唐 輝,李元東,王 亮,谷 洪,曾 奕,徐 僳,唐遠(yuǎn)程,蔣 兵

1.四川省輻射環(huán)境管理監(jiān)測(cè)中心站,四川 成都 611139 2.成都理工大學(xué)核技術(shù)與自動(dòng)化工程學(xué)院,四川 成都 610059

放射性α核素、放射性β核素均屬于一類致癌物質(zhì),飲用水中的總α、總β放射性水平將直接影響飲用水質(zhì),攝入過(guò)多的放射性物質(zhì),將會(huì)導(dǎo)致較高的健康風(fēng)險(xiǎn)。為保障人民群眾的飲水安全,了解飲水質(zhì)量,筆者調(diào)查了四川省21個(gè)地級(jí)市(州)的21個(gè)集中飲用水源地在2016—2020年的總α、總β放射性水平,分析飲用水源地放射性分布特點(diǎn)和暴露水平,并利用健康風(fēng)險(xiǎn)模型評(píng)價(jià)居民通過(guò)飲水途徑攝入放射性物質(zhì)所導(dǎo)致的健康風(fēng)險(xiǎn),為保障飲水安全提供技術(shù)依據(jù)[1-2]。

1 調(diào)查方法

1.1 采樣點(diǎn)選擇

該調(diào)查在四川省21個(gè)地級(jí)市(州)均選擇一個(gè)集中飲用水源地作為調(diào)查對(duì)象,調(diào)查范圍覆蓋全省。成都市、阿壩州、雅安市受調(diào)查的水源地屬于青衣江和岷江干流水系,攀枝花市、宜賓市受調(diào)查的水源地屬于金沙江水系,瀘州市受調(diào)查的水源地屬于長(zhǎng)江水系,德陽(yáng)市、內(nèi)江市受調(diào)查的水源地屬于沱江水系,綿陽(yáng)市、遂寧市受調(diào)查的水源地屬于涪江水系,廣元市、南充市受調(diào)查的水源地屬于嘉陵江水系,樂(lè)山市、甘孜州受調(diào)查的水源地屬于大渡河水系,廣安市、達(dá)州市、巴中市受調(diào)查的水源地屬于渠江水系,涼山州受調(diào)查的水源地屬于安寧河水系,水源地類型均為河流水;自貢市、資陽(yáng)市受調(diào)查的水源地屬于沱江水系,眉山市受調(diào)查的水源地屬于青衣江和岷江干流水系,水源地類型均為水庫(kù)水。

1.2 樣品采集、檢測(cè)和評(píng)價(jià)

該調(diào)查在2016—2020年枯水期(1—4月)和平水期(6—10月)各采樣一次。

樣品采集嚴(yán)格按照《核設(shè)施水質(zhì)監(jiān)測(cè)采樣規(guī)定》(HJ/T 21—1998)[3]、《地表水和污水監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范》(HJ/T 91—2002)[4]、《水質(zhì) 樣品的保存和管理技術(shù)規(guī)定》(HJ 493—2009)[5]、《水質(zhì) 采樣技術(shù)指導(dǎo)》(HJ 494—2009)[6]、《水質(zhì) 采樣方案設(shè)計(jì)技術(shù)規(guī)定》(HJ 495—2009)[7]等相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)執(zhí)行。采樣器具為聚乙烯塑料桶,采樣容器為聚乙烯塑料小口桶。采樣時(shí)盡量不要將空氣混入樣品,采樣容器裝滿后必須加蓋。如發(fā)現(xiàn)樣品中有顆粒物或沉淀,應(yīng)盡快分離[3-7]。

水中總α放射性水平和總β放射性水平的檢測(cè)方法分別參照《水中總α放射性濃度的測(cè)定 厚源法》(EJ/T 1075—1998)和《水中總β放射性測(cè)定 蒸發(fā)法》(EJ/T 900—1994)。測(cè)量原理為將水樣酸化,蒸發(fā)濃縮,轉(zhuǎn)化為硫酸鹽,于350 ℃灼燒,殘?jiān)D(zhuǎn)移至樣品盤中制成樣品源,在低本底α、β測(cè)量系統(tǒng)測(cè)量α、β計(jì)數(shù)[8-9]。檢測(cè)結(jié)果的評(píng)價(jià)參照《生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》(GB 5749—2022)[10]的相關(guān)規(guī)定。

