劉靖楠,冉俊霞,吳凱玥,武珈存,陳俊宇,賈鵬英

(河北大學 物理科學與技術學院,河北 保定 071002)

大氣壓低溫等離子體技術在生物醫(yī)學[1-2]、材料合成[3-5]、表面改性[6-9]、光源[10]和水凈化[11-13]等多個領域具有巨大的應用潛力.介質(zhì)阻擋放電(dielectric barrier discharge,DBD)是工業(yè)生產(chǎn)中最常見的獲取低溫等離子體的放電形式之一.DBD結(jié)構(gòu)的2個放電電極之間至少存在一個介質(zhì)阻擋層,因此DBD需要交流電壓來驅(qū)動[14].就應用而言,人們更需要大氣壓DBD產(chǎn)生與低氣壓輝光放電類似均勻模式的放電[15].但大氣壓DBD最常見的是隨機放電絲模式,即微放電在電極表面隨機出現(xiàn)[16].在合適的情況下,這些微放電絲會形成規(guī)律性的結(jié)構(gòu),即產(chǎn)生放電斑圖[17].

斑圖是氣體放電系統(tǒng)中較為常見的一種非線性自組織現(xiàn)象,除了出現(xiàn)在DBD[18-19]系統(tǒng)中,近年來也出現(xiàn)在了在液體陽極放電系統(tǒng)中[20-22].研究者們設計了多種實驗裝置用于產(chǎn)生液體陽極放電斑圖,并觀察發(fā)現(xiàn)了單環(huán)斑圖、雙環(huán)斑圖、三環(huán)斑圖、四環(huán)斑圖[23]、多點斑圖、條紋斑圖[24]、蜂窩斑圖[25]和齒輪斑圖[26]等斑圖結(jié)構(gòu).相比于液體陽極放電斑圖,DBD斑圖已經(jīng)有了數(shù)十年的研究歷史,發(fā)現(xiàn)在電壓幅值從幾百伏到幾千伏[27],電壓頻率從幾赫茲到幾百千赫茲[28],氣壓從幾千帕到1.013×105Pa[17],氣隙從幾百微米到幾毫米的條件范圍內(nèi)均能獲得豐富的斑圖[29].研究表明在放電系統(tǒng)中電壓幅值[30]、驅(qū)動頻率[31]、氣體溫度[32]、氣體成分[33]和氣隙寬度[34]等實驗條件對斑圖的結(jié)構(gòu)會產(chǎn)生影響.此外,如果放電區(qū)域存在邊界,則邊界附近區(qū)域的電場會被扭曲,使得邊界附近區(qū)域的電場和壁電荷分布與內(nèi)部區(qū)域不同,進而影響放電通道的自組織行為[35],因此邊界條件也是影響斑圖形成的重要因素之一.

一些研究小組利用不同的邊界對DBD斑圖進行了深入的研究.例如,德國明斯特大學的Purwins研究小組利用圓形邊界發(fā)現(xiàn)了六邊形斑圖、具有鋸齒結(jié)構(gòu)的斑圖[36]、條紋斑圖、迷宮斑圖、靶波斑圖[37]、旋轉(zhuǎn)的螺旋斑圖[38]和旋轉(zhuǎn)的六邊形斑圖等結(jié)構(gòu)[39].法國圖盧茲大學的Boeuf研究小組[40]利用圓形邊界發(fā)現(xiàn)了蜂窩六邊形斑圖.北京理工大學的歐陽吉庭研究小組[35]在不同形狀(圓形、六邊形、方形和三角形)的邊界條件下發(fā)現(xiàn)了環(huán)狀斑圖.河北大學的董麗芳研究小組利用圓形邊界,獲得了對撞六邊形超晶格斑圖[41]和條紋超晶格斑圖[42]等斑圖結(jié)構(gòu).利用方形邊界,獲得了方形超晶格斑圖[43]、白眼方形超晶格斑圖[44]、點線方形超晶格斑圖[45]、雪花斑圖[46]和白眼蜂窩六邊形超晶格斑圖[47]等結(jié)構(gòu).利用六邊形邊界,獲得了振動六邊形超晶格斑圖[48]、白眼六邊形斑圖[49]和點暈六邊形斑圖[50]等斑圖結(jié)構(gòu).

本文設計了一個特殊的雙層氣隙氬氣DBD,在圓形和方形組成的雙邊界條件下產(chǎn)生了3種具有C4v對稱性的斑圖結(jié)構(gòu),包括暗點斑圖、米字形斑圖和井字形斑圖,利用電學和光學方法研究了斑圖的放電特性和時空相關性.

