蔣 兵，舒奕嘉，羅茂丹，徐 僳，張紅帆

(1.四川省輻射環(huán)境管理監(jiān)測中心站，成都 610031；2.四川省輻射環(huán)境評價治理有限責(zé)任公司，成都 610031 )

引 言

土壤與人類生活息息相關(guān)，也是天然放射性核素最主要的載體[1]。人類時刻接受來自天然輻射的照射，而土壤和建筑材料等物質(zhì)中的U系、Th系放射性核素以及K-40是天然輻射重要的組成部分。人們居住環(huán)境中的空氣氡主要由土壤和建筑材料析出，而建筑材料又與當(dāng)?shù)氐膸r石和土壤有著密切聯(lián)系[2]。因此，調(diào)查和評估土壤中的放射性水平，對環(huán)境和居民健康保護(hù)，具有重要的意義。另一方面，四川省是一個核設(shè)施大省，充分掌握全省土壤放射性水平現(xiàn)狀也是必要的[3-4]。

90年代，吳宇等[5]等對四川境內(nèi)的土壤進(jìn)行了一次大范圍的調(diào)查，得到了四川境內(nèi)土壤天然放射性水平的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。但此次調(diào)查只有一年的數(shù)據(jù)，無多年連續(xù)監(jiān)測的情況。對此，本文調(diào)查和分析了2011年至2021年四川省土壤γ能譜天然核素的監(jiān)測數(shù)據(jù)，主要包括238U、232Th、226Ra、40K四種核素，以期了解四川省土壤放射性水平現(xiàn)狀和規(guī)律，并利用空氣中γ輻射劑量率[2，6]和外照射指數(shù)[7-8]來評價四川省土壤的放射性水平。

1 材料與方法

1.1 材料

本文研究的材料主要來自四川省輻射環(huán)境管理監(jiān)測中心站多年來對四川境內(nèi)具有代表性土壤監(jiān)測點位的監(jiān)測數(shù)據(jù)。

依據(jù)《輻射環(huán)境監(jiān)測技術(shù)規(guī)范》(HJ/T61-2001)[8]，四川境內(nèi)具有代表性土壤監(jiān)測點位信息見表1。土壤中γ核素的監(jiān)測頻次為一年一次。

表1 四川省21個地市州土壤采樣點位信息Tab.1 Information of soil sampling points in 21 prefecturesof Sichuan Province

土壤樣品的采集按照相關(guān)要求[9-10]，采用梅花形布點或根據(jù)地形采用蛇形布點，采點不少于 5 個。每個點在 10 m×10 m 范圍內(nèi)，采取 0～10 cm 的表層土(去除散在表面上的植物，雜草石等)。樣品到達(dá)實驗室后，經(jīng)過高溫烘干，經(jīng)過行星球磨儀研磨，裝入Ф70mm×65 mm圓柱形聚乙烯樣品盒中，充分壓實后，蓋緊樣品盒蓋，清洗樣品盒上沾污的樣品，擦干樣品盒，稱重，密封，放置 1個月后測量。

1.2 方法

對采集的土壤樣品，四川省輻射環(huán)境管理監(jiān)測中心站按照《土壤中放射性核素的γ能譜分析方法》(GB/T 11743-1989)[11](2011-2014年采用)、《土壤中放射性核素的γ能譜分析方法》(GB/T 11743-2013)[4](2015-2021年采用)以及《用半導(dǎo)體γ譜儀分析低比活度γ放射性樣品的標(biāo)準(zhǔn)方法》(GB 11713-1989)[12](2011-2014年采用)、《高純鍺γ能譜分析通用方法》(GB/T 11713-2015)[13](2016～2021年采用)的要求對樣品進(jìn)行分析。

