張超，周猛兵，陶欣，鄭云西，王治國，魏連峰，楊燦湘

(中國核動力研究設計院第四研究所,成都,610213)

0 序言

鋯合金具有優(yōu)異的力學性能、抗腐蝕性能、抗中子輻照性能以及較小的熱膨脹系數(shù)等優(yōu)點[1]，因此，被認為是核反應堆的關鍵結構材料，廣泛應用于壓水堆燃料包殼管、沸水堆通道箱以及核動力裝置燃料元件等關鍵結構部件[2].在鋯合金結構件的加工制造過程中，焊接成為必不可少的關鍵技術和工藝.目前，對于鋯合金的焊接多采用熔化焊接工藝，主要包括鎢極氬弧焊、電子束焊接、等離子束弧焊以及電阻焊[3-4]，由于鋯合金很容易與空氣中的氧氣和氮氣發(fā)生反應生成脆性化合物，導致焊接接頭塑性、韌性及腐蝕性能降低，而在熔化焊接過程中嚴格控制焊接氣氛，增加了工程應用的難度和成本[5-6]，同時，熔焊工藝經(jīng)歷了快速加熱熔化、快速冷卻凝固的焊接熱循環(huán)，易導致焊接缺陷和粗大的不均勻微觀組織形成，嚴重惡化了焊接接頭力學性能、抗腐蝕性能.

攪拌摩擦焊技術是英國焊接研究所(The Welding Institute,TWI)于1991年發(fā)明的新型焊接技術，利用攪拌頭軸肩、攪拌針與周圍材料摩擦產(chǎn)生熱量，使待焊處材料局部產(chǎn)生熱塑性流動，在固相狀態(tài)下實現(xiàn)可靠冶金連接[7].與熔焊方法相比，F(xiàn)SW技術的優(yōu)勢主要表現(xiàn)在熱輸入低，在焊接過程中不會形成熔池，避免了焊縫金屬化學成分稀釋以及氣孔、裂紋等焊接冶金缺陷，同時，還具有焊接熱輸入低、焊接變形小、焊接結構應力低和焊縫深寬比可控等優(yōu)點[8-10].在FSW焊接過程中，攪拌工具周圍的材料會產(chǎn)生嚴重的塑性變形和大量的摩擦熱，導致動態(tài)再結晶的發(fā)生，促進焊縫區(qū)域晶粒細化、位錯增殖，進而改善FSW的組織和性能[11].

國內外目前關于鋯合金FSW的研究還比較少，因此，采用FSW技術對厚度為4.5 mm的Zr-Sn-Nb-Cr-Fe鋯合金板材進行焊接試驗，研究焊接工藝參數(shù)對鋯合金FSW焊縫成形、微觀組織和腐蝕性能的影響，為優(yōu)化焊接工藝、組織性能提供重要依據(jù).

1 試驗方法

試驗材料為Zr-Sn-Nb-Cr-Fe鋯合金，其化學成分見表1.焊接母材在真空熱處理爐中進行熱處理，具體的熱處理制度為在580 ℃下保溫240 min，隨后隨爐冷卻至室溫，母材試板厚度為4.5 mm.采用型號為FSW-3LM-020的焊接設備完成FSW焊接試驗，使用的攪拌工具由W-25%Re合金制成，其攪拌工具形狀為帶螺紋的圓錐形，攪拌針長度為3.5 mm，軸肩尺寸為15 mm，如圖1所示.

圖1 攪拌工具照片F(xiàn)ig.1 Macro morphology of stir tool.

表1 Zr-Sn-Nb-Cr-Fe鋯合金化學成分(質量分數(shù)，%)Table 1 Chemical composition of the Zr-Sn-Nb-Cr-Fe zirconium alloy

鋯合金是一種高活性金屬，在焊接過程中易與空氣中的氮、氫、氧等氣體發(fā)生反應，形成脆性化合物，導致其焊接接頭的力學性能和腐蝕性能降低.因此，專門設計了鋯合金FSW焊接過程惰性氣體保護裝置，在焊接過程中通過該裝置制造高純氬氣，保護氣氛實現(xiàn)對焊縫區(qū)域的局部保護，每次焊接過程中氬氣流量和氬氣保護時間均保持一致.

