王猛 劉樹林 劉曉東 孫浩瀚 張穎 李安 劉瑞斌

摘?要：準(zhǔn)確預(yù)測(cè)煤炭的碳排放數(shù)據(jù)是實(shí)現(xiàn)中國(guó)“雙碳”目標(biāo)的重要基礎(chǔ)。在煤炭入爐前完成碳排放量數(shù)據(jù)和煤質(zhì)指標(biāo)的精確、快速預(yù)測(cè)，將轉(zhuǎn)變目前“先排放，后檢測(cè)”的碳排放數(shù)據(jù)計(jì)算方式，對(duì)落實(shí) “雙碳”戰(zhàn)略意義重大。以煤炭碳含量和煤質(zhì)指標(biāo)的精準(zhǔn)預(yù)評(píng)估為研究目標(biāo)，通過(guò)自行搭建激光誘導(dǎo)擊穿光譜（Laser Induced Breakdown Spectroscopy，LIBS）系統(tǒng)和LIBS光譜統(tǒng)計(jì)分析，利用主成分分析-偏最小二乘（PCA-PLS）結(jié)合小樣本算法對(duì)訓(xùn)練集進(jìn)行回歸訓(xùn)練，建立了一種煤炭的碳排放預(yù)測(cè)模型，并通過(guò)在新疆A電廠和山東B電廠中的實(shí)際應(yīng)用，證明了LIBS系統(tǒng)在煤質(zhì)指標(biāo)分析中的可靠性。結(jié)果表明：所提出的預(yù)測(cè)方法與傳統(tǒng)方法相比絕對(duì)誤差最大為0.025 6 t，表現(xiàn)出較好的碳排放預(yù)測(cè)能力。所提方法可以用于燃煤企業(yè)碳排放量的精準(zhǔn)預(yù)測(cè)，為實(shí)現(xiàn)煤炭碳排放和煤質(zhì)指標(biāo)的預(yù)評(píng)估提供了一種較為高效的技術(shù)解決路徑。

關(guān)鍵詞：激光誘導(dǎo)擊穿光譜技術(shù)；碳排放；高精度快速預(yù)測(cè)

中圖分類號(hào)：TD463

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

文章編號(hào)：1672-9315（2024）03-0597-07

DOI：10.13800/j.cnki.xakjdxxb.2024.0319開放科學(xué)（資源服務(wù)）標(biāo)識(shí)碼（OSID）：

High precision and fast prediction of carbon emissions from

coal-fired enterprises based on LIBS spectroscopy

WANG Meng1，LIU Shulin1，LIU Xiaodong2，

SUN Haohan2，

ZHANG Ying2，LI An2，LIU Ruibin2

（1.

College of Mechanical Engineering，Xian University of Science and Technology，Xian 710054，China；

2.School of Physics，Beijing Institute of Technology，Beijing 100081，China）

Abstract：

The accurate prediction of coal carbon emissions is an important basis for achieving Chinas “dual carbon” goal.Completing the accurate and fast prediction of carbon emissions and coal quality indicators before coal entering the furnace will transform the current method of calculating carbon emissions data from “emission first，then detection，” and is essential for implementing the “dual carbon” strategy.Our study aims to accurately evaluate the coal carbon content and coal quality indicators.We build a laser-induced breakdown spectroscopy（LIBS） system and use principal component analysis-partial least squares（PCA-PLS） combined with small sample algorithms to regressively train the training set.A prediction model of coal carbon emission is established to demonstrate the reliability of the LIBS system in the analysis of coal quality indicators through its practical application in the A power plant in Xinjiang and the B power plant in Shandong.The results show that the proposed prediction method has a maximum absolute error of 0.025 6 t compared to the traditional method，demonstrating good prediction capabilities for carbon emission.It can be adopted for the accurate prediction of carbon emissions in coal-fired enterprises and provides a relatively efficient technical solution for the pre-assessment of coal carbon emissions and coal quality indicators.