1.3 質(zhì)量控制

該次調(diào)查的采樣任務(wù)由水源地所屬地級(jí)市(州)生態(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè)站負(fù)責(zé),樣品采集、密封、粘貼標(biāo)簽后在規(guī)定時(shí)間內(nèi)送至四川省輻射環(huán)境管理監(jiān)測(cè)中心站實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行檢測(cè);檢測(cè)使用的儀器設(shè)備全部經(jīng)有資質(zhì)的單位檢定,確保檢定合格且在檢定有效期內(nèi);地級(jí)市(州)監(jiān)測(cè)站采樣人員均經(jīng)過(guò)四川省輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)站培訓(xùn)并考核合格后頒發(fā)上崗證書;實(shí)驗(yàn)室檢測(cè)人員均通過(guò)考核,持有全國(guó)輻射監(jiān)測(cè)系統(tǒng)上崗證,保證人員操作的準(zhǔn)確性;同時(shí)采取設(shè)置平行雙樣(每批次樣品數(shù)量的10%～20%)、留樣復(fù)測(cè)等方式,確保數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性[11];整個(gè)檢測(cè)過(guò)程均按照《輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范》(HJ/T 61—2021)要求進(jìn)行[12]。

1.4 統(tǒng)計(jì)學(xué)分析

檢測(cè)數(shù)據(jù)使用統(tǒng)計(jì)軟件SPSS 26.0進(jìn)行數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)和分析,組間比較采用克魯斯卡爾-沃利斯檢驗(yàn),以P<0.05為差異有統(tǒng)計(jì)學(xué)意義。

2 調(diào)查結(jié)果與分析

2.1 不同水源地的總α和總β放射性水平監(jiān)測(cè)結(jié)果

四川省21個(gè)地級(jí)市(州)的21個(gè)水源地在2016—2020年的總α放射性濃度范圍為0.008～0.094 Bq/L,平均值為0.026 Bq/L,標(biāo)準(zhǔn)差為0.012 Bq/L;總β放射性濃度范圍為0.011～0.190 Bq/L,平均值為0.066 Bq/L,標(biāo)準(zhǔn)差為0.027 Bq/L;總α放射性濃度均小于0.5 Bq/L,總β放射性濃度均小于1.0 Bq/L,均符合《生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》的相關(guān)規(guī)定。不同水源地之間的總α、總β放射性濃度分別進(jìn)行比較,差異均無(wú)統(tǒng)計(jì)學(xué)意義(P>0.05),見表1。

2.2 不同年度飲用水源地的總α和總β放射性水平

2016—2020年四川省21個(gè)地級(jí)市(州)水源地總α、總β放射性濃度見表2;不同年度之間的總α、總β放射性濃度分別進(jìn)行對(duì)比,差異均無(wú)統(tǒng)計(jì)學(xué)意義(P>0.05)。

表2 不同年度各水源地的總α和總β放射性水平Table 2 Total α and β radioactivity levels in different water sources in different years Bq/L

2.3 不同水期飲用水源地的總α和總β放射性水平

枯水期和平水期的總α、總β放射性濃度見表3和表4,平水期和枯水期的總α、總β放射性濃度,以不同年度的放射性水平作為檢驗(yàn)變量、以水期作為分組變量進(jìn)行比較,不同水期的總α、總β放射性濃度之間差異有統(tǒng)計(jì)學(xué)意義(P<0.05)。

表3 2016—2020年各水源地枯水期和平水期的總α放射性水平Table 3 Total α radioactive levels in wet season and normal season in each water source from 2016 to 2020 Bq/L

表4 2016—2020年各水源地枯水期和平水期總β放射性水平Table 4 Total β radioactive levels in wet season and normal season in each water source from 2016 to 2020 Bq/L

2.4 不同水源地類型的飲用水總α和總β放射性水平

河流型、湖庫(kù)型飲用水源地的總α、總β放射性濃度見表5;2016—2020年河流型、湖庫(kù)型飲用水源地之間的總α、總β放射性濃度,以不同年度的放射性水平作為檢驗(yàn)變量、以飲用水源地類型作為分組變量進(jìn)行比較,差異無(wú)統(tǒng)計(jì)學(xué)意義(P>0.05)。

表5 2016—2020年湖庫(kù)型和河流型水源地總α和總β放射性水平Table 5 Total α and total β radioactivity levels of lake and river water sources from 2016 to 2020 Bq/L

