基于機器學習算法的高放廢物處置庫屏障材料膨脹性能演化研究

摘 要：高放廢物處置庫服役周期長且地質條件復雜，常規(guī)手段無法直接獲取膨潤土緩沖屏障膨脹性能演化趨勢，本文嘗試采用機器學習算法展開預測。利用在材料性能預測方面比較成熟的9 種算法訓練模型，探討機器學習算法預測膨潤土膨脹性能的可行性，通過分析其決定系數(shù)和均方根誤差，遴選出神經(jīng)網(wǎng)絡算法為最優(yōu). 引入我國北山候選處置庫地球化學條件，預測出高廟子膨潤土在高放廢物處置庫服役期間膨脹力呈“ S” 型演化;考慮蒙脫石含量、初始含水率、溫度以及Na+ 濃度影響，緩沖屏障初始干密度建議值不小于1. 58 g/ cm3 ;若進一步考慮鐵質儲存罐Fe（ Ⅱ） 釋放的影響，緩沖屏障初始干密度應進一步增大。本研究可為我國北山高放廢物處置庫地下試驗室原位試驗開展和緩沖屏障性能評價提供理論依據(jù)。

關鍵詞：膨潤土;高放廢物處置庫;緩沖屏障;膨脹性能;機器學習

中圖分類號：TU42;TL942+ . 1 文獻標志碼：A

高廟子（GMZ） 膨潤土蒙脫石含量高、膨脹性能強，吸水之后可以封閉縫隙，成為我國高放廢物處置庫首選緩沖材料[1-3] ，準確評估處置庫服役期間GMZ 膨潤土膨脹性能演化十分重要。膨潤土膨脹力可以通過試驗獲取， 試驗方法各有不同[3-10] 。例如葉為民[4] 通過恒定體積膨脹法對GMZ 膨潤土進行研究，得出膨潤土膨脹力隨著干密度增大呈線性增大趨勢;劉月妙[5] 使用加荷平衡法，得出膨潤土膨脹力隨蒙脫石含量增加呈指數(shù)增大，Tanaka[6] 和RUAN[7] 同樣通過恒體積膨脹法實測膨潤土膨脹力，得出隨著初始含水率和溫度增加，膨潤土膨脹力非線性減小。

然而，室內試驗和原位試驗既不能實測處置庫整個服役期（100 萬年）緩沖屏障膨脹特性演化趨勢，也很難考慮多種因素對膨潤土膨脹性能的共同作用。近些年，機器學習發(fā)展迅猛，在材料性能預測方面，可以使用歷史數(shù)據(jù)訓練機器學習模型，來預測未來數(shù)據(jù)發(fā)展趨勢，成為處理多變量因素之間復雜非線性關系的通用工具[11] ，在研究高放廢物處置領域工程問題時，機器學習成為一種重要手段[12] 。Bishnoi[13] 使用高斯過程回歸算法，在數(shù)據(jù)集稀疏的情況下預測了高放廢物處置庫中硅酸鹽玻璃的楊氏模量;Bang[14] 利用多種機器學習算法來預測壓實膨潤土的熱力學性質;FENG[15]利用多種機器學習算法預測放射性核素在壓實膨潤土緩沖屏障中的有效擴散系數(shù);Ebiwonjumi[16]利用多種機器學習算法開發(fā)出預測輕水反應堆燃料組件衰減熱量的模型。這些學者利用不同機器學習算法建立了有關高放廢物處置庫與粘土性質的模型，推動了機器學習在高放廢物處置庫的發(fā)展。但機器學習算法能否應用于考慮多種影響因素長期共同作用下膨潤土緩沖屏障膨脹性能演化預測仍未可知，本研究旨在探討運用機器學習算法預測膨潤土膨脹特性的可行性，并預測處置庫服役期間膨潤土膨脹性能演化趨勢，服務我國地下試驗室原位試驗和處置庫建設。

