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      基于霜種子法制備含甲烷水合物砂土的力學(xué)特性

      2024-02-13 00:00:00唐昊顏榮濤于鴻飛吳遠(yuǎn)成楊德歡
      太陽(yáng)能學(xué)報(bào) 2024年12期
      關(guān)鍵詞:力學(xué)特性

      摘 要:實(shí)驗(yàn)室制備具有典型代表特征的均勻試樣是研究天然氣水合物沉積物力學(xué)特性的前提條件。通過(guò)含甲烷水合物砂土(HBS)的三軸剪切試驗(yàn),首先對(duì)比富氣法和霜種子法制得HBS試樣的力學(xué)特性區(qū)別,并分析其差異機(jī)制;同時(shí),系統(tǒng)性研究霜種子法制備的HBS試樣變形和強(qiáng)度特性受水合物飽和度的影響規(guī)律。試驗(yàn)結(jié)果表明:霜種子法制得試樣強(qiáng)度高于富氣法制備的試樣,主要原因在于富氣法制得HBS試樣中水合物分布相對(duì)不均勻;霜種子法制得試樣強(qiáng)度和割線模量隨水合物飽和度上升而提高,其內(nèi)摩擦角基本不受水合物飽和度影響,但黏聚力與水合物飽和度呈現(xiàn)明顯的正相關(guān)影響趨勢(shì)。

      關(guān)鍵詞:天然氣水合物;三軸試驗(yàn);力學(xué)特性;霜種子法;富氣法

      中圖分類號(hào):P744.4 " " " " " " "文獻(xiàn)標(biāo)志碼:A

      0 引 言

      天然氣水合物(以下簡(jiǎn)稱水合物,俗稱“可燃冰”)是由主體(水分子)和客體分子(自然界中主要是甲烷)在高壓低溫狀態(tài)下形成的籠狀化合物,其主要分布在海底大陸架邊坡和永久凍土帶[1]。據(jù)估算,全球天然氣水合物資源儲(chǔ)量為1.5×1016 m3,其中的含碳量是地球常規(guī)化石能源的2倍,是常規(guī)天然氣儲(chǔ)量的10倍,有效開(kāi)采天然氣水合物可滿足人類未來(lái)200 a的能源需求[2]。隨著全球不可再生能源總量日益減少,中、美、日、俄等諸多國(guó)家將天然氣水合物列為21世紀(jì)最有潛力的能源,并斥巨資對(duì)海洋水合物儲(chǔ)層進(jìn)行勘探研究與開(kāi)采[3-4]。水合物開(kāi)采的方法主要有熱激發(fā)、降壓法、CO2置換法、注入化學(xué)試劑法以及聯(lián)合開(kāi)采法(多種方式結(jié)合)5種,其本質(zhì)是改變水合物儲(chǔ)層較為嚴(yán)苛的穩(wěn)定條件(一般指溫壓條件),迫使水合物分解而達(dá)到產(chǎn)氣的目的[4]。這一過(guò)程需對(duì)水合物儲(chǔ)層力學(xué)特性進(jìn)行深入研究,不當(dāng)開(kāi)采水合物儲(chǔ)層會(huì)使甲烷氣體泄露,增加溫室效應(yīng),引起海水富氧化,危害海洋生物圈層;此外,水合物的分解會(huì)導(dǎo)致土體強(qiáng)度喪失和孔壓上升,從而降低含水合物地層的穩(wěn)定性[5]。若開(kāi)采不當(dāng),極有可能誘發(fā)海底大規(guī)模塌陷和海底滑坡等地質(zhì)災(zāi)害[6]。因此,分析含水合物沉積物的力學(xué)特性具有重要的理論意義和實(shí)踐價(jià)值。由于含水合物砂土(hydrate-bearing sand,HBS)滲透率高、資源開(kāi)發(fā)前景巨大,本文將HBS作為研究對(duì)象來(lái)分析含水合物儲(chǔ)層的物理力學(xué)行為[7]。在HBS的力學(xué)研究中,保證HBS試樣具有較好的原位代表性是前提。然而,HBS試樣中水合物在非高壓低溫環(huán)境中極易分解,不易保存,同時(shí)水合物儲(chǔ)層原狀芯樣運(yùn)輸成本高,所以學(xué)者大多采用實(shí)驗(yàn)室制備的HBS試樣用于研究水合物儲(chǔ)層的力學(xué)行為[8]。目前,實(shí)驗(yàn)室合成水合物主要有溶氣水法、富氣法、混合法和冰種子法[9]4種方法。溶氣水法是將具有一定壓力的甲烷氣體溶于去離子水,在高壓條件下使超飽和溶氣水在試樣內(nèi)循環(huán),隨后降低試樣溫度致使其溫壓條件達(dá)到水合物形成條件,從而形成HBS試樣。此方法貼合自然界水合物形成模式,但甲烷在水中溶解度低,導(dǎo)致形成過(guò)程需要大量時(shí)間,且水合物可能在管路中形成,進(jìn)而阻塞管路,影響合成效率[7]。富氣法是通過(guò)目標(biāo)水合物飽和度制備一定含水率的沉積物試樣,然后注入過(guò)量甲烷氣體在高壓低溫條件下合成水合物,此方法操作簡(jiǎn)單,合成效率高,但此法制備的HBS試樣中水合物賦存模式主要以膠結(jié)模式為主,且水合物形成位置受水分布位置控制,可能導(dǎo)致水合物分布不均勻,影響HBS試樣的強(qiáng)度[10]?;旌戏ㄊ窍仍诟邏旱蜏貤l件下制備純水合物顆粒,然后在一定條件下將水合物顆粒與沉積物顆粒混合制備HBS試樣,此方法制得試樣水合物分布均勻、飽和度可控范圍大,可根據(jù)水合物顆粒的大小調(diào)整賦存模式,但對(duì)制樣條件要求苛刻,制樣過(guò)程中水合物極易分解[9]。冰種子法首先將水凍成冰,而后打碎成粉;再與土體混合制備沉積物試樣,隨后向試樣中注入高壓甲烷氣體,同時(shí)升溫使冰粉融化。融化的冰粉與甲烷氣體結(jié)合生產(chǎn)水合物,此方法制備的水合物合成速率快、轉(zhuǎn)化率高、分布均勻,但升溫速率極大程度影響水合物的合成[11]。Masui等[12]通過(guò)CT掃描認(rèn)為冰種子法制得試樣中水合物處于填充和持力體狀態(tài),較為貼近自然界水合物分布情況。

