汪久山，王和義，陳志林，孟 丹，常瑞敏，吳冠銀，陳建明

(1.中國(guó)工程物理研究院 核物理與化學(xué)研究所，四川 綿陽(yáng) 621900；2.96401部隊(duì)，陜西 寶雞 721000)

氚(3H或T)是氫的放射性同位素，其發(fā)射的β粒子是一種低能射線，最大能量為18.6 keV，平均能量為5.7 keV，空氣中的氚主要以氚化水蒸氣(HTO)和氚氣(HT)的形式存在。相同濃度下，ICRP 60號(hào)出版物[1]和國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)GB 18871給出氚化水蒸氣和氚氣的輻射危害比為10 000∶1。所以，在不同組分氚源同時(shí)存在的情況下，有時(shí)應(yīng)進(jìn)行氚的甄別測(cè)量，以便為涉氚工作人員的輻射防護(hù)和環(huán)境安全評(píng)價(jià)提供科學(xué)合理的依據(jù)。

目前對(duì)空氣中氚濃度的在線監(jiān)測(cè)主要采用電離室方法。國(guó)外開展電離室測(cè)氚技術(shù)研究較早，針對(duì)電離室測(cè)空氣中氚時(shí)氚化水蒸氣的甄別、高濃度時(shí)的記憶效應(yīng)問題等已進(jìn)行了大量的研究[2-5]。國(guó)內(nèi)中國(guó)輻射防護(hù)研究院和中國(guó)工程物理研究院等在電離室測(cè)氚技術(shù)方面也進(jìn)行了許多研究[6-10]，研制出多種型號(hào)的電離室，但對(duì)于電離室的記憶效應(yīng)消除僅是通過減小壁面積或內(nèi)壁鍍金的方式，未實(shí)現(xiàn)徹底消除，在線氚甄別測(cè)量方面的文獻(xiàn)報(bào)道也較少[11]。

針對(duì)在線氚監(jiān)測(cè)中存在的以上問題，本文在傳統(tǒng)氚監(jiān)測(cè)方法的基礎(chǔ)上，采用模塊化集成式設(shè)計(jì)，研制一種具備較高氚化水蒸氣甄別能力和記憶效應(yīng)消除能力的集成式在線氚監(jiān)測(cè)系統(tǒng)，為在線氚甄別測(cè)量及輻射防護(hù)方案的建立提供技術(shù)支持。

1 系統(tǒng)總體結(jié)構(gòu)及工作原理

集成式氚在線監(jiān)測(cè)系統(tǒng)采用模塊化設(shè)計(jì)，主要由弱電流測(cè)量模塊、數(shù)據(jù)處理模塊、氚化水蒸氣甄別模塊、記憶效應(yīng)消除模塊等4個(gè)模塊組成。氚化水蒸氣甄別模塊及記憶效應(yīng)消除模塊獲取的電流通過弱電流測(cè)量模塊進(jìn)行測(cè)量，電流信號(hào)再通過數(shù)據(jù)端口傳至主控計(jì)算機(jī)，由數(shù)據(jù)處理模塊實(shí)現(xiàn)數(shù)據(jù)的分析和存儲(chǔ)。4個(gè)模塊集成在一輛小推車上，形成一套具有氚化水蒸氣甄別功能的集成式在線氚監(jiān)測(cè)系統(tǒng)。該系統(tǒng)的總體結(jié)構(gòu)與實(shí)物圖如圖1所示。測(cè)量電離室通過雙層屏蔽電纜輸出電流信號(hào)至弱電流測(cè)量模塊。數(shù)據(jù)處理模塊通過連接電流測(cè)量模塊內(nèi)置的RS-232數(shù)據(jù)通信接口讀取數(shù)據(jù)，并進(jìn)行數(shù)據(jù)處理和輸出。系統(tǒng)集成時(shí)，為實(shí)現(xiàn)移動(dòng)性，將體積較大的記憶效應(yīng)消除模塊和氚化水蒸氣甄別模塊置于小推車底部，并設(shè)置減震裝置。選購(gòu)體積較小的微型抽氣泵，抽氣流量約為8 L/min。

2 各模塊設(shè)計(jì)

2.1 弱電流測(cè)量模塊

弱電流測(cè)量模塊設(shè)計(jì)以美國(guó)Keithley公司的弱電流測(cè)量設(shè)備為基礎(chǔ)，該弱電流測(cè)量設(shè)備能測(cè)量低至0.01 pA的弱電流，最大測(cè)量電流為21 mA。測(cè)量電流從20 pA至20 mA分為10檔，每檔的測(cè)量精度均好于0.5%。該儀器還可作為電壓源，輸出電壓最大為1 000 V。