2.5 對(duì)比分析

龔韜等[13]研究的2015—2017年樂(lè)山市縣級(jí)飲用水源地的總α放射性濃度為0.007～0.040 Bq/L,總β放射性濃度為0.017～0.230 Bq/L;郭元等[14]研究的2016年攀枝花市生活飲用水總α放射性濃度為0.008～0.214 Bq/L,總β放射性濃度為0.013～0.259 Bq/L;羅文仲等[15]研究的2015—2017年遂寧市飲用水源地總α放射性濃度為0.014～0.04 Bq/L,總β放射性濃度為0.08～0.09 Bq/L;生態(tài)環(huán)境部輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)中心發(fā)布的2013—2020年全國(guó)輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)質(zhì)量報(bào)告[16]顯示,全國(guó)集中式飲用水源地監(jiān)測(cè)結(jié)果中總α、總β放射性濃度范圍分別為0.01～0.46、0.01～0.68 Bq/L。2016—2020年四川省地級(jí)市(州)飲用水源地總α、總β的放射性濃度均在全國(guó)輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)質(zhì)量報(bào)告發(fā)布的數(shù)據(jù)范圍內(nèi);與省內(nèi)其他公開發(fā)表的飲用水源地總α、總β放射性濃度的數(shù)據(jù)基本處于同一水平,無(wú)明顯差異。

3 健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

3.1 待積有效劑量的計(jì)算

公眾因飲水而攝入的放射性物質(zhì)通過(guò)公式(1)計(jì)算。

D攝=C×Q×e(g)

(1)

式中:C表示水中放射性物質(zhì)的活度濃度,Bq/L;Q表示飲用水的年攝入量,L/a;e(g)表示g年齡組的劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)(即單位攝入量所致的待積有效劑量),Sv/Bq;D攝表示年待積有效劑量,Sv/a[17-18]。

因?yàn)榈乇硭锌偊练派湫灾饕獊?lái)源于226Ra,總β放射性主要來(lái)源于40K,所以筆者使用226Ra和40K的劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)作為總α和總β的劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)[19];劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)的取值參考《電離輻射防護(hù)與輻射源安全基本標(biāo)準(zhǔn)》(GB 18871—2002)中的數(shù)據(jù),見表6[20]。

表6 公眾攝入總α、總β單位攝入量所致的待積有效劑量Table 6 The cumulative effective dose of total α and total β units consumed by the public Sv/Bq

不同年齡段人群的年直接飲水?dāng)z入量見表7,數(shù)據(jù)來(lái)源于《中國(guó)人群暴露參數(shù)手冊(cè)》(0～5歲兒童卷、6～17歲兒童卷和成人卷)[21-23]。

表7 不同年齡段人群的年直接飲水?dāng)z入量Table 7 Annual direct drinking water intake of different age groups

2020年底各地級(jí)市(州)人口比例數(shù)據(jù)見表8,數(shù)據(jù)來(lái)源于《2021四川統(tǒng)計(jì)年鑒》[24]。在計(jì)算全省的年均待積有效劑量、年致癌風(fēng)險(xiǎn)時(shí),考慮各地級(jí)市(州)常住人口數(shù)量差異較大,使用人口比例進(jìn)行加權(quán)平均計(jì)算。

表8 各地級(jí)市(州)人口比例Table 8 Population proportion of prefecture-level cities (prefectures) %

筆者采用各地級(jí)市(州)2016—2020年總α、總β放射性濃度平均值計(jì)算年均待積有效劑量,見表9。

表9 2016—2020年各地級(jí)市(州)不同年齡組的年平均待積有效劑量Table 9 Annual average effective dose pending accumulation of different age groups in prefecture-level cities (prefectures) from 2016 to 2020 10-5Sv/a

2016—2020年四川省21個(gè)地級(jí)市(州)經(jīng)集中飲用水源地供水途徑在各年齡組的總α、總β放射性年均待積有效劑量均低于0.1 mSv,低于WHO的推薦參考水平。

3.2 健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

公眾因飲水途徑攝入放射性物質(zhì)而導(dǎo)致的健康風(fēng)險(xiǎn)通過(guò)公式(2)計(jì)算。

R=1.25×10-2×D攝

(2)

式中:R表示公眾因飲水?dāng)z入放射性物質(zhì)而導(dǎo)致的平均個(gè)人致癌年風(fēng)險(xiǎn),1/a;1.25×10-2為在人群中輻射誘發(fā)的癌癥死亡概率系數(shù),1/Sv;D攝表示年待積有效劑量,Sv/a[25]。

四川省21個(gè)地級(jí)市(州)因飲水途徑攝入總α、總β放射性物質(zhì)而導(dǎo)致各年齡段居民總的致癌風(fēng)險(xiǎn)見表10。WHO將放射性物質(zhì)均劃分為一類致癌物質(zhì),即最高等級(jí),需按照最嚴(yán)格的標(biāo)準(zhǔn)(即10-6)進(jìn)行控制。當(dāng)致癌風(fēng)險(xiǎn)低于10-6時(shí),即認(rèn)為風(fēng)險(xiǎn)低,可忽略;當(dāng)致癌風(fēng)險(xiǎn)為10-4～10-6,即有潛在的致癌風(fēng)險(xiǎn);當(dāng)致癌風(fēng)險(xiǎn)大于10-4時(shí),即認(rèn)為風(fēng)險(xiǎn)過(guò)高,不能接受。而ICRP發(fā)布的最大可忽略風(fēng)險(xiǎn)為5.0×10-5。四川省21個(gè)地級(jí)市(州)飲用水源地總α和總β放射性對(duì)各年齡段居民所致的總致癌風(fēng)險(xiǎn)處于2.5×10-8～3.13×10-7,均低于WHO和ICRP發(fā)布的最大控制限值[26-27]。