      利用這些實(shí)驗(yàn)室制樣技術(shù),一些學(xué)者已對(duì)HBS的力學(xué)特性進(jìn)行了試驗(yàn)研究,并取得不少研究成果。Le等[10]采用富氣法制備甲烷水合物試樣,通過(guò)三軸壓縮試驗(yàn)和聲波試驗(yàn)對(duì)HBS試樣中水合物的狀態(tài)進(jìn)行分析研究發(fā)現(xiàn),試樣在高水合物飽和度情況下水合物的形態(tài)變化更易被表征。Iwai等[13]采用富氣法制備膠結(jié)型CO2水合物試樣并使用NaCl溶液飽和,營(yíng)造天然水合物賦存的海洋環(huán)境,通過(guò)恒速率與變速率三軸剪切試驗(yàn)結(jié)合注熱分解試驗(yàn)發(fā)現(xiàn),CO2水合物的臨界狀態(tài)應(yīng)力比不受水合物飽和度的制約,水合物相變是影響試樣強(qiáng)度、剛度的關(guān)鍵因素之一。王曉初等[14]采用富氣法制備泥質(zhì)含水合物沉積物,通過(guò)降壓分解試驗(yàn),研究孔隙水壓力在天然氣水合物形成與分解過(guò)程中的影響,并考慮了含水合物沉積物滲透率與黏土礦物含量之間的關(guān)系。Priest等[15]通過(guò)對(duì)比實(shí)驗(yàn)室富氣法生成的膠結(jié)型水合物砂樣與天然水合物砂樣發(fā)現(xiàn),兩種試樣的水合物的生長(zhǎng)方式不同,其賦存模式也存在差異,最終呈現(xiàn)出的抗剪強(qiáng)度、膨脹趨勢(shì)也不同,但并未對(duì)其微觀機(jī)制及孔隙變化規(guī)律進(jìn)行深入討論。Masui等[12]對(duì)比分析冰-砂制樣法(冰種子法)與水-砂制樣法(富氣法)制備的含水合物沉積物強(qiáng)度特性發(fā)現(xiàn),水合物在砂土沉積物的合成位置不同而引發(fā)的粘結(jié)強(qiáng)度不同是造成兩種試樣破壞強(qiáng)度不同的主要原因。宋永臣等[11]采用冰種子法制備孔隙填充型甲烷水合物試樣,模擬凍土區(qū)天然氣水合物儲(chǔ)層。通過(guò)部分分解和完全分解試驗(yàn)發(fā)現(xiàn),水合物注熱分解時(shí)間受水合物飽和度的影響較大,而有效圍壓對(duì)其無(wú)顯著影響,水合物的存在對(duì)水合物儲(chǔ)層的穩(wěn)定性有重要貢獻(xiàn)。

      從以上分析來(lái)看,目前大部分HBS的力學(xué)特性主要通過(guò)富氣法制得試樣的力學(xué)試驗(yàn)獲取。然而,富氣法制備HBS試樣時(shí),試樣中由于重力影響極易導(dǎo)致水分分布不均勻,從而影響水合物分布狀態(tài)的均一性。在使用這些力學(xué)結(jié)論分析工程實(shí)踐問(wèn)題時(shí),就必須考慮試驗(yàn)誤差的影響?,F(xiàn)有的冰種子法碎冰過(guò)程導(dǎo)致顆粒較大[12],與土顆粒作用會(huì)影響試樣內(nèi)部結(jié)構(gòu),從而導(dǎo)致試驗(yàn)并不貼合現(xiàn)場(chǎng)情況[7]。

