王興偉 王玉云 趙妮

摘 要：為了分析雅安市大渡河和青衣江重金屬的時空分布及河流健康風險，于2022年1—12月每月采取大渡河和青衣江干流及支流共12個監(jiān)測點位水樣進行分析測試，采用USEPA推薦的健康風險評價模型，對飲水和皮膚接觸途徑暴露產生的健康風險進行評價。結果顯示：雅安市地表水河流中重金屬Cu、Zn、Cd、Pb、Cr平均含量分別為0.83 ?g/L、2.21 ?g/L、0.96 ?g/L、0.09 ?g/L、未檢出，全年地表水達到Ⅱ類標準限值；從空間結構上看，各個點位重金屬濃度空間分布特征大小依次為：Zn＞Cu＞Cd＞Pb＞Cr；從變異系數(shù)看，部分采樣點位Cu、Zn、Cd元素變異系數(shù)超過1%；從季節(jié)變化看，整體上地表水中Zn和Cu重金屬元素濃度基本呈現(xiàn)出枯水期大于豐水期。健康風險評價結果表明，地表水中重金屬元素分別經(jīng)飲用水、皮膚接觸途徑引起成人和兒童的個人平均年健康風險均低于國際推薦的可忽略風險水平（1.0×10-8/a），成人高于兒童，致癌重金屬Cd元素經(jīng)飲水途徑產生的成人、兒童的總健康風險值均高于最大可接受風險水平1.0×10-6/a。Cd是總健康風險貢獻最多的元素，需要特別注意Cd污染，加強對重金屬濃度的監(jiān)管與治理。

關鍵詞：地表水；重金屬；時空分布；健康風險

中圖分類號：X824文獻標志碼：A文章編號：1673-9655（2024）02-00-07

0 引言

雅安市石棉、漢源縣鉛鋅礦資源豐富，鉛鋅礦采選、冶煉對地表水、地下水、土壤存在污染風險。礦區(qū)固廢處置設施存在短板，尾礦風險水平相對較高，涉重金屬企業(yè)清潔生產水平較低，長效監(jiān)管機制尚不健全，涉重金屬工業(yè)園區(qū)環(huán)境風險管理相對薄弱，部分農用地存在土壤污染風險，部分飲用水水源地環(huán)境監(jiān)測和預警應急能力較薄弱。采礦、冶煉過程中的重金屬通過有組織、無組織廢氣排放，廢水外排以及雨水的淋洗作用下，進入到地表水中，并沿著地表水運動方向遷移，進而對飲用水源、農業(yè)用水、水文系統(tǒng)造成污染。

重金屬具有積累性、穩(wěn)定性、不可降解性等特點，在環(huán)境中遷移、富集[1， 2]。水環(huán)境中的重金屬富集到一定程度會對水生生物產生嚴重的危害，并能通過皮膚接觸、飲水和食物鏈等途徑直接或者間接地威脅人體健康[3-5]。重金屬元素的毒理性及其對水生生態(tài)系統(tǒng)的重要影響，水體重金屬污染已引起政府及學者的廣泛關注[6]。地表水中重金屬容易通過皮膚接觸、飲水等途徑富集在人身體中[7-8]，當累計到一定量之后對人體的消化系統(tǒng)[9]、肝腎功能[10]和神經(jīng)系統(tǒng)[11]造成損害，甚至會出現(xiàn)病變或者致命性傷害。工業(yè)企業(yè)生產過程中通過外排生產廢水、廢氣排放等各種途徑將含重金屬污染物輸入地表水中，造成水體污染，威脅到人們的身體健康安全，特別是長期暴露在企業(yè)周邊的人群危害更大。不同地表水體重金屬污染物種類不同、污染源源頭不同，以及重金屬污染源進入水體途徑也可能不同，不管是工業(yè)企業(yè)廢水還是廢氣的重金屬進入地表水中，對暴露人群均存在潛在的健康風險和很強的致癌風險[12]。青衣江和大渡河是雅安市區(qū)域內最大兩條河流，近年來隨著沿岸工業(yè)和社會經(jīng)濟的快速發(fā)展，青衣江和大渡河的水質已受到污染，但缺乏對青衣江和大渡河流域地表水重金屬污染狀況的全面評估。為進一步探究雅安市地表水中重金屬種類、時空發(fā)布特征和污染途徑，本文以雅安市大渡河和青衣江為研究對象，分析了地表水中銅（Cu）、鋅（Zn）、鎘（Cd）、鉛（Pb）、鉻（Cr）的污染特性和健康風險，能夠為有關部門流域水環(huán)境污染治理和水資源的利用與保護提供動態(tài)理論依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域概況

