基于BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)和隨機(jī)森林的煤中CO2飽和吸附量預(yù)測研究

侯 淵,高 飛

(1.山西省晉神能源有限公司,山西 忻州 036500;2.遼寧工程技術(shù)大學(xué) 安全科學(xué)與工程學(xué)院,遼寧 葫蘆島 125100)

CO2是造成全球氣候變暖的主要溫室氣體。近年來,有學(xué)者提出將電廠煙氣(體積分?jǐn)?shù)16.5%CO2,79%N2,4.5%O2)注入煤礦的采空區(qū),利用采空區(qū)遺煤對CO2的吸附實(shí)現(xiàn)碳封存的目的,這樣不僅能節(jié)約從煙氣中分離回收CO2的碳捕集成本,還能抑制采空區(qū)遺煤吸附O2自燃,即實(shí)現(xiàn)了災(zāi)害治理與節(jié)能減排的統(tǒng)一[1-2]。但是采空區(qū)物理化學(xué)環(huán)境復(fù)雜,影響煤層吸附CO2的因素有很多,這些因素不僅包括壓力、溫度、CO2體積分?jǐn)?shù)等外部因素,還包括煤的孔隙結(jié)構(gòu)、水分和礦物質(zhì)等內(nèi)部因素。因此,準(zhǔn)確評估采空區(qū)遺煤對CO2的吸附能力對碳封存技術(shù)的有效實(shí)施具有指導(dǎo)意義。

目前,煤吸附CO2實(shí)驗數(shù)據(jù)的擬合主要采用傳統(tǒng)的理論模型:如Langmuir模型、D-A模型、D-R模型、BET模型等[3-5]。ARRIL等[6]曾在46℃下研究平衡濕度煤對CO2的等溫吸附,發(fā)現(xiàn)利用擴(kuò)展的Langmuir方程得到了很好的擬合效果。DUTTA等[7]在中壓條件下比較了D-A模型和Langmuir模型對煤等溫吸附CO2數(shù)據(jù)的擬合效果,結(jié)果表明,雖然兩種模型都有良好的擬合效果,但D-A方程比Langmuir模型更為精確。傳統(tǒng)的等溫吸附模型雖然能準(zhǔn)確解釋實(shí)驗數(shù)據(jù),但理論模型僅適用于溫度恒定、壓力變化時煤對CO2吸附的研究,不同溫度下模型的常數(shù)不同;所有的理論吸附模型都以各自的假設(shè)為前提,且目前為止沒有一種理論模型能突破煤的種類限制,因此無法對煤在多重因素共同作用下的吸附行為進(jìn)行研究。為了克服這些不足,MENG等[8]于2019年提出一種基于機(jī)器學(xué)習(xí)方法的創(chuàng)新吸附模型,該方法可以有效地預(yù)測某一類型煤的吸附行為,并且為了進(jìn)一步突破煤炭類型的限制,提出了引入孔隙度、鏡質(zhì)組反射率等煤參數(shù)的第二種優(yōu)化模型,可根據(jù)煤的基本物理化學(xué)參數(shù)預(yù)測煤的吸附行為。

1 實(shí)驗數(shù)據(jù)來源與處理

參照前期的研究方法,采用控制變量法設(shè)計了144組實(shí)驗,分別測試了3種煤在不同礦物質(zhì)含量、含水率和CO2體積分?jǐn)?shù)等條件下的CO2飽和吸附量,各變量的取值范圍如表1所示,具體實(shí)驗數(shù)據(jù)參考附錄A[9-10]。將樣本數(shù)據(jù)按照訓(xùn)練集與測試集8∶2的比例進(jìn)行劃分,即訓(xùn)練集116組,測試集28組。實(shí)驗樣本分別來自于新疆大南湖(DNH)煤礦、黑龍江峻德(JD)煤礦、山西同忻(TX)煤礦,吸附實(shí)驗在常溫常壓條件下進(jìn)行,礦物質(zhì)含量的測定參考GB/T7560-2001。

表1 各特征參數(shù)的取值范圍Table 1 The value range of characteristic parameters

2 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型

2.1 模型構(gòu)建

2.1.1神經(jīng)元個數(shù)

