孫 璨，吳 旭，吳 靜，李嘉偉，劉文莉，梁 平

（上海理工大學(xué) 光電信息與計(jì)算機(jī)工程學(xué)院，上海 200093）

引言

太赫茲（terahertz，THz）波通常是指頻率在0.1～10 THz 范圍[1]，波段在0.01～3 mm 范圍的電磁波[2-4]。由于太赫茲波的光子能量低，只有1 meV[5]，遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于細(xì)胞電離時(shí)所需要的能量[6]，在檢測(cè)時(shí)不會(huì)對(duì)人體和生物組織造成傷害[7-8]，因此太赫茲波可應(yīng)用于生物醫(yī)學(xué)檢測(cè)領(lǐng)域，如人體檢測(cè)、醫(yī)學(xué)成像[9-11]、疾病標(biāo)志物檢測(cè)等。目前，已經(jīng)有實(shí)驗(yàn)直接通過(guò)太赫茲波測(cè)得了（純品狀態(tài)下）疾病標(biāo)記物的太赫茲特征光譜[12-13]。但由于實(shí)際的組織、血液等生物樣本中生物標(biāo)志物的質(zhì)量?jī)H在μg 甚至ng 量級(jí)，而傳統(tǒng)太赫茲波檢測(cè)靈敏度通常在mg 量級(jí)，因此很難通過(guò)太赫茲波直接檢測(cè)出實(shí)際人體樣品中的生物標(biāo)志物[14]。太赫茲超材料是一種人工合成的，具有特殊物理特性的新材料，可以通過(guò)局部電場(chǎng)增強(qiáng)有效提高檢測(cè)靈敏度[15-18]。除此之外，超材料還具有易于制備，易于處理，易于選擇的優(yōu)勢(shì)[19]，所以太赫茲超材料被越來(lái)越多地加以研究和使用[19-22]。具有高品質(zhì)因子（Q因子）是超材料應(yīng)用于生物醫(yī)學(xué)檢測(cè)的必備條件[23-27]。因此，近年來(lái)太赫茲超材料的研究重點(diǎn)在于提升材料的Q值。Koshelev 等[28]研究得到基于連續(xù)體中的束縛態(tài)（bound states in the continuum, BIC）原理構(gòu)建的超材料，理論上可達(dá)到超高Q值。Gupta 等[29]通過(guò)將反對(duì)齊磁偶極子的相互作用與鏡像不對(duì)稱Fano 諧振器耦合，在2D 平面超表面上產(chǎn)生強(qiáng)烈的環(huán)形共振，突破了傳統(tǒng)Fano 諧振器的Q值。Yuan 等[30]提出了一種全介電不對(duì)稱超表面結(jié)構(gòu)，在制備的全介電超表面上證明了超過(guò)三階的光可致發(fā)光增強(qiáng)，獲得了超高的Q值。Liang 等[31]通過(guò)超輻射和亞輻射之間的破壞干擾，激發(fā)石墨烯材料等離子體誘導(dǎo)透明（plasmonic induced transparency, PIT），調(diào)節(jié)單一石墨烯結(jié)構(gòu)的費(fèi)米能級(jí)和石墨烯的載流子遷移率，有效地調(diào)節(jié)這種PIT 超材料的Q值。Bazgir 等[32]基于納米孔徑諧振器構(gòu)建超材料，利用石墨烯–SiN 多層雙曲材料結(jié)構(gòu)增加吸收，提高器件的Q值。然而，以上所提到的設(shè)計(jì)結(jié)構(gòu)較復(fù)雜，雖然理論仿真Q值較高，但現(xiàn)有加工的誤差會(huì)改變超材料的實(shí)際尺寸，導(dǎo)致實(shí)際測(cè)試Q值往往達(dá)不到理論效果。

