于興娜，袁帥，馬佳，徐惟琦，譚成好，毛志遠(yuǎn)，康娜

(1.南京信息工程大學(xué)中國(guó)氣象局氣溶膠與云降水重點(diǎn)開放實(shí)驗(yàn)室，江蘇南京210044;2.南京信息工程大學(xué)大氣物理學(xué)院，江蘇南京210044;3.湖南省益陽市安化縣氣象局，湖南安化413500)

0 引言

大氣氣溶膠通過對(duì)太陽輻射的散射和吸收直接影響地氣系統(tǒng)的輻射收支，又可作為云凝結(jié)核改變?cè)莆⑽锢硖匦匀缬绊懺频姆凑章屎蜕芷谝约敖邓g接影響地氣能量平衡。由于氣溶膠粒子的成分及粒徑等復(fù)雜性以及時(shí)空分布變化很大，進(jìn)而導(dǎo)致其輻射強(qiáng)迫的研究非常復(fù)雜并存在很大的不確定性(IPCC，2007)。氣溶膠散射特性是研究氣溶膠氣候效應(yīng)的重要參數(shù)之一，它反映了氣溶膠對(duì)輻射傳輸?shù)挠绊懀瑲馊苣z的粒徑不同，其影響也有明顯差異。國(guó)外針對(duì)氣溶膠散射特征的觀測(cè)研究開展較早。在20世紀(jì)80年代，NOAA在阿拉斯加(Barrow)、夏威夷莫納羅亞山(Mauna Loa)、薩摩亞群島(Samoa)以及南極開始?xì)馊苣z散射性質(zhì)的觀測(cè)(Bodhaine，1983，1995);Shendrikar and Steinmetz(2003)測(cè)量的散射系數(shù)與PM2.5質(zhì)量濃度存在很好的相關(guān)性。Vaishya et al.(2011)和 Pereira et al.(2011)利用長(zhǎng)期觀測(cè)資料分析了氣溶膠散射系數(shù)的季節(jié)變化。國(guó)內(nèi)最早由中國(guó)氣象局在沙塵暴監(jiān)測(cè)站觀測(cè)沙塵氣溶膠的散射系數(shù)(柯宗建等，2004)，此后陸續(xù)在臨安、北京、濟(jì)南、上海及等塔克拉瑪干沙漠地區(qū)開展(Xu et al.，2002;柯宗建和湯潔，2007;陸輝等，2010;許建明等，2010;徐政等，2011)。近年來也有學(xué)者研究了氣溶膠散射系數(shù)親水增長(zhǎng)特性及散射系數(shù)對(duì)能見度的影響研究(宋宇等，2003;顏鵬等，2008;劉新罡和張遠(yuǎn)航，2009)。

南京地處經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)的長(zhǎng)三角地區(qū)，作為現(xiàn)代化工業(yè)城市，南京的污染日趨嚴(yán)重，研究表明近年來南京地區(qū)的霾日數(shù)和細(xì)粒子濃度均呈上升趨勢(shì)(童堯青等，2007;錢凌等，2008)。因此，研究南京市氣溶膠的散射特性，對(duì)進(jìn)一步了解長(zhǎng)三角地區(qū)氣溶膠輻射強(qiáng)迫的不確定性具有重要意義。本研究對(duì)南京北郊春季氣溶膠散射特征及其與PM2.5、能見度的關(guān)系進(jìn)行了研究，并分析了霾天氣時(shí)氣溶膠散射系數(shù)的變化特征，為長(zhǎng)三角地區(qū)氣溶膠特性及其氣候影響研究提供參考依據(jù)。

1 儀器與資料

1.1 觀測(cè)時(shí)間和地點(diǎn)

觀測(cè)時(shí)間為2011年3月7日—4月7日，觀測(cè)地點(diǎn)設(shè)在南京信息工程大學(xué)氣象樓，距地面高度約30 m，地處南京市北郊，偏東方向約3 km處為南京主要工業(yè)區(qū)，內(nèi)有南鋼、揚(yáng)子石化和南化等大型工礦企業(yè)。