      針對(duì)上述問(wèn)題,為模擬水合物生長(zhǎng)的深海水環(huán)境,考慮實(shí)驗(yàn)室制備水合物效率,本文采用霜種子法(優(yōu)化后的冰種子法)制備HBS試樣,并分析水合物飽和度和有效圍壓對(duì)HBS試樣的強(qiáng)度和剛度的影響,本文試驗(yàn)結(jié)果能進(jìn)一步厘清HBS試樣的力學(xué)特性,對(duì)助推水合物資源商業(yè)化開(kāi)采具有重要意義。

      1 試 驗(yàn)

      1.1 試驗(yàn)儀器

      本文試驗(yàn)所用儀器是由桂林理工大學(xué)天然氣水合物課題組與江蘇珂地石油儀器有限公司聯(lián)合研發(fā)的天然氣水合物土水-力特性聯(lián)合測(cè)試裝置[16]。該裝置主要由高壓壓力室、圍壓控制系統(tǒng)、軸壓控制系統(tǒng)、孔壓控制系統(tǒng)、溫度控制系統(tǒng)和數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)6個(gè)部分組成。試驗(yàn)儀器功能介紹可參考文獻(xiàn)[16],這里不再贅述。試驗(yàn)設(shè)備原理如圖1所示。

      1.2 HBS制樣方法

      本文試驗(yàn)采用優(yōu)化后的冰種子法制備HBS試樣,稱為“霜種子法”。主要考慮冰種子法形成的冰顆粒為機(jī)器碎冰所制,粒徑略小于0.25 mm[12],會(huì)影響土體結(jié)構(gòu),遠(yuǎn)離原位狀態(tài);而霜種子法形成的霜粉是由水霧冷凝而成,粒徑約為0.12 mm[17],能較好填充土顆??紫?,不影響土體結(jié)構(gòu)。具體霜種子法制樣過(guò)程如下:

      1)霜粉制備:采用加濕器,在[-10 ℃]冷凍庫(kù)中收集水霧制作霜粉,將收集的霜粉過(guò)0.25 mm篩,使霜粉和砂粒的顆粒大小相近,便于融合。接著,將收集好的霜粉冷凍。

      2)試樣制備:將試驗(yàn)用砂樣在烘箱中烘干,在[-10 ℃]冷凍庫(kù)冷凍8 h。根據(jù)試驗(yàn)所需的水合物飽和度及干密度,在冷凍庫(kù)中將預(yù)冷細(xì)砂與霜粉按照一定比例混合攪拌,分4次裝入模具(直徑50 mm,高度100 mm)壓制試樣,層間須刮毛,保持層間連接緊密。圖2為霜種子法制樣示意。隨后,在試樣外側(cè)套上兩層乳膠膜(直徑50 mm,厚度0.5 mm),為防止高壓氣體泄露需在兩層乳膠膜之間放入厚度為10 μm的錫箔紙[18]。隨后,將試件轉(zhuǎn)移到高壓壓力室底座上,立即安裝并注入[-10 ℃]圍壓液,最后將壓力室浸入恒溫水浴箱([-3 ℃]),防止霜粉融化。

      3)水合物合成:采用圍壓跟蹤模式,設(shè)定有效圍壓0.2 MPa預(yù)壓試樣,同時(shí)使用甲烷氣體沖刷管路,排除雜氣。預(yù)壓完成后,打開(kāi)緩沖罐將高純度甲烷氣體緩慢泵入試樣,升高水浴槽溫度([T=3 ℃])使霜粉融化并與甲烷充分接觸合成水合物。合成期間試樣孔隙壓力會(huì)降低,當(dāng)壓力在8 h內(nèi)變化小于0.1 MPa,則合成完畢[7,19]。

      4)水飽和:使用2 ℃的去離子水對(duì)試樣進(jìn)行水飽和處理,水從試樣底部注入,從頂部流出(排水驅(qū)氣)。飽和過(guò)程中,試樣頂部與底部壓力小于圍壓,當(dāng)水從試樣的孔隙中滲出并達(dá)到3倍孔隙體積后,視為完全飽和[19]。

      5)固結(jié)剪切:采用孔壓泵將孔壓提升至8 MPa,圍壓為8.2 MPa,然后分級(jí)加載(0.25 MPa/級(jí)),將凈圍壓提升至試驗(yàn)設(shè)定值,進(jìn)行固結(jié)。在固結(jié)中,采用恒壓模式,以0.15 MPa恒壓驅(qū)動(dòng)軸壓桿下降與試樣頂部接觸,當(dāng)1 h內(nèi)試樣體變小于初始體積的0.05%時(shí)完成固結(jié)[7,18]。之后,切換應(yīng)變模式,以0.12%/min的加載速率對(duì)試樣進(jìn)行剪切,待試樣軸向應(yīng)變20%時(shí)結(jié)束試驗(yàn)[16]。

      為了深入理解制樣方法對(duì)HBS力學(xué)特性的影響,本文也利用富氣法制備HBS試樣,并對(duì)兩種試驗(yàn)的結(jié)果進(jìn)行對(duì)比。富氣法制樣過(guò)程如下:將過(guò)篩烘干后的砂樣按水合物飽和度對(duì)應(yīng)的含水率配制砂土并裝入密封袋揉勻,在保濕缸內(nèi)靜置8 h,使水分充分遷移[20]。將配好的土樣分4層裝入模具壓實(shí)(層間刮毛)并頂出試樣安裝至壓力室中;接著,向試樣注入高壓甲烷氣體并降溫,待水合物合成結(jié)束,對(duì)HBS試樣進(jìn)行注水飽和;最后按照霜種子法相同的速率進(jìn)行固結(jié)剪切試驗(yàn)[10]。