圖1 氚在線監(jiān)測(cè)系統(tǒng)的總體結(jié)構(gòu)(a)和實(shí)物圖(b)

2.2 數(shù)據(jù)處理模塊

數(shù)據(jù)處理模塊通過主控軟件從弱電流測(cè)量模塊獲取數(shù)字信號(hào)，并對(duì)獲取的信號(hào)進(jìn)行處理、輸出。數(shù)據(jù)處理模塊具備以下功能：

1) 顯示電流信號(hào)；

2) 將電流信號(hào)通過設(shè)置變換系數(shù)而轉(zhuǎn)換成目標(biāo)值顯示；

3) 電流信號(hào)顯示和目標(biāo)值顯示均能顯示實(shí)時(shí)值和歷史數(shù)據(jù)，并能對(duì)一定時(shí)間區(qū)域內(nèi)的值進(jìn)行平均、求和，找出最大值(找出的最大值應(yīng)與時(shí)間軸對(duì)應(yīng))，顯示方式包括曲線、數(shù)據(jù)；

4) 控制最小顯示值，即設(shè)定最小顯示閾值，若信號(hào)小于該值則顯示所設(shè)定的最小顯示值，且最小閾值可根據(jù)測(cè)量?jī)x的現(xiàn)狀設(shè)定；

5) 高信號(hào)報(bào)警功能，在信號(hào)高于某一設(shè)定的閾值后報(bào)警，報(bào)警方式為聲光報(bào)警，各信號(hào)的報(bào)警相互獨(dú)立；

6) 在軟件中實(shí)現(xiàn)對(duì)6517B靜電計(jì)的一些簡(jiǎn)單控制(如加電壓、換量程等)；

7) 同時(shí)顯示多路信號(hào)，即顯示多個(gè)探頭的測(cè)量結(jié)果；

8) 計(jì)算機(jī)可聯(lián)入網(wǎng)絡(luò)，通過網(wǎng)絡(luò)將數(shù)據(jù)傳至主控計(jì)算機(jī)。

2.3 記憶效應(yīng)消除模塊

利用相同內(nèi)表面積、不同尺寸圓柱形電離室內(nèi)部體積不同的幾何原理，設(shè)計(jì)一套由兩個(gè)圓柱形電離室構(gòu)成的電離室系統(tǒng)。系統(tǒng)中兩個(gè)電離室使用完全相同的材料和工藝進(jìn)行加工，內(nèi)表面積完全相同，但內(nèi)部有效體積不同。當(dāng)電離室系統(tǒng)工作在差分模式下時(shí)(兩個(gè)電離室上分別施加不同極性的飽和工作電壓)，兩個(gè)電離室的相同內(nèi)表面積產(chǎn)生的記憶效應(yīng)相同，即由于記憶效應(yīng)而產(chǎn)生的本底電流相同，但電流極性相反，相互抵消，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)記憶效應(yīng)的徹底消除。記憶效應(yīng)消除模塊實(shí)物圖如圖2所示。

為方便集成，兩個(gè)電離室采用倒立的方式集成于同一底座上，在底座上統(tǒng)一安裝輸入、輸出接口。電離室筒體采用316L不銹鋼材料，聚四氟乙烯作為絕緣材料。在氣管與電離室內(nèi)部連接處均進(jìn)行絕緣處理，并確保各連接處具有很好的密封能力。為實(shí)現(xiàn)電場(chǎng)屏蔽并保障機(jī)械強(qiáng)度，底座采用不銹鋼材料。電纜頭選用標(biāo)準(zhǔn)同軸高壓電纜頭和三芯信號(hào)電纜頭。電離室內(nèi)表面加工成鏡面并鍍金，鍍金厚度約2 μm。電離室的漏率應(yīng)小于10-5Pa·m3/s，承壓強(qiáng)度不小于1 MPa。

圖2 記憶效應(yīng)消除模塊實(shí)物圖

2.4 氚化水蒸氣甄別模塊

圖3 氚化水蒸氣甄別模塊實(shí)物圖

氚化水蒸氣甄別模塊由氚化水蒸氣甄別裝置與兩個(gè)規(guī)格完全相同的圓柱形電離室組成，如圖3所示。氚化水蒸氣甄別模塊的核心功能是實(shí)現(xiàn)對(duì)氚化水蒸氣的分離。本系統(tǒng)中的甄別裝置是美國(guó)杜邦公司的PDTM系列多管干燥器，型號(hào)為PD-200T-12MSS。PDTM系列多管干燥器能從不同組分氚源中分離氚化水蒸氣的根本機(jī)理是Nafion膜對(duì)氚化水蒸氣有極強(qiáng)的選擇透過性，而氚氣幾乎不透過。因此，它以連續(xù)交換的方式從混合氣體中有選擇地分離氚化水蒸氣，并將含氚空氣干燥至露點(diǎn)-45 ℃，即實(shí)現(xiàn)對(duì)氚化水蒸氣的分離。