1.2 觀測(cè)儀器與方法

TSI積分濁度儀3563型(TSI公司)具有藍(lán)、綠和紅光3個(gè)波段，波長(zhǎng)分別為450、550和700 nm。觀測(cè)原理基于Beer-Lambert定律，可同時(shí)觀測(cè)3個(gè)波段的總散射(7～170°)和后向散射(90～170°)系數(shù)。對(duì)一般大氣氣溶膠細(xì)粒子而言，積分式濁度儀由于積分角度不理想帶來的截?cái)嗾`差不大于10%。儀器自帶加熱系統(tǒng)能夠降低空氣中的相對(duì)濕度，本次觀測(cè)期間積分腔中的相對(duì)濕度均低于60%(平均值約為32%)，因此本研究針對(duì)“干”氣溶膠的散射特征進(jìn)行分析。觀測(cè)前利用干潔空氣對(duì)儀器進(jìn)行標(biāo)定;觀測(cè)中設(shè)定數(shù)據(jù)存儲(chǔ)的時(shí)間分辨率為5 min。PM2.5選用美國(guó)熱電公司生產(chǎn)的FH62C14系列β射線顆粒物連續(xù)監(jiān)測(cè)儀獲得，采集的數(shù)據(jù)為30 min平均值。采樣期間的各種氣象數(shù)據(jù)來自中國(guó)氣象局大氣探測(cè)基地(南京信息工程大學(xué)校內(nèi))CAWSD600型自動(dòng)氣象站，其中風(fēng)速和風(fēng)向數(shù)據(jù)均為10 min平均值。能見度數(shù)據(jù)采用CJY-1型能見度儀觀測(cè)獲得，其測(cè)量范圍為10～30 000 m，時(shí)間分辨率為1 min。

1.3 后向軌跡分析

利用美國(guó)海洋與大氣管理局空氣資源實(shí)驗(yàn)室研制的軌跡模式HYSPLIT和1°×1°NCEP GDAS數(shù)據(jù)分析氣團(tuán)的傳輸軌跡。HYSPLIT(hybrid singleparticle lagrangian integrated trajectory)是具有處理多種氣象輸入場(chǎng)，多種物理過程和不同類型排放源的較完整的輸送、擴(kuò)散和沉降的綜合模式系統(tǒng)(Draxler and Hess，1997)，通常用來跟蹤氣塊所攜帶的粒子或氣體移動(dòng)方向。

2 結(jié)果與分析

2.1 氣溶膠散射系數(shù)的變化特征

圖1為南京北郊觀測(cè)期間的風(fēng)向頻率分布?？梢?，春季南京北郊的風(fēng)向在各個(gè)方位上均有出現(xiàn)，頻率出現(xiàn)較高的風(fēng)向主要為東東南風(fēng)(ESE)、南風(fēng)(S)、北東北風(fēng)(NNE)、西風(fēng)(W)、南東南風(fēng)(SSE)和西西北風(fēng)(WNW)，共占總風(fēng)向頻率的51%。風(fēng)速小于或等于0.2 m/s時(shí)看作靜風(fēng)，觀測(cè)期間靜風(fēng)出現(xiàn)的頻率為1.43%。

圖1 南京北郊觀測(cè)期間(2011年3月7日—4月7日)的風(fēng)向頻率分布Fig.1 Frequency distribution of wind direction in the north suburb of Nanjing from 7 March to 7 April 2011

圖2 南京北郊春季氣溶膠散射系數(shù)的逐日變化Fig.2 Daily variation of aerosol scattering coefficient in the north suburb of Nanjing in spring 2011

