王朝暉, 肖正輝,, 楊榮豐, 馮 濤, 王齊仁, 黃儼然, 陳新躍,寧博文

(1.湖南科技大學(xué)頁巖氣資源利用湖南省重點實驗室, 湖南 湘潭 411201；2.湖南科技大學(xué)煤炭資源清潔利用與礦山環(huán)境保護湖南省重點實驗室, 湖南 湘潭 411201)

資源和環(huán)境制約對傳統(tǒng)能源格局提出挑戰(zhàn)，世界能源利用正在向清潔、高效、低碳方向發(fā)展。近年來，以頁巖氣為代表的非常規(guī)天然氣快速發(fā)展引起了全世界的關(guān)注，頁巖氣勘探開發(fā)正由北美向全球擴展[1-2]。我國常規(guī)油氣儲量的瓶頸以及不合理的能源結(jié)構(gòu)迫使中國不得不重視頁巖氣的勘探開發(fā)。

湖南是一個貧煤、缺油、無常規(guī)氣的省份，但頁巖氣資源豐富，且主要分布在湘西北地區(qū)下寒武統(tǒng)牛蹄塘組[3]。開發(fā)利用這些頁巖氣資源可以有效彌補天然氣缺口，是湖南自身解決能源問題的重要舉措之一。目前，國內(nèi)已在四川盆地、貴州等地區(qū)開展了大量的頁巖氣資源調(diào)查和研究工作[4-6]。雖然湘西北地區(qū)與四川盆地、貴州同處于揚子地臺，但其頁巖氣資源研究則相對較缺乏，至今尚無系統(tǒng)性研究成果。因此，本研究從黑色泥頁巖厚度、有機碳含量、有機質(zhì)類型和有機質(zhì)熱演化程度等方面初步探討湘西北地區(qū)下寒武統(tǒng)牛蹄塘組頁巖氣的生氣物質(zhì)基礎(chǔ)，為系統(tǒng)評價研究區(qū)頁巖氣勘探開發(fā)潛力及優(yōu)選頁巖氣富集區(qū)塊等方面提供地質(zhì)依據(jù)。

1 區(qū)域地質(zhì)背景

湘西北地區(qū)系新晃-滬溪-沅陵-常德桃源-岳陽一線西北部地區(qū)，處于揚子準(zhǔn)地臺東南緣上揚子臺褶帶與江南地軸結(jié)合部位的武陵褶斷束內(nèi)(圖1)[7]。在地層分區(qū)上，隸屬于揚子陸塊東南緣向江南地層分區(qū)過渡地帶。區(qū)內(nèi)出露的地層比較齊全，除缺失上志留統(tǒng)和下泥盆統(tǒng)外，從中元古界冷家溪群至第四系的其他地層都有分布[8]。

圖1 湘西北地區(qū)區(qū)域構(gòu)造單元劃分(據(jù)參考文獻[7]修改)

湖南早寒武世沉積從早寒武世梅樹村期開始，全區(qū)地勢北西高南東低，海水由北西向南東逐漸加深[8]。在梅樹村期、筇竹寺期，湘西北地區(qū)為深水陸棚相、熱水深水陸棚相和斜坡相的沉積序列和古地理格局(圖2)[9-10]。

2 樣品采集及實驗測試

本次研究采集的樣品主要分布在湘西北有下寒武統(tǒng)黑色頁巖出露的地區(qū)(圖3)。為了盡量避免露頭樣品由于不同程度氧化而導(dǎo)致的有機碳含量降低等不足，在有條件的地方，盡量選取了礦洞和井下樣品。本研究選取了約60塊樣品用于泥頁巖有機質(zhì)類型和含量、成熟度的測試分析。

圖2 湘西北及其周緣下寒武統(tǒng)黑色頁巖沉積相分布(據(jù)參考文獻[9-10]修改)

圖3 湘西北下寒武統(tǒng)牛蹄塘組黑色泥頁巖厚度等值線圖

3 生氣物質(zhì)基礎(chǔ)

富含有機質(zhì)頁巖中天然氣的生成量主要取決于富有機質(zhì)泥頁巖厚度、有機碳含量、有機質(zhì)類型及熱演化程度等。

3.1 泥頁巖厚度

泥頁巖的厚度是控制頁巖氣成藏的關(guān)鍵因素之一。圖3是湘西北下寒武統(tǒng)牛蹄塘組泥頁巖的厚度分布圖，可以看出，研究區(qū)黑色泥頁巖厚度可從幾十米高至兩百余米，且從深水陸棚往斜坡方向，黑色泥頁巖的厚度逐漸減薄，表明沉積相帶控制了研究區(qū)黑色泥頁巖的發(fā)育。