在本次研究中,選取比表面積、孔體積、平均孔徑、礦物質(zhì)含量、含水率和CO2體積分?jǐn)?shù)6個影響因素作為模型的輸入變量,因此模型輸入層的神經(jīng)元為6個,輸出層的神經(jīng)元為1個,即CO2飽和吸附量。節(jié)點(diǎn)數(shù)的選取對BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)性能至關(guān)重要。節(jié)點(diǎn)數(shù)過高會導(dǎo)致過擬合現(xiàn)象,訓(xùn)練時間拉長;而節(jié)點(diǎn)太少會導(dǎo)致預(yù)測準(zhǔn)確度降低。試湊法是一種常用方法,用于確定最佳的神經(jīng)元個數(shù)[11]。這種方法首先根據(jù)經(jīng)驗公式確定隱含層的神經(jīng)元個數(shù),然后通過對不同神經(jīng)元個數(shù)的網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行訓(xùn)練比較,最終確定最佳的神經(jīng)元個數(shù)[12]。經(jīng)驗公式如式(1)所示,其中隱藏層神經(jīng)元個數(shù)在4～13之間為最佳選擇,具體值的確定需要通過調(diào)整BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的參數(shù)以不斷優(yōu)化其網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。因此,過程中需要通過迭代次數(shù)和均方誤差(MSE)來確定隱藏層的神經(jīng)元個數(shù)。表2展示了不同神經(jīng)元個數(shù)下的迭代次數(shù)和MSE值。

(1)

式中:α的范圍為1～10;i為隱藏層的神經(jīng)元個數(shù);m為輸入層的神經(jīng)元個數(shù);n為輸出層的神經(jīng)元個數(shù)。

表2 不同神經(jīng)元個數(shù)對網(wǎng)絡(luò)訓(xùn)練的影響Table 2 Effect of number of neurons on network training

由表2可知,隨著隱藏層節(jié)點(diǎn)數(shù)的增加,迭代次數(shù)逐漸降低,當(dāng)隱藏層節(jié)點(diǎn)數(shù)為12時,迭代次數(shù)最少,為27次。此時模型的網(wǎng)絡(luò)誤差EMS=1.79×10-4,模型最為精確。當(dāng)隱藏層節(jié)點(diǎn)數(shù)大于12時,迭代次數(shù)和網(wǎng)絡(luò)誤差繼續(xù)增大。因此本文選用的節(jié)點(diǎn)數(shù)為12個,并確定BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的結(jié)構(gòu)為6-12-1,如圖1所示。

圖1 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)圖Fig.1 Structure diagram of the BP neural network

2.1.2訓(xùn)練過程

在BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)訓(xùn)練中,輸入層和隱藏層之間使用tansig函數(shù),預(yù)測模型采用purelin函數(shù)作為隱藏層到輸出層的激活函數(shù)。選用具有較快訓(xùn)練速度和高模型精度的Levenberg-Marquardt BP算法作為BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測模型訓(xùn)練方法。使用控制變量法經(jīng)過多次實(shí)驗后得出,最大迭代次數(shù)為1 000,最佳學(xué)習(xí)速率為0.01時,模型的泛化能力和訓(xùn)練效果最優(yōu)。

2.2 結(jié)果分析

在MATLAB中建立上述BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測模型,將輸入輸出數(shù)據(jù)及訓(xùn)練參數(shù)設(shè)置完成后進(jìn)行仿真模擬計算,得到CO2飽和吸附量的預(yù)測值與實(shí)際值如圖2所示。由圖可以看出,測試集中,除了個別CO2飽和吸附量的預(yù)測值和實(shí)際值存在些許偏差,大多數(shù)CO2飽和吸附量預(yù)測值和實(shí)際值是非常接近的,幾乎重合,這說明該BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測模型是十分可靠的。對BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測得到的結(jié)果進(jìn)行分析,如表3所示,得到平均絕對誤差為2.25%,平均相對誤差為1.83%。其中,絕對誤差大于5%的數(shù)據(jù)有2個,最大絕對誤差為5.53%;相對誤差均小于5%,最大相對誤差為4.82%。計算得到測試數(shù)據(jù)的決定系數(shù)R2為0.994 6。

圖2 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)測試集的預(yù)測值與實(shí)際值對比圖Fig.2 Comparison between predicted and actual values of the BP neural network test set

表3 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)測試集的預(yù)測值與實(shí)際值Table 3 Predicted and actual values of the BP neural network test set