雅安市位于四川盆地西部邊緣， 全市幅員面積15046 km2，全市常住人口143.1萬人，是四川省歷史文化名城和新興的旅游城，有“雨城”之稱，素有“川西咽喉”“西藏門戶”“民族走廊”之稱。雅安市河流屬長江流域岷江水系，由于降水豐沛，因而水系發(fā)育，水網(wǎng)密集。全市流域面積達

30 km2以上河流有131條，其中超過1000 km2的河流有11條。水系較大的兩條支流有：青衣江水系的周公河、滎河、經(jīng)河、寶興河、天全河、蘆山河；大渡河水系的田灣河、安順河、南埡河、流沙河等[13]。

由于青衣江水期特征明顯，分水期進行了水質評價，結合流域水文氣象特征將水期劃分為：豐水期為6、7、8、9月，平水期為3、4、5、10月，枯水期為1、2、11、12月。

1.2 樣品采集

依據(jù)大渡河和青衣江流域的水文地質條件、支流匯水及污染源分布狀況，具體布設為：大渡河干流（三星村、青富鄉(xiāng)、三谷莊），大渡河支流（田灣河、南瓜橋、老太廟），青衣江干流（黃泥崗、水中壩、龜都府），青衣江支流（兩河口、峽口村、八角亭），共12個點位。按照地表水采樣技術規(guī)范，于2022年1—12月每月初對大渡河和青衣江干流及支流每個監(jiān)測點位采樣，水樣用白色不透明聚乙烯塑料瓶盛裝，同時記錄采樣具體點位、采樣人員、監(jiān)測項目、監(jiān)測頻次、采樣日期，現(xiàn)場測試并記錄水溫、樣品顏色、氣味、濁度、天氣情況及周圍環(huán)境狀況，每個點位采集1000 mL水樣，樣品采集后立即用0.45 ?m濾膜過濾，棄去初始的濾液50 mL，用少量濾液清洗采樣瓶，收集所需體積的濾液于采樣瓶中，加入適量硝酸，將酸度調節(jié)至pH＜2，于4℃條件下冷藏保存[14]。

1.3 樣品處理及分析

1.3.1 樣品測定方法

樣品測試使用電感耦合等離子體質譜（ICP-MS）測試重金屬元素Cr、Cu、Pb、Zn和Cd含量。每個試樣測定前，先用硝酸溶液（2%）沖洗系統(tǒng)直到信號降至最低，待分析信號穩(wěn)定后才可開始測定[14]。

試樣測定時應加入與繪制校準曲線時相同量的內標元素標準使用溶液，以標準溶液濃度為橫坐標，以樣品信號與內標信號的比值為縱坐標建立校準曲線[15]。

用線性回歸分析方法求得其斜率用于樣品含量計算。地表水監(jiān)測結果參考《GB 3838—2002地表水環(huán)境質量標準》中Ⅲ類標準。

1.3.2 試劑耗材

實驗純水、硝酸（優(yōu)級純）、多元素標準溶液、有證混合標準溶液、內標標準儲備液、儀器調諧溶液、氬氣（純度不低于99.99%）、氦氣（純度不低于99.999%）。

1.3.3 健康風險評價

根據(jù)現(xiàn)場調查結果，確定考慮飲水和皮膚接觸兩個暴露途徑的健康風險，分析致癌和非致癌對兒童和成人的健康危害效應。

（1）飲水途徑健康風險。致癌性化學物質經(jīng)飲水途徑健康風險評價模型見式（1）[16]：

Ric = （DADi×Fsi）/L （1）

若Ric＞0.01，按高劑量暴露計算見式（2）：

Ric=（1-exp（-DADi×Fsi））/L （2）

式中：Ric—致癌化學物質i通過飲水途徑暴露產生的平均個人年健康風險（/a）[17]；Fsi—致癌化學物質i在飲水途徑暴露下的致癌強度系數(shù)（kg·d/mg）；

L—人類平均壽命，按70a算，DADi—致癌化學物質i經(jīng)飲水途徑暴露的單位體重日均暴露劑量（mg/kg·d）[18]。

非致癌性化學物質經(jīng)飲水途徑健康風險評價模型見式（3）：

Rin=（DADi×10-6）/（DRfi×L） （3）

式中：Rin—非致癌化學物質i通過飲水途徑暴露產生的平均個人年健康風險（/a）；DRfi—非致癌化學物質i在飲水途徑暴露下的日均攝人參考劑量（mg/kg·d）[17]。