圖2為 FSW 焊接工藝過程示意圖，即攪拌工具以一定的轉速進入焊接材料，待軸肩達到一定下壓量時保壓 5～ 10 s 后，載有焊接材料的工作平臺沿一個方向以一定的焊接速度進行移動完成焊接過程.結合前期調研鋯合金和鈦合金FSW的相關文獻，初步確定焊接參數(shù)為下壓量0.1 mm，焊接壓力10 kN，主軸傾角2.5°，焊接速度40 mm/min，改變攪拌針轉速分別為200，250，300 r/min，探索了鋯合金FSW接頭制備工藝可行性.

圖2 FSW焊接過程示意圖Fig.2 Schematic diagram of FSW process

為了探索Zr-Sn-Nb-Cr-Fe鋯合金FSW焊縫表面成形、內部缺陷以及腐蝕性能，開展焊縫橫截面金相形貌表征、高壓釜腐蝕試驗.垂直于焊縫方向上切取20 mm × 5 mm的金相試樣，采用型號為Axio Observer 7M金相顯微鏡對焊接接頭的宏觀形貌進行觀察分析，探索FSW接頭內部缺陷控制情況和微觀組織特征.采用型號為JEOL-4800F場發(fā)射電子掃描顯微鏡，對母材和SZ內析出相分布和形態(tài)進行觀察.在垂直于焊縫方向上切取30 mm ×20 mm，沿著焊縫方向厚度為2.5 mm的腐蝕試樣，高壓釜腐蝕試驗條件為：按照ASTM G2/G2M-2006的要求在360 ℃，18.6 MPa的中性水中進行72 h腐蝕試驗.

2 試驗結果與分析

2.1 FSW焊縫成形情況

圖3為不同焊接工藝參數(shù)下Zr-Sn-Nb-Cr-Fe鋯合金FSW接頭表面形貌，可以發(fā)現(xiàn)在轉速200～ 250 r/min范圍內、焊接速度為40 mm/min、軸向頂鍛壓力為10 kN的焊接工藝條件下，可以實現(xiàn)鋯合金穩(wěn)定的焊接過程，所形成的焊縫表面平整、光滑，且焊縫表面表現(xiàn)為金黃色，而當轉速增大至300 r/min時，焊縫表面粗糙、飛邊嚴重、在厚度方向上金屬損失嚴重，同時焊縫表面存在嚴重氧化色.這種焊縫成形和表面顏色的變化可能與轉速的變化造成焊接熱輸入差異有關.

圖3 不同焊接工藝參數(shù)下的FSW焊縫表面形貌Fig.3 Surface morphology of FSW weld under different welding process parameters.(a) 200 r/min;(b)250 r/min;(c) 300 r/min

根據(jù)已發(fā)表的研究結果可知，通過計算FSW過程的產(chǎn)熱量可以間接地得出焊接熱輸入，具體計算的表達式如下[12-16]

式中：δ是攪拌工具軸肩與焊接工件之間的滑動常數(shù)；τ是母材的剪切屈服強度；μ是摩擦系數(shù)；P是軸向壓力；ω是攪拌頭的角速度；RS是攪拌工具軸肩直徑；α是攪拌工具軸肩的錐角度；RP和HP分別是攪拌針的半徑和長度，并且在FSW過程中83%的熱量來自于軸肩的摩擦熱，17%來自于攪拌針的摩擦熱，攪拌工具軸肩的摩擦熱，即

式中：μ是軸肩摩擦系數(shù)(為常數(shù)0.3)；Fn是FSW過程穩(wěn)定階段的軸向力；Ri是軸肩半徑；n是攪拌針的轉速，因此，F(xiàn)SW過程中的焊接熱輸入(heat input,HI)可以用以下公式來計算，即

