(chǎn)效率和鈾裝量，鈾的富集度應(yīng)盡量高。本節(jié)選擇鈾富集度為19.75 wt%，并對反應(yīng)性系數(shù)進行計算。硝酸濃度的變化導(dǎo)致反應(yīng)性的變化，主要是因為不同硝酸濃度對中子的總吸收率會不同，當(dāng)硝酸濃度因輻射分解等原因而降低時，硝酸對中子的總吸收率會減小，從而導(dǎo)致反應(yīng)性增加，因此硝酸濃度反應(yīng)性小于零。圖6是不同硝酸濃度下的有效倍增因子，堆芯溶液體積為40 L，對應(yīng)的鈾富集度和濃度分別為19.75 wt%和180 g·L-1，如圖5所示，此時堆芯具有低的臨界鈾裝量。從圖6 中可以看出，有效倍增因子與硝酸濃度呈線性關(guān)系。經(jīng)線性擬合得出，此時硝酸濃度反應(yīng)性系數(shù)為-1.439×10-2L·mol-1。當(dāng)硝酸濃度為0.98 mol·L-1時，硝酸濃度降低10%會造成反應(yīng)性增加約1.40×10-3。因此，對硝酸濃度的控制不僅影響到鈾的沉淀和材料的腐蝕問題，對反應(yīng)性的控制也至關(guān)重要。

圖6 不同硝酸濃度下的有效倍增因子Fig.6 Effective multiplication factor at different nitric acid concentration

圖7 是不同鈾濃度下的硝酸濃度、溫度和空泡反應(yīng)性系數(shù)。計算中采用了一些假設(shè)條件。空泡系數(shù)計算中假設(shè)氣泡為均勻分布且未考慮氣泡的大小，實際隨功率密度應(yīng)存在空間分布。溫度和硝酸濃度反應(yīng)性系數(shù)計算中由于缺少相關(guān)數(shù)據(jù)，采用的是第二節(jié)中提到的密度計算公式。可以看出，三種反應(yīng)性系數(shù)在不同鈾濃度下都為較大的負值，其中溫度和空泡反應(yīng)性系數(shù)隨鈾濃度變化較為明顯，硝酸濃度反應(yīng)性系數(shù)隨鈾濃度變化較為平緩，因為它主要和硝酸濃度有關(guān)而與鈾的濃度關(guān)系不大。溫度反應(yīng)性系數(shù)隨臨界鈾濃度的增加而減小，其原因可以從密度計算公式中看出，公式中含有-1.075×10-6·CU25項，當(dāng)鈾濃度增加時溫度前的系數(shù)增加，也即密度隨溫度變化更為明顯。從物理上也可以得到解釋，當(dāng)鈾濃度增加時，密度變化導(dǎo)致的反應(yīng)性變化更為明顯。同理，空泡反應(yīng)性系數(shù)隨鈾濃度增加而減小，是因為鈾濃度增加時空泡導(dǎo)致的密度變化對反應(yīng)性的改變更加明顯。硝酸濃度反應(yīng)性系數(shù)隨鈾濃度變化較為平緩，是因為雖然密度計算公式中存在-1.211×10-5·CU25·CHN25項，但 同 時 也 存 在 更 大 的3.714 5×10-2·CHN25項，所以因鈾濃度增加而引起硝酸濃度改變導(dǎo)致密度改變的變化并不明顯，因此硝酸濃度反應(yīng)性系數(shù)隨鈾濃度變化較小。倫敦大學(xué)對鈾富集度和濃度分別為20%和145 g·L-1的水溶液堆計算的溫度反應(yīng)性系數(shù)為-1.92×10-4℃-1［8］，與計算值較為接近。在相似的堆芯設(shè)計上，他們計算的空泡反應(yīng)性系數(shù)為-1.31×10-1［28］，倫敦帝國理工學(xué)院通過微擾理論計算得出的空泡反應(yīng)性系數(shù)為-3.25×10-1［29］，與計算值在量級上相近。總體上，空泡反應(yīng)性系數(shù)約在（-100 ～ -250）×10-3范圍，且隨鈾濃度的增加而減小；溫度反應(yīng)性系數(shù)約在（-18 ～ -30）×10-5℃-1范圍，同樣隨鈾濃度的增加而減?。幌跛釢舛确磻?yīng)性系數(shù)約為-1.400×10-2L·mol-1，隨鈾濃度變化較小。硝酸鈾酰水溶液堆較負的反應(yīng)性系數(shù)，表明反應(yīng)堆具有較高的固有安全性。