致癌化學物質i經(jīng)飲水途徑暴露的單位體重日均暴露劑量計算見式（4）：

DADi=（Cw×IR×FE×TED）/（WB×TA） （4）

式中：Cw—水中重金屬i實際濃度（mg/L）；

IR—日均飲水量（L/d）；FE—暴露頻率（d/a）；TED—暴露持續(xù)時間（a）；WB—人均體重（kg）；TA—平均暴露時間（d）[19]。

（2）皮膚接觸途徑健康風險。致癌化學物質經(jīng)皮膚接觸途徑健康風險評價模型見式（5）：

Rdc =（DADd×Fsd） /L （5）

若Rdc＞0.01，則按高劑量暴露計算見式（6）：

Rdc=（1-exp（-DADd×Fsd））/L （6）

式中：Rdc—致癌化學物質通過皮膚接觸途徑暴露產生的平均個人年健康風險（/a）；Fsd—致癌化學物質在皮膚接觸途徑下的致癌強度系數(shù)（kg·d/mg）；DADd—通過皮膚接觸途徑的單位體重日均暴露劑量（mg/kg·d）[17]。

非致癌化學物質經(jīng)皮膚接觸途徑健康風險評價模型見式（7）：

Rdn=（DADd×10-6）/（DRfd ×L） （7）

式中：Rdn—非致癌化學物質d通過皮膚接觸途徑產生的平均個人年健康風險（/a）；DRfd—非致癌化學物質d經(jīng)皮膚接觸途徑的日均攝人參考劑量（mg/kg·d）[17]。

通過皮膚接觸途徑的單位體重日均暴露劑量計算見式（8）：

DADd=（Cw×As×Pc×TE×TED×Fc）/（WB×TA）

（8）

式中：As—皮膚接觸表面積（cm2）；Pc—金屬元素在皮膚上的滲透常數(shù)（cm/h）；TE—暴露時間（h/d）；Fc—體積轉換因子（L/cm3）[20]。

（3）總健康風險。假設重金屬對人體健康的毒性作用呈相加關系，而不是協(xié)同或者拮抗關系，則經(jīng)飲水暴露途徑對人體產生的總健康風險危害[21]見式（9）：

RT=∑i=1k? Ric+∑i=1j Rin （9）

式中：RT—所有重金屬經(jīng)飲水途徑產生的總健康風險；∑i=1kRic—k種致癌物質經(jīng)飲水途徑產生的總健康風險；∑i=1jRin—j種非致癌物質經(jīng)飲水途徑產生的總健康風險[22]。

經(jīng)皮膚接觸暴露水途徑對人體產生的總健康風險危害見式（10）：

RZ=∑d=1kRdc+∑d=1jRdn （10）

式中：RZ—所有重金屬經(jīng)皮膚接觸途徑產生的總健康風險；∑d=1kRdc—k種致癌物質經(jīng)皮膚觸途徑產生的總健康風險；∑d=1jRdn—j種非致癌物質經(jīng)皮膚接觸途徑產生的總健康風險[18]。

健康風險評價模型參數(shù)選取參考資料（USEPA，1987）[23]及相關研究文獻[24-25]，具體取值詳見表1和表2。

2 結果

2.1 雅安市地表水重金屬時空分布特征

雅安市大渡河干流（三星村、青富鄉(xiāng)、三谷莊），大渡河支流（田灣河、南瓜橋、老太廟），青衣江干流（黃泥崗、水中壩、龜都府），青衣江支流（兩河口、峽口村、八角亭），共12個點位重金屬監(jiān)測結果見表3和表4?？梢钥闯?，2022年大渡河和青衣江雅安干支流段水質總體較好，地表水中的Cr、Cu、Pb、Zn和Cd 5種重金屬元素濃度均滿足《GB 3838—2002地表水環(huán)境質量標準》中Ⅲ類標準，干流部分重金屬元素濃度高于支流，地表水重金屬元素濃度時空差異明顯。

