葉 杉,劉伏龍,薄 楠,2,3,王浩然,2,3,程 浩,李弘偉,吳 笛,楊婉莎,2,3,魏繼紅,2,3,馬田麗,樊啟文,王志強(qiáng),劉毅娜,宋明哲,劉蘊(yùn)韜,賀創(chuàng)業(yè),*,郭 冰

(1.中國原子能科學(xué)研究院,北京 102413;2.北京師范大學(xué) 核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,北京 100875;3.北京師范大學(xué) 射線束技術(shù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100875)

核電是能源可持續(xù)發(fā)展戰(zhàn)略的需求,但在核電站運(yùn)行過程中,放射性核廢料的產(chǎn)生不可避免,因此,核廢料的穩(wěn)妥處理對于核電站的發(fā)展至關(guān)重要。目前,核廢料的主要嬗變方式為中子嬗變,相關(guān)研究已很多[1-3],文獻(xiàn)[4]給出了一些主要放射性核廢料的熱中子反應(yīng)截面,大多數(shù)核廢料的熱中子反應(yīng)截面較高,但仍有一些放射性核廢料的中子反應(yīng)截面較低,導(dǎo)致使用中子核嬗變方式的效率不高。且在中子嬗變中也會(huì)將核廢料中一些穩(wěn)定核素轉(zhuǎn)化為新的長壽命放射性核素。因此,在目前研究背景下,需探索一種新的嬗變方式作為中子嬗變的補(bǔ)充,進(jìn)而高效處理核廢料。

20世紀(jì)80年代,前蘇聯(lián)科學(xué)家提出了利用光核嬗變處理核廢料的想法,并開展了相應(yīng)的研究工作[5]。光核嬗變可使用的高能伽馬源有4種:韌致輻射、飛行中正電子湮滅、激光康普頓背散射(LCS)和共振核反應(yīng)[6]。韌致輻射方式是利用高速電子轟擊高Z靶產(chǎn)生連續(xù)譜γ射線,具有亮度高的優(yōu)點(diǎn);飛行中正電子湮滅方式則需用電子束打靶產(chǎn)生正負(fù)電子對,并通過磁場選擇特定能量的正電子轟擊低Z薄靶產(chǎn)生前向的準(zhǔn)單能伽馬射線,因需兩次打靶,使得其亮度較低;激光康普頓背散射方式是利用激光光子與電子束發(fā)生背散射進(jìn)而產(chǎn)生較高亮度的準(zhǔn)單能伽馬源;共振核反應(yīng)需采用特定能量的質(zhì)子或中子轟擊特定的靶,產(chǎn)生共振核反應(yīng)并放出特定能量的伽馬射線。

1987年,Berman等應(yīng)用飛行中正電子湮滅的方式產(chǎn)生的準(zhǔn)單能伽馬射線對127I、197Au等核素進(jìn)行了光核反應(yīng)的實(shí)驗(yàn)測量,并得到了127I、197Au等核素在10～20 MeV范圍內(nèi)的總光核反應(yīng)截面[7]。在諸如ELBE(electron linear accelerator of high brilliance and low emittance)等韌致輻射伽馬源裝置上,也開展了對197Au等核素的光核嬗變實(shí)驗(yàn)研究,得到了197Au在8～17 MeV范圍內(nèi)的反應(yīng)截面曲線[8]。近幾年,使用激光康普頓背散射伽馬源進(jìn)行了光核嬗變的相關(guān)研究,通過對197Au、129I、126Sn、135Cs、76Se、78Se等核素的實(shí)驗(yàn)研究和蒙特卡羅模擬,得到了上述核素的嬗變產(chǎn)額和76Se、78Se、129I、126Sn 4種核素的反應(yīng)截面等信息[9-12]。核廢料中大部分核素光核反應(yīng)截面的峰值約15 MeV。而7Li(p,γ)8Be共振核反應(yīng)伽馬光源的能量為14.8 MeV和17.6 MeV,正好位于巨共振峰值區(qū)內(nèi)。相比激光康普頓背散射伽馬源,基于7Li(p,γ)8Be共振核反應(yīng)的伽馬光源具有小型化、成本低等優(yōu)點(diǎn),可預(yù)期成為光核嬗變光源的一種可選方案。

