孫敏卓 王 鵬 吳永良 李國(guó)燕 陳 勇 譚和勇 易宗旺 孟仟祥

(1.中國(guó)科學(xué)院油氣資源研究重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 蘭州 730000;2.中國(guó)石油青海油田勘探開發(fā)研究院 甘肅敦煌 736202;3.四川省核工業(yè)地質(zhì)局283大隊(duì) 四川達(dá)州 635000;4.河南省地質(zhì)調(diào)查院 鄭州 450001;5.重慶市地質(zhì)礦產(chǎn)勘查開發(fā)局107地質(zhì)隊(duì) 重慶 401120)

柴達(dá)木盆地三湖地區(qū)第四系生物氣區(qū)是我國(guó)最大的生物氣區(qū)之一。經(jīng)過40多年的地質(zhì)勘探，該地區(qū)的生物氣已探明儲(chǔ)量達(dá)到了3 000×108m3，初步建成了澀北1、2號(hào)和臺(tái)南4號(hào)構(gòu)造氣田，形成了30多個(gè)億立方米天然氣年生產(chǎn)能力的氣田，成為我國(guó)陸上第四大天然氣區(qū)。但是，三湖地區(qū)天然氣勘探面臨著“后背圈閉嚴(yán)重不足”的問題。因此，尋找新的探勘領(lǐng)域成為當(dāng)前該區(qū)天然氣勘探的重點(diǎn)工作［1，2］。臺(tái)深1井位于柴達(dá)木盆地三湖坳陷北斜坡臺(tái)南構(gòu)造較高部位(圖1)。2010年，柴達(dá)木盆地為了解臺(tái)南構(gòu)造上第三系獅子溝組生烴能力、儲(chǔ)層特征及含氣性，擴(kuò)展三湖地區(qū)生物氣勘探領(lǐng)域，增加天然氣地質(zhì)儲(chǔ)量，探索尋找第四系氣藏的新思路、新方法而鉆探的一口探井。該井是臺(tái)南構(gòu)造較高部位的一口風(fēng)險(xiǎn)探井，側(cè)鉆部分雖全烴顯示比較低，但是與原始井孔良好氣顯示變化特征具有較好的一致性。

本文主要通過臺(tái)深1井4塊烴源巖(表1)地球化學(xué)分析，認(rèn)識(shí)該烴源巖的演化程度、母質(zhì)類型及成烴古環(huán)境特征，進(jìn)而探討是否存在低演化階段可以生成天然氣的母質(zhì)基礎(chǔ)，以及進(jìn)入較高演化階段的生烴能力，為該地區(qū)石油勘探和開發(fā)提供科學(xué)依據(jù)。

1 樣品分析測(cè)試

采自臺(tái)深1井第三系黑灰色含碳質(zhì)泥巖，樣品經(jīng)表面去污染處理后，粉碎至小于100目，索氏抽提(氯仿72h)后，經(jīng)正己烷沉淀瀝青質(zhì)得到可溶有機(jī)質(zhì)，然后將可溶有機(jī)質(zhì)經(jīng)硅膠和氧化鋁(硅膠和氧化鋁的體積比3∶1)柱色層作族組成分離，分別以正己烷、二氯甲烷和甲醇做沖洗劑，得到飽和烴、芳烴和非烴三個(gè)餾分。其中飽和烴和芳烴直接做氣相色譜-質(zhì)譜(GC/MS)分析，非烴經(jīng)BF3—CH3OH溶液甲酯化后再做GC/MS分析［3］。為對(duì)照研究，對(duì)烴源巖進(jìn)行了碳同位素的分析，以及臺(tái)深1井不同深度的5個(gè)天然氣也進(jìn)行碳同位素分析。

表1 柴達(dá)木盆地三湖坳陷樣品的地球化學(xué)分析數(shù)據(jù)Table 1 Data of geochemical analysis on samples from SAnhu depression in Qaidam basin