3.2 有機碳含量

通過對湘西古者、古丈和三岔坪、張家界柑子坪、三岔和后坪、石門楊家坪、桃源馬進洞、鳳凰七梁橋等野外露頭剖面采集的幾十個樣品進行分析，結(jié)果顯示泥頁巖有機碳含量為0.62%～14.91%，平均5.46%，其中有機碳含量大于1%的樣品數(shù)約占樣品總數(shù)的80%，大于2%的樣品數(shù)占樣品總數(shù)的60%以上(圖4)。已有研究成果表明，四川盆地、滇東及滇東北地區(qū)下寒武統(tǒng)泥頁巖有機碳含量平均都在4%以下[10-11]，明顯低于研究區(qū)泥頁巖有機碳含量。其原因主要是研究區(qū)泥頁巖的沉積環(huán)境主要為深水陸棚相及熱水深水陸棚相[9-10]，水體深度與溫度等因素更有利于有機質(zhì)的生成與保存。

在平面上，湘西北下寒武統(tǒng)牛蹄塘組黑色泥頁巖有機碳含量高值區(qū)主要分布在張家界及其周邊地區(qū)，平均大于8%(圖5)，其原因主要是該區(qū)域處于熱水深水陸棚區(qū)[9,12-16]，該環(huán)境有利于藻類、線葉植物等底棲生物繁殖[7]，表明沉積環(huán)境同樣也是控制有機碳含量的主要因素。在張家界柑子坪、三岔一帶，部分黑色泥頁巖有機碳含量最高可達15%左右，主要是由于該區(qū)位于熱水噴口附近[12-16]，熱水?dāng)y帶的營養(yǎng)性物質(zhì)使水體中藻類以及其他水生生物異常繁殖。與熱水深水陸棚區(qū)相比，斜坡區(qū)(馬進洞剖面)和深水陸棚區(qū)(如龍山剖面)的有機碳含量則相對較小(圖5)。其原因可能是：斜坡區(qū)的地理位置、水體深度、溫度等不利于底棲生物生存等因素有關(guān)；深水陸棚區(qū)則主要與有機質(zhì)的保存有關(guān)。比如，楊家坪與龍山雖然同處于深水陸棚區(qū)，但前者泥頁巖沉積期的水體相對更深，更不利于有機質(zhì)的氧化，從而泥頁巖表現(xiàn)出更高的TOC含量(圖5)。因此，研究區(qū)不同沉積背景下泥頁巖有機碳含量見圖6。

圖4 湘西北下寒武統(tǒng)實測樣品有機碳含量分布頻率

圖5 湘西北地區(qū)下寒武統(tǒng)典型露頭剖面泥頁巖有機碳含量

圖6 研究區(qū)不同沉積背景下泥頁巖有機碳含量示意圖

本研究進一步探討了熱水深水陸棚區(qū)(以柑子坪和大坪等露頭剖面為代表)和斜坡區(qū)(以桃源馬進洞露頭剖面為代表)泥頁巖有機碳含量和礦物組成之間的關(guān)系。研究表明，無論是熱水深水陸棚區(qū)還是斜坡區(qū)，較高有機碳含量的泥頁巖往往有著較高的石英礦物含量(圖7a)。其原因是研究區(qū)下寒武統(tǒng)沉積時水體越深，越有利于有機質(zhì)的富集，同時泥頁巖硅質(zhì)含量也相應(yīng)增高[17]。不僅如此，研究區(qū)熱水深水陸棚區(qū)熱水?dāng)y帶的營養(yǎng)性物質(zhì)有利于水生生物繁殖，致使泥頁巖有機質(zhì)含量高，但該環(huán)境下熱水?dāng)y帶的富硅物質(zhì)也有利于石英礦物的形成[12-14]。研究區(qū)下寒武統(tǒng)牛蹄塘組泥頁巖有機質(zhì)含量與其黏土礦物含量之間的關(guān)系則不同，熱水深水陸棚區(qū)較高有機碳含量的泥頁巖往往有著較高的黏土礦物含量(圖7b)，斜坡區(qū)則相反(圖7c)。其原因可能是較靠近物源的深水陸棚區(qū)，水越深越有利于有機質(zhì)的富集，但較粗的陸源碎屑、碳酸鹽臺地等流入物會隨之變少，泥頁巖的黏土礦物含量則會增高，從而出現(xiàn)深水陸棚區(qū)泥頁巖有機碳含量與其黏土礦物含量之間具有正相關(guān)關(guān)系。然而，離物源相對較遠(yuǎn)的斜坡區(qū)，泥頁巖黏土礦物含量受陸源碎屑、碳酸鹽臺地等流入物多少的影響相對較小，但泥頁巖硅質(zhì)含量受水體變深因海水中緩慢沉降的SiO2和一些有機硅生物死亡等因素的影響相對較大[17]。于是，斜坡區(qū)便出現(xiàn)泥頁巖有機碳含量與其黏土礦物含量之間具有負(fù)相關(guān)關(guān)系。研究區(qū)泥頁巖有機碳含量和礦物組成之間的關(guān)系表明，無論是陸棚區(qū)還是斜坡區(qū)，泥頁巖中石英、黏土礦物含量可指示其有機質(zhì)富集程度。