本文提出在不改變?cè)袔缀涡螤畹幕A(chǔ)上，通過(guò)改變幾何形狀缺口處的針尖角度來(lái)提高超材料的Q值。以雙開(kāi)口方形環(huán)構(gòu)建的太赫茲超材料傳感器為例，通過(guò)結(jié)構(gòu)仿真和理論分析，改變開(kāi)口處針尖角度的大小，分析雙針尖角度的變化對(duì)共振頻率處的電流、吸收曲線及Q值的影響，從而研究傳感器在諧振點(diǎn)處的諧振機(jī)理和結(jié)構(gòu)參數(shù)對(duì)諧振頻率的影響。該研究結(jié)果可推廣至其他諧振器單元結(jié)構(gòu)，進(jìn)一步提高諧振器品質(zhì)因子，從而可以提高現(xiàn)有成熟的超材料的生物檢測(cè)靈敏度。

1 設(shè)計(jì)原理

本文以雙開(kāi)口方形環(huán)雙針尖結(jié)構(gòu)為例，設(shè)計(jì)太赫茲超材料傳感器。此類超材料的原理是，當(dāng)入射電磁波作用在超材料表面，由于其非對(duì)稱性，沿著電場(chǎng)方向?yàn)檩S線的左右部分會(huì)產(chǎn)生電勢(shì)差，誘導(dǎo)電容電感（inductive-capacitive ，LC）效應(yīng)，生成振蕩電流。在諧振器單元中，開(kāi)口處可看作一個(gè)電容，其余部分可以看作一個(gè)電感。整個(gè)結(jié)構(gòu)從等效電路模型角度來(lái)看就構(gòu)成了LC 振蕩電路，其共振頻率可以表示為

式中：L為電感；C為電容； ωLC為共振頻率；E(ν)為間隙處電場(chǎng)強(qiáng)度； ε(0) 為間隙處初始介電常數(shù)； ε(ν) 為不同電場(chǎng)強(qiáng)度下的介電常數(shù)；ν 為電場(chǎng)強(qiáng)度。研究發(fā)現(xiàn)超材料傳感器的幾何參數(shù)會(huì)引起電感L發(fā)生改變。

由于超材料傳感器是高頻諧振，可以認(rèn)為它是等離子體共振，所以諧振頻率可表示為

式中： εeff為周圍的平均介電常數(shù)；D主要與超材料傳感器的幾何參數(shù)相關(guān)。

共振頻率由開(kāi)口諧振環(huán)結(jié)構(gòu)參數(shù)決定。因此，通過(guò)調(diào)節(jié)開(kāi)口諧振環(huán)結(jié)構(gòu)參數(shù)可以控制超材料在太赫茲波段任意頻率實(shí)現(xiàn)共振。當(dāng)針尖角度發(fā)生改變時(shí)，諧振環(huán)開(kāi)口處幾何參數(shù)發(fā)生變化，從而導(dǎo)致超材料傳感器的諧振頻率發(fā)生變化。

2 結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)

設(shè)計(jì)了一種雙開(kāi)口方形環(huán)雙側(cè)針尖結(jié)構(gòu)的太赫茲超材料生物傳感器，該雙針尖結(jié)構(gòu)傳感器由2 部分組成，其三維結(jié)構(gòu)示意圖如圖1（a）所示。整個(gè)超材料傳感器是由無(wú)數(shù)個(gè)相同結(jié)構(gòu)的諧振單元和一層聚四氟乙烯基底組成。超材料的諧振單元為銅雙開(kāi)口方形環(huán)。薄銅層的厚度為50 nm，基底厚度d= 2 μm。仿真時(shí)基底的相對(duì)介電常數(shù)設(shè)置為3.9，雙開(kāi)口方形環(huán)的材料設(shè)置為理想電導(dǎo)體。超材料生物傳感器的每個(gè)諧振單元如圖1（b）所示，a為單元結(jié)構(gòu)在x軸和y軸的周期長(zhǎng)度；b，w分別為金屬條長(zhǎng)度和寬度；g為開(kāi)口寬度。具體參數(shù)設(shè)置為a= 15 μm，b= 10 μm，w= 2 μm，g= 1 μm。θ 為針尖角度，通過(guò)對(duì)參數(shù)θ 的調(diào)節(jié)，實(shí)現(xiàn)對(duì)雙開(kāi)口方形環(huán)雙側(cè)針尖角度大小的調(diào)控。