表10 總的致癌風(fēng)險(xiǎn)Table 10 Total carcinogenic risk 10-7

圖1為按照全省加權(quán)平均值計(jì)算的總致癌風(fēng)險(xiǎn)中總α放射性和總β放射性的貢獻(xiàn)率。從圖1可以看出,對(duì)各個(gè)年齡組,均為總α放射性占比遠(yuǎn)超總β放射性的占比,總致癌風(fēng)險(xiǎn)的主要貢獻(xiàn)因子為總α放射性。

圖1 各年齡組總致癌風(fēng)險(xiǎn)中總α、總β放射性的貢獻(xiàn)率Fig.1 Contribution rate of total α and β radioactivity to total carcinogenic risk in different age groups

圖2為根據(jù)全省加權(quán)平均值計(jì)算的各年齡組的總致癌風(fēng)險(xiǎn),按照總的致癌風(fēng)險(xiǎn)從大到小排序?yàn)?2～17歲組、<1歲組、7～12歲組、1～2歲組、2～7歲組、>17歲組。這主要是因?yàn)楦髂挲g組人群的新陳代謝速度不一致,導(dǎo)致幼兒、青少年對(duì)放射性的敏感性高,成人對(duì)放射性的敏感性較低;成人雖然直接飲水?dāng)z入量多,攝入的放射性核素也較多,但是致癌風(fēng)險(xiǎn)反而較低。

圖2 各年齡組的總致癌風(fēng)險(xiǎn)Fig.2 Total carcinogenic risk for each age group

4 結(jié)論

研究結(jié)果表明,四川省21個(gè)地級(jí)市(州)飲用水源地在2016—2020年總α和總β放射性濃度均低于國(guó)家《生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》(GB 5749—2022)限值,均在2013—2020年全國(guó)輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)質(zhì)量報(bào)告發(fā)布的總α、總β放射性濃度范圍內(nèi);與省內(nèi)樂(lè)山市縣級(jí)水源地、攀枝花市飲用水源地、遂寧市飲用水源地等公開發(fā)表的總α、總β放射性濃度的數(shù)據(jù)基本處于同一水平,無(wú)明顯差異。不同飲用水源地之間的總α和總β放射性濃度之間差異無(wú)統(tǒng)計(jì)學(xué)意義,說(shuō)明各水源地之間的總α、總β放射性基本處于同一水平;枯水期與平水期總α、總β放射性濃度之間的差異有統(tǒng)計(jì)學(xué)意義,說(shuō)明總α、總β放射性受水期變化的影響;不同年份之間總α、總β放射性濃度間差異無(wú)統(tǒng)計(jì)學(xué)意義,說(shuō)明各飲用水源地的總α、總β放射性水平相對(duì)較為穩(wěn)定;湖庫(kù)型水源地與河流型水源地的總α、總β放射性水平間差異無(wú)統(tǒng)計(jì)學(xué)意義,說(shuō)明總α、總β放射性水平與水源地類型無(wú)關(guān)。

對(duì)各年齡組因飲水?dāng)z入總α、總β放射性所導(dǎo)致的總致癌風(fēng)險(xiǎn)的主要貢獻(xiàn)因子均為總α放射性,12～17歲組總α放射性貢獻(xiàn)率達(dá)98.72%,為最高值,1～2歲組的貢獻(xiàn)率為89.93%,為最低值。

因飲水?dāng)z入總α、總β放射性待積有效劑量計(jì)算顯示,21個(gè)地級(jí)市(州)飲用水源地總α、總β放射性對(duì)各年齡組的年均待積有效劑量、總年均待積有效劑量均低于0.1 mSv,低于WHO推薦的參考水平。

健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)顯示,21個(gè)地級(jí)市(州)飲用水源地的總α、總β放射性對(duì)各年齡組總的致癌風(fēng)險(xiǎn)最高的為12～17歲組,最低的為大于17歲組,但總α、總β放射性對(duì)各年齡組總的致癌風(fēng)險(xiǎn)均低于10-6水平,說(shuō)明全省各地級(jí)市(州)的飲用水對(duì)各年齡組都是安全的。