197Au(γ,n)196Au反應(yīng)有著豐富的實(shí)驗(yàn)測量數(shù)據(jù)[7-9],是光核反應(yīng)實(shí)驗(yàn)測量系統(tǒng)標(biāo)定的標(biāo)準(zhǔn)反應(yīng)之一。因此,該反應(yīng)是核嬗變原理驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)的優(yōu)先選擇,但國際上還沒有開展過利用共振核反應(yīng)伽馬源針對該反應(yīng)進(jìn)行過核嬗變原理驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)。本實(shí)驗(yàn)基于中國原子能科學(xué)研究院2×1.7 MV串列加速器,利用7Li(p,γ)8Be共振核反應(yīng)產(chǎn)生的14.8 MeV和17.6 MeV伽馬射線,開展197Au的光核嬗變原理驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)研究,擬得到197Au(γ,n)196Au光核嬗變的產(chǎn)額,并探討使用共振核反應(yīng)伽馬源進(jìn)行核廢料核嬗變的應(yīng)用前景。

1 共振核反應(yīng)及光核嬗變的原理

共振核反應(yīng)屬于典型的復(fù)合核反應(yīng),當(dāng)特定能量的質(zhì)子束轟擊特定靶時(shí),會(huì)發(fā)生共振反應(yīng)并放出特定能量的γ射線,其反應(yīng)截面可由Breit-Wigner公式給出[13]:

(1)

當(dāng)伽馬射線打到197Au靶上時(shí),若光子能量高于某個(gè)閾值,就會(huì)產(chǎn)生(γ,xn)反應(yīng),其反應(yīng)閾值取決于197Au最后一個(gè)或多個(gè)中子的結(jié)合能。相關(guān)研究表明,197Au的(γ,n)反應(yīng)閾值Sn=8.07 MeV,(γ,2n)反應(yīng)閾值為S2n=14.7 MeV[15],因此,7Li(p,γ)8Be共振核反應(yīng)產(chǎn)生的14.8 MeV與17.6 MeV的伽馬射線除能引起(γ,n)反應(yīng)外,也可引起(γ,2n)反應(yīng)。由于197Au(γ,2n)195Au的反應(yīng)產(chǎn)物195Au半衰期長、特征伽馬射線分支比低等原因,本次實(shí)驗(yàn)僅測量了197Au(γ,n)196Au反應(yīng)的產(chǎn)額。

2 實(shí)驗(yàn)靶的設(shè)計(jì)

為使共振反應(yīng)的高能伽馬射線產(chǎn)額最大化,實(shí)驗(yàn)靶采用厚靶。因此,計(jì)算伽馬產(chǎn)額時(shí)需將厚靶分割成無數(shù)個(gè)薄靶進(jìn)行積分。對于一理想薄靶,可近似忽略由于質(zhì)子在靶內(nèi)的能損而導(dǎo)致反應(yīng)截面的變化,此時(shí)7Li(p,γ)8Be共振核反應(yīng)的產(chǎn)額可表示為ΔY=NtσΔx,其中,Nt為單位體積內(nèi)靶核的個(gè)數(shù),σ為反應(yīng)截面,Δx為該薄片靶的厚度。結(jié)合Breit-Wigner公式得到,當(dāng)入射質(zhì)子能量為Ep、質(zhì)子在靶內(nèi)能損為Δ時(shí),伽馬射線的產(chǎn)額為:

(2)

其中:Ep為入射質(zhì)子能量;ER為共振能量;Γ為共振寬度。顯然,當(dāng)Δ等于Ep時(shí),Y(Ep,Δ)最大。一般情況下,當(dāng)能損Δ遠(yuǎn)大于Γ時(shí),即可認(rèn)為厚靶產(chǎn)額達(dá)最大。