圖1 研究區(qū)域位置Fig.1 Location of the study area

2 結(jié)果與討論

2.1 烴源巖的族組成特征

由圖2和表2可以看出，臺(tái)深1井4塊烴源巖的族組成中以飽和烴和非烴餾分含量高為特征。高含量的非烴餾分表明，該烴源巖有機(jī)質(zhì)未經(jīng)歷過較強(qiáng)烈的脫羧基、脫羰基等脫雜原子過程，未經(jīng)歷過較強(qiáng)烈的熱作用過程［4］，即所研究臺(tái)深1井烴源巖有機(jī)質(zhì)演化程度較低。烴源巖有機(jī)質(zhì)族組成具高飽和烴餾分和較低芳烴餾分，反映出烴源巖有機(jī)質(zhì)的演化程度還較低，還未達(dá)到經(jīng)受高溫發(fā)生環(huán)化芳?jí)蚧某潭龋?］。

圖2 臺(tái)深1井烴源巖的有機(jī)質(zhì)族組成柱狀圖Fig.2 The histogram of group composition on Well Taishen 1

表2 臺(tái)深1井烴源巖的有機(jī)質(zhì)族組成數(shù)據(jù)Table 2 The data of group composition on Well Taishen 1

2.2 烴源巖可溶組分組成剖析

2.2.1 正構(gòu)烷烴和類異戊二烯烷烴特征

圖3為研究樣品正構(gòu)烷烴碳數(shù)分布圖。從圖3可以看出，臺(tái)深1井烴源巖正構(gòu)烷烴呈雙駝峰，碳數(shù)分布為nC12～nC33，前峰群(∑C21-)的豐度明顯大于后峰群(∑C22+)，說明有機(jī)質(zhì)母質(zhì)類型以水生生物為主。OEP1和OEP2是反映前峰群和后峰群正構(gòu)烷烴奇偶碳優(yōu)勢(shì)參數(shù)［6］。由表3可以看出，樣品的OEP1在1.0左右，無奇偶優(yōu)勢(shì)，顯示為成熟有機(jī)質(zhì)特征。而OEP2均大于1.0，為奇碳優(yōu)勢(shì)，顯示為低熟有機(jī)質(zhì)特征。如果樣品的成烴環(huán)境沒有微生物存在，則在漫長(zhǎng)的地?zé)嶙饔孟?OEP1和 OEP2是同步演化的［7，8］，由此證明了臺(tái)深1井的這4塊烴源巖的成烴環(huán)境中微生物發(fā)育，OEP1和OEP2的不一致是由微生物造成的。

圖3 臺(tái)深1井烴源巖正構(gòu)烷烴碳數(shù)分布圖Fig.3 The distribution graph showing carbon numbers of n-alkane

表3 正構(gòu)烷烴參數(shù)表Table 3 The parameters of n-alkane

圖4 臺(tái)深1井(4 240 m)正構(gòu)烷烴質(zhì)量色譜圖和單質(zhì)八硫環(huán)的質(zhì)譜圖Fig.4 N-alkanes mass chromatogram of Well Taishen 1(4 240 m)and mass spectrogram of elemental sulfur

姥植比(Pr/Ph)是反映成烴古環(huán)境氧化還原程度的重要參數(shù)，而且可以間接的反映成烴古環(huán)境水體的深淺［9］。研究樣品的 Pr/Ph值分布在0.922～1.245區(qū)間(表3)，同時(shí)在正構(gòu)烷烴的質(zhì)量色譜圖中檢測(cè)到單質(zhì)八硫環(huán)(圖4)，表明了其成烴古環(huán)境為淺湖相的含硫的弱還原—弱氧化環(huán)境。由于單質(zhì)八硫環(huán)強(qiáng)烈的催化作用，其可能為臺(tái)深1井在低演化階段生成天然氣作出了貢獻(xiàn)［10］。