Key words：Laser-Induced Breakdown Spectroscopy（LIBS）;carbon emission;high precision and fast prediction

0?引?言

煤炭作為中國(guó)存量最大、可靠性最高的能源類型，決定了較長(zhǎng)時(shí)期內(nèi)將保持以煤炭為主的能源生產(chǎn)和消費(fèi)結(jié)構(gòu)[1-2]。碳減排是 “十四五”規(guī)劃中的工作重點(diǎn)，精準(zhǔn)可靠的碳排放預(yù)測(cè)技術(shù)將有助于實(shí)現(xiàn)“雙碳”承諾中的碳排放目標(biāo)。因此，發(fā)展和研究煤炭的碳排放量在線高精度快檢技術(shù)對(duì)燃煤優(yōu)化、節(jié)能減排至關(guān)重要。目前，工業(yè)生產(chǎn)中急需能夠?qū)崿F(xiàn)煤炭碳排放量在線分析的新技術(shù)。鑒于激光誘導(dǎo)擊穿光譜技術(shù)（Laser Induced Breakdown Spectroscopy，LIBS）在定量分析待測(cè)樣品中各類指標(biāo)參數(shù)方面的優(yōu)勢(shì)，使用LIBS方法快速、精準(zhǔn)分析煤炭中各種指標(biāo)參數(shù)，尤其是碳含量數(shù)據(jù)，

實(shí)現(xiàn)碳排放量精確預(yù)測(cè)，是一種高效易行的方法[3-4]。

國(guó)內(nèi)外眾多的研究團(tuán)隊(duì)將LIBS技術(shù)應(yīng)用于煤樣成分分析[5-7]。OTTESEN等在美國(guó)加利福尼亞州利弗莫爾的桑迪亞國(guó)家實(shí)驗(yàn)室對(duì)單個(gè)煤顆粒中的Si、Al、Fe、Ti、Ca、Mg元素的無(wú)機(jī)組分進(jìn)行了原位在線定量測(cè)量[8]；

BLEVINS等使用回聲光譜儀和改進(jìn)后的光學(xué)探針研發(fā)了升級(jí)版實(shí)驗(yàn)室LIBS系統(tǒng)，可以應(yīng)對(duì)更惡劣的工業(yè)現(xiàn)場(chǎng)環(huán)境[9] ；GAFT等在南非的奧普提莫姆煤礦進(jìn)行了4個(gè)月的性能測(cè)試，利用LIBS裝置詳細(xì)分析了煤樣的灰分含量[10-11] ；ROMERO等在美國(guó)賓夕法尼亞州的蒙圖爾發(fā)電站利用基于人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的算法對(duì)傳送帶上的在線LIBS裝置對(duì)煤樣數(shù)據(jù)進(jìn)行了處理分析[12-14] ；DENG等在美國(guó)尼斯卡尤納通用電氣全球研究中心，用LIBS系統(tǒng)取代了相對(duì)耗時(shí)的離線分析方法，分析了IGCC電廠的固體煤與合成氣中各類成分的含量[15] ；KURIHARA等在日本原町火電廠1號(hào)機(jī)組鍋爐的排氣管上安裝了用于分析粉煤灰中的未燃燒碳MLIBS-UC2002原型機(jī)組，其分析結(jié)果與使用日本JIS M8815標(biāo)準(zhǔn)來(lái)分析得到的結(jié)果之間相關(guān)性的SD值為0.27%，表現(xiàn)出較高的準(zhǔn)確性[16]。

LIBS技術(shù)可以快速精確地檢測(cè)C、H、Si、Al、Fe、Ti、Ca、Mg、Na、K、Mn、Sr、Ba元素含量，而TMA可以分析計(jì)算煤渣指數(shù)。CTVRTNICKOVA等應(yīng)用LIBS和熱機(jī)械分析（TMA）預(yù)測(cè)煤和煤混合物的沉渣，證明了LIBS和TMA連用是取代耗時(shí)和昂貴的ICP-OES的可行技術(shù)[17] ；STIPE等利用LIBS對(duì)過(guò)濾器上積累的煤塵中的二氧化硅顆粒進(jìn)行了定量分析，檢測(cè)靈敏度是傳統(tǒng)技術(shù)（基于傅里葉變換紅外光譜，