圖1 雙開(kāi)口方形環(huán)雙側(cè)針尖結(jié)構(gòu)超材料Fig. 1 The bimaterial biosensor with double open square ring and double needle tip structure

3 仿真結(jié)果及分析

3.1 共振頻率處電流分布

首先，本文對(duì)不同雙側(cè)針尖角度下，雙開(kāi)口方形環(huán)超材料傳感器的電流分布進(jìn)行了研究，具體如圖2 所示。由圖2（a）～（f）的電流分布可知，雙開(kāi)口方形環(huán)在開(kāi)口處附近的電場(chǎng)強(qiáng)度最強(qiáng)，共振頻率最高。分析其原因，當(dāng)太赫茲波垂直入射到傳感器的結(jié)構(gòu)表面時(shí)，傳感器表面形成電場(chǎng)耦合，在金屬方形環(huán)結(jié)構(gòu)的開(kāi)口處會(huì)聚集大量的正負(fù)電荷，使金屬開(kāi)口環(huán)處的電場(chǎng)增強(qiáng)，從而在開(kāi)口處形成電流?；诘刃щ娙莺碗姼性?，電流增大，電感也會(huì)隨之增大，使得開(kāi)口處電場(chǎng)變強(qiáng)，傳感器的共振頻率也會(huì)隨之增高。

圖2 不同針尖角度對(duì)應(yīng)的共振頻率表面電場(chǎng)強(qiáng)度分布圖Fig. 2 The surface electric field intensity distribution of resonance frequency corresponding to different tip angles

保持方形環(huán)的各個(gè)結(jié)構(gòu)參數(shù)一致，將方形金屬環(huán)的開(kāi)口距離始終控制為1 μm，僅改變雙側(cè)的針尖角度。圖2（a）～（e）分別是雙側(cè)開(kāi)口處為30°，60°，90°，120°，150°針尖化時(shí)單個(gè)金屬方形環(huán)結(jié)構(gòu)的電場(chǎng)強(qiáng)度分布圖，圖2（f）為初始未針尖化模型的電流分布圖。由圖2（a）～（f）電場(chǎng)強(qiáng)度分布可知，方形金屬環(huán)的電場(chǎng)效應(yīng)在開(kāi)口處最強(qiáng)，結(jié)果表明針尖化并沒(méi)有改變電流分布最強(qiáng)的位置。圖2（g）所示為，隨著針尖角度的變化，開(kāi)口環(huán)處的電場(chǎng)強(qiáng)度變化情況。由曲線可知：在針尖角度30°≤θ≤90°時(shí)，隨著針尖角度的增大，超材料傳感器的電場(chǎng)強(qiáng)度減小；針尖角度90°＜θ≤150°時(shí)，隨著針尖的角度的增大，超材料傳感器的電場(chǎng)強(qiáng)度先增大后減小，且當(dāng)開(kāi)口處針尖角度為120°時(shí)，超材料傳感器的電場(chǎng)強(qiáng)度最大。

3.2 諧振頻率曲線分布

通過(guò)諧振頻率曲線進(jìn)一步分析雙針尖角度的變化對(duì)諧振頻率的影響。圖3 為雙側(cè)開(kāi)口處角度為30°，60°，90°，120°，150°以及180°（未針尖化）時(shí)，各角度的諧振頻率曲線光譜圖。為了更清楚地分析諧振頻率的移動(dòng)，對(duì)光譜進(jìn)行了歸一化處理。從圖3 中黑色曲線能夠觀察到，當(dāng)針尖角度為30°時(shí)，該雙開(kāi)口太赫茲超材料傳感器的共振響應(yīng)頻率位于8.27 THz，諧振頻率最大；隨著針尖角度的增大，諧振頻點(diǎn)持續(xù)向低頻移動(dòng)。當(dāng)針尖角度為180°（未針尖化）時(shí)，該雙開(kāi)口太赫茲超材料傳感器的共振響應(yīng)頻率位于7.81 THz。由此得到，在開(kāi)口間距不變條件下，將雙側(cè)開(kāi)口進(jìn)行針尖化時(shí)，傳感器的共振響應(yīng)頻率位于7.81～8.27 THz 之間。綜上所述，隨著開(kāi)口方形環(huán)開(kāi)口處針尖角度增大，太赫茲超材料傳感器的工作頻率逐漸減小。