2.2.2 甾萜烷系列化合物特征

四塊樣品的m/z191質(zhì)量色譜圖(圖5)中均檢測(cè)出較豐富的三環(huán)二萜烷化合物，碳數(shù)分布為C19～C29(C27缺失)，C25以后因22位碳手型特征而以22S和22R一對(duì)對(duì)映異構(gòu)體出現(xiàn)，主峰為C21(C20)，呈倒“V”字型。母質(zhì)類型參數(shù)∑(C27+C29)/∑C31+分布在1.136～1.258區(qū)間(表4)，顯示陸源母質(zhì)占優(yōu)勢(shì)，羽扇烷和C24四環(huán)二萜烷的檢測(cè)出，進(jìn)一步表明樣品中有豐富的高等植物輸入［11，12］，說明了臺(tái)深1井這4塊烴源巖的母質(zhì)類型為混源。

藿烷系列碳數(shù)分布為C27～C35(C28缺失)，C30αβ-藿烷為主峰(圖5)。反映成烴環(huán)境水質(zhì)咸淡程度的參數(shù)γ-蠟烷/0.5C31αβ值分布在0.245～0.510區(qū)間(表4)，且隨深度逐漸變大，顯示臺(tái)深1井烴源巖隨深度的增加，成烴環(huán)境越來越咸。

圖5 臺(tái)深1井烴源巖藿烷(m/z 191)和甾烷(m/z 217)質(zhì)量色譜圖Fig.5 The mass chromatogram of the hopane(m/z 191)and the sterane(m/z 217)

表4 臺(tái)深1井烴源巖藿烷和甾烷系列參數(shù)表Table 4 The parameter of hopances and steranes from source rocks in Well Taishen 1

從m/z217質(zhì)量色譜圖(圖5)看出，孕甾烷和重排甾烷的相對(duì)豐度很低，顯示低熟有機(jī)質(zhì)特征。常規(guī)甾烷的分布顯示為 C29＞ C27≈C28特征，C27、C28和 C29ααα-20R呈反“L”型，說明母質(zhì)類型以高等植物為主，但也有水生生物的貢獻(xiàn)。C29ββ/(ββ+αα)值是甾烷中表征熱演化程度的參數(shù)，研究樣品的該值分布在0.327～0.392區(qū)間(表4)，反映其演化程度較高。一般在細(xì)菌不發(fā)育的樣品中，即使是經(jīng)歷過熱作用，該值比較低［13］。研究樣品中較高的 C29ββ/(ββ +αα)值再次證明該樣品古環(huán)境中細(xì)菌微生物發(fā)育。

藿烷 C31αβ-22S/22(S+R)值和甾烷 C29ααα -20S/20(S+R)值也是用來判識(shí)樣品熱演化程度的參數(shù)。研究樣品的C31αβ-22S/22(S+R)值在0.583～0.600區(qū)間(表4)，顯示成熟有機(jī)質(zhì)特征，而甾烷C29ααα-20 S/20(S+R)值卻分布在0.298～0.379區(qū)間，為低熟有機(jī)質(zhì)特征，甾烷立體異構(gòu)型中20R向20S轉(zhuǎn)化比藿烷22R向22S轉(zhuǎn)化有明顯遲豫現(xiàn)象。Curry等認(rèn)為微生物對(duì)沉積有機(jī)質(zhì)降解過程中各系列生物標(biāo)志物降解敏感性存在“類階梯式”，即正構(gòu)烷烴＞無環(huán)類異戊二烯烷烴＞藿烷系列＞甾烷系列［14］，因而研究樣品中甾烷參數(shù)現(xiàn)象比藿烷成熟度有明顯遲豫現(xiàn)象，進(jìn)一步表明研究樣品有機(jī)質(zhì)經(jīng)歷過微生物的降解。

2.2.3 兩環(huán)倍半萜、樹脂來源二萜及8，14-斷藿烷系列特征

在m/z123的質(zhì)量色譜圖(圖6)的前半段檢測(cè)出豐富的C14～C16兩環(huán)倍半萜，其中以補(bǔ)身烷和升補(bǔ)身烷相對(duì)豐度最高為特征。豐富的兩環(huán)倍半萜的檢測(cè)出反映了樣品的成烴環(huán)境為淡—微咸水的湖相沉積環(huán)境。

