葉二雷, 陳菲, 來永芳, 劉婧源

(1.陸軍防化學(xué)院 核防護系, 北京 102205; 2.96765部隊,山西 長治 046000; 3.93671部隊,河南 南陽 474350)

環(huán)境樣品γ能譜分析基于實測γ能譜而對放射性核素進行定性和定量分析,能譜解析是γ能譜分析的關(guān)鍵環(huán)節(jié),目前國內(nèi)外γ能譜解析方法主要有2大類[1]:一類是基于γ放射性核素特征峰信息的傳統(tǒng)解析方法[2-3];另一類則基于全譜信息,γ能譜為一個整體而進行特征值的提取、核素識別和活度計算[4-6]。但是無論上述何種方法,均存在較高能量γ射線的康普頓坪對較低能量γ射線全能峰干擾的問題[7],降低了γ能譜分析中核素活度測量值的準(zhǔn)確度。

蒙特卡羅(Monte Carlo, MC)方法以概率統(tǒng)計理論為基礎(chǔ),基于MC方法的軟件作為目前核輻射測量領(lǐng)域應(yīng)用最廣泛的模擬程序之一[8],可模擬γ射線與探測器相互作用的物理過程。根據(jù)γ射線的能量高低,通過設(shè)置能量區(qū)間將γ射線在探測器內(nèi)部的能量沉積歸納統(tǒng)計,在保證物理模型建立準(zhǔn)確性的情況下,往往能取得和實測數(shù)據(jù)相符合的γ能譜,具有無污染、經(jīng)濟代價小、快速省時等優(yōu)點[9]。

本文基于MC模擬軟件MCNP5[10]建立NaI(Tl) γ譜儀物理模型,通過實驗數(shù)據(jù)驗證模型的可靠性。在此基礎(chǔ)上,提出蒙卡模擬-高斯重建結(jié)合能譜解析法,提高樣品中γ放射性核素活度測量結(jié)果的準(zhǔn)確度。

1 蒙卡模擬-高斯重建結(jié)合能譜解析法的基本原理及探測器刻度

單能γ射線的能譜應(yīng)只有一個特征峰(全能峰),且由離散點構(gòu)成,峰值中心位置對應(yīng)入射γ射線的能量值。蒙卡模擬-高斯重建結(jié)合能譜解析法從實測γ譜的高能端向低能端依次尋峰,由于較高能量γ射線能譜受較低能量γ射線能譜的影響基本可忽略。對于多特征峰的γ能譜,高能量γ射線易被識別出,且其凈峰面積計算也較準(zhǔn)確,由此能較易得到該γ核素種類及其活度值;其次,建立與實測條件基本相同的NaI(Tl)探測器和源項模型,通過MC模擬得到該核素γ模擬譜,并利用所建模擬譜修正方法對此模擬譜的康普頓坪進行修正而得到其標(biāo)準(zhǔn)譜;然后,根據(jù)實測譜所得該核素特征峰位計數(shù)通過Gauss重建而確定其峰區(qū)范圍、計算峰區(qū)凈計數(shù)、經(jīng)探測效率修正而得到該核素活度值,并從實測譜中扣除此核素的標(biāo)準(zhǔn)譜;最后從前次尋得峰位處自右向左尋峰,重復(fù)上述步驟直至實測譜中不再識別出核素,即完成γ能譜解析。

1.1 γ能譜測量系統(tǒng)

γ能譜測量系統(tǒng)主要由NaI(Tl)閃爍體探測器、高壓電源、放大器、多道及PC搭建,其中配套的上位機軟件為GammaVision,增益為1 024道。探測器及樣品盒各部件參數(shù)如表1所示,其中,NaI(Tl)探測器結(jié)構(gòu)示意如圖1所示。

圖1 NaI(Tl)探測器幾何模型示意Fig.1 Schematic diagram of NaI(Tl) detector geometry

表1 各部件尺寸參數(shù)Table 1 Dimensions parameters of each component cm

1.2 NaI(Tl)探測器能量刻度

能量刻度與半高寬刻度是保證NaI(Tl)探測器MC建模與實際情況相符的基礎(chǔ)。能量刻度函數(shù)表示γ射線全能峰峰位與其對應(yīng)能量之間的線性關(guān)系。本文基于2.1節(jié)搭建的實驗平臺對標(biāo)準(zhǔn)點源241Am、152Eu、137Cs和60Co進行測量,得到了NaI(Tl)探測器的能量刻度曲線,如圖2所示。