由于Li元素為堿金屬,化學(xué)性質(zhì)活潑,因此選擇其穩(wěn)定的化合物形態(tài)LiF作為高能伽馬射線產(chǎn)生的實(shí)驗(yàn)靶。LiF被蒸鍍在厚0.4 mm、直徑19.0 mm的鉭片上,蒸鍍厚度為464 μg/cm2。為確保實(shí)驗(yàn)靶足夠厚,使得伽馬射線產(chǎn)額最大化,將LiF靶與質(zhì)子束流方向傾斜放置呈45°角,如圖1所示。此時(shí),實(shí)驗(yàn)靶的有效厚度增至656 μg/cm2。

圖1 實(shí)驗(yàn)設(shè)置圖

理論上,金靶越厚,伽馬射線轟擊金靶產(chǎn)生(γ,xn)反應(yīng)的產(chǎn)額越大,在同樣活化時(shí)間內(nèi)的統(tǒng)計(jì)計(jì)數(shù)越高,統(tǒng)計(jì)誤差越小,測量結(jié)果越準(zhǔn)確。但由于隨著金靶厚度的增加,196Au衰變放出的356 keV伽馬射線穿透率降低,而增加了金靶自吸收。除此之外,隨著金靶厚度的增加,14.8 MeV與17.6 MeV兩條伽馬射線與金靶發(fā)生康普頓散射、光電效應(yīng)、電子對效應(yīng)等會(huì)導(dǎo)致高能伽馬的損失增加。綜合上述因素,選擇直徑18.5 mm、厚度2.0 mm的金靶進(jìn)行活化實(shí)驗(yàn)。

3 金靶輻照實(shí)驗(yàn)設(shè)置

本工作是在中國原子能科學(xué)研究院國防科技工業(yè)電離輻射一級計(jì)量站2×1.7 MV串列加速器上完成的。串列加速器偏轉(zhuǎn)磁鐵后方的真空管道長約2 000 mm,與此管道連接的是可拆卸銅制靶管,長40.0 cm、內(nèi)徑18.0 mm,它與加速器的管道進(jìn)行了絕緣設(shè)計(jì)。靶管與加速器管道之間接有一個(gè)電壓為-300 V的負(fù)壓環(huán)和一內(nèi)徑4.0 mm、長100.0 mm的準(zhǔn)直器。負(fù)壓環(huán)與靶管、加速器管道均絕緣,用以抑制質(zhì)子束流打靶產(chǎn)生的二次電子。因此,束流積分儀可準(zhǔn)確收集到打靶質(zhì)子束流的總量。實(shí)驗(yàn)時(shí),高純鍺探測器被放置在距離LiF靶中心50 cm處,與束流方向夾角為0°,用來實(shí)時(shí)監(jiān)測7Li(p,γ)8Be共振核反應(yīng)產(chǎn)生的14.8 MeV與17.6 MeV伽馬射線。金靶位于LiF靶和高純鍺探測器之間,方向與LiF靶平行,兩者間距為30.0 mm。整體實(shí)驗(yàn)設(shè)置如圖1所示。

4 金靶的嬗變實(shí)驗(yàn)及結(jié)果分析

由于197Au(γ,n)196Au的反應(yīng)產(chǎn)物196Au半衰期適中,且其衰變放出的特征伽馬射線分支較高,因此本實(shí)驗(yàn)選擇采用離線活化測量的方法對其衰變伽馬進(jìn)行測量。離線測量使用了低本底反康普頓高純鍺測量系統(tǒng),其結(jié)構(gòu)圖如圖2所示,該系統(tǒng)的全能區(qū)本底可低至約0.1 s-1。

