川南地區(qū)下古生界海相頁巖微觀儲集空間類型

蒲泊伶，董大忠，吳松濤，耳 闖，黃金亮，王玉滿

(1.西安石油大學地球科學與工程學院，陜西西安 710065;2.中國石油集團科學技術研究院，北京 100083;3.中國石油天然氣股份有限公司勘探開發(fā)研究院，北京 100083)

頁巖是一種顆粒較細、非均質性強、礦物組成復雜、巖性致密的非常規(guī)油氣儲層，頁巖中發(fā)育有機質孔、黃鐵礦晶粒間孔、生物化石中礦物微裂縫和黏土礦物多孔絮狀體等［1-2］，這些微孔隙及微裂縫組成了頁巖氣重要的儲集空間。頁巖基質微觀結構與儲層微裂縫網絡系統(tǒng)是影響頁巖氣井生產復雜性的主要因素［1］。孔隙發(fā)育程度決定頁巖的儲集能力，孔隙連通性決定頁巖氣是否可以有效產出，頁巖孔隙度主要取決于孔徑小于10 μm的中、微孔隙的發(fā)育程度［3］。為探明不同成因孔隙對頁巖氣儲集的貢獻，筆者對川南地區(qū)下古生界海相頁巖儲集空間類型、分布、成因及影響因素進行研究和探討，為有效儲層評價提供依據(jù)。

1 實驗方法與樣品

涉及到的實驗方法有:巖石薄片觀察、掃描電鏡、場發(fā)射掃描電鏡用于孔隙形態(tài)描述，X射線衍射實驗對礦物組分進行定量分析，氦氣法測量孔隙度，低溫氣體吸附方法對巖心樣品進行孔隙分布和孔徑大小進行定量表征。122塊頁巖樣品來自于川南地區(qū)5口頁巖氣井下古生界地層中。川南地區(qū)是頁巖氣勘探的重點示范區(qū)，下古生界富有機質頁巖主要發(fā)育在下志留統(tǒng)龍馬溪組(S1l)、上奧陶統(tǒng)五峰組(O3w)和下寒武統(tǒng)筇竹寺組(∈1q)。實驗樣品采集位置見圖1。

圖1 研究區(qū)位置Fig.1 Location of study area

2 頁巖儲集空間類型及特征

根據(jù)對川南地區(qū)下古生界海相頁巖微觀儲集空間特征的觀察和統(tǒng)計，結合前人對頁巖孔隙類型的分類［1-2，4］，認為其主要以孔、縫為主，其中包括礦物基質孔、有機孔和微裂縫3大類(表1)。

表1 川南地區(qū)下古生界海相頁巖微觀儲集空間類型評價Table 1 Evaluation of microscopic space types of Lower Paleozoic marine shale in southern Sichuan Basin

2.1 礦物基質孔

礦物基質孔主要發(fā)育在無機礦物顆粒間、晶體間及礦物顆粒內部，分為黏土礦物層間孔、脆性礦物粒間孔、粒內溶蝕孔和黃鐵礦晶間孔。

2.1.1 黏土礦物層間孔

在頁巖沉積初期，原始細粒沉積物通過靜電聚集形成與石英顆粒液壓相似的“絮凝體”結構［5］。這種“絮凝體”結構抗壓實能力強，使原生孔隙較好地保存下來［6］。壓實過程中，黏土礦物發(fā)生脫水作用而析出大量的層間水，在“絮狀體”層間形成微孔隙。川南地區(qū)下古生界頁巖的黏土礦物主要為伊利石、伊蒙混層(I/S)與綠泥石，含量主體分布在30%～70%。據(jù)掃描電鏡觀察統(tǒng)計，黏土礦物層間孔通常長0.5 nm ～2 μm、寬50～300 nm，呈扁平狀或扁豆狀(圖2(d))，占總孔隙的45% ～55%，相互連通性較好，是下古生界頁巖中重要的孔隙類型。

2.1.2 脆性礦物粒間孔

脆性礦物粒間孔主要發(fā)育在脆性礦物(如石英、長石、方解石等)顆粒周圍，呈不規(guī)則狀、串珠狀或分散狀，其孔徑與礦物顆粒大小、壓實程度有關。在頁巖儲層中，受脆性礦物顆粒支撐，顆粒間未被充填的粒間孔隨著壓實和成巖作用增強而減少。通常在壓實作用下，黏土礦物顆粒和有機質會發(fā)生塑性變形充填到孔隙中，加速了粒間孔的減少，甚至使其消失。此外片狀的黏土礦物顆粒在壓實作用過程中由于塑性變形，會在脆性礦物顆粒邊緣產生次生粒間孔。

由于下古生界頁巖地層中脆性礦物相對含量較低，主體呈分散狀鑲嵌于黏土礦物中，脆性礦物顆粒極少相互接觸，不能形成顆粒支撐，因此脆性礦物形成的孔隙較少。主要存在于少量的脆性礦物顆粒(或晶粒(圖2(b))之間以及脆性礦物顆粒與黏土礦物顆粒之間。下古生界頁巖具有高成巖階段、高成熟的特點，脆性礦物粒間孔在成巖過程中在壓實及壓溶作用下急劇減小甚至消失，孔徑一般小于1 μm。

2.1.3 粒內溶蝕孔

粒內溶蝕孔發(fā)育在顆粒內部(圖2(f))，數(shù)量較多，呈港灣狀、蜂窩狀或分散狀。其為酸性水介質條件下不穩(wěn)定礦物的易溶部位發(fā)生溶蝕作用而形成，以長石及方解石溶蝕孔最為常見，孔隙直徑200 nm～1 μm。發(fā)育在顆粒內部的溶蝕孔連通性差，通過人工造縫也很難將大多數(shù)孔連接起來，對頁巖氣儲集的貢獻不大。

2.1.4 黃鐵礦晶間孔

下古生界頁巖中黃鐵礦多以草莓狀集合體出現(xiàn)，草莓狀黃鐵礦為等粒度的亞微米級黃鐵礦晶體或微晶體緊密堆積而成［7-8］，多發(fā)育在富有機質頁巖層段(TOC大于2%)。草莓狀黃鐵礦集合體緊密排列的晶體間存在微孔隙，其孔徑為50～100 nm，孤立地發(fā)育在黃鐵礦集合體內部，相互不連通(圖2(c))。下古生界頁巖中黃鐵礦含量較少，主體分布在2%～