膨脹率變化趨勢和膨脹力大致類似[17-23] ，本文僅對膨脹力展開詳細討論。研究流程如圖1 所示，①進行數(shù)據(jù)收集，判斷數(shù)據(jù)之間的皮爾森相關系數(shù)（Pearson Correlation Coefficient，PCC）。②把數(shù)據(jù)分成訓練集和測試集。③建立9 種機器學習模型。④利用測試集評估模型，通過決定系數(shù)（Rsquaredscore，R2 ）和均方根誤差（Root Mean SquareError， RMSE）進行比較和分析，遴選出最優(yōu)模型。⑤利用最優(yōu)模型并結合LSTM 預測出高放處置庫服役期間膨潤土膨脹力演化趨勢。

1 數(shù)據(jù)預處理

1. 1 數(shù)據(jù)收集

利用機器學習算法預測膨潤土膨脹性能，需要足夠多的膨脹性能實測數(shù)據(jù)。本研究收集了來自日本原子能開發(fā)機構（ Japan Atomic EnergyAgency，JAEA）官網(wǎng)的緩沖材料數(shù)據(jù)，以及國內外學者對膨潤土膨脹性能的試驗數(shù)據(jù)[17-21] ，并使用Python 的Scikit-Learn 庫中的train_test_split 函數(shù)隨機分成訓練集（461 條數(shù)據(jù)）和測試集（115 條數(shù)據(jù)）來訓練機器學習模型并驗證模型表現(xiàn)。本研究所采納數(shù)據(jù)如表1 所示。

本研究收集的緩沖材料包括Wyoming 膨潤土、Kunigel 膨潤土、Kyungju 膨潤土、MX-80 膨潤土和GMZ 膨潤土。數(shù)據(jù)組成如圖2 所示，不同蒙脫石含量代表不同的膨潤土[17-21] 。

本研究目標值膨脹力（P）以兆帕[MPa]為單位。同時，輸入變量由4 個數(shù)據(jù)組成，即干密度（ρd）、蒙脫石含量（ ρ ）、初始含水率（ ω ）、溫度（T）、Na+ 濃度（c），數(shù)據(jù)涵蓋區(qū)間如表2 所示。

1. 2 訓練數(shù)據(jù)標準化

對輸入變量（干密度、蒙脫石含量、初始含水率、溫度、Na+ 濃度） 和輸出變量（膨脹力） 進行標準化處理，這有助于加速模型訓練并避免過擬合，進而改善模型泛化能力和穩(wěn)定性以提高模型性能?？筛鶕?jù)式（1）對模型進行標準化：

T =T0 - Tmean／Tstd （1）

式中，T 為標準化之后數(shù)據(jù);T0 為原始數(shù)據(jù);Tmean為原始數(shù)據(jù)均值;Tstd 為原始數(shù)據(jù)標準差。

由于膨潤土膨脹力恒大于0 MPa，因此需要使用ReLU 激活函數(shù)來保證輸出變量非負。ReLU 函數(shù)可用式（2）表示：

f（x） = max（0，x） （2）

式中，x 代表輸入?yún)?shù)。

但輸出變量已完成標準化， 因此需要重寫ReLU 函數(shù)，以保證復原標準化之后的輸出變量恒大于0，重寫后可表示為：

f（x） = max（ "- Tmean／Tstd ，x） （3）

2 模型篩選

2. 1 機器學習模型預選用

機器學習算法可以分為監(jiān)督學習、半監(jiān)督學習、無監(jiān)督學習和強化學習。本研究通過已知輸入變量（干密度、蒙脫石含量、初始含水率、溫度、Na+ 濃度）和輸出變量（膨脹力）訓練模型，為監(jiān)督學習。因此篩選出了典型的監(jiān)督學習模型進行研究，包括線性模型（線性回歸、Tweedie 回歸）、樹基模型（決策樹、隨機森林、極端隨機森林回歸器）、梯度上升、支持向量機回歸、k 最近鄰和神經(jīng)網(wǎng)絡。

2. 2 損失函數(shù)選擇

損失函數(shù)是用來衡量模型預測值與真實值差異程度的標準，損失函數(shù)越小，模型魯棒性就越好[24] 。常用損失函數(shù)有均方誤差損失函數(shù)、 絕對值損失函數(shù)、交叉熵損失函數(shù)、Huber 損失函數(shù)等。其中均方誤差函數(shù)廣泛應用于回歸預測問題，且對異常值敏感，因此被選作為本研究膨脹力的損失函數(shù)。記膨脹力預測值為a = {a1 ，a2 ，…，an } ，膨脹力實測值為b = {b1 ，b2 ，…，bn } ，則均方誤差函數(shù)可用式（4）表示：