FTIR的25倍[18] ；ZHANG等設(shè)計(jì)了一個(gè)完全由軟件控制的LIBS系統(tǒng)，包括LIBS儀器、分析室和控制模塊[19]。利用支持向量機(jī)（SVM）結(jié)合主成分分析（PCA）建立預(yù)測(cè)模型來(lái)定量分析灰分含量、揮發(fā)分含量和熱值。

目前，LIBS技術(shù)

實(shí)現(xiàn)對(duì)煤質(zhì)在線分析主要是通過(guò)將激光

直接作用到傳送帶上的流動(dòng)煤樣上

[20-22]。然而，在利用LIBS實(shí)現(xiàn)碳排放量的在線實(shí)時(shí)預(yù)測(cè)方面，研究仍相對(duì)較少。

由于LIBS光譜數(shù)據(jù)具有高維的特點(diǎn)，數(shù)據(jù)中光譜變量一般包含103～104個(gè)；煤質(zhì)的LIBS光譜數(shù)據(jù)更加復(fù)雜，受基體效應(yīng)和自吸收效應(yīng)的影響，一般的單變量回歸無(wú)法滿足高精度定量分析的要求?；谥鞒煞址治龅钠钚《朔ǎ≒artial Least Squares Based on Principal Component Analysis，PCA-PLS），綜合考慮了光譜中所有變量，利用主成分分析法（Principal Component Analysis，PCA）可以將高維數(shù)據(jù)降維，變換到低維空間，將原始數(shù)據(jù)中變量之間的多重共線性排除，提升所建立模型的魯棒性和泛化能力。

文中提出利用LIBS技術(shù)，對(duì)采集的定標(biāo)樣品光譜與固定碳含量進(jìn)行定量分析，通過(guò)光譜統(tǒng)計(jì)分析，建立基于主成分分析的偏最小二乘法預(yù)測(cè)模型，并使用該模型所預(yù)測(cè)的含碳量進(jìn)一步進(jìn)行碳排放量的預(yù)測(cè)計(jì)算。

在此基礎(chǔ)上，可實(shí)現(xiàn)對(duì)煤炭燃燒碳排放量的精準(zhǔn)實(shí)時(shí)預(yù)檢，并利用預(yù)測(cè)值在開采環(huán)節(jié)對(duì)煤樣實(shí)現(xiàn)煤炭標(biāo)簽化，進(jìn)而徹底轉(zhuǎn)變目前碳排放“先排放，后檢測(cè)”的傳統(tǒng)方式，最終實(shí)現(xiàn)在提升工業(yè)生產(chǎn)效率的同時(shí)降低企業(yè)監(jiān)管成本。該技術(shù)的實(shí)施在碳工業(yè)分析方面有巨大的應(yīng)用價(jià)值，將為能源行業(yè)提供高效、可靠的碳排放量預(yù)測(cè)技術(shù)。

1?LIBS試驗(yàn)系統(tǒng)

1.1?試驗(yàn)裝置

LIBS試驗(yàn)裝置主要包括激光器、光譜儀和3D步進(jìn)平臺(tái)，如圖1所示。試驗(yàn)系統(tǒng)采用空間光路實(shí)現(xiàn)，調(diào)Q脈沖激光器為美國(guó)Newwave公司的Tempest-300型Nd：YAG激光器，可以輸出四波長(zhǎng)。

依托1 064 nm脈沖開展試驗(yàn)，產(chǎn)生的激光光束經(jīng)過(guò)反射鏡R1、透鏡L1（f=100 mm）聚焦到樣品表面，從而產(chǎn)生等離子體，等離子體輻射光譜通過(guò)透鏡組L2（f=100 mm）、L3（f=60 mm）耦合進(jìn)光譜儀中。為了減小激光能量波動(dòng)對(duì)試驗(yàn)產(chǎn)生的影響，試驗(yàn)前需將激光器預(yù)熱半小時(shí)，使能量計(jì)調(diào)整激光輸出能量500 mJ，透過(guò)衰減片后能量為100 mJ，并監(jiān)測(cè)100次激光脈沖能量波動(dòng)STD值小于0.6 mJ （Pulse to Pulse），即波動(dòng)小于0.6%。光譜儀為五通道光纖光譜儀（Avantes，Netherlands），內(nèi)置4 096像素線陣硅基CCD 探測(cè)器，探測(cè)波長(zhǎng)范圍為180～900 nm，光譜分辨率為0.18 nm。光譜采集延遲時(shí)間為0.5 μs，積分時(shí)間為30 μs時(shí)為最優(yōu)試驗(yàn)參數(shù)。