2 結(jié)果與討論

2.1 21個地市州土壤中天然放射性水平

2011～2021年四川省21個市州土壤天然放射性核素活度濃度見表2。由表2可以看出2011～2021年四川省土壤中238U的活度濃度范圍在13.6～80.5Bq/kg，活度濃度均值范圍24.4～49.0Bq/kg，11年均值為33.0Bq/kg；232Th活度濃度范圍在17.4～76.0Bq/kg，均值范圍在30.6～58.7Bq/kg，11年均值為43.9Bq/kg；226Ra活度濃度范圍在14.9～63.6Bq/kg，均值范圍在20.0～38.9Bq/kg，11年均值為28.7Bq/kg；40K活度濃度范圍在174～859Bq/kg，均值范圍在254～689Bq/kg，11年均值為551Bq/kg。

四川省土壤中天然核素238U、232Th、226Ra、40K監(jiān)測結(jié)果均在1983～1990年全國環(huán)境天然放射性水平調(diào)查結(jié)果范圍內(nèi)[14]。與1993年四川省土壤中天然放射性含量調(diào)查水平相當(dāng)[5]。

2.2 區(qū)域土壤核素監(jiān)測結(jié)果分析

根據(jù)何振云的研究[14]，全國238U、232Th、226Ra總的趨勢是南高北低。本文對四川南邊地區(qū)(樂山、內(nèi)江、自貢、宜賓、瀘州)，四川中部地區(qū)(成都、眉山、資陽、遂寧、南充)，四川北邊地區(qū)(綿陽、廣元、巴中)三個地區(qū)的土壤放射性核素活度濃度進(jìn)行了分析，這些區(qū)域均在四川盆地內(nèi)進(jìn)行了劃分。將三個地區(qū)(2011～2021年)監(jiān)測點位的均值作為地區(qū)監(jiān)測值，其分析結(jié)果如圖1所示。由圖1可以看出，三個地區(qū)土壤中238U、232Th、226Ra的監(jiān)測值南高北低，但土壤中238U中部地區(qū)的監(jiān)測值比南部高。結(jié)合表2的數(shù)據(jù)，以從南到北各點位數(shù)據(jù)比較，并沒有出現(xiàn)土壤中238U、232Th、226Ra的含量南高北低的趨勢。

總體來說，四川土壤監(jiān)測數(shù)據(jù)以區(qū)域點位劃分，土壤中232Th、226Ra的含量趨勢符合南高北低的特征，而238U的含量反而中部地區(qū)偏高。

2.3 核素含量特征

對21個地市州2011～2021年土壤中天然核素監(jiān)測均值進(jìn)行了比較，如圖2所示。由圖2A，土壤中238U監(jiān)測均值超省均值的地市有8個，低于省均值的有13個；由圖2B，土壤中232Th監(jiān)測均值超全省均值的地市有13個，低于省均值的有8個；由圖2C，土壤中226Ra監(jiān)測均值超全省均值的地市有10個，低于省均值的有11個；由圖2D，土壤中40K監(jiān)測均值超省均值的地市有11個，低于省均值的有10個。其中，成都、眉山、涼山州以及自貢的監(jiān)測點位，2011～2021年間土壤中238U、232Th、226Ra、40K的監(jiān)測均值均高于省均值。21個地市州的土壤天然核素238U、226Ra的監(jiān)測均值低于全省均值居多，而232Th、40K監(jiān)測均值高于全省均值居多。因此，四川多數(shù)地區(qū)土壤中天然核素232Th、40K的含量較高，而238U、226Ra的含量較低。

圖2 各地市(州)2011～2021年土壤中放射性核素238U、232Th、226Ra、40K監(jiān)測均值比較Fig.2 Comparison of the mean values of 238U，232Th，226Ra and 40K radionuclides in soil from 2011 to 2021

四川土壤多以紫色土為主[15]，是富含鈣質(zhì)的土壤。根據(jù)文獻(xiàn)[16]，在富鋁土區(qū)238U、226Ra的含量高，40K在富鋁土區(qū)域內(nèi)最低，顯然在富含鈣質(zhì)的土壤這一特征并不明顯。另外，土壤中放射性核素含量與成土母巖有關(guān)[16]，因此，四川土壤中238U、232Th、226Ra、40K的含量情況還應(yīng)研究與成土母巖的關(guān)系。