圖2給出了南京北郊春季大氣氣溶膠散射系數(shù)的逐日變化?？梢?，散射系數(shù)在3個(gè)波段的變化趨勢(shì)具有一致性，波長(zhǎng)越小散射系數(shù)越大。整個(gè)觀測(cè)期間，波長(zhǎng)450、550和700 nm時(shí)氣溶膠散射系數(shù)平均值和標(biāo)準(zhǔn)偏差分別為 421.8±223.4、311.5±173.3和205.5±117.5 Mm－1，低于廣州2004年秋季的觀測(cè)值(418 Mm－1，540 nm)(Andreaea et al.，2008)、河北香河(468 Mm－1，500 nm)(Li et al.，2007)及北京地區(qū)上甸子站霧、霾天的值(608.4 Mm－1，525 nm)(顏鵬等，2010)。但高于上海浦東的年平均散射系數(shù)(250.4 Mm－1，525 nm)(許建明等，2010)以及春季敦煌的散射系數(shù)(126.3 Mm－1，525 nm)(Yan，2007)，甚至比黃山頂?shù)臍馊苣z散射系數(shù)高出約10倍(15 Mm－1，781 nm)(陳景華等，2011)。從逐日變化來看，觀測(cè)期間氣溶膠散射系數(shù)最大日平均值出現(xiàn)在3月13日，550 nm的散射系數(shù)日平均值達(dá)到700.5±341.4 Mm－1;最小日平均值出現(xiàn)在4月2日，其值為98.3±53.3 Mm－1。

圖3給出了2011年3月7日—4月7日550 nm氣溶膠散射系數(shù)的逐時(shí)變化。氣溶膠散射系數(shù)的小時(shí)平均值在觀測(cè)期間變化明顯，3月9—13日散射系數(shù)小時(shí)平均值較高。最大小時(shí)平均值出現(xiàn)在3月11日06:00(北京時(shí)間，下同)，達(dá)到1 571.8 Mm－1;散射系數(shù)的第二個(gè)峰值出現(xiàn)在3月13日07:00，小時(shí)平均值達(dá)1 383.3 Mm－1，這與日變化特征具有一致性(圖4)。小時(shí)平均值低于100 Mm－1的散射系數(shù)多出現(xiàn)在13:00—18:00(占73%)，其中最低小時(shí)平均值出現(xiàn)在4月2日的17:00(44.1 Mm－1)。3月14日至觀測(cè)結(jié)束，散射系數(shù)小時(shí)平均值減小，主要在44～600 Mm－1范圍內(nèi)變化。

圖3 南京北郊春季氣溶膠散射系數(shù)的逐時(shí)變化Fig.3 Hourly means of aerosol scattering coefficient in the north suburb of Nanjing in spring 2011

圖4所示為觀測(cè)期間氣溶膠散射系數(shù)和氣象參數(shù)的日變化特征。南京北郊春季氣溶膠散射系數(shù)具有明顯的日變化，總體上呈雙峰型變化特征，峰值分別出現(xiàn)在00:00和06:00左右。從06:00開始散射系數(shù)明顯下降，到16:00前后散射系數(shù)下降到一天中的最低值;隨后又開始逐漸上升，到00:00左右出現(xiàn)第二大峰值。散射系數(shù)在夜間到早晨出現(xiàn)峰值主要與人類生產(chǎn)和生活等污染排放增強(qiáng)以及穩(wěn)定性的邊界層特征有關(guān);日出后近地面溫度開始升高，風(fēng)速增強(qiáng)，逆溫層逐漸被破壞，到中午前后近地面溫度達(dá)到最大值，此時(shí)湍流發(fā)展非常旺盛，散射系數(shù)明顯降低(張禮春等，2009;陸春松等，2011)。

圖5為觀測(cè)期間氣溶膠散射系數(shù)小時(shí)平均值的頻率分布統(tǒng)計(jì)?？梢姡暇┍苯荚谟^測(cè)期間氣溶膠散射系數(shù)呈單峰分布，小時(shí)平均值出現(xiàn)頻率最高的區(qū)間為100～200 Mm－1，約占30%;其次為200～300 Mm－1，約占 20%;而低于 100 Mm－1和高于500 Mm－1的散射系數(shù)均低于7%。

圖4 觀測(cè)期間氣溶膠散射系數(shù)(a)與氣象參數(shù)(包括相對(duì)濕度、溫度、風(fēng)速;b)的日變化Fig.4 Diurnal variations of(a)aerosol scattering coefficient，and(b)metrological parameters(including relative humidity，temperature and wind speed)in spring 2011