圖6 m/z 123質(zhì)量色譜圖Fig.6 The mass chromatogram of m/z 123

在m/z123的質(zhì)量色譜圖(圖6)的中段檢測(cè)出降海松烷，反映了烴源巖有機(jī)質(zhì)中有較豐富的高等植物樹脂類的輸入。樹脂類化合物已被證實(shí)是烴源巖低溫成烴的有效母源［15］，因而高等植物樹脂類可能為臺(tái)深1井低熟天然氣做出了貢獻(xiàn)。

在m/z123的質(zhì)量色譜圖(圖6)的后半段檢測(cè)出豐富8，14-斷藿烷化合物。8，14-斷藿烷是藿烷立體構(gòu)型中最弱的8和14之間化學(xué)鍵受到較強(qiáng)烈外力時(shí)發(fā)生斷裂生成的系列衍生物［16，17］。臺(tái)深1井烴源巖有機(jī)質(zhì)中檢測(cè)出豐富的C27、C29和C30-8，14斷藿烷，進(jìn)一步證明了臺(tái)深1井烴源巖的成烴古環(huán)境微生物發(fā)育。

2.2.4 芳烴特征

芳烴餾分中均以C14～C24脂肪酸甲酯系列相對(duì)豐度最高為特征，并以十六烷酸甲酯為主峰(圖7)，反映了成巖早期成烴環(huán)境中存在豐富的脂肪酸系列化合物，它們與甲醇的縮合產(chǎn)物便形成了脂肪酸甲酯系列。該系列化合物在較低溫度下發(fā)生去甲基反應(yīng)及脫羧基反應(yīng)，生成以甲烷為主的氣態(tài)烴以及液態(tài)烴。同時(shí)還檢測(cè)出一系列的稠環(huán)芳烴化合物(萘系列、芴系列、聯(lián)苯系列、氧芴系列、菲系列、屈系列、三芳甾烷系列和惹稀，以及苯并熒蒽、苯并芘和苝系列)，其中苝是來自高等植物的特征生標(biāo)，表明樣品有機(jī)質(zhì)中有較豐富的陸源物質(zhì)輸入。相對(duì)豐度較高的惹稀(RET)檢測(cè)出，表明樣品有機(jī)質(zhì)中有較豐富的高等植物樹脂類化合物的輸入［18］。

稠環(huán)芳烴中以菲系列和萘系列相對(duì)豐度最高是湖相淡—微咸水環(huán)境烴源巖芳烴的分布特征。異常低的四甲基菲比菲值(TeMP/P)反映出樣品有機(jī)質(zhì)經(jīng)歷了強(qiáng)烈的去甲基化過程，說明樣品在成烴早期生成過甲烷為主的氣態(tài)烴。

2.2.5 非烴特征

臺(tái)深1井烴源巖非烴中主要檢測(cè)出C12～C26脂肪酸系列化合物，以十六烷酸相對(duì)豐度最高為特征。高豐度的不飽和脂肪酸(油酸和亞油酸)、甲氧基酸和羥基酸檢測(cè)出，表明研究樣品有機(jī)質(zhì)的演化程度低，還未經(jīng)歷較強(qiáng)的熱作用過程。同時(shí)還檢測(cè)出豆甾二烯，它的前身物為高等植物中發(fā)育的豆甾醇，再次證明樣品母質(zhì)類型中有高等植物的輸入。

圖7 芳烴總離子流圖Fig.7 The total ion chromatograms of the aromatic hydrocarbon

在脂肪酸中，異構(gòu)脂肪酸的存在是細(xì)菌微生物存在的證據(jù)［19～22］。在所研究樣品非烴餾分中檢測(cè)出異構(gòu)和反異構(gòu)十五烷酸，表明樣品沉積環(huán)境微生物較發(fā)育。