式中，egt;0。

2. 3 機器學習模型訓練

預測膨潤土膨脹力是一個標準回歸問題[25] 。訓練數(shù)據(jù)由5 個輸入變量和1 個輸出變量組成。在進行訓練之前，使用PCC 來檢測任意兩個變量之間的共線性。

在機器學習模型訓練中，本研究使用交叉驗證方法以確保模型的魯棒性和可預測性[11] ，交叉驗證方法通過將數(shù)據(jù)集劃分為訓練集和測試集，使用訓練集訓練機器學習模型，通過在測試集上計算R2 和RMSE，來調整模型內部參數(shù)，防止過擬合。需要說明的是，本研究使用Python 進行所有機器學習模型的建模。為評估模型表現(xiàn)，需要計算每個模型的R2 和RMSE。R2 越接近1，說明模型擬合數(shù)據(jù)能力越好;而較低的RMSE 值則表明模型預測準確性高且誤差值低。

2. 4 變量相關性分析

圖3 表示任意兩個輸入變量之間、輸入變量和輸出變量之間的PCC。若有兩個輸入變量之間PCC 很高，說明兩者之間有很高的線性相關性，需要移除這兩個輸入變量中的任意一個，以減少機器學習模型的維度。從圖3 可以看出，所有輸入變量之間并沒有顯著的相關性，因此不需要移除輸入變量。從圖3 中還可以看出膨潤土膨脹力與干密度呈顯著正相關（PCCρd -P = 0. 52）;膨潤土膨脹力與其蒙脫石含量也呈現(xiàn)正相關（ PCCρ-P =0. 40）;而膨潤土膨脹力與其初始含水率呈負相關（PCCω-P = -0. 28）;與孔隙液內Na+ 濃度呈負相關（PCCc-P = -013）;膨潤土膨脹力和溫度相關性也成反比（PCCT-P = -0. 11），與RUAN[7] 的結論一致。

2. 5 機器學習模型的表現(xiàn)評估

圖4 展示了不同機器學習模型在測試集的表現(xiàn)（其中，藍色直線表示預測值和實測值相等）。從圖4 可以看出，使用Tweedie 回歸算法（ R2 =0. 261，RMSE = 4. 081） 與支持向量機表現(xiàn)最差（R2 = 0. 327，RMSE = 3. 716）;而K 近鄰算法算法（R2 = 0. 579，RMSE = 2. 322） 和線性回算法（ R2 =0. 609，RMSE = 2. 157） 稍差;其余機器學習算法（R2≥0. 95，RMSE≤1. 000）表現(xiàn)較優(yōu)，其中神經(jīng)網(wǎng)絡算法表現(xiàn)卓越，R2 達到了0. 991。這表明，神經(jīng)網(wǎng)絡算法在膨脹力預測方面具有良好的應用潛力，為下一步預測緩沖屏障在高放處置庫服役期間，膨脹力演化趨勢提供支撐。

3 神經(jīng)網(wǎng)絡算法可靠性驗證及模型分析

通過使用魯文玥[22] 與劉曉燕[26] 的GMZ 膨潤土實測數(shù)據(jù)對神經(jīng)網(wǎng)絡算法訓練的模型進行驗證。圖5 展示了其預測值和實測值。由圖5 可知，使用神經(jīng)網(wǎng)絡算法預測膨潤土膨脹力結果是可靠的。由于在本次模型訓練中并未考慮所有影響因素，如膨潤土內部微觀結構中晶層間距不同[22] 以及測量膨潤土膨脹力試驗方法不同[3-10]等，導致預測值和真實值并不絕對相同。