1 實驗裝置

實驗裝置如圖1a所示,2個外直徑為80 mm、內(nèi)直徑為76 mm、長度為 90 mm的圓柱形容器相對放置,兩端分別用邊長為10 cm、厚度為1 mm的正方形石英玻璃板密封,石英玻璃板作為DBD的電介質(zhì)層.在容器內(nèi)部注滿25 ℃下電導率為9.59 mS/cm的自來水,作為DBD的水電極.將2個直徑為80 mm的銅環(huán)分別浸入2個水電極中,銅環(huán)與外側(cè)石英玻璃板距離均為5 mm.將一個中間具有圓形孔洞(直徑為40 mm)的石英玻璃框架和一個中間具有正方形孔洞(邊長為20 mm)的石英玻璃框架組合形成一個組合邊界,放置在2個水電極之間,其中2個正方形石英玻璃框架的外邊框邊長均為80 mm、厚度均為2 mm.因此,由邊界和水電極共同構(gòu)成了一個雙氣隙DBD系統(tǒng).組合邊界與水電極的位置關系如圖1b所示,其中白色區(qū)域為“窄氣隙”區(qū)域(An),厚度為2 mm,陰影區(qū)域為“寬氣隙”區(qū)域(Aw),厚度為4 mm.將整個電極系統(tǒng)放置在充滿空氣的密閉的真空罐中,從真空罐中抽出空氣,使氣壓從1.01×105Pa降為0.5×104Pa.然后充入體積分數(shù)為99.9%的氬氣,使氣壓升至1.01×105Pa.最后抽出真空罐中工作氣體,使氣壓固定在0.3×105Pa.此時,真空罐內(nèi)氣體是體積分數(shù)為95%的氬氣和5%的空氣,利用其作為工作氣體.高壓電極由頻率為60 kHz的交流電源(Suman CTP-2000K)驅(qū)動.利用佳能數(shù)碼相機(Canon EOS 7D)從真空罐一側(cè)的觀察窗拍攝放電圖像.使用高壓探頭(Nanrui NRV-60)對施加在雙水電極上的電壓進行測量,利用光電倍增管(PMT)(ET9085SB)對斑圖的光信號進行探測.外加電壓信號和光信號都由示波器(Tektronix DPO4104)顯示和記錄.

a.實驗裝置;b.水電極裝置側(cè)視圖

2 結(jié)果與討論

a.Ua=3.2 kV;b.Ua=4.4 kV;c.Ua=5.6 kV;d.Ua=6.8 kV

斑圖的不穩(wěn)定性反映了等離子體的復雜動力學.為了在微觀上更進一步地研究等離子體斑圖的時空動力學行為,首先利用光電倍增管對寬氣隙區(qū)域(Aw)的發(fā)光信號進行了探測.放電斑圖通過透鏡(焦距為150 mm)成像到光電倍增管的窗口,在窗口前放置一個自制的光闌(光闌具有四邊形輪廓),因此僅使斑圖寬氣隙區(qū)域的放電發(fā)光透過光闌被光電倍增管采集.圖3a-d為與圖2a-d相對應斑圖的外加電壓和寬氣隙區(qū)域的光信號的波形,虛線表示外加電壓的零值位置.眾所周知,斑圖的放電具有很強的周期性.如圖3a所示,外加電壓峰值(Up)為3.2 kV時,放電只發(fā)生在窄氣隙中,所以在寬氣隙區(qū)域沒有測得發(fā)光信號(發(fā)光信號強度為零).如圖3b所示,當Up增加到4.4 kV時,暗點斑圖在外加電壓正半周期和負半周期各發(fā)生1次放電,且2次放電的光信號脈沖強度幾乎相同.如圖3c所示,當Up增加到5.6 kV時(米字形斑圖),光信號脈沖個數(shù)增加,在外加電壓正半周期和負半周期各發(fā)生3次放電.繼續(xù)增加Up到6.2 kV時(井字形斑圖),每周期的放電次數(shù)與米字形斑圖一樣,每半周期發(fā)生3次放電,如圖3d所示.此外,窄氣隙區(qū)域的放電,在Up較低時,在電壓正半周期和負半周期各有1個光信號脈沖,隨Up增加半周期光脈沖數(shù)目增多(未在圖中給出).

在DBD中,斑圖的形成取決于電場和壁電荷的相互作用[51].因此,研究斑圖的時空相關性對理解斑圖的形成機制起著重要的作用.復雜的斑圖結(jié)構(gòu)通常由幾個對應不同放電脈沖的子結(jié)構(gòu)疊加形成.為了研究其時空相關性,對斑圖的不同位置的發(fā)光信號進行了測量,其中,不同區(qū)域的發(fā)光信號也是通過成像后在像平面利用光闌進行選擇后由光電倍增管探測而得到的.通過測量斑圖不同位置發(fā)光信號的時間相關性,發(fā)現(xiàn)暗點斑圖中四角小暗點的時間相關性是一致的;米字形斑圖中的2條豎線以及2條水平線、4條斜線、4條邊上相應亮點的時間相關性分別一致;井字形斑圖中4條對角線、4條豎線以及4條水平線、4個對角亮點的時間相關性分別一致.因此只需取C4v斑圖的1/4(如圖2b所示的白色虛線框區(qū)域),即一個晶胞進行研究.