為檢驗?zāi)Ｐ偷臏?zhǔn)確性,需要對模型進(jìn)行評估。從統(tǒng)計學(xué)的角度來看,僅用一個性能指標(biāo)進(jìn)行評價是不夠的。因此,采用平均絕對誤差(EMA)、均方誤差(EMS)及均方根誤差(ERMS)3個性能指標(biāo)對模型進(jìn)行綜合評估,使用公式(2)—(4)進(jìn)行計算。經(jīng)計算,BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的評價指標(biāo)結(jié)果如表4所示,模型對訓(xùn)練數(shù)據(jù)和測試數(shù)據(jù)的精確度均較高。在測試集中,EMA和ERMS分別為0.022 5和0.071 8,均小于0.1,表明真實(shí)值與預(yù)測值之間的離散程度和偏差很小,預(yù)測結(jié)果符合預(yù)期要求。訓(xùn)練集與測試集的R2的差值為0.003 1,差異較小,說明模型很好地避免了過擬合現(xiàn)象的發(fā)生,具有一定的泛化能力。上述結(jié)果證明本研究提出的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)吸附預(yù)測模型可以很好地預(yù)測多因素條件下采空區(qū)煤層對CO2的飽和吸附量。

2組間LogMAR BCVA差異有統(tǒng)計學(xué)意義，年齡、性別比、SE及眼壓差異均無統(tǒng)計學(xué)意義，見表1。與正常對照組比較，NAION組pRNFL厚度、RPC wiVD、ppVD均明顯較低，差異均有統(tǒng)計學(xué)意義（均P＜0.05），見表2；SCP血流密度、DCP血流密度及GCC厚度均明顯較低，差異均有統(tǒng)計學(xué)意義（均P＜0.05），而2組間pfVD差異無統(tǒng)計學(xué)意義，見表3。2組受檢眼OCTA彩色血流密度圖比較見圖1。

(2)

(3)

(4)

表4 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型評價指標(biāo)Table 4 Evaluation indicators of the BP neural network model

3 隨機(jī)森林預(yù)測模型

在數(shù)據(jù)來源與處理的基礎(chǔ)上,首先調(diào)用函數(shù)mapminmax將所有樣本數(shù)據(jù)進(jìn)行歸一化處理。然后,為提高模型的預(yù)測精度,調(diào)取MATLAB中的隨機(jī)森林模型進(jìn)行多次測試。經(jīng)過多次訓(xùn)練,設(shè)定決策樹數(shù)目trees=100,最小葉子數(shù)leaf=2。通過隨機(jī)森林模型計算得到的CO2飽和吸附量與實(shí)際值的對比圖如圖3所示。可以看出,測試集中有5個數(shù)據(jù)點(diǎn)的CO2飽和吸附量預(yù)測值和實(shí)際值存在較大偏差,其他CO2飽和吸附量的預(yù)測值和實(shí)際值非常接近。對隨機(jī)森林模型預(yù)測得到的結(jié)果進(jìn)行分析,如表5所示,平均絕對誤差為3.20%,平均相對誤差為2.74%。其中,絕對誤差大于5%的數(shù)據(jù)有6個,最大絕對誤差為9.90%;相對誤差大于5%的數(shù)據(jù)有5個,最大相對誤差為9.42%。計算得到測試數(shù)據(jù)的決定系數(shù)R2為0.986 5。

圖3 隨機(jī)森林測試集的預(yù)測值與實(shí)際值對比圖Fig.3 Comparison between predicted and actual value of the random forest test set

表5 隨機(jī)森林模型測試集的預(yù)測值與實(shí)際值Table 5 Predicted and actual values of the random forest model test set

同樣,為檢驗隨機(jī)森林模型的準(zhǔn)確性,對模型進(jìn)行評估。經(jīng)計算隨機(jī)森林模型的評價指標(biāo)如表6所示,模型對訓(xùn)練數(shù)據(jù)和測試數(shù)據(jù)的精確度均較高。在訓(xùn)練集中,平均絕對誤差和均方根誤差分別為0.013 7和0.019 1;測試集中,平均絕對誤差和均方根誤差分別為0.032 0和0.090 5,均小于0.1。訓(xùn)練集和測試集的均方誤差較為接近,模型的泛化能力較高。