本研究采用的神經(jīng)網(wǎng)絡模型，包含輸入層、隱藏層和輸出層。選擇該模型主要基于以下考慮：（1） 神經(jīng)網(wǎng)絡模型結構簡單，易于實現(xiàn)和訓練;（2）對于我們的問題，根據(jù)已知數(shù)據(jù)預測膨脹力，該模型具有足夠的非線性擬合能力;（3）相比更復雜的模型，該模型計算效率更高。

訓練神經(jīng)網(wǎng)絡模型不僅受訓練數(shù)據(jù)影響，還受學習率、訓練次數(shù)等超參數(shù)影響。這些超參數(shù)需要進行適當人為調整和優(yōu)化，以獲得最佳預測效果。通過不斷的更改訓練模型所用超參數(shù)，得到預測GMZ 膨潤土膨脹性能最優(yōu)模型。本研究所設置超參數(shù)如表3 所示。

圖6 展示了神經(jīng)網(wǎng)絡算法模型結構，5 個輸入變量經(jīng)過模型中隱藏層與激活函數(shù)之后一維輸出。在此模型中第i 個神經(jīng)元輸出為：

式中， g （. ） 表示激活函數(shù)， 如ReLU， ELU，Softmax，Sigmoid 等，i 表示這層神經(jīng)元的個數(shù)，j 表示此模型輸入變量的個數(shù)。最終輸出y 值為：

式中，i 為最后一層神經(jīng)元數(shù)量。此算法利用多層神經(jīng)元不斷調整線性函數(shù)斜率與偏移量，并使用激活函數(shù)將這些線性函數(shù)連接到一起，擬合成復雜非線性函數(shù)。

圖7 表示在神經(jīng)網(wǎng)絡算法模型中，不同輸入變量對輸出變量影響權重。從圖7 中可以看出，膨潤土膨脹力受其干密度影響最大。隨著干密度增加，在相同體積下，緩沖屏障內部膨潤土顆粒數(shù)將增多，從而加強了其吸水膨脹能力。因此，膨潤土膨脹力隨著干密度增加呈現(xiàn)出明顯增大趨勢。

4 膨潤土緩沖屏障膨脹性質預測

4. 1 我國北山候選處置庫實際工況

我國甘肅北山高放廢物處置庫候選場址地質環(huán)境復雜，地下水中含有Na+ ，其濃度為1 170. 07mg/ L[27]（即0. 050 9 mol/ L），因此需要考慮Na+ 對膨潤土膨脹力的影響，故將輸入變量的Na+ 濃度設置為0. 050 9 mol/ L。我國首選緩沖材料為GMZ膨潤土，輸入變量中蒙脫石含量設置為74%[28] 。根據(jù)陳永貴[29] 的研究成果，因為處置庫緩沖屏障中砌塊之間、砌塊與混凝土襯砌之間、砌塊與鐵質儲存罐之間存在縫隙，膨潤土浸水后膨脹在大約一年時間內封閉縫隙，干密度降為原來的93. 4%，故初始干密度設置為1. 5 g/ cm3 ～ 1. 8 g/ cm3 。根據(jù)ZHANG 等[27] 的研究，可以得到在高放廢物處置庫服役期間緩沖屏障的溫度與飽和度隨時間變化曲線，如圖8 所示。利用origin 軟件提取出圖中溫度和飽和度在處置庫服役期間隨時間變化的數(shù)據(jù)，并利用Python 代碼將數(shù)據(jù)分成溫度-時間和飽和度-時間數(shù)據(jù)集單獨保存，作為預測膨潤土膨脹力演化趨勢的輸入變量（溫度、初始含水率）。

4. 2 GMZ 膨潤土最大膨脹力預測

通過使用第2 節(jié)驗證后模型并考慮在高放處置庫工況條件下對膨潤土最終膨脹力進行預測?？紤]蒙脫石含量、初始含水率、溫度以及Na+ 濃度影響，獲取膨潤土膨脹力隨干密度變化曲線，如圖9 所示。

根據(jù)王健威[30] 的研究，膨潤土膨脹力低于1. 0 MPa 時，無法滿足緩沖屏障技術要求。從圖8可以看出，若要保證膨潤土膨脹力大于1. 0 MPa，膨潤土初始干密度至少為1. 58 g/ cm3 。