研究中不同焊接工藝參數(shù)下，焊接熱輸入計算結果為轉速200 r/min時熱輸入1.022 kJ/mm，轉速250 r/min時熱輸入1.277 kJ/mm，轉速300 r/min時熱輸入1.532 kJ/mm.當轉速較高時，焊接熱輸入隨之增大，焊縫區(qū)域內產(chǎn)生過熱現(xiàn)象，材料塑性流動越好，在焊縫表面殘余金屬較多，同時焊縫區(qū)經(jīng)歷的焊接熱循環(huán)峰值溫度越高，焊接完成停止氬氣保護后焊縫的溫度較高，容易與空氣中的O2和N2等氣體反應，導致焊縫表面出現(xiàn)氧化現(xiàn)象.

2.2 焊縫內部缺陷情況

在保持焊接速度、軸向頂鍛壓力、軸肩下壓量等參數(shù)不變的情況下，為了探索轉速對焊縫內部缺陷控制方面的影響，對焊縫成形良好的兩個工藝參數(shù)分別為轉速200 r/min和250 r/min的焊接接頭進行內部焊接缺陷觀察分析.沿垂直于焊縫方向切取焊接接頭的橫截面金相試樣，并通過光學顯微鏡觀察、評價焊接接頭質量和其缺陷的分布特征.

圖4是在轉速200 r/min和250 r/min、焊接速度為40 mm/min的焊接工藝條件下形成的鋯合金FSW接頭的橫截面宏觀形貌，從圖3中可以看出轉速為250 r/min、焊接速度為40 mm/min的工藝條件下可以制備無缺陷的焊接接頭，而在200 r/min、40 mm/min的工藝參數(shù)下制備的FSW接頭上方存在孔洞缺陷，同時在熱力影響區(qū)(thermal mechanically affect zone,TMAZ) 和熱影響區(qū)(heat affect zone,HAZ)結合的局部位置處存在“隧道型”焊接缺陷，這是由于轉速較低，焊接熱輸入低，焊接接頭內達到塑性化狀態(tài)的材料不足，材料塑性流動不充分，導致TMAZ和HAZ結合的局部區(qū)域內材料未完全閉合而形成孔洞和“隧道型”焊接缺陷.

圖4 不同焊接工藝條件下的FSW接頭橫截面形貌Fig.4 Cross section morphology of FSW joint under different welding process conditions.(a) 200 r/min;(b) 250 r/min

2.3 微觀組織演變

圖5為焊接母材和不同焊接工藝條件下Zr-Sn-Nb-Cr-Fe鋯合金FSW接頭SZ的金相組織.焊接母材為退火態(tài)，由大量的等軸晶α相組織和少量的β相組織組成，經(jīng)過焊接后，焊縫內仍呈α相的等軸晶組織特征，即表明在轉速在200～ 250 r/min、焊接速度為40 mm/min的條件下，焊縫經(jīng)歷的焊接熱循環(huán)峰值溫度均低于α/β相轉變溫度(根據(jù)文獻[17]可知，Zr-Sn-Nb-Cr-Fe合金的α/β相轉變溫度約為825 ℃左右)，無相變發(fā)生.

圖5 母材與FSW接頭SZ的微觀組織Fig.5 Microstructure of base metal and SZ of FSW joint.(a) BM;(b) 200 r/min;(c) 250 r/min

與母材相比，焊縫內的晶粒發(fā)生明顯細化，晶粒尺寸由焊接母材中10 μm左右細化至3～ 5 μm，這主要與FSW焊接過程中嚴重塑性變形，促進動態(tài)再結晶(包括晶粒破碎引起的幾何動態(tài)再結晶和低角度晶界向高角度晶界轉變引起的連續(xù)動態(tài)再結晶)，以及氬氣保護加快焊縫的冷卻速率，有效限制晶粒長大有關.同時由于焊接熱輸入的增加，焊縫內晶粒尺寸隨著轉速的增大而逐漸增大.