表6 隨機(jī)森林模型的評價指標(biāo)Table 6 Evaluation indicators of the random forest model

4 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)與隨機(jī)森林模型對比分析

為進(jìn)一步比較BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型和隨機(jī)森林模型的準(zhǔn)確性,將兩種模型對CO2飽和吸附量預(yù)測值的相對誤差進(jìn)行對比,如圖4所示。可以看出,兩種預(yù)測模型的相對誤差均小于10%,都屬于高精度的預(yù)測,證明兩種模型都能對CO2的飽和吸附量進(jìn)行預(yù)測。將兩種預(yù)測模型的結(jié)果參數(shù)進(jìn)行對比,如表7所示,發(fā)現(xiàn)BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的預(yù)測結(jié)果中,相對誤差小于5%的數(shù)據(jù)為100%;而隨機(jī)森林模型的預(yù)測結(jié)果中,相對誤差小于5%的數(shù)據(jù)僅為82%。并且,BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測模型的平均絕對誤差為0.022 5,均方誤差為0.005 1,均方根誤差為0.071 8,3個指標(biāo)均小于隨機(jī)森林模型。上述對比說明BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型在CO2飽和吸附量預(yù)測上的準(zhǔn)確性更高,預(yù)測效果更好。模型的具體形式如式(5)所示。

圖4 兩種模型預(yù)測值的誤差對比圖Fig.4 The error comparison of the predicted values of two models

Q(w1,w2,V,D,S,φ)=b0+

(5)

式中:Q為CO2飽和吸附量,cm3/g;w1為礦物質(zhì)含量,%;w2為含水率,%;V為孔體積,cm3/g;D為孔徑,nm;S為比表面積,m2/g;φ為初始CO2體積分?jǐn)?shù),%;w1,i,w2,i,w3,i,w4,i,w5,i,w6,i,分別為輸入層到隱藏層各神經(jīng)元間的連接權(quán)重,分別取0.028 9、-0.184 0、1.130 1、-0.537 8、0.226 0、-1.501 9;w7,i為隱藏層到輸出層各神經(jīng)元間的連接權(quán)重,取2.676 2;bi為輸入層與隱藏層各神經(jīng)元間的偏置,取-1.297 8;b0為隱藏層與輸出層神經(jīng)元間的偏置,取0.407 8。

表7 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)與隨機(jī)森林的預(yù)測結(jié)果對比Table 7 Comparison of prediction results between the BP neural network and random forest

5 影響因素重要性排序

為探究各因素對煤吸附CO2的影響程度,本文采用基于MATLAB的特征變量重要性度量方法,評估決策樹中決策節(jié)點(diǎn)特征使用的相對順序。計算得到礦物質(zhì)含量、含水率、孔徑、孔體積、比表面積和CO2體積分?jǐn)?shù)6個因素的重要度,并將重要度歸一化,使其重要性權(quán)重之和為1,計算結(jié)果如圖5所示。從圖5可以看出,CO2體積分?jǐn)?shù)是所有因素中影響程度最大的,約占總體的30%;其次是比表面積,約占26%。CO2體積分?jǐn)?shù)、比表面積和含水率的重要性權(quán)重之和為75%,遠(yuǎn)高于其他3個因素?？左w積與平均孔徑的影響程度較低,而礦物質(zhì)含量的影響程度最小。分析原因是礦物質(zhì)占據(jù)煤的孔隙后會抑制CO2的吸附,但一部分礦物質(zhì)自身也能吸附微量的CO2,所以其對吸附量的總體影響最小。

圖5 各因素重要性權(quán)重Fig.5 Importance weights of factors

6 結(jié)論

1)BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)和隨機(jī)森林模型均可以很好地預(yù)測煤對CO2的吸附能力,其中BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型測試集的EMA和ERMS分別為0.022 5和0.071 8,隨機(jī)森林模型測試集的EMA和ERMS分別為0.032 0和0.090 5,均小于0.1。

2)BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型預(yù)測結(jié)果中相對誤差小于5%的數(shù)據(jù)為100%,而隨機(jī)森林模型預(yù)測結(jié)果中相對誤差小于5%的數(shù)據(jù)為82%,且BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測模型的平均絕對誤差、均方誤差和均方根誤差均小于隨機(jī)森林模型,證明BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)在CO2飽和吸附量的預(yù)測應(yīng)用上準(zhǔn)確性更高,預(yù)測效果更好。

3)CO2體積分?jǐn)?shù)是所有影響吸附的因素中影響程度最大的,約為30%;其次是比表面積,約為26%;CO2體積分?jǐn)?shù)、比表面積和含水率3個因素的重要性權(quán)重之和可達(dá)75%,遠(yuǎn)高于其他3個因素;孔體積與平均孔徑的影響程度較低,而礦物質(zhì)含量對吸附量的影響不大。研究結(jié)果可為采空區(qū)封存CO2技術(shù)的應(yīng)用提供理論支撐,對溫室氣體的減排具有重要意義。

附錄A

表A1 3種煤在不同條件下的CO2飽和吸附量Table A1 CO2 saturation adsorption capacity of three types of coal under different conditions

表A1(續(xù))