1.2?樣品制備與數(shù)據(jù)采集

含水對(duì)煤光譜會(huì)產(chǎn)生一些消極影響，減小了燒蝕質(zhì)量，增大了等離子體不穩(wěn)定性，從而導(dǎo)致其原子、分子光譜輻射強(qiáng)度不能代表所測(cè)樣品的元素含量，元素特征峰強(qiáng)度與對(duì)應(yīng)粒子的輻射強(qiáng)度出現(xiàn)非線性甚至無(wú)線性關(guān)系。因此，為了減小水分對(duì)光譜預(yù)測(cè)碳排放的影響，對(duì)10組煤樣空干基進(jìn)行烘干，將熱臺(tái)溫度設(shè)置為100 ℃并干燥30 min，使其完全失去水分，成為干燥基。每個(gè)樣品取0.4 g，使用壓餅機(jī)壓餅，壓力15 t，保壓2 min，制備成煤餅，煤餅直徑15 mm，厚度4 mm。在同一樣品表面選取17個(gè)采集點(diǎn)，采集5次脈沖。每組煤樣收集85組光譜數(shù)據(jù)作為原始光譜。

1.3?數(shù)據(jù)處理與模型評(píng)估

煤餅的光譜數(shù)據(jù)處理過(guò)程，如圖2所示。首先對(duì)原始譜線進(jìn)行有效的光譜篩選，去除存在飽和峰（強(qiáng)度大于65 000）的光譜；然后去除譜線平均強(qiáng)度波動(dòng)大于一個(gè)標(biāo)準(zhǔn)差的光譜，剩余光譜為有效光譜，做平均處理后作為相應(yīng)樣品的最終光譜，如圖2（a）所示。對(duì)平均后的光譜數(shù)據(jù)進(jìn)行預(yù)處理，包括如圖2（c）光譜背景基線矯正和如圖2（d）的數(shù)據(jù)歸一化處理過(guò)程。在對(duì)歸一化的光譜進(jìn)行特征峰標(biāo)記和選取的過(guò)程中，只選取大于最大峰強(qiáng)1/60的峰為所需要的特征峰，將其他強(qiáng)度置零，從而得到預(yù)處理完畢的光譜。在試驗(yàn)過(guò)程中，將待測(cè)樣品的特征峰強(qiáng)度作為定量分析的輸入變量。

通常采用以下幾個(gè)標(biāo)準(zhǔn)評(píng)價(jià)建模的優(yōu)劣：決定系數(shù)R2一般用來(lái)評(píng)估線性回歸模型的線性相關(guān)度，其值在0～1，在一元線性回歸的情況下，是皮爾遜相關(guān)系數(shù)R的平方值[24-25]；校正集均方根誤差RMSEC、預(yù)測(cè)均方根誤差RMSEP用來(lái)評(píng)估預(yù)測(cè)模型的精度，平均絕對(duì)誤差MAE用來(lái)評(píng)估模型的穩(wěn)定性，其值受離群點(diǎn)影響較大。計(jì)算公式如下

R2=SSRSST=1－SSESST=1－∑ni=1（yi－i）2∑ni=1（i－i）2

（1）

RMSE=1n∑ni=1+（yi－i）2

（2）

MAE=1n∑ni=1i－yi

（3）

式中?i為真值；yi為真值的平均值，為

預(yù)測(cè)值。對(duì)于RMSEC，n為訓(xùn)練集的個(gè)數(shù)；對(duì)于RMSEP，n為預(yù)測(cè)集的個(gè)數(shù)。

將10個(gè)干燥基煤樣隨機(jī)分割為6個(gè)訓(xùn)練集和4個(gè)測(cè)試集，利用PCA-PLS方法結(jié)合小樣本算法（由于所用樣本量較少，利用數(shù)據(jù)分割和重新組合的方法獲得了具有樣本代表性的光譜數(shù)據(jù)，并放大了樣品組間光譜的方差信息，提升模型預(yù)測(cè)精度，預(yù)測(cè)的精度是傳統(tǒng)方法中只用樣品的平均光譜來(lái)建立定量分析模型所不能達(dá)到的[23]）對(duì)訓(xùn)練