圖7 不同鈾濃度下的空泡、硝酸濃度和溫度反應(yīng)性系數(shù)Fig.7 Void, nitric acid concentration, and temperature reactivity coefficient at different uranium concentration

2.3 提取方式對99Mo生產(chǎn)能力的影響

本節(jié)將主要研究在線、離線提取以及在線提取的處理能力對99Mo生產(chǎn)效率的影響，99Mo的提取效率假設(shè)為100%。根據(jù)§2.1的研究結(jié)果，選擇兩種具有代表性的堆芯設(shè)計方案，即低鈾濃度、較大堆芯和高鈾濃度、較小堆芯。兩種堆芯的鈾濃度分別是107 g·L-1和186 g·L-1，鈾富集度為19.75 wt%，堆芯功率密度為1 kW·L-1，兩種堆芯的總功率分別為40 kW和200 kW。圖8是兩種堆芯的歸一化中子能譜?？梢钥闯?，40 kW堆芯的中子能譜比200 kW堆芯的中子能譜更硬。是因為更高的鈾濃度意味著更低的慢化比例，所以導(dǎo)致了更硬的中子能譜。俄羅斯基于低富集鈾燃料的ARGUS 反應(yīng)堆研究表明，反應(yīng)堆至少需要預(yù)留4βeff的剩余反應(yīng)性［30-31］，235U 在熱譜裂變下的緩發(fā)中子份額約為6.50×10-3，因此，在本節(jié)研究中初始有效倍增因子為1.03。

圖8 歸一化中子能譜Fig.8 Normalized neutron energy spectrum

圖9是兩種堆芯在離線批提取和在線提取情況下99Mo 的生產(chǎn)量，橫坐標為運行時間，也代表離線批處理的周期。其中假設(shè)兩種提取方式下處理完燃料溶液的時間都為一天，所不同的是離線方式需要停堆處理，在線方式無須停堆而進行在線處理。可以看出，無論采取哪種提取方式，99Mo的生產(chǎn)總量都呈先快速增加后趨于平緩的趨勢。由于99Mo 的衰變，在線提取的99Mo在堆外存放的衰變與提取量之間會趨于平衡，相似地離線方式提取99Mo在堆內(nèi)的衰變與裂變產(chǎn)生量之間會趨于平衡。因此，在線提取的99Mo不應(yīng)長時間存放，離線提取99Mo的周期不應(yīng)太長，以5～7 d為宜。從99Mo的生產(chǎn)量上看，無論采取哪種提取方式，200 kW 堆芯生產(chǎn)量都大約是40 kW堆芯的5倍，與堆芯功率成正比。兩種堆芯，在線提取方式比離線提取方式的99Mo 的生產(chǎn)效率都高約16%。主要有兩個因素造成了這一差異，99Mo 在40 kW 和200 kW 兩種堆芯的微觀吸收截面分別約為3.2 b和3.8 b，99Mo在堆芯除衰變外還存在因額外的中子吸收導(dǎo)致的消耗；其次離線提取除在反應(yīng)堆運行時衰變外還需增加停堆的衰變時間，停堆時間為溶液體積與處理速率的比值。由于中子吸收截面相對較小，衰變時間是造成這一差異的最主要因素。表2 中總結(jié)了兩種堆芯參數(shù)以及對應(yīng)的5 d99Mo生產(chǎn)量。中國國家原子能機構(gòu)在《醫(yī)用同位素中長期發(fā)展規(guī)劃（2021—2035）》中指出，2019 年中國99Mo 的用量為5.92×1015Bq，且以5%左右的速度增長［32-33］。假如99Mo 的總回收率為60%，即使在1 kW·L-1的保守功率下，適時建造一至兩座200 kW的水溶液堆用于醫(yī)用同位素的生產(chǎn)完全可滿足國內(nèi)的99Mo的市場需求。