圖5 觀測(cè)期間(2011年3月7日—4月7日)氣溶膠散射系數(shù)小時(shí)平均值的相對(duì)頻率分布Fig.5 Relative frequency distribution of hourly means of aerosol scattering coefficient from 7 March to 7 A-pril 2011

2.2 散射系數(shù)與PM2.5、能見度的關(guān)系

通常認(rèn)為氣溶膠質(zhì)量濃度與氣溶膠散射系數(shù)之間存在著一定的相關(guān)性。一般來說，氣溶膠質(zhì)量濃度越高，其散射系數(shù)相應(yīng)較大。對(duì)于單位質(zhì)量濃度的氣溶膠，細(xì)粒子的散射作用明顯大于粗粒子(Bergin et al.，2001)。由于儀器故障，僅有4月3—7日的PM2.5質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)。圖6給出了氣溶膠散射系數(shù)與PM2.5質(zhì)量濃度、能見度的逐時(shí)分布?？梢?，氣溶膠散射系數(shù)與PM2.5質(zhì)量濃度小時(shí)平均值的變化趨勢(shì)具有較好的一致性，兩者的相關(guān)系數(shù)為0.69。但兩者與能見度均表現(xiàn)出負(fù)相關(guān)關(guān)系，散射系數(shù)越大，能見度越低。如4月7日的散射系數(shù)小時(shí)平均值達(dá)到586.3 Mm－1時(shí)，能見度僅有1.5 km;其相關(guān)系數(shù)為－0.88。PM2.5質(zhì)量濃度越高，能見度也越低，相關(guān)系數(shù)為－0.61。

圖6 2011年4月3—7日氣溶膠散射系數(shù)、PM2.5質(zhì)量濃度和能見度的逐時(shí)變化Fig.6 Hourly changes of aerosol scattering coefficient，PM2.5mass concentration and visibility during 3—7 April 2011

2.3 一次霾事件散射系數(shù)及其后向軌跡分析

根據(jù)中國(guó)氣象局頒布的氣象標(biāo)準(zhǔn)中，排除降水、沙塵暴、浮塵、揚(yáng)沙、煙幕、吹雪、雪暴等天氣外造成的視程障礙，將相對(duì)濕度小于80%且水平能見度小于10.0 km的天氣現(xiàn)象判定為霾。相對(duì)濕度在80%～95%時(shí)，則按照大氣成分指標(biāo)進(jìn)一步判定(全國(guó)氣象防災(zāi)減災(zāi)標(biāo)準(zhǔn)化技術(shù)委員會(huì)，2010)。結(jié)合同期地面觀測(cè)，以3月13日發(fā)生的一次典型霾過程為例，分析此次污染事件過程中氣溶膠散射特性的變化及污染傳輸過程。根據(jù)空氣質(zhì)量日?qǐng)?bào)來看，13日南京的空氣污染指數(shù)達(dá)到114，首要污染物為可吸入顆粒物，達(dá)到輕微污染的級(jí)別。從出現(xiàn)的風(fēng)向來看，造成此次霾事件的風(fēng)向主要為南風(fēng)和東南風(fēng)(圖7)。

圖7 霾事件的風(fēng)向頻率分布Fig.7 Frequency distribution of wind direction during a haze event

圖8給出了霾天氣時(shí)(2011年3月13日)氣溶膠散射系數(shù)和主要?dú)庀髤?shù)的日變化。13日的散射系數(shù)處于高值狀態(tài)，日平均值達(dá)到700.5±341.4 Mm－1。從日變化特征來看，從00:00時(shí)散射系數(shù)(770 Mm－1)開始上升，20 min后增加到 1 200 Mm－1，隨后開始下降，約維持在 900 Mm－1。到01:35散射系數(shù)開始迅速升高，在凌晨01:50左右散射系數(shù)達(dá)到最大值(約1 900 Mm－1)，此時(shí)風(fēng)速較低(3.0 m/s)，空氣中相對(duì)濕度約為57%，能見度約3 km。到早晨06:30散射系數(shù)在760～1 100 Mm－1上下浮動(dòng)。07:50左右，風(fēng)速下降到最低值(2.2 m/s)，散射系數(shù)上升至第二個(gè)峰值(約1 650 Mm－1)，此時(shí)相對(duì)濕度上升到65%，能見度降到2.0 km以下。08:00以后，風(fēng)速開始加大，加上氣溫升高，混合層高度升高，使得湍流加強(qiáng)，污染物開始逐漸擴(kuò)散，氣溶膠散射系數(shù)明顯下降，至10:15降低到480 Mm－1左右，同時(shí)能見度增加到4 km以上。從上午10:00一直到觀測(cè)結(jié)束(21:30)，氣溶膠散射系數(shù)維持在300～500 Mm－1，能見度在4.5～7.5 km。隨后，南京地區(qū)開始出現(xiàn)降水，整個(gè)霾天氣過程結(jié)束。