電離室內(nèi)部設(shè)有氣體透過率高于50%的不銹鋼網(wǎng)，且不銹鋼網(wǎng)和外層不銹鋼筒體間設(shè)置絕緣層。進(jìn)氣端管道伸至電離室底部，出氣端設(shè)置在頂部，且與該斷面絕緣。氣管及接線部分均統(tǒng)一設(shè)置在底座上。在網(wǎng)壁與外筒間留出約15 mm距離，用于放置進(jìn)氣管道。不銹鋼外筒通過螺紋與底座連接，用橡膠圈密封。在電離室頂端采用聚四氟乙烯將端面和外筒絕緣，用橡膠圈密封。使用標(biāo)準(zhǔn)同軸高壓電纜頭和三芯信號(hào)電纜頭實(shí)現(xiàn)電源和信號(hào)線纜的連接。電離室內(nèi)表面加工成鏡面并鍍金，鍍金厚度約2 μm。

3 性能測(cè)試

3.1 本底測(cè)量

系統(tǒng)的兩個(gè)模塊(記憶效應(yīng)消除模塊和氚化水蒸氣甄別模塊)共4個(gè)電離室，其體積分別為1、1.4、5、5 L。4個(gè)電離室的本底測(cè)量結(jié)果列于表1(開機(jī)1 h后測(cè)量)。

表1 電離室本底測(cè)量結(jié)果

3.2 氚化水蒸氣甄別

圖4 甄別實(shí)驗(yàn)流程示意圖

氚化水蒸氣源通過鼓泡器來制備。實(shí)驗(yàn)中，用于鼓泡的氚水濃度為3.3×104Bq/mL(通過Tri-Carb 3100型液閃譜儀測(cè)得)。甄別實(shí)驗(yàn)流程如圖4所示。樣品濕氣流通過Nafion干燥器毛細(xì)管束的同時(shí)干沖洗氣體從毛細(xì)管束外逆向流過，HTO分子將穿過毛細(xì)管壁轉(zhuǎn)移到外部套管中，從而實(shí)現(xiàn)HTO與HT的分離。

甄別測(cè)量結(jié)果列于表2。測(cè)量條件如下：以甲烷為載氣，載氣流速為250 mL/min；HTO樣品氣流的流速也為250 mL/min；實(shí)驗(yàn)溫度為15 ℃，相對(duì)濕度為64%，流量控制設(shè)備采用浮子流量計(jì)。

表2 氚化水蒸氣甄別測(cè)量結(jié)果

對(duì)于250 mL/min的流速，要充滿5 L電離室(電離室進(jìn)出口設(shè)置在對(duì)角，底部進(jìn)氣，頂部出氣)需20 min，實(shí)際上達(dá)到穩(wěn)定還需更長(zhǎng)的時(shí)間。從表2結(jié)果可看出，氚化水蒸氣經(jīng)過多管干燥器后，HT測(cè)量道的HTO值小于電離室本底，HTO測(cè)量道電離室讀數(shù)逐漸增大并達(dá)到穩(wěn)定水平，即鼓泡器制備的氚化水蒸氣幾乎全部透過Nafion膜轉(zhuǎn)移到HTO測(cè)量道，甄別效果較好。

3.3 記憶效應(yīng)消除

圖5 記憶效應(yīng)消除實(shí)驗(yàn)流程示意圖

在實(shí)驗(yàn)中，鼓泡產(chǎn)生的氚化水蒸氣依次通入電離室內(nèi)測(cè)量，測(cè)量后的氣體收集在水中。實(shí)驗(yàn)流程如圖5所示，兩個(gè)電離室分別加正高壓和負(fù)高壓。

實(shí)驗(yàn)前，電離室系統(tǒng)本底為0.01 pA，按400 mL有效體積計(jì)算，本底為9.25×105Bq/m3。在氚化水蒸氣濃度約為1.1×106Bq/m3條件下進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，4 h后停止，電離室系統(tǒng)本底未發(fā)生變化，仍為9.25×105Bq/m3。而單個(gè)電離室的本底略有上升，1 L電離室本底變?yōu)?.2×105Bq/m3，1.4 L電離室本底變?yōu)?.6×105Bq/m3。以上結(jié)果表明，相對(duì)于單個(gè)電離室，該體積等效電離室系統(tǒng)從根本上消除了記憶效應(yīng)。