從空間結構上看，各個點位重金屬濃度空間分布特征大小依次為：Zn＞Cu＞Cd＞Pb＞Cr，三星村、青富鄉(xiāng)、八角亭的Cu元素濃度，青富鄉(xiāng)、老太廟、黃泥崗、八角亭的Zn元素濃度，青富鄉(xiāng)、三谷莊、田灣河的Cd元素濃度，青富鄉(xiāng)、老太廟、水中壩、兩河口的Pb濃度高于其他斷面。Zn和Cu元素濃度范圍跨度較大，最高分別為0.67～12.2 ?g/L、0.48～4.09 ?g/L。從變異系數(shù)看，地表水采樣點位中田灣河的Cu元素，青富鄉(xiāng)、南瓜橋、黃泥崗的Zn元素，三谷莊的Cd元素變異系數(shù)超過1%，說明這些點位的Cu、Zn、Cd元素濃度在各采樣點存在較大差異。

從季節(jié)變化看，對研究監(jiān)測點位豐枯兩季地表水中重金屬的平均濃度及空間分布進行分析，整體來看，金屬元素濃度的季節(jié)變化表現(xiàn)出一定的規(guī)律性，地表水中Zn和Cu重金屬元素濃度除了個別點位，基本呈現(xiàn)出枯水期大于豐水期，Pb元素在豐水期和枯水期接近，表明豐水期雨水帶入較高濃度的 Zn、 Cu進入地表水，也與豐水期鉛鋅礦開采活動較頻繁有關。

2.2 雅安市地表水重金屬健康風險評價

2.2.1 重金屬經(jīng)飲水途徑產生的個人平均年健康風險

根據(jù)健康風險評價模型、模型相關參數(shù)和青衣江、大渡河地表水重金屬元素濃度數(shù)據(jù)，計算出地表水中Cr、Cu、Pb、Zn和Cd重金屬元素分別經(jīng)飲用水途徑引起成人和兒童的個人平均年健康風險，結果見表5。對比不同人群（成人和兒童）的健康風險水平，經(jīng)飲用水途徑，成人因重金屬元素引起的年均健康風險高于兒童，表明重金屬元素經(jīng)飲用水途徑引起的健康風險在不同年齡的人群中存在差異性[20]。不同重金屬的致癌風險程度不同，由致癌性重金屬元素Cd經(jīng)飲水途徑產生的健康風險值最大，風險值為9.76×10-7/a，接近但低于國際輻射防護委員會（ICRP）推薦的飲水途徑最大可接受風險水平5.0×10-5/a 和US EPA推薦的最大可接受風險水平1.0×10-6/a，Cr風險最低（沒有檢出）[26]。非致癌重金屬的健康風險數(shù)量級Zn為10-12、Cu和Pb為10-11，均低于國際推薦的可忽略風險水平（1.0×10-8 /a）[27]，非致癌性重金屬經(jīng)飲水途徑引起的個人平均年健康風險大小順序為Pb＞Cu＞Zn。致癌性重金屬對人體的健康風險遠遠大于其他非致癌性重金屬，數(shù)值上相差約4～5個數(shù)量級[28]。這結果與章艷紅等[29]的研究結果相似。雅安市地表水中重金屬經(jīng)飲水途徑對成人和兒童所產生的健康風險總健康風險范圍分別為4.63×10-11～2.53×10-6和5.05×10-11 ～2.76×10-6。雅安市地表水中重金屬Cd元素經(jīng)飲水途徑產生的成人、兒童的總健康風險值均高于國際推薦的最大可接受風險水平1.0×10-6/a，Cd是總健康風險的主要貢獻元素，應作為重點關注重金屬。

2.2.2 重金屬經(jīng)皮膚接觸途徑產生的個人平均年健康風險

根據(jù)健康風險評價模型、模型相關參數(shù)和青衣江、大渡河地表水重金屬元素濃度數(shù)據(jù)，計算出地表水中Cr、Cu、Pb、Zn和Cd重金屬元素分別經(jīng)皮膚途徑引起成人和兒童的個人平均年健康風險，結果見表6所示。對比不同人群（成人和兒童）的健康風險水平，經(jīng)皮膚途徑，成人因重金屬元素引起的年均健康風險高于兒童，表明重金屬元素經(jīng)皮膚途徑引起的健康風險在不同年齡的人群中存在差異性[20]。這是由于皮膚接觸的健康風險與模型參數(shù)皮膚接觸面積、暴露時間成正比，與人均體重成反比，所以皮膚途徑引起的健康風險成人高于兒童，這與章艷紅等[29]的研究結果相似。不同重金屬的致癌風險程度不同，由致癌性重金屬元素Cd最大，風險值為5.08×10-14/a，非致癌重金屬元素Pb產生的健康風險值次之，最大風險值為1.95×10-15/a，Cr沒有檢出，致癌重金屬元素Cd經(jīng)皮膚接觸途徑產生的個人平均年健康風險比非致癌金屬元素高1～2個數(shù)量級，非致癌重金屬元素經(jīng)皮膚途徑產生的健康風險值大小順序為Cu＞Pb＞Zn。雅安市地表水中Cr、Cu、Pb、Zn和Cd重金屬元素通過皮膚接觸途徑對人體健康產生的風險值，均低于國際推薦的最大可接受水平（1.0×10-6/a）。雅安市地表水中重金屬經(jīng)皮膚接觸途徑對成人和兒童所產生的健康風險總健康風險范圍分別為3.72×10-15～1.44×10-13和9.20×10-15 ～1.00×10-13，均低于國際推薦的最大可接受風險水平1.0×10-6/a。