圖2 NaI(Tl)探測器能量刻度曲線Fig.2 NaI(Tl) detector energy calibration curve

半高寬(full width at half maximum, FWHM)刻度EFWHM是保證MC模擬譜高斯展寬的基礎(chǔ),基于實驗?zāi)茏V,對上述核素的特征峰(59.5、245、344、662、1 173和1 332 keV)進行高斯擬合[11]:

(1)

式中:a、b和c分別為MC模擬時FT8卡所需的高斯展寬系數(shù);E為γ射線特征峰對應(yīng)的特征能量值,通過對實驗數(shù)據(jù)進行非線性曲線擬合得到待定參數(shù)a=0.000 708 7,b=0.059 98,c=-0.057 66。

根據(jù)式(1)對得到的EFWHM數(shù)據(jù)進行刻度,結(jié)果如圖3所示。

圖3 NaI(Tl)探測器FWHM刻度曲線Fig.3 FWHM calibration curve of NaI(Tl) detector

在對NaI(Tl)探測器做完刻度之后,即可通過MC方法獲得標(biāo)準(zhǔn)核素γ能譜。但在實際中,標(biāo)準(zhǔn)譜與MC模擬譜在康普頓坪區(qū)域會存在較大誤差。因此,需要對MC能譜進行修正以獲得標(biāo)準(zhǔn)核素的γ能譜。

1.3 γ譜儀譜修正及標(biāo)準(zhǔn)核素γ能譜的獲取

在對NaI(Tl)探測器做完刻度之后,即可通過MC方法獲得標(biāo)準(zhǔn)核素γ能譜。但在大部分情況下,MC模擬譜僅在全能峰區(qū)域與實測譜吻合度較高[12],而在康普頓坪區(qū)域會存在較大誤差[13-14],難以將MC模擬譜的應(yīng)用拓展至γ能譜的測量與解析之中。因此,需要對MC模擬譜進行修正以獲得標(biāo)準(zhǔn)核素的γ能譜。

對MC模擬譜的修正可以分為2種情況下考慮,一種是有屏蔽時MC模擬譜的修正,一種是無屏蔽理想情況下模擬譜的修正。由于實驗室放射源種類有限,為使得模擬譜的修正可靠,在進行γ模擬譜與實測譜[15]對比分析。點源與探測器的幾何位置關(guān)系如圖4,建立三維坐標(biāo)系,將NaI(Tl)探測器置于坐標(biāo)原點,點源位于探測器的軸心線上,距探測器前表面10 cm,設(shè)置球心在原點位置處、半徑為35 cm的球體外為真空環(huán)境,球體內(nèi)為空氣,在進行有屏蔽MC模擬時,在其外部建立屏蔽層。

圖4 點源與探測器的幾何位置示意Fig.4 Geometric position diagram of point source and detector

進行NaI(Tl)探測器γ譜模擬時,共選擇5種不同能量的單能γ核素,具體核素名稱及對應(yīng)γ射線能量見表2。實測譜[15]模擬條件與實測條件保持一致。通過運行MCNP程序,得到理想條件下不同能量γ射線對應(yīng)的模擬譜圖,對其進行對數(shù)坐標(biāo)變換后,與對應(yīng)的γ實測譜進行對比。有屏蔽與無屏蔽γ模擬譜與實測譜的對比結(jié)果分別如圖5與圖6所示。

圖5 無屏蔽理想條件下模擬譜與實測譜對比Fig.5 Comparison between simulated spectrum and measured spectrum without shielding

圖6 有屏蔽下模擬譜與實測譜對比Fig.6 Comparison between simulated spectrum and measured spectrum with shielding

表2 核素名稱及其γ射線能量Table 2 Names of nuclides and γ-ray energies

對比圖5與圖6中模擬譜與實測譜,可以清楚發(fā)現(xiàn),各模擬譜與實測譜的全能峰區(qū)吻合較好,但是在康普頓坪區(qū)則差異較大,實測譜明顯高于模擬譜。對于不同能量,γ模擬譜與實測譜在康普頓坪區(qū)的差異及變化,規(guī)律為:

1)對于特定能量的γ射線,兩者在坪區(qū)計數(shù)的比值基本為常數(shù),且隨γ射線能量增加,坪區(qū)的計數(shù)比值呈減小趨勢。

2)帶屏蔽實測條件下得到的模擬譜在康普頓坪區(qū)出現(xiàn)反散射峰,峰位與實測譜吻合較好,但是模擬譜計數(shù)低于實測譜。

為了得到康普頓坪區(qū)γ模擬譜與實測譜計數(shù)比值隨γ射線能量變化的函數(shù)關(guān)系,對無屏蔽和帶屏蔽2種條件下的康普頓坪區(qū)計數(shù)比平均值隨γ射線的能量變化進行函數(shù)擬合,結(jié)果如圖7所示。

圖7 有無屏蔽條件下康普頓坪區(qū)實測譜與模擬譜計數(shù)比擬合曲線Fig.7 Comparison curves of measured spectrum and simulated spectrum count in Compton Plateau with or without shielding

為檢驗所提出的γ模擬譜修正方法,隨機選擇不同能量的3種單能γ核素85Sr、96Nb和52V,將其對應(yīng)參數(shù)代入不同條件下的修正函數(shù),得到康普頓坪區(qū)計數(shù)比和所得計算結(jié)果的相對偏差,結(jié)果見表3與表4。

表3 帶屏蔽實測條件下修正后的相對偏差

表4 無屏蔽理想條件下修正后的相對偏差

根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)偏差計算公式,計算得到無屏蔽理想條件下修正函數(shù)計算結(jié)果的最大相對偏差約為5.65%;帶蔽實測條件下修正函數(shù)計算結(jié)果的最大相對偏差約為2.38%,偏差更小,修正更有效。通過檢驗也發(fā)現(xiàn),在不存在軔致輻射情況下,隨γ射線能量增加,修正后所得康普頓坪區(qū)計數(shù)比值越接近實測值,相對偏差越小。

2 γ能譜解析

2.1 蒙卡模擬-高斯重建解析γ能譜

以核素庫中環(huán)境水樣含131I和137Cs這2種核素為例,設(shè)計和實現(xiàn)蒙卡模擬-高斯重建結(jié)合能譜解析法。首先,基于NaI(Tl)探測器,建立測量條件與樣品實測條件基本一致的MC模擬標(biāo)準(zhǔn)譜,建立核素庫中每種γ核素各特征峰的標(biāo)準(zhǔn)譜。通過MC模擬得到標(biāo)準(zhǔn)γ能譜如圖8所示。其次,從該實測譜自右向左依次尋峰,得到γ射線能量為0.662 MeV的特征峰,峰位計數(shù)為a(如圖8所示)。

圖8 131I、137Cs標(biāo)準(zhǔn)γ能譜圖Fig.8 131I,137Cs standard γ spectra

從MC譜庫中調(diào)出此能量標(biāo)準(zhǔn)譜,峰位計數(shù)為b(如圖9所示),重建得到實測條件下0.662 MeV的能譜為:

(2)

圖9 γ射線能量為0.662 MeV的標(biāo)準(zhǔn)譜Fig.9 Standard spectrum of γ rays with an energy of 0.662 MeV

式中:N1(i)表示該核素特征能量的實測譜圖;N2(i)為該核素特征能量的重建譜圖;a為實測譜中特征峰位計數(shù);b為MC模擬標(biāo)準(zhǔn)譜庫中γ射線能量為0.662 MeV的峰位計數(shù)。

從圖9中可以看出,137Cs標(biāo)準(zhǔn)譜中的康普頓坪區(qū)具有一定的計數(shù),其存在將會“抬高”混合能譜中的131I全能峰,進而影響到對131I全能峰面積的準(zhǔn)確計算。將其從實測譜中扣除,能減少0.662 MeV這一較高能量γ射線康普頓坪對較低能量γ射線特征峰凈峰面積計算的影響,從而能提高γ能譜測量的準(zhǔn)確度。圖10為經(jīng)式(2)計算而得到的實測0.662 MeV特征峰的重建譜。再通過Gauss函數(shù)重建確定該特征峰區(qū),計算峰區(qū)凈面積而得到水樣中核素137Cs的活度。最后將此標(biāo)準(zhǔn)譜從實測譜中扣除,所剩能譜如圖11所示,顯著降低了0.662 MeV康普頓坪對低能量特征峰的干擾。

圖10 γ射線能量為0.662 MeV特征峰的重建譜Fig.10 Reconstructed spectrum of the characteristic peakwith a gamma energy of 0.662 MeV