      1.3 試驗(yàn)材料與方案

      1.3.1 試驗(yàn)材料

      本文根據(jù)日本南開(kāi)海槽天然氣水合物巖芯鉆孔資料的顆粒級(jí)配數(shù)據(jù)[1],選用細(xì)砂作為水合物的賦存介質(zhì),顆粒級(jí)配如圖3所示。細(xì)砂比重[Gs=2.68],中值粒徑[D50=0.158] mm,顆粒范圍為0.250~0.075 mm,最大孔隙率emax=1.209,最小孔隙率[emin=0.646]。為合成天然氣水合物,選用佛山華特公司純度99.99%的甲烷氣體。

      1.3.2 試驗(yàn)方案

      本文試驗(yàn)選用霜種子法和富氣法合成天然氣水合物,分析不同制樣方法下HBS試樣的應(yīng)力-應(yīng)變行為特性。根據(jù)天然氣水合物試采結(jié)果:水合物礦藏的水合物飽和度通常約為30%[21];水合物儲(chǔ)層通常在水深800~1200 m的海底[22];儲(chǔ)層厚度在125~355 m[23];海底溫度通常在3.3~3.9 ℃[24]。因此,

      試驗(yàn)水合物飽和度設(shè)定[Sh=](0%,26%,50%),孔隙壓力設(shè)定8 MPa,有效圍壓設(shè)定[σ′3=](1,3,5)MPa,水合物合成溫度設(shè)定[T=3 ℃],實(shí)驗(yàn)方案如表1所示。

      2 試驗(yàn)結(jié)果分析

      2.1 不同制樣方法對(duì)比

      為理解HBS制樣方法對(duì)力學(xué)特性的影響,圖4對(duì)比了相同水合物飽和度([Sh≈26%])情況下霜種子法和富氣法制得HBS試樣的應(yīng)力-應(yīng)變關(guān)系曲線。在有效圍壓[σ′3=1] MPa時(shí),兩種方法制備的HBS試樣均表現(xiàn)出稍許的應(yīng)變軟化趨勢(shì),存在明顯體積剪脹特性;當(dāng)有效圍壓[σ′3=3] MPa和[5 MPa]時(shí),HBS試樣均展現(xiàn)出不同程度的應(yīng)變硬化形態(tài),體變也表現(xiàn)為剪縮特性。在低有效圍壓情況下,水合物顆粒和土顆??上嗷ュe(cuò)動(dòng)、翻滾,從而導(dǎo)致軟化和剪脹;而在高有效圍壓情況下,高圍壓限制了顆粒間相互移動(dòng),并使HBS試樣更為密實(shí),表現(xiàn)為硬化和剪縮[25]。

      此外,由圖4可知,當(dāng)水合物飽和度[Sh≈26%]時(shí),相同有效圍壓([σ′3=1],3和5 MPa)條件下,相對(duì)于富氣法,霜種子法制得HBS試樣具有更高的強(qiáng)度,更易發(fā)生剪脹響應(yīng),且不易發(fā)生剪縮。文獻(xiàn)[12]采用水-砂混合(富氣法,水合物顆粒以膠結(jié)模式賦存)和冰-砂混合(冰種子法制備)制備HBS試樣(低水合物飽和度,水合物顆粒以填充模式賦存;高水合物飽和度,水合物顆粒以加固模式賦存),試驗(yàn)結(jié)果表明富氣法制備的HBS試樣強(qiáng)度高于冰種子制備的HBS試樣。這一結(jié)論與本文試驗(yàn)完全不同。在Masui等[12]的實(shí)驗(yàn)中,采用冰粒與砂混合制樣,碎冰后過(guò)0.25 mm篩,其冰顆粒粒徑略小于0.25 mm;而在本文試驗(yàn)中,采用霜粉與砂土混合,霧中微小水珠尺寸大小一般為0.12 mm,冷凝而成的霜粉顆粒一般也為約0.12 mm[17]。在相對(duì)大尺寸冰顆粒的影響下,土體結(jié)構(gòu)可能較為疏松,從而影響了試樣強(qiáng)度;與此同時(shí),在富氣法制樣過(guò)程中,在水合物合成前,去離子水受重力影響可能會(huì)發(fā)生水分遷移,造成試樣上部水分含量低、下部水分含量高。這一現(xiàn)象會(huì)導(dǎo)致富氣法制備的HBS試樣水合物顆粒分布不均勻,進(jìn)而造成HBS試樣強(qiáng)度的差異。