3 討論

（1）2022年雅安市大渡河和青衣江干支流段水質總體較好，地表水流域中的Cr、Cu、Pb、Zn和Cd重金屬元素濃度均滿足《GB 3838—2002地表水環(huán)境質量標準》中Ⅲ類標準限值，干流部分重金屬元素濃度高于支流，地表水重金屬元素濃度時空差異明顯。從季節(jié)變化看，對研究監(jiān)測點位豐枯兩季地表水中重金屬的平均濃度及空間分布進行分析，整體來看，金屬元素濃度的季節(jié)變化表現(xiàn)出一定的規(guī)律性，地表水中Zn和Cu重金屬元素濃度除了個別點位，基本呈現(xiàn)出枯水期大于豐水期，Pb元素在豐水期和枯水期接近，表明豐水期雨水帶入較高濃度的Zn、Cu進入地表水，也與豐水期鉛鋅礦開采活動較頻繁有關。

（2）地表水中Cr、Cu、Pb、Zn和Cd重金屬元素分別經(jīng)飲用水、皮膚接觸途徑引起成人和兒童的個人平均年健康風險均低于國際推薦的可忽略風險水平，成人高于兒童，飲水途徑引起的各種金屬元素的年均健康風險均高于皮膚入滲途徑，表明飲用水是主要的暴露途徑[20]。致癌重金屬Cd元素經(jīng)飲水途徑產生的成人、兒童的總健康風險值均高于國際推薦的最大可接受風險水平（1.0×10-6/a）[30]，Cd是總健康風險的主要貢獻元素，應作為重點關注重金屬，大渡河及其支流周邊工業(yè)園區(qū)內的工農業(yè)活動是重金屬污染的最主要來源，對人體健康具有重要的影響。

本研究存在一定的局限性：首先，本研究僅覆蓋了雅安段青衣江、大渡河干流及主要支流，采集樣品的空間代表性有限，且為每月一次性的橫斷面監(jiān)測；其次，本研究樣品測試僅考慮使用電感耦合等離子體質譜測試重金屬元素含量，沒有考慮其他測試方法，因此樣品分析測試方法有一定的不確定性；然后，本次研究采用的健康風險評估方法并不是完全概率估計，而是多假設的條件估計，因此在評估過程中有一定的不確定性。計算個體暴露時，僅通過監(jiān)測地表水中污染物濃度通過飲水和皮膚接觸進行估算，未進行實際暴露量的個體化采樣，未考慮通過呼吸、經(jīng)口攝食等其他途徑對人體的影響，會導致忽略部分風險的可能；進行健康風險評估時，未考慮人群不同年齡段、不同性別等人口特征，可能會對健康風險評估結果產生不確定性。這些局限性將在今后的研究中加以改進。

綜上，近年來，由于雅安工礦企業(yè)、農業(yè)等迅速發(fā)展，流域的水生生態(tài)受到威脅，2019年1月，雅安市頒布了全省首部流域水環(huán)境保護地方性法規(guī)的《雅安市青衣江流域水環(huán)境保護條例》，條例明確指出要保護青衣江流域內涉及的生態(tài)保護紅線區(qū)、飲用水水源保護區(qū)、重要水源涵養(yǎng)區(qū)、自然保護區(qū)、風景名勝區(qū)等區(qū)域保護和青衣江流域水環(huán)境保護的其他事項。雅安是長江上游重要生態(tài)屏障和水源涵養(yǎng)地的重要組成部分，在維護全省生態(tài)安全格局中地位重要。因此，本研究可為大渡河、青衣江流域的綜合治理、水污染防治、水環(huán)境治理、水生態(tài)修復和生態(tài)品質的提升提供科學依據(jù)，助力雅安加快建設“川藏鐵路第一城、綠色發(fā)展示范市”和雅安實現(xiàn)高質量發(fā)展。

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