為了更清楚地觀察諧振頻率隨針尖角度的變化，研究了針尖角度與諧振頻率的關(guān)系，結(jié)果如圖4 所示。隨著針尖角度的增大，諧振頻率逐漸遞減，并且針尖角度與諧振頻率的變化呈非線性關(guān)系。當(dāng)針尖角度從30°增大到90°，相應(yīng)的諧振頻率發(fā)生紅移，頻移幅度為0.28 THz。當(dāng)針尖角度從90°增大到180°（未針尖化），諧振頻率的紅移幅度為0.18 THz。由此可知，相對(duì)于鈍角間的變化，針尖角度在銳角間的變化對(duì)諧振頻率的影響更為明顯。原因可能是在銳角間角度改變時(shí)，針尖處與空氣的接觸面積變化較大，在鈍角間角度改變時(shí)，針尖處與空氣的接觸面積變化較小。

圖4 針尖角度和諧振頻率位置變化曲線Fig. 4 Position change curve of needle tip angle and harmonic frequency

根據(jù)上述結(jié)果，可以認(rèn)為：針尖化可以有效增加開(kāi)口類傳感器共振峰的響應(yīng)頻率，并且針尖角度越尖銳，響應(yīng)頻率向高頻移動(dòng)的幅度越大。

3.3 超材料品質(zhì)因子Q

品質(zhì)因子Q表示振子的共振頻率相對(duì)于帶寬的大小，在一定共振頻率下，可以表示為系統(tǒng)儲(chǔ)存的能量和每個(gè)周期外界提供的能量之比。因此，Q值可用來(lái)表征諧振器的光學(xué)共振性質(zhì)，Q值越大，表明損耗越小，共振峰越窄，測(cè)量光譜的變化越容易被區(qū)分。進(jìn)一步分析針尖角度對(duì)超材料傳感器靈敏度的影響，根據(jù)式（3）計(jì)算得到不同針尖角度下的Q值，結(jié)果如表1所示。

表1 不同雙針尖角度下的Q 值計(jì)算Tab. 1 Calculation of Q factor under different double needle angles

諧振器的Q值可表示為

式中：f0為共振頻率；XFWHM為半峰全寬。

從表1 可以看到，雙側(cè)開(kāi)口針尖化可以有效提高開(kāi)口類傳感器共振峰的Q值，由計(jì)算結(jié)果可以得到針尖角度為150°時(shí)Q值最高，約為未針尖化模型的5 倍。

4 結(jié)論

本文設(shè)計(jì)了雙開(kāi)口方形環(huán)雙側(cè)針尖超材料傳感器模型，通過(guò)改變針尖角度的大小，分析了針尖角度的變化對(duì)共振頻率處的電流影響以及吸收曲線的變化，研究了雙開(kāi)口方形環(huán)雙側(cè)針尖角度變化對(duì)電場(chǎng)強(qiáng)度和諧振頻率的影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn)：隨著針尖角度的增大，傳感器的諧振頻率逐漸減小，半峰寬和Q值隨針尖角度變化而變化，且在針尖角度為150°時(shí)，半峰寬最小，Q值最高，從而確定最優(yōu)針尖角度為150°，此時(shí)靈敏度達(dá)到最高，約為未針尖化模型的5 倍。開(kāi)口針尖化設(shè)計(jì)提升了太赫茲超材料的傳感靈敏性。該研究為提高太赫茲超材料靈敏度提供了新的思路。