      為驗(yàn)證上述猜想,本文通過(guò)水分遷移試驗(yàn)來(lái)模擬(富氣法與霜種子法)水合物形成過(guò)程中水分的分布情況。根據(jù)富氣法所用的試樣配置砂土,設(shè)定含水率為5.90%(實(shí)測(cè)6.10%)并按相同的方法(干密度1.6 g/cm3)制樣,套上2層橡皮膜后密封并在恒溫恒濕的條件下靜置12 h,如圖5a所示。在恒溫恒濕的環(huán)境中割開(kāi)橡皮膜,將試樣分成10等份(每份厚度1 cm),如圖5b所示,測(cè)量每層砂土的含水率(設(shè)置平行樣一個(gè))。

      表2展示了富氣法與霜種子法水分遷移試驗(yàn)的結(jié)果。在試樣的1~7 cm位置,越靠近試樣底部,砂土含水率越高,但也存在輕微的偏差,可能是因?yàn)槿∩皽y(cè)量時(shí)將砂樣暴露在空氣中時(shí)間過(guò)長(zhǎng)所致;在試樣7~9 cm位置處時(shí),含水率達(dá)到峰值,顯然是去離子水受到重力作用的影響;而在試樣9~10 cm處含水量卻降低了,可能是因?yàn)樵谠嚇酉路綁|了濾紙的緣故,在重力影響下,濾紙吸收了部分水分。這種水分分布情況使得富氣法制備的HBS試樣在厚度7~9 cm處富集較多以膠結(jié)模式賦存的水合物,而其他地方水合物賦存較少,如頂部。因此,HBS試樣的剪切破壞可能在1~7 cm之間已經(jīng)完成,富集的膠結(jié)型水合物抵抗剪切變形的作用不能充分發(fā)揮。此外,試樣底部含水率較高,合成水合物的速率相對(duì)較快,形成的水合物填充孔隙會(huì)堵塞甲烷氣體的遷移通道,影響上部水合物的形成,從而導(dǎo)致不均勻的水合物分布情況[26]。同時(shí),根據(jù)霜種子法所需的水合物飽和度,設(shè)定含水率為6.10%,將霜粉和預(yù)冷砂在[-10 ℃]冷凍庫(kù)中混合,按照上述方法壓樣并放在冰箱中冷凍24 h。由于冰種子法制備HBS試樣水合物趨于原位合成[11],故將冷凍后的試樣直接在冷凍庫(kù)內(nèi)分層測(cè)試含水率。由表2可看出,每層含水率均約為6.30%,霜種子法相對(duì)于富氣法能形成更為均勻的HBS試樣。

      2.2 應(yīng)力-應(yīng)變曲線

      圖6給出了霜種子法制備HBS試樣的應(yīng)力-應(yīng)變曲線。在水合物飽和度Sh=0%時(shí),也就是無(wú)水合物砂土(素砂狀態(tài)),試樣主要呈現(xiàn)應(yīng)變硬化和體積剪縮特征,試樣的破壞強(qiáng)度受到有效圍壓的影響非常明顯,素砂的體積剪縮變形隨有效圍壓的升高而增加。對(duì)于水合物飽和度[Sh≈26%]時(shí),隨著有效圍壓的增加,試樣在剪切階段呈現(xiàn)出從應(yīng)變軟化到應(yīng)變硬化的趨勢(shì),在此過(guò)程中,隨著孔隙被壓縮,填充模式的水合物受到軸壓與圍壓同時(shí)作用,其不再延續(xù)顆粒接觸式填充狀態(tài),

      而是成為砂土骨架發(fā)揮加固作用[27]。有效圍壓越大,對(duì)試樣軸向變形限制越強(qiáng),水合物顆粒與砂土顆粒接觸越多,發(fā)揮出的骨架加固作用越明顯,同時(shí)較高的有效圍壓可限制土顆粒的自由運(yùn)動(dòng)[21]。在高水合物飽和度(Sh≈50%)情況下,HBS試樣均出現(xiàn)應(yīng)變軟化現(xiàn)象,有效圍壓與試樣破壞強(qiáng)度呈現(xiàn)正相關(guān)趨勢(shì)。同時(shí),有效圍壓越大,破壞強(qiáng)度所對(duì)應(yīng)的軸向變形越大,這說(shuō)明:有效圍壓的升高有助于提升試樣抗變形能力。如圖6所示,有效圍壓[σ′3=5] MPa時(shí),試樣在剪切階段會(huì)發(fā)生剪縮行為,而有效圍壓[σ′1=5] MPa、3 MPa時(shí),試樣最終呈現(xiàn)剪脹趨勢(shì),這是由于較低的有效圍壓對(duì)HBS試樣剪切過(guò)程中阻礙裂縫發(fā)展的作用有限。同時(shí),有效圍壓[σ′3=1] MPa時(shí),HBS試樣在軸變3.1%時(shí)出現(xiàn)剪縮變形與剪脹變形臨界點(diǎn),有效圍壓[σ′3=3] MPa時(shí),HBS試樣在軸變7.9%時(shí)出現(xiàn)剪縮變形與剪脹變形臨界點(diǎn),有效圍壓[σ′3=5] MPa時(shí),HBS試樣持續(xù)剪縮。由此可見(jiàn),有效圍壓越大,試樣維持剪縮變形的時(shí)間越長(zhǎng)。這是因?yàn)橛行鷫簩?duì)含水合物沉積物試樣存在“緊箍”作用,不同的有效圍壓對(duì)試樣橫向變形的限制作用大不相同,總體上呈現(xiàn)負(fù)相關(guān)趨勢(shì)[18]。