圖11 扣除標(biāo)準(zhǔn)譜后的剩余譜Fig.11 Residual spectrum after deducting standard spectrum

2.2 方法應(yīng)用對比

將蒙卡模擬-高斯重建結(jié)合能譜解析法與常用γ能譜解析方法分別對圖12所示樣品實測譜進行γ能譜解析,比較2種方法所得活度值的相對誤差。

圖12 實測γ能譜Fig.12 Measured γ spectrum

采用蒙卡模擬-高斯重建結(jié)合能譜解析方法,自能譜右側(cè)向左尋峰,首先識別出60Co核素1.332 5 MeV特征峰,重建其Gauss峰,以此確定峰區(qū)、并計算峰面積而得到樣品中60Co核素的活度,基于MC方法計算得到60Co此特征能量的γ標(biāo)準(zhǔn)譜,將其從實測譜中剝離;對剩余譜數(shù)據(jù)重復(fù)以上操作,識別出60Co核素1.173 24 MeV的特征能量,同樣重建該特征能量的γ標(biāo)準(zhǔn)譜,也從實測譜中扣除而得到剩余實測譜(如圖13所示)。

圖13 扣除重建譜前、后的γ能譜Fig.13 γ spectra before and after the reconstruction spectra are deducted

再次對剩余實測譜重復(fù)上述操作,識別出137Cs的0.662 MeV特征峰,重建其Gauss峰,計算其峰面積而得到137Cs的活度,模擬該特征能量的γ標(biāo)準(zhǔn)譜后從實測譜中扣除,此時能譜中不再識別出其他核素,即完成全譜尋峰、核素識別和定量分析。為了檢驗蒙卡模擬-高斯重建結(jié)合能譜解析法的準(zhǔn)確性和可靠性,采用常規(guī)的解譜方法作對比。對于常規(guī)的解譜方法,采用γ能譜分析中常用的全峰面積法計算峰區(qū)面積,得到137Cs、60Co 2種核素的峰面積計數(shù)和活度值。

已知所測水樣中137Cs、60Co 2種核素的活度參考值分別為21.1Bq、34.1Bq,計算得到上述2種方法所得活度值的相對誤差見表5,由蒙卡模擬-高斯重建結(jié)合能譜解析法所得水樣中137Cs活度值的相對誤差為±2.75%,明顯小于全峰面積法的相對誤差(±8.56%);與此同時,采用Gauss函數(shù)對實測譜特征峰重建而得到60Co活度值的相對誤差(±3.50%)也小于全峰面積法的相對誤差(±4.05%)。可見蒙卡模擬-高斯重建結(jié)合能譜解析法能有效提高γ能譜分析中樣品活度測量結(jié)果的準(zhǔn)確度,尤其對能譜中較低能量的γ核素,作用更為顯著。

表5 蒙卡模擬-高斯重建結(jié)合能譜解析法所得活度計算結(jié)果

由于放射源種類有限,只采用了137Cs和60Co的混合能譜,但由于方法的合理性,且采用了相對應(yīng)的修正方法,因此即使在核素種類多、峰形結(jié)構(gòu)復(fù)雜的情況下依然能夠保持優(yōu)良的表現(xiàn)。

3 結(jié)論

1)本文所建蒙卡模擬-高斯重建結(jié)合能譜解析法與常規(guī)解譜算法相比較,能大幅降低γ能譜解析中較高能γ射線康普頓坪區(qū)對低能γ射線特征峰面積計算的干擾,也能有效提高γ能譜測量中核素活度值的準(zhǔn)確度,對樣品中包含多種未知核素的γ能譜分析更具優(yōu)勢,能明顯提高低能核素活度測量值的準(zhǔn)確度。

2)在前期標(biāo)準(zhǔn)γ譜庫建立的基礎(chǔ)上,可以快速的識別核素,計算樣品活度,對放射性現(xiàn)場樣品的定量分析提供有益的技術(shù)參考。

3)蒙卡模擬-高斯重建結(jié)合能譜解析法的應(yīng)用是以核素標(biāo)準(zhǔn)γ譜庫的建立為前提。本文建立的解譜方法不依賴于探測器的型號與種類,以本方法為基礎(chǔ),可進一步應(yīng)用于溴化鑭、高純鍺等多種型號的常規(guī)核輻射探測器,對現(xiàn)場放射性測量、活度修正核復(fù)雜能譜的解析等具有較高的實用價值。