應(yīng)用軌跡模式HYSPLIT4.8對(duì)南京2011年3月13日出現(xiàn)的污染進(jìn)行72 h后向軌跡模擬(圖9)。軌跡起始點(diǎn)距地面高度分別為100、500和1 000 m，模擬發(fā)現(xiàn)南京2011年3月13日污染物主要來自觀測(cè)地點(diǎn)的南部和東南方向。同時(shí)，結(jié)合NCEP 2.5°×2.5°逐日再分析資料作出的1 000 hPa水平流場(chǎng)(圖10)和地面實(shí)測(cè)資料(圖7)均可以看出其結(jié)論與后向軌跡的結(jié)論一致。氣團(tuán)從東海途經(jīng)臺(tái)州地區(qū)，然后沿西北方向依次經(jīng)過金華、衢州，又轉(zhuǎn)東北方向經(jīng)過杭州和湖州，最后氣塊沿西北方向北上到達(dá)南京。

圖8 一次霾事件中氣溶膠散射系數(shù)(a)、相對(duì)濕度(b)、風(fēng)速(c)和能見度(d)的日變化Fig.8 Diurnal variations of(a)aerosol scattering coefficient，(b)relative humidity，(c)wind speed，and(d)visibility during a haze event

圖9 霾期間(2011年3月13日)氣塊的72 h后向軌跡模擬Fig.9 Simulated 72 h back trajectories of air parcel in the haze day(13 March 2011)

3 結(jié)論

1)2011年3 月7日至4月7日，南京北郊在波長(zhǎng)450、550和700 nm時(shí)氣溶膠散射系數(shù)平均值分別為 421.8 ±223.4 Mm－1，311.5 ±173.3 Mm－1和205.5±117.5 Mm－1;最大和最小日平均值分別為700.5 ±341.4 Mm－1和98.3 ±53.3 Mm－1。

2)氣溶膠散射系數(shù)具有雙峰型的日變化特征，總體表現(xiàn)為夜間到清晨時(shí)段較高，中午及午后降至最低值;散射系數(shù)小時(shí)平均值出現(xiàn)頻率最高的區(qū)間為100～200 Mm－1，其中低于 100 Mm－1的散射系數(shù)多出現(xiàn)在13:00—18:00，約占73%。

3)氣溶膠散射系數(shù)與PM2.5質(zhì)量濃度的逐時(shí)變化趨勢(shì)具有較好的一致性，其相關(guān)系數(shù)為0.69;與能見度表現(xiàn)出明顯的負(fù)相關(guān)，其相關(guān)系數(shù)為－0.88。

4)灰霾過程中氣溶膠散射系數(shù)處于高值狀態(tài)，日平均值達(dá)到700.5±341.4 Mm－1，最高值出現(xiàn)在01:50(1 900 Mm－1);整個(gè)過程風(fēng)速和能見度較低，表明觀測(cè)期間氣象條件對(duì)氣溶膠光學(xué)性質(zhì)有較大的影響。結(jié)合地面觀測(cè)資料、NCEP逐日再分析資料和后向軌跡模式分析顯示，霾事件期間氣塊主要來自南京南部和東南方向。

圖10 2011年3月12日1 000 hPa水平流場(chǎng)Fig.10 Horizontal streamline field at 1 000 hPa on 12 March 2011

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