2.3 烴源巖和天然氣同位素剖析

臺(tái)深1井烴源巖全巖有機(jī)碳同位素分布在-26.5‰～-26.9‰，顯示了臺(tái)深1井烴源巖有機(jī)質(zhì)的母質(zhì)類型是以陸源物質(zhì)為主要輸入類型的特征［23］。

臺(tái)深1井天然氣同位素?cái)?shù)據(jù)顯示，天然氣均表現(xiàn)為混源有機(jī)質(zhì)但陸源母質(zhì)輸入量占優(yōu)勢(shì)，與烴源巖母質(zhì)類型相同。同時(shí)也可以看出，天然氣成熟度較低，估算Ro值大約0.6%［24］。從 δ13C1值看，應(yīng)該有微生物的活動(dòng)，從δ13CCO2值看生氣環(huán)境的細(xì)菌應(yīng)該主要是喜氧菌［23］。

表5 烴源巖和天然氣同位素?cái)?shù)據(jù)(‰)Table 5 The data of isotope compositions of source rocks and natural gas

從臺(tái)深1井天然氣同位素看，不同于澀北氣田的生物氣。根據(jù)徐永昌等人［25］對(duì)低熟氣的理念進(jìn)行的梳理和厘定，判識(shí)臺(tái)深1井天然氣為低熟過渡帶天然氣。結(jié)合臺(tái)深1井烴源巖的地球化學(xué)特征分析，認(rèn)為烴源巖以陸源高等植物為主的母質(zhì)類型和微生物的發(fā)育，是臺(tái)深1井生成天然氣的基本要素。

3 結(jié)論

綜上所述，對(duì)臺(tái)深1井烴源巖的地球化學(xué)特征及烴源巖和天然氣的同位素研究表明:

(1)在烴源巖中均檢測(cè)出了8，14-斷藿烷、異構(gòu)及反異構(gòu)脂肪酸，這些化合物均與微生物有關(guān)，同時(shí)OEP1和 OEP2的不一致、甾烷參數(shù) C29ββ/(ββ +αα)和藿烷參數(shù)C31αβ-22S/22(S+R)的不同步，以及天然氣δ13C1等特征也證實(shí)烴源巖成烴環(huán)境微生物發(fā)育。微生物的降解作用加強(qiáng)了源巖有機(jī)質(zhì)去甲基化程度，有利于臺(tái)深1井生成天然氣。

(2)對(duì)烴源巖中正構(gòu)烷烴OEP2、孕甾烷、重排甾烷、甾烷參數(shù) C29ααα-20S/20(S+R)和天然氣同位素等特征分析說明，臺(tái)深1井烴源巖有機(jī)質(zhì)處于低演化階段。由于微生物降解作用，烴源巖的一些特征(正構(gòu)烷烴OEP1和藿烷參數(shù)C31αβ-22S/22(S+R))顯示為成熟有機(jī)質(zhì)特征。

(3)從烴源巖中具有高C20三環(huán)二萜烷、C20四環(huán)二萜烷、羽扇烷、苝、惹烯等特征，以及正構(gòu)烷烴分布、藿烷參數(shù)∑C27+C29/∑C31+、甾烷 C27和 C29ααα-20R的相對(duì)豐度、烴源巖δ13C同位素及天然氣同位素等特征來看，臺(tái)深1井烴源巖的母質(zhì)類型以陸源高等植物為主，同時(shí)也有水生生物的貢獻(xiàn)，即母質(zhì)類型為混源，但陸源高等植物為主。這就使得臺(tái)深1井烴源巖具備了低演化階段生成天然氣的母質(zhì)基礎(chǔ)。

(4)單質(zhì)八硫環(huán)的檢測(cè)出以及其他生標(biāo)特征顯示，臺(tái)深1井烴源巖的成烴環(huán)境為淺湖相含硫咸化的弱還原—弱氧化環(huán)境。

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