膨潤土在處置庫服役期間地球化學環(huán)境如圖10 所示，緩沖屏障受輻射熱、周圍地下水化學等影響，鐵質儲存罐被腐蝕釋放Fe（Ⅱ），F(xiàn)e（Ⅱ） 將侵入緩沖屏障，導致高放廢物處置庫服役期間孔隙液不僅含有Na+ ，還含有Fe（Ⅱ）。

研究表明，Ca2+ 、Mg2+ 等二價陽離子對膨潤土膨脹力有抑制作用[27，31] ?？梢灶A見，同為二價陽離子的Fe（Ⅱ） 亦會對膨潤土膨脹力產(chǎn)生負面影響。因此，若要保證在高放廢物處置庫服役期間膨潤土膨脹力大于1. 0 MPa，結合膨潤土擊實特性[32] ，建議其干密度不小于1. 70 g/ cm3 。

4. 3 高放廢物處置庫緩沖屏障膨脹力演化趨勢預測

LSTM（長短時記憶網(wǎng)絡）是RNN（循環(huán)神經(jīng)網(wǎng)絡）的一種架構，旨在通過輸出門、輸入門和遺忘門來解決長時間序列預測問題。基于LSTM 在解決長時間序列預測問題的卓越表現(xiàn)，本研究利用LSTM 預測膨潤土膨脹力隨時間變化的曲線。利用第2 節(jié)驗證后的最優(yōu)模型預測出最大膨脹力并結合國內外學者得到的膨潤土膨脹力隨時間的變化曲線[4-6] ，將LSTM 序列長度根據(jù)各學者試驗間隔而定，最終得到膨潤土膨脹力在不同環(huán)境下隨時間變化曲線。

圖11 為采用神經(jīng)網(wǎng)絡模型預測處置庫服役期間膨潤土膨脹力演化曲線。由圖12 可知，在處置庫服役初期，地下水并未浸入緩沖屏障，膨潤土飽和度基本保持不變，這一段時期膨潤土并沒有產(chǎn)生膨脹力。在處置庫服役中前期，地下水浸入緩沖屏障，膨潤土膨脹封閉縫隙，在1 年時間內，其干密度非線性減少;且溫度不斷升高，Na+ 浸入緩沖屏障。受上述因素共同作用，膨潤土膨脹力呈S 型增加。在處置庫服役中后期，膨潤土飽和度達到100%，溫度不斷降低。受溫度影響，膨潤土膨脹力緩慢增加直到高放廢物處置庫服役結束。

5 結論

本研究使用國內外膨潤土膨脹力實測數(shù)據(jù)來訓練并遴選出最優(yōu)機器學習模型，將該模型用于預測我國高放廢物處置庫服役期間GMZ 膨潤土緩沖屏障膨脹力演化趨勢，得到如下結論：

（1）利用不同機器學習算法訓練模型，驗證了隨機森林算法、線性回歸算法等機器學習算法在預測膨潤土膨脹力的可行性， 并通過其R2 和RMSE 進行比較，遴選出神經(jīng)網(wǎng)絡算法為最優(yōu)。

（2）使用神經(jīng)網(wǎng)絡算法擬合出GMZ 膨潤土膨脹力在高放廢物處置庫服役期間演化趨勢呈“S”型，預測結果表明，若只考慮蒙脫石含量、初始含水率、溫度、Na+ 濃度，膨潤土干密度不低于1. 58g/ cm3 ，進一步考慮Fe（Ⅱ）影響時，膨潤土干密度應增大。

（3）隨著國外原位試驗持續(xù)進行和國內原位試驗的開展，可以引入更多環(huán)境因素（如微生物活動的影響）和更大范圍的實驗數(shù)據(jù)（如不同地質條件下的影響）。此外，隨著數(shù)據(jù)量的增加和問題復雜度的提高，未來研究可以考慮引入Transformer或Mamba 等更先進的序列模型，進一步提高預測精度和模型泛化能力。

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基金項目：中國博士后科學基金第72 批面上項目（2022M721046），2022 年度河南省科技攻關項目（222102320137），河南省住房城鄉(xiāng)建設科技計劃項目（HNJS-K-2330）。