圖4給出了暗點斑圖中寬氣隙區(qū)域(Aw)、亮環(huán)(R)、彌散放電(Au)、中心暗點(Sd1)和四角小暗點(Sd2)的光信號波形,虛線表示外加電壓的零值位置,顯示了暗點斑圖中不同子結(jié)構(gòu)之間的時間相關性.如圖4所示,暗點斑圖中不同位置的放電脈沖都與Aw的放電脈沖相對應,即暗點斑圖不同位置幾乎是同時放電的.此外,暗點斑圖中不同位置的光信號脈沖強度不同,R的光信號脈沖強度最大,其次是Au的光信號脈沖強度.而Sd1的光信號脈沖強度約為R的1/4,Sd2的光信號脈沖強度約為R的1/2.也就是說,Sd1與Sd2雖然視覺上相對較暗,但在該區(qū)域內(nèi)也有放電發(fā)生.

圖4 暗點斑圖一個單元不同位置發(fā)光信號的時間相關性Fig.4 Temporal relevance of light signals emitted from different parts of a cell in the dark spots pattern

圖5顯示了米字形斑圖中豎線(Lv)、對角線(Ld)、中心亮點(Sc)、與邊上亮點(Ss1和Ss2)以及對角頂點(Sv)的光信號波形,虛線表示外加電壓的零值位置,顯示了它們之間相對于Aw的時間相關性.可見,Aw每半周期有3個光信號脈沖,點結(jié)構(gòu)每半周期內(nèi)都只對應1個光信號脈沖,即米字形斑圖中的所有亮點每半周期放電1次,且不論正半周期還是負半周期都是中心亮點Sc先放電,其次是邊上亮點Ss1和Ss2放電,頂點Sv最后放電.相比而言,線的放電次數(shù)要多于亮點的放電次數(shù),其中對角線Ld每半周期有3次放電,而豎線Lv每半周期內(nèi)有2次放電,分別對應總光信號的前2個脈沖.時空相關性結(jié)果表明米字形斑圖Aw內(nèi)的放電是由子結(jié)構(gòu)(一個子結(jié)構(gòu)幾乎同時放電)組成的.

圖5 米字形斑圖一個單元不同位置發(fā)光信號的時間相關性Fig.5 Temporal relevance of light signals emitted from different parts of a cell in the ?-like pattern

圖6給出了井字形斑圖中總光信號(Aw)、豎線(Lv)、斜線(Ld)、中心亮點(Sc)、對角亮點(Sd)、邊上亮點(Ss)和對角頂點(Sv)的光信號波形,虛線表示外加電壓的零值位置,顯示了井字形斑圖中不同位置之間放電的時間相關性.從圖6可以看出井字形斑圖中Aw每半周期內(nèi)有3個光脈沖,亮點在每半周期中只有1個光脈沖,即井字形斑圖中的亮點在每半個電壓周期僅放電1次,且在正半周期和負半周期中的放電順序都是中心亮點Sc和對角亮點Sd首先放電,其次是邊上亮點Ss放電,最后是對角頂點Sv放電.同米字形斑圖類似,井字形斑圖中線的放電次數(shù)也多于亮點的放電次數(shù),其中對角線Ld每半周期有3次放電.豎線Lv每半周期內(nèi)有2次放電,且分別對應總光信號的前2個脈沖.結(jié)果表明井字形斑圖放電也是由不同的子結(jié)構(gòu)組成的.

圖6 井字形斑圖一個單元不同位置發(fā)光信號的時間相關性Fig.6 Temporal relevance of light signals emitted from different parts of a cell in the #-like pattern

3 結(jié)論

綜上所述,利用一個特殊邊界形狀,在交流電壓激勵下產(chǎn)生了的雙層氣隙氬氣DBD.研究發(fā)現(xiàn),寬氣隙DBD區(qū)域產(chǎn)生了具有C4v對稱性的暗點斑圖、米字形斑圖和井字形斑圖.雖然這些斑圖均具有C4v對稱性,但隨著外加電壓幅值的增加,寬氣隙區(qū)域的微放電自組織斑圖區(qū)域更加復雜.暗點斑圖包含中心暗點,亮環(huán)及周圍的4個小暗點.而米字形斑圖和井字形斑圖除了亮點外,還包含不同空間取向的條紋線.電壓和發(fā)光信號的波形表明,暗點斑圖每半周期只有1個光信號脈沖,米字形斑圖和井字形斑圖寬氣隙區(qū)域每半周期有3個光信號脈沖.時空相關性研究結(jié)果表明,暗點斑圖不同位置幾乎同時放電(對應一套子結(jié)構(gòu)),其中暗點也存在微放電,只不過相比其他位置暗點的發(fā)光強度更弱.而米字形斑圖和井字形斑圖由不同的子結(jié)構(gòu)組成.這些研究結(jié)果對氣體放電和斑圖時空動力學的研究具有重要意義.