圖9 不同提取方式下99Mo生產(chǎn)量Fig.9 99Mo yield under different extraction methods

表2 堆芯參數(shù)及99Mo生產(chǎn)量Table 2 Core parameters and 99Mo yield

對于在線提取方式而言，燃料溶液的處理能力是影響99Mo生產(chǎn)效率的關(guān)鍵因素。圖10是200 kW堆芯在不同處理能力條件下99Mo 的生產(chǎn)量?？梢钥闯?，200 L·d-1處理能力下99Mo的生產(chǎn)量是40 L·d-1處理能力下的近兩倍。結(jié)合圖9 可以看出，當(dāng)后處理能力為100 L·d-1時，99Mo 的生產(chǎn)還要略低于處理能力為200 L·d-1時的離線處理生產(chǎn)量，這是因為在線提取方式燃料溶液中會有部分99Mo的剩余，而離線批提取是假設(shè)停堆后99Mo 在一定處理能力下全部提取出燃料溶液，當(dāng)處理能力較低時燃料溶液中剩余的99Mo 就更多。因此高的99Mo 生產(chǎn)效率需要高的燃料溶液處理能力。

圖10 不同在線提取能力下99Mo生產(chǎn)量Fig.10 99Mo yield at different online extraction capacities

3 結(jié)語

本文對低富集鈾硝酸鈾酰水溶液堆生產(chǎn)99Mo展開研究。首先參考日本原子能研究院的臨界實驗，對堆芯設(shè)計參數(shù)和計算方法進行了驗證，保證結(jié)果的可靠性。隨后在鈾濃度與臨界鈾質(zhì)量的關(guān)系、反應(yīng)性系數(shù)和提取方式對99Mo 生產(chǎn)能力的影響等幾個方面進行了研究，得出以下結(jié)論：

1）根據(jù)無限倍增因子，確定了低富集鈾下可實現(xiàn)臨界的鈾濃度與富集度范圍；鈾富集度不變，不同鈾濃度下存在最小臨界鈾質(zhì)量，其中當(dāng)鈾富集度為19.75 wt%時，最小臨界鈾質(zhì)量約為6 kg。隨著鈾富集度的增加，最小臨界鈾質(zhì)量時的鈾濃度減小。

2）硝酸鈾酰水溶液堆具有非常負的反應(yīng)性系數(shù)。其中空泡反應(yīng)性系數(shù)約在（-100 ～ -250）×10-3范圍，且隨鈾濃度的增加而減??；溫度反應(yīng)性系數(shù)約在（-18 ～ -30）×10-5℃-1范圍，同樣隨鈾濃度的增加而減?。挥行П对鲆蜃与S硝酸濃度的增減而減小，硝酸濃度反應(yīng)性系數(shù)約為-1.400×10-2L·mol-1，隨鈾濃度變化較小。

3）硝酸鈾酰水溶液堆具有非常高的99Mo 生產(chǎn)能力。當(dāng)功率密度為1 kW·L-1時，離線提取條件下40 kW 和200 kW 兩種堆芯可在5 d 分別生產(chǎn)約781（6-days 1010Bq）和3 900 （6-days 1010Bq）99Mo；在相同處理能力下，在線提取方式99Mo生產(chǎn)效率略高于批提取，5 d 生產(chǎn)周期下比離線提取方式高約16%；處理能力是影響在線提取方式生產(chǎn)效率的關(guān)鍵因素。

硝酸鈾酰水溶液堆用于99Mo 生產(chǎn)具有諸多優(yōu)勢，在1 kW·L-1的保守功率密度下，無論采取哪種提取方式，適時建造一到兩座200 kW MIPR 即可滿足中國的99Mo的市場需求，能夠解決目前我國99Mo供應(yīng)短缺與完全依賴進口的現(xiàn)狀。

作者貢獻聲明郁長清負責(zé)數(shù)據(jù)計算，起草文章；朱貴鳳負責(zé)論文整體設(shè)計，對文章作批評性審閱，研究經(jīng)費支持；鄒楊、嚴睿負責(zé)對文章批評性審閱，研究經(jīng)費支持。