集進(jìn)行回歸訓(xùn)練，得到的結(jié)果如圖3所示。其中，

小樣本算法中訓(xùn)練集數(shù)據(jù)需大于等于5，訓(xùn)練集數(shù)量為6，滿足小樣本算法樣本的最低要求。最終得到的模型RMSEC為5×10-15%，R2c=1，將模型導(dǎo)入預(yù)測(cè)集，得到預(yù)測(cè)結(jié)果RMSEP為0.3%，R2p=

0.78，使用該模型能夠較為準(zhǔn)確地預(yù)測(cè)樣品的含碳量。

2?碳排放預(yù)測(cè)

在通過(guò)LIBS技術(shù)準(zhǔn)確獲取樣品含碳量后，可通過(guò)建立樣品碳排放預(yù)測(cè)模型，實(shí)現(xiàn)碳排放量的在線評(píng)估。將采集的定標(biāo)樣品光譜與固定碳含量建立基于主成分分析的偏最小二乘法預(yù)測(cè)模型[26]。該模型可以表述為

yi=a1X1+a2X2+a3X3+…+akXk+b0

（4）

式中?y為所要預(yù)測(cè)的煤質(zhì)中固定碳含量值；ak為線性回歸模型的回歸系數(shù)；Xk為所采集到的光譜強(qiáng)度值；b0為常數(shù)項(xiàng)。由此可以預(yù)測(cè)計(jì)算得到碳排放量為

F燃=Wcoal×y×MCO2MC×OF煤

（5）

式中?Wcoal為燃煤的質(zhì)量，t；y為燃煤中的含碳量，%；MCO2為化學(xué)計(jì)量中二氧化碳的摩爾質(zhì)量，取值為44 g/mol；MC為化學(xué)計(jì)量中碳的摩爾質(zhì)量，取值12 g/mol；OF煤為燃煤機(jī)組氧化率，%。

根據(jù)《省級(jí)溫室氣體清單編制指南》，燃煤機(jī)組氧化率OF煤取值為98%[27-28]。進(jìn)而得到光譜強(qiáng)度值與對(duì)應(yīng)所測(cè)煤樣碳排放量的值為

F燃=0.035 9×Wcoal×（a1X1+a2X2+a3X3+…+akXk+b0）

（6）

使用式（6），設(shè)置Wcoal值為1 t，根據(jù)模型所預(yù)測(cè)的固定碳濃度預(yù)測(cè)每噸煤樣碳排放，得到的結(jié)果如圖4所示。

圖4中橙色點(diǎn)為根據(jù)含碳量真值計(jì)算的碳排放，黑色點(diǎn)為基于模型預(yù)測(cè)的碳排放。其中預(yù)測(cè)結(jié)果為RP2=0.979 1，RMSEP=0.009 t，

最大誤差0.025 6 t，

MAE=0.004 4 t。預(yù)測(cè)模型的絕對(duì)誤差最大為0.025 6 t，顯示出文中使用的模型具有很好的預(yù)測(cè)能力。因此，使用文中方法預(yù)測(cè)碳排放量是完全可行的，上述方法也為煤礦在線評(píng)估碳排放提供了初步依據(jù)。

3?工程驗(yàn)證

為了驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)室中基于LIBS系統(tǒng)建立的碳排放的預(yù)測(cè)統(tǒng)計(jì)模型對(duì)于實(shí)際工業(yè)生產(chǎn)中碳排放的預(yù)測(cè)能力，選取新疆A電廠煤質(zhì)的固定碳數(shù)據(jù)，分別計(jì)算了每噸煤基于真值（化驗(yàn)值）和測(cè)試數(shù)值（LIBS）的二氧化碳排放量，并繪制出二氧化碳排放量的預(yù)測(cè)誤差曲線，如圖5所示。從圖5可以看出，現(xiàn)場(chǎng)檢測(cè)化驗(yàn)值和測(cè)試數(shù)值計(jì)算得到的二氧化碳排放量誤差非常小，證明LIBS煤質(zhì)快速檢測(cè)系統(tǒng)和PCA-PLS建模方法在實(shí)際工業(yè)生產(chǎn)中的可靠性，該系統(tǒng)和檢測(cè)方法能夠應(yīng)用于實(shí)際工況下的碳排放的評(píng)估。