4 結(jié)論

本文設(shè)計(jì)的具有氚化水蒸氣甄別能力的集成式在線氚監(jiān)測(cè)系統(tǒng)主要由弱電流測(cè)量模塊、數(shù)據(jù)處理模塊、氚化水蒸氣甄別模塊、記憶效應(yīng)消除模塊等組成。通過對(duì)氚化水蒸氣甄別模塊和記憶效應(yīng)消除模塊進(jìn)行的性能測(cè)試，得到如下結(jié)論：

1) 本文設(shè)計(jì)的氚化水蒸氣甄別模塊的甄別效果較好，能實(shí)現(xiàn)HTO與HT氣體的在線甄別監(jiān)測(cè)；

2) 相對(duì)于單個(gè)電離室，氚監(jiān)測(cè)過程中的記憶效應(yīng)在本文設(shè)計(jì)的體積等效電離室系統(tǒng)中得到了根本消除，為高濃度氚監(jiān)測(cè)過程中的記憶效應(yīng)問題提供了一種有效的解決方法；

3) 數(shù)據(jù)處理模塊運(yùn)行正常，整套系統(tǒng)穩(wěn)定性良好。

參考文獻(xiàn)：

[1] ICRP 60號(hào)出版物[M]. 北京:原子能出版社,1993:35-44.

[2] MCELROY R G C, OSBORNE R V, SURETTE R A. A monitor for the separate determination of HT and HTO[J]. Transactions on Nuclear Science, 1982, NS-29(1): 816-818.

[3] JALBERT R A. A new tritium monitor for the Tokamak fusion test reactor[J]. Fusion Technology, 1985, 8: 2 077-2 081.

[4] CADWALLADER L C, DENNY B J. Tritium room air monitor operating experience review INL/CON-08-13915[R]. USA: INL, 2008.

[5] ICHIKI H, KAWAGUCHI T, ISHIBASHI K, et al. Radiation monitoring in a synchrotron light source facility using magnetically levitated electrode ionization chambers[J]. Nuclear Science and Technology, 2009, 46(12): 1 113-1 119.

[6] 劉學(xué),葉成鋼,賈鵬,等. 用于測(cè)量ICF靶丸內(nèi)氚活度的電離室設(shè)計(jì)[J]. 原子核物理評(píng)論,2010,27(3):304-307.

LIU Xue, YE Chenggang, JIA Peng, et al. Design of ionization chamber used to measure activity of tritium enclosed in ICF targets[J]. Nuclear Physics Review, 2010, 27(3): 304-307(in Chinese).

[7] 楊懷元. 一種高靈敏度寬量程測(cè)氚電離室探測(cè)器:中國(guó),201020569377[P]. 2011-05-18.

[8] CHEN Zhilin, CHANG Ruiming, MU Long, et al. An open-walled ionization chamber appropriate to tritium monitoring for glovebox[J]. Review of Scienentific Instruments, 2010, 81(7): 3 302-3 304.

[9] 王海軍,魯永杰. 氚監(jiān)測(cè)技術(shù)概述[J]. 核電子學(xué)與探測(cè)技術(shù),2012,32(8):911-913.

WANG Haijun, LU Yongjie. The summary on monitoring technology of tritium[J]. Nuclear Electronics & Detection Technology, 2012, 32(8): 911-913(in Chinese).

[10] 盧艷,王和義,黃寧,等. 電離室測(cè)氚技術(shù)研究進(jìn)展[J]. 核電子學(xué)與探測(cè)技術(shù),2012,32(9):1 032-1 037．

LU Yan, WANG Heyi, HUANG Ning, et al. The progress of tritium measurements technology by ionization chamber[J]. Nuclear Electronics & Detection Technology, 2012, 32(9): 1 032-1 037(in Chinese).

[11] 汪久山,王和義,陳志林. 氚甄別測(cè)量技術(shù)研究進(jìn)展[J]. 核電子學(xué)與探測(cè)技術(shù),2013,33(10):1 188-1 194.

WANG Jiushan, WANG Heyi, CHEN Zhilin. The research progress of discriminating measurements technology of tritium[J]. Nuclear Electronics & Detection Technology, 2013, 33(10): 1 188-1 194(in Chinese).