2.4 土壤放射性水平評價

查閱研究文獻(xiàn)[1-2、6～8]，對土壤放射性評價有多個獨立指標(biāo)。根據(jù)相關(guān)文獻(xiàn)，本文選取了空氣中γ輻射劑量率和外照射指數(shù)(Iγ)兩個指標(biāo)。

空氣中γ輻射劑量率(D)用于表征地表上方一定高度處(通常為1m)由周圍物質(zhì)中發(fā)出的γ射線產(chǎn)生的貢獻(xiàn)。

其理論計算公式為[12]：

D(nGy/h)=0.462CU+0.604CTh+0.0417CRa

其中 D 為地面高 1 m 處 γ 輻射劑量率，CU、CTh和 CRa分別代表樣品中238U、232Th 和226Ra 的比活度(Bq / kg)。

外照射指數(shù)(Iγ)原用于評指建筑材料產(chǎn)品中的放射性核素鐳、釷、鉀的比活度對居民所造成的外照射程度。人類生活離不開土壤，因此利用外照射指數(shù)(Iγ)來指示土壤中釋放γ射線風(fēng)險程度。其計算公式：

Iγ=CRa/370+CTh/260+CK/4200

CRa、CTh、CK分別代表226Ra、232Th、40K 的比活度(Bq/kg)。

四川省空氣中γ輻射劑量率和外照射指數(shù)(Iγ)計算值見表3。同時參考其他調(diào)研的數(shù)據(jù)進(jìn)行了計算和分析，其結(jié)果見表3。

由表3可以看出，此次調(diào)查和分析，四川省空氣中γ輻射劑量率D計算值范圍在30.6～59.7(nGy/h)，均值為42.9nGy/h，低于全國水平，也低于其他已調(diào)研地區(qū)水平；外照射指數(shù)Iγ計算值范圍在0.23～0.50，均值0.38(國標(biāo)Iγ≤1.0)。綜上可以看出，四川省土壤放射性處于一個較低水平。

表3 各地區(qū)土壤樣品γ輻射劑量率和外照射指數(shù)比較Tab.3 Comparison of γ radiation dose rate and external radiation index of soil samples from different regions

4 結(jié) 論

本文對四川省2011～2021年高純鍺γ譜儀監(jiān)測的21個市(州)的土壤天然核素數(shù)據(jù)進(jìn)行了分析。通過分析，得到以下結(jié)果：

(1)四川省土壤中238U的活度濃度范圍在13.6～80.5Bq/kg，均值范圍為24.4～49.0Bq/kg，11年均值為33.0Bq/kg；

(2)232Th活度濃度17.4～76.0Bq/kg，均值范圍為30.6～58.7Bq/kg，11年均值為43.9Bq/kg；

(3)226Ra活度濃度范圍在14.9～63.6Bq/kg，均值范圍為20.0～38.9Bq/kg，11年均值為28.7Bq/kg；

(4)40K活度濃度范圍在174～859Bq/kg，均值范圍為254～689Bq/kg，11年均值為551Bq/kg；

(5)232Th、226Ra核素含量存在南高北低的趨勢；

(6)四川多數(shù)地區(qū)土壤中天然核素232Th、40K的含量較高，而238U、226Ra的含量較低；

(7)通過空氣中γ輻射劑量率和外照射指數(shù)評價了四川省環(huán)境γ輻射水平，其中四川省空氣中γ輻射劑量率低于全國水平，外照射指數(shù)小于國標(biāo)限值。

四川省土壤中天然放射性核素含量第一次調(diào)查是在1993年，距今已將近三十年，隨著社會的發(fā)展，分析方法、儀器也經(jīng)過了更新，因此，再次對四川省土壤中天然放射性核素含量進(jìn)行調(diào)查就顯得十分必要。通過此次對四川省21個地市州土壤放射性核素的調(diào)查，建立了四川土壤天然放射性活度濃度的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)，對以后土壤放射性污染防治提供參考。