      2.3 割線模量

      彈性模量是衡量土體抵抗彈性變形能力大小的重要參數(shù)[28]。由于HBS試樣在三軸剪切的初始階段數(shù)據(jù)采集不夠穩(wěn)定,使用初始彈性模量[E0]評(píng)估試樣的剛度不準(zhǔn)確[29]。根據(jù)相關(guān)文獻(xiàn),選用割線模量[E50](q-ε1曲線中破壞強(qiáng)度50%所對(duì)應(yīng)的彈性模量)來(lái)反映含水合物土體的剛度特性[15]。

      表3展示了割線模量[E50]的試驗(yàn)結(jié)果。從表3可看出,從[1 MPa→3 MPa]有效圍壓增加了2 MPa,割線模量呈現(xiàn)39.6%~236.8%的增幅;從3 MPa→5 MPa有效圍壓增加了2 MPa,割線模量則呈現(xiàn)13.1%~28.8%的增幅,割線模量[E50]與有效圍壓和水合物飽和度均呈現(xiàn)正相關(guān)趨勢(shì),如圖7a所示。

      究其原因:在水合物飽和度[Sh=0%]時(shí),有效圍壓增加所引起的[E50]增幅較高,素砂的剛度受有效圍壓的影響較大[20]。水合物飽和度[Sh≈26%]時(shí),水合物的合成使得HBS試樣密實(shí)度增加,孔隙度減小,水合物顆粒在剪切過(guò)程中對(duì)HBS試樣剛度的貢獻(xiàn)逐漸顯著。在水合物飽和度[Sh≈50%]時(shí),[E50]的增幅受有效圍壓的影響較小,水合物的生長(zhǎng)填充了HBS試樣中的孔隙,弱化了有效圍壓升高產(chǎn)生的固結(jié)機(jī)制[26]。此外,相同有效圍壓下,水合物飽和度增高的同時(shí)水合物顆粒傳遞荷載并抵抗變形的貢獻(xiàn)增加,進(jìn)而造成割線模量[E50]增加。有效圍壓升高與水合物生長(zhǎng)均會(huì)使HBS試樣中砂-砂顆粒和水合物-砂顆粒之間的相對(duì)距離減小、咬合力增強(qiáng)、摩擦效應(yīng)加劇,最終導(dǎo)致割線模量[E50]增加。

      圖7b給出了有效圍壓[σ′3=1] MPa時(shí)本文試驗(yàn)割線模量[E50]與前人工作的對(duì)比??偟膩?lái)看,割線模量[E50]隨水合物飽和度變化趨勢(shì)與前人相同,但本文試驗(yàn)的割線模量[E50]高于其他研究者的試驗(yàn)結(jié)果,這可能與沉積物類型不同有關(guān)。本文采用的沉積物[D50=158] μm,其他試驗(yàn)(Masui等[12]除外)采用的沉積物中值粒徑[D50]均小于150 μm[15]。一般情況下,中值粒徑越大,單位體積內(nèi)顆粒數(shù)較少,顆粒間咬合度增加,沉積物的強(qiáng)度與剛度也會(huì)增大,這與前人的研究結(jié)論一致[15,30];此外,其他試驗(yàn)(Masui等[12]除外)均是通過(guò)富氣法制樣,可能存在水合物分布不均勻的情況,導(dǎo)致HBS試樣總體測(cè)試剛度偏低,而文獻(xiàn)[12]采用冰種子法制備HBS試樣,其剛度也低于本文實(shí)驗(yàn)結(jié)果,其原因前文已說(shuō)明,這里不再贅述。

      2.4 破壞強(qiáng)度

      圖8a給出了不同有效圍壓[σ′3]=1、3、5 MPa時(shí),HBS試樣破壞強(qiáng)度隨水合物飽和度的變化關(guān)系。從圖8a可看出,隨著水合物飽和度的增高[Sh=(0%→50.6%)],試樣強(qiáng)度明顯增強(qiáng)。這主要是由于水合物填充于土骨架孔隙中,并且傳遞應(yīng)力而增加了HBS試樣強(qiáng)度,這種效應(yīng)在高飽和度情況下越發(fā)明顯。

      在相同水合物飽和度情況下,隨著有效圍壓的增大,HBS試樣的破壞強(qiáng)度出現(xiàn)相近幅度的增加。在水合物飽和度[Sh≈50%]時(shí),有效圍壓[σ′3]=(1 MPa→3 MPa),破壞強(qiáng)度增幅80.2%,有效圍壓[σ′3]=(3 MPa→5 MPa),破壞強(qiáng)度增幅27.3%。水合物飽和度[Sh≈26%]和無(wú)水合物[Sh=0%]時(shí),HBS試樣破壞強(qiáng)度也出現(xiàn)相同的變化趨勢(shì)。這表明在低圍壓階段,有效圍壓的增長(zhǎng)使顆粒間相互作用增強(qiáng),HBS試樣固結(jié)壓縮效果明顯,圍壓能有效防止顆粒間的運(yùn)動(dòng)滑移,從而產(chǎn)生較高的破壞強(qiáng)度[21]。在高圍壓階段(低于屈服應(yīng)力時(shí)),有效圍壓的增長(zhǎng)可能使水合物顆粒發(fā)生微破碎,造成抵抗變形的能力減弱,在顆粒間相互作用的同時(shí),破碎的小顆粒進(jìn)一步填充HBS試樣孔隙,導(dǎo)致破壞強(qiáng)度增幅較小[31]。