圖2 低本底反康普頓高純鍺測量系統(tǒng)結(jié)構(gòu)圖

金靶的輻照時(shí)間為3.85 h,輻照過程中的平均束流強(qiáng)度為0.81 μA。輻照期間,高純鍺探測器探測到來自LiF靶的監(jiān)測能譜如圖3所示,可看到1 460、2 614 keV的本底峰。由于采用了LiF靶,因此譜中也包含了19F(p,αγ)16O反應(yīng)產(chǎn)生的7 100、6 900和6 130 keV伽馬射線全能峰、單逃逸峰以及6 130 keV伽馬射線的雙逃逸峰。由于7Li(p,γ)8Be共振反應(yīng)發(fā)射的14.8 MeV伽馬射線來自于一條寬度為1 500 keV的能級退激[14],因此能譜中只看到了17.6 MeV伽馬射線全能峰、單逃逸峰、雙逃逸峰。為防止在剛結(jié)束照射時(shí)靶內(nèi)產(chǎn)生的短壽命放射性產(chǎn)物對衰變測量造成干擾,被輻照的金靶放置149.64 h后開始衰變測量。低本底反康普頓高純鍺測量系統(tǒng)的探測時(shí)間為121.34 h,其能譜如圖4所示。

圖3 高純鍺探測器的探測能譜

圖4 低本底反康普頓高純鍺探測系統(tǒng)測得196Au衰變特征伽馬射線能譜

為得到197Au的(γ,n)反應(yīng)產(chǎn)額,使用低本底反康普頓高純鍺譜儀測量了196Au能量為356 keV衰變特征伽馬。衰變測量后,用133Ba標(biāo)準(zhǔn)源能量為356 keV的特征峰刻度了探測系統(tǒng)的效率。

圖5 低本底反康普頓高純鍺探測系統(tǒng)356 keV效率刻度

在低本底反康普頓高純鍺探測系統(tǒng)中測量中,金靶本身對伽馬射線的吸收不能忽略。設(shè)金靶的輻照強(qiáng)度為I0,單位距離吸收率為μ,穿過吸收體的厚度為d,則出射伽馬射線的強(qiáng)度為:

I(d)=I0e-μd

(3)

根據(jù)金靶的吸收率數(shù)據(jù)[16],得到伽馬射線在金靶內(nèi)部的平均透射率ε為74.9%。記P為197Au(γ,n)196Au的反應(yīng)嬗變率,λ=ln 2/T1/2為196Au的衰變常量,η為356 keV伽馬射線的衰變分支比?？傻锰綔y器探測到的伽馬射線數(shù)Ndet為:

(4)

其中:t1為7Li(p,γ)8Be共振核反應(yīng)伽馬源對金靶的輻照時(shí)間;t2為金靶從輻照結(jié)束至移入低本底反康普頓高純鍺探測系統(tǒng)之間的放置時(shí)間;t3為金靶在低本底反康普頓高純鍺探測系統(tǒng)內(nèi)的測量時(shí)間。根據(jù)上述公式,得到在0.81 μA的束流強(qiáng)度下,金靶的嬗變率為(586.83±22.98) s-1。

5 結(jié)論

本次實(shí)驗(yàn)得到,使用7Li(p,γ)8Be共振核反應(yīng)伽馬源產(chǎn)生的14.8 MeV與17.6 MeV伽馬射線,與金靶相互作用產(chǎn)生197Au(γ,n)196Au反應(yīng)。在0.81 μA的平均質(zhì)子流強(qiáng)下,直徑18.5 mm,厚度2.0 mm的197Au嬗變率為(586.83±22.98) s-1。若采用國際上最先進(jìn)的125 mA量級的質(zhì)子加速器[17],適當(dāng)增加金靶厚度,則總嬗變率可達(dá)到108s-1量級,較美國HIγS裝置的嬗變能力高出約1個(gè)數(shù)量級[18]。隨著加速器技術(shù)的發(fā)展,質(zhì)子的束流強(qiáng)度將來可達(dá)40 A[19],此時(shí),總嬗變率可進(jìn)一步提升至1010～1011s-1的水平。綜上所述,利用(p,γ)共振伽馬源進(jìn)行長壽命核廢料嬗變具有較好的發(fā)展?jié)摿Α?/p>

感謝中國原子能科學(xué)研究院國防科技工業(yè)電離輻射一級計(jì)量站2×1.7 MV串列加速器運(yùn)行組提供穩(wěn)定束流,以及刁立軍研究員提供低本底反康普頓高純鍺探測系統(tǒng)以及在伽馬探測器效率刻度方面的幫助。