3.3 有機質(zhì)類型

根據(jù)美國的勘探經(jīng)驗, Ⅰ型和Ⅱ型干酪根為頁巖氣生成的主要有機質(zhì)類型。許多研究結(jié)果表明，顯示湘西北下寒武統(tǒng)牛蹄塘組黑色泥頁巖有機質(zhì)類型為Ⅰ型[18-20]。本次研究結(jié)果顯示，研究區(qū)泥頁巖樣品的顯微組分以腐泥組及碎屑狀、塊狀瀝青為主，缺乏鏡質(zhì)組、惰質(zhì)組和殼質(zhì)組。干酪根鏡鑒分析結(jié)果表明干酪根組分基本上為無定形體、藻類和腐泥體，干酪根碳同位素 δ13C值為-33.1‰～-29.1‰，有機質(zhì)類型可判定為Ⅰ型和Ⅱ1型。Ⅰ型和Ⅱ1型干酪根的生源組合主要為海洋菌藻類，原始組分屬富氫、富脂質(zhì)，生烴潛力高，有利于頁巖氣生成。

圖7 泥頁巖有機質(zhì)含量與其石英礦物含量、深水陸棚區(qū)和斜坡區(qū)黏土礦物含量之間的關(guān)系

3.4 熱演化程度

鏡質(zhì)組反射率(Ro)雖是一項國際公認(rèn)的標(biāo)定有機質(zhì)成熟階段的獨立指標(biāo)，但湘西北下寒武統(tǒng)牛蹄塘組海相泥頁巖中缺乏來源于高等植物的標(biāo)準(zhǔn)鏡質(zhì)組，因此無法直接獲得鏡質(zhì)組反射率，該情況下瀝青反射率成為表征有機質(zhì)成熟度的一個重要指標(biāo)[21]。應(yīng)用瀝青反射率作為成熟指標(biāo)時，國內(nèi)學(xué)者通常按豐國秀(1988)、Jacob(1989)等換算公式求出等效鏡質(zhì)組反射率[22]。本研究采用Jacob(1989)的換算公式計算出的等效鏡質(zhì)組反射率來評價泥頁巖熱演化程度。研究結(jié)果顯示，湘西北下寒武統(tǒng)黑色泥頁巖熱演化程度偏高，等效鏡質(zhì)組反射率均在2.5%以上，平均大于3%，達到了過成熟階段，以生成熱解氣和裂解氣為主。已有研究表明，在泥頁巖有機碳含量較高的地區(qū)，即使是高成熟度的泥頁巖，也可形成頁巖氣藏[17]。湘西北下寒武統(tǒng)牛蹄塘組泥頁巖成熟度較高，反映了該地區(qū)自加里東以來經(jīng)歷了多期構(gòu)造運動和擠壓作用，以及抬升剝蝕前最大埋藏時的熱演化程度。

4 結(jié)論

1) 從深水陸棚往斜坡方向，湘西北地區(qū)下寒武統(tǒng)牛蹄塘組黑色泥頁巖厚度逐漸減薄，表明沉積相帶控制了該區(qū)泥頁巖的發(fā)育。

2) 湘西北地區(qū)下寒武統(tǒng)牛蹄塘組泥頁巖有機碳含量高，為0.62%～14.91%，平均5.46%。在平面上，泥頁巖有機碳含量高值區(qū)主要分布在處于熱水噴口及其周邊地區(qū)，平均大于8%。

3) 湘西北地區(qū)下寒武統(tǒng)牛蹄塘組泥頁巖有機碳含量與其石英礦物含量之間具有正相關(guān)關(guān)系，深水陸棚區(qū)泥頁巖有機碳含量與其黏土礦物含量之間具有正相關(guān)關(guān)系，斜坡區(qū)則為負(fù)相關(guān)關(guān)系，表明泥頁巖石英、黏土礦物含量可指示其有機質(zhì)富集程度。

4) 湘西北地區(qū)下寒武統(tǒng)牛蹄塘組泥頁巖有機質(zhì)類型為Ⅰ型和Ⅱ1型，熱演化程度高，均有利于頁巖氣生成。

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