為了進(jìn)一步確定LIBS系統(tǒng)在實(shí)際工況下實(shí)時(shí)預(yù)測(cè)煤樣碳排放的準(zhǔn)確度，使用基于文中研究所開發(fā)的LIBS在線檢測(cè)平臺(tái)對(duì)山東B電廠在某日的入爐煤碳排放量進(jìn)行了實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)，圖6為對(duì)現(xiàn)場(chǎng)煤樣預(yù)測(cè)碳排放量的實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)。從圖6可以看出，對(duì)于傳送帶上的煤，設(shè)備在依次采集待測(cè)樣品光譜后即可實(shí)時(shí)給出相應(yīng)煤樣的碳排放量預(yù)測(cè)值。將每噸燃煤中獲取的煤樣碳排放量作均值處理，獲得現(xiàn)場(chǎng)分時(shí)段每噸燃煤的預(yù)測(cè)碳排放量。通過(guò)LIBS預(yù)測(cè)模型計(jì)算碳含量與電廠傳統(tǒng)方式數(shù)據(jù)相比較，所使用的LIBS模型和現(xiàn)場(chǎng)取得的真值曲線十分吻合。

因此，相較于煤電企業(yè)，目前使用的通過(guò)燃煤計(jì)算飛灰含碳量、脫硫過(guò)程中計(jì)算二氧化碳的碳排放傳統(tǒng)計(jì)算方法，基于LIBS光譜統(tǒng)計(jì)

技術(shù)能夠?qū)μ寂欧艛?shù)據(jù)給出實(shí)時(shí)的監(jiān)測(cè)值，也能夠更準(zhǔn)確地給出燃煤相應(yīng)的排放值。

目前燃煤企業(yè)廣泛采用的方法是在廢棄排放口位置安裝碳排放檢測(cè)裝置對(duì)排放的碳進(jìn)行監(jiān)測(cè)，這種方法實(shí)際上是一種事后測(cè)量的方法，無(wú)法在煤炭燃燒前提前預(yù)知碳排放量。基于LIBS光譜統(tǒng)計(jì)技術(shù)提前對(duì)煤質(zhì)測(cè)試，可對(duì)煤炭在燃燒前進(jìn)行選擇與控制，從而調(diào)控入爐煤炭的使用量。同時(shí)，使用LIBS技術(shù)可對(duì)不同產(chǎn)地的煤炭進(jìn)行碳排放量標(biāo)簽化處理，最終將為碳交易體系提供更加精確的數(shù)據(jù)支持。

4?結(jié)?論

1） LIBS的光譜強(qiáng)度與被測(cè)物質(zhì)基體性質(zhì)有著一定的相關(guān)性，利用PCA-PLS結(jié)合小樣本算法，可以實(shí)現(xiàn)根據(jù)煤樣光譜數(shù)據(jù)預(yù)測(cè)煤樣中的碳含量。

2）基于主成分分析的偏最小二乘法建立的煤炭碳排放預(yù)測(cè)模型能夠在煤樣燃燒之前提前預(yù)測(cè)其碳排放量，其預(yù)測(cè)結(jié)果與根據(jù)煤樣含碳量真值計(jì)算的碳排放量絕對(duì)誤差最大為0.025 6 t，顯示出該預(yù)測(cè)模型較好的預(yù)測(cè)能力。

3）基于 LIBS光譜統(tǒng)計(jì)高精度預(yù)測(cè)系統(tǒng)在新疆A電廠及山東B電廠中的實(shí)際應(yīng)用證明，使用LIBS系統(tǒng)可以完成傳送帶上流動(dòng)煤樣的預(yù)評(píng)估，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)流動(dòng)煤樣揮發(fā)含量、揮發(fā)分含量和熱值等煤質(zhì)指標(biāo)的實(shí)時(shí)在線分析。

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（責(zé)任編輯：高佳）