為進一步觀察焊縫中第二相粒子分布特征，利用型號為JEOL-4800F場發(fā)射電子掃描顯微鏡，對焊接母材和焊接接頭SZ的微觀組織進行觀察分析，如圖6所示.母材中晶界及晶內分布有大量球狀細小彌散的析出相.然而，SZ內在晶界位置處析出形狀不規(guī)則、尺寸較大的第二相粒子，并且隨著轉速增加，晶界處的第二相粒子尺寸增大.這是由于在FSW過程中發(fā)生劇烈的塑性變形，產(chǎn)生了較大的形變能和更多的晶界、晶格缺陷(空位、位錯等)，為第二相粒子的析出提供更多形核位置，同時晶粒內的合金元素向晶界偏聚，促進第二相析出，并在晶界處形成第二相粒子團簇[18-20].

圖6 母材與FSW接頭SZ掃描電鏡下的析出相特征Fig.6 Characteristics of precipitates in base metal and SZ of FSW joint under scanning electron microscope.(a) BM;(b) 200 r/min;(c) 250 r/min

2.4 焊縫腐蝕性能

對轉速為200～ 250 r/min、焊接速度為40 mm/min條件下，成形良好的Zr-Sn-Nb-Cr-Fe鋯合金FSW接頭開展了高壓釜腐蝕性能試驗.FSW接頭腐蝕試驗后的形貌，如圖7所示.FSW接頭和Zr-4標樣在360 ℃、18.6 MPa中性水中腐蝕72 h后，均表現(xiàn)為黑色、光亮、致密的氧化膜，無白色、棕色等異常腐蝕產(chǎn)物，即表明Zr-Sn-Nb-Cr-Fe鋯合金FSW接頭的腐蝕性能與Zr-4合金相當.

圖7 母材和FSW接頭腐蝕后的宏觀形貌Fig.7 Macro morphology of base metal and FSW joint after corrosion

FSW接頭腐蝕試驗后腐蝕增重結果見表2.轉速200 r/min接頭和轉速250 r/min接頭的單位面積腐蝕增重分別為4.59 mg/dm2和11.64 mg/dm2，F(xiàn)SW接頭的單位面積腐蝕增重隨著轉速的增加而增大，即表明焊接接頭的耐腐蝕性能隨轉速的增加而降低.這可能是由于隨著轉速的增大，焊接熱輸入、位錯密度以及塑性變形量相應地增加，有利于合金元素向晶界和晶格缺陷位置處偏聚，導致基體α相晶粒內中Fe，Nb，Sn等合金元素貧化，促進第二相粒子在晶界和位錯位置處析出、聚集并形成團簇，進而影響FSW接頭的耐腐蝕性能[21-24].

表2 腐蝕試驗后FSW接頭腐蝕增重結果Table 2 Corrosion weight gain results of FSW joint after corrosion test

3 結論

(1)通過對比分析不同焊接工藝參數(shù)下的焊縫成形、內部焊接缺陷等方面差異，在轉速250 r/min、焊接速度40 mm/min、頂鍛壓力為10 kN、氬氣保護的焊接工藝條件下可以獲得表面成形良好且未發(fā)現(xiàn)內部缺陷的Zr-Sn-Nb-Cr-Fe鋯合金FSW接頭.

(2)母材表現(xiàn)為等軸晶組織特征，晶粒尺寸約10 μm，在晶界和晶內彌散分布細小的球狀析出相，與母材相比，由于焊接熱循環(huán)和SZ內材料劇烈的塑性變形作用，SZ內晶粒發(fā)生明顯細化，同時SZ內應變誘導析出形狀不規(guī)則的第二相粒子，并在晶界位置處出現(xiàn)長大、團簇.

(3)不同焊接工藝條件制備的Zr-Sn-Nb-Cr-Fe鋯合金FSW接頭在360 ℃、18.6 MPa中性水中腐蝕72 h后均表現(xiàn)為黑色、光亮、致密的氧化膜，但FSW接頭耐腐蝕性能隨轉速增加而降低.