      圖8b綜合一些學(xué)者的試驗(yàn)結(jié)果[20,31-33],在有效圍壓σ3'=1 MPa情況下,4種砂土的破壞強(qiáng)度變化規(guī)律相似,均隨水合物飽和度的增高而增強(qiáng),且試驗(yàn)結(jié)果與前人結(jié)果能較好地吻合。在水合物飽和度[Sh≈50%]情況下,HBS試樣相對(duì)于其他試驗(yàn)結(jié)果展現(xiàn)更高的破壞強(qiáng)度。一般來(lái)講,高水合物飽和度情況下,水合物主要以包裹形式和持力體形式共存,共同抵抗土體變形并貢獻(xiàn)試樣強(qiáng)度[34]。因此,本文試驗(yàn)采用的霜種子法使HBS試樣中水合物分布更加均勻,導(dǎo)致了破壞強(qiáng)度略高于其他試驗(yàn)結(jié)果。

      2.5 強(qiáng)度指標(biāo)

      黏聚力和內(nèi)摩擦角是基于Mohr-Coulomb強(qiáng)度準(zhǔn)則繪制摩爾圓計(jì)算的土體強(qiáng)度指標(biāo)[28]。圖9展示了HBS試樣黏聚力([c])和內(nèi)摩擦角([φ])與水合物飽和度的關(guān)系。水合物飽和度[Sh≈(0%→26%)]時(shí)黏聚力增幅約為420%,[Sh]≈(26%→50%)時(shí)黏聚力的增幅約為119%。與黏聚力相比,內(nèi)摩擦角均在32°上下浮動(dòng),受水合物飽和度影響較小[20]??煽闯?,黏聚力隨水合物飽和度的增加而大幅升高,其變化趨勢(shì)與破壞強(qiáng)度的變化趨勢(shì)一致,但內(nèi)摩擦角基本不受水合物的影響[25]。究其原因?yàn)樗衔锏纳L(zhǎng)會(huì)將砂-砂顆粒黏結(jié)在一起,增強(qiáng)了顆粒間的黏聚力;但水合物的形成未改變HBS試樣內(nèi)部顆粒的粗糙程度,因而內(nèi)摩擦角變化甚微。

      如圖9所示,相較于前人的試驗(yàn)結(jié)果,本文試驗(yàn)黏聚力較低而內(nèi)摩擦角相對(duì)較高,但總體變化趨勢(shì)相同。這是由于霜種子法制備HBS試樣,水合物最初以填充形式漂浮于試樣孔隙中,隨著水合物飽和度增加,砂-水合物顆粒之間黏結(jié)/包裹程度逐漸加劇,而其他試驗(yàn)均采用富氣法制備HBS試樣(水合物以膠結(jié)模式賦存),試驗(yàn)初期,水合物的形成便會(huì)膠結(jié)砂顆粒,從而表現(xiàn)出較高的黏聚力。而內(nèi)摩擦角的差異與水合物飽和度無(wú)關(guān),這與前人的研究結(jié)果相同[5,35-36]。

      3 霜種子法制得試樣的力學(xué)機(jī)理

      為加深對(duì)霜種子法制得試樣的認(rèn)識(shí),圖10給出了低、中和高水合物飽和度情況下水合物與土體孔隙中的賦存狀態(tài),同時(shí)給出了富氣法制得試樣的情況進(jìn)行對(duì)比。

      霜種子法制備HBS試樣:在水合物生長(zhǎng)初期,水合物以填充形式賦存于試樣孔隙中,填充模式的水合物可能僅僅吸附在單個(gè)沉積物顆粒表面,并不對(duì)沉積物顆粒產(chǎn)生力學(xué)貢獻(xiàn),如圖10a所示;在水合物生長(zhǎng)中期,水合物的生長(zhǎng)會(huì)慢慢填充試樣孔隙,有效圍壓可能使砂顆粒間的孔隙壓縮,迫使填充型的水合物顆粒轉(zhuǎn)變成持力體型,從而增強(qiáng)砂-水合物顆粒之間結(jié)構(gòu)性,最終讓水合物顆粒成為土骨架分擔(dān)骨架應(yīng)力,抑制砂-砂顆粒間的相互運(yùn)動(dòng),阻止砂顆粒破碎,如圖10b所示(中間的水合物顆粒易受有效圍壓影響而被動(dòng)成為持力體型);在水合物生長(zhǎng)后期,水合物飽和度增高,水合物以包裹和持力體模式賦存。水合物-砂顆粒結(jié)合為整體,相互黏結(jié)并共同分擔(dān)外部荷載,這一現(xiàn)象改變了HBS試樣的整體受力情況[27]。此外,高水合物飽和度時(shí)存在填充、持力、包裹模式共存的現(xiàn)象[34]。本文試驗(yàn)主要研究了水合物飽和度0%、Sh=≈26%和Sh=≈50%的含水合物土體試樣,水合物飽和度基本上都處于中高飽和度情況,未觀察到低飽和度情況下水合物賦存對(duì)強(qiáng)度影響較小的試驗(yàn)現(xiàn)象。水合物的賦存都對(duì)HBS試樣產(chǎn)生明顯的影響。

      富氣法制備HBS試樣:沉積物顆粒表面的水分子與CH4氣體結(jié)合,形成水合物搭接相鄰的砂顆粒成為整體,從而改變HBS試樣的受力結(jié)構(gòu)。隨著水合物飽和度的增高,水合物骨架結(jié)構(gòu)性增強(qiáng),搭接的砂顆粒逐漸增多,水合物-砂顆粒保持自身穩(wěn)定的能力進(jìn)一步增強(qiáng),進(jìn)而呈現(xiàn)出水合物飽和度與強(qiáng)度和剛度正相關(guān)趨勢(shì),如圖10e、圖10f所示[36]。也就是說(shuō),富氣法制得試樣應(yīng)對(duì)強(qiáng)度的影響更加明顯。然而,富氣法制得試樣會(huì)產(chǎn)生試樣不均勻的情況,直接影響試樣的強(qiáng)度和剛度。因此,試樣的均勻性也應(yīng)成為試驗(yàn)室制樣重點(diǎn)關(guān)注的方面。

      4 結(jié) 論

      1)富氣法制備的HBS試樣,水在重力作用下發(fā)生遷移,影響了HBS試樣水合物分布的均勻性;霜種子法制備的HBS試樣,由于霜粉顆粒受重力影響小,水合物分布較為均勻,使得其試樣強(qiáng)度高于富氣法。

      2)霜種子法制備的HBS試樣,在[Sh≈50%]時(shí)均呈現(xiàn)應(yīng)變軟化的趨勢(shì),水合物破碎引起偏應(yīng)力下降;在[Sh≈26%]時(shí),隨著有效圍壓的增大,試樣存在從應(yīng)變軟化向應(yīng)變硬化過(guò)渡的趨勢(shì);而[Sh=0%]時(shí),試樣均呈現(xiàn)應(yīng)變硬化趨勢(shì),試樣剪切破壞由細(xì)砂顆粒錯(cuò)動(dòng)、翻滾、滑移所致。

      3)霜種子法制備的HBS試樣,有效圍壓和水合物飽和度均與試樣的強(qiáng)度和剛度呈現(xiàn)正相關(guān)趨勢(shì),這是由于有效圍壓增加和水合物飽和度提高本質(zhì)上是使顆粒間孔隙減小、黏結(jié)效應(yīng)與相互作用增強(qiáng),密實(shí)程度加劇。

      4)黏聚力與破壞強(qiáng)度的變化趨勢(shì)一致,與水合物飽和度呈現(xiàn)正相關(guān)趨勢(shì),而內(nèi)摩擦角與水合物飽和度相關(guān)性較弱。

      本文基于霜種子法對(duì)含甲烷水合物砂土的力學(xué)特性進(jìn)行分析,對(duì)比富氣法和霜種子法制備HBS試樣力學(xué)特性的差異,論證了具有典型代表性的天然氣水合物均勻試樣的優(yōu)越性。這對(duì)于后續(xù)研究天然氣水合物物理力學(xué)特性及開(kāi)采過(guò)程中儲(chǔ)層穩(wěn)定性意義重大。

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      MECHANICAL PROPERTIES OF METHANE HYDRATE-BEARING SAND PREPARED BY FROST SEEDING METHOD

      Tang Hao1,Yan Rongtao1,Yu Hongfei1,Wu Yuancheng1,Yang Dehuan2

      (1. Guangxi Key Laboratory of Geomechanics and Geotechnical Engineering, School of Civil Engineering,

      Guilin University of Technology, Guilin 541004, China;

      2. School of Architecture and Transportation Engineering, Guilin University of Electronic Technology, Guilin 541004, China)

      Abstract:It is a prerequisite to study the mechanical properties of natural gas hydrate-bearing sediments to prepare uniform samples with typical characteristics in the laboratory. In this paper, the mechanical properties of hydrate-bearing sand(HBS) samples prepared by excess gas method and frost seeding method were compared by triaxial shear test of methane HBS, and the mechanism of the difference was analyzed. At the same time, the influence of hydrate saturation on the deformation and strength characteristics of HBS samples prepared by frost seed method was systematically studied. The results show that the strength of samples prepared by frost seeding method is higher than that prepared by excess gas method, primarily due to the relatively uneven distribution of hydrate in the HBS samples prepared by excess gas method. The strength and secant modulus of the samples prepared by frost seeding method increased with the increase of hydrate saturation, and the internal friction Angle of the samples was basically not affected by hydrate saturation, but the cohesion and hydrate saturation showed an obvious positive correlation trend.

      Keywords:natural gas hydrate; triaxial test; mechanical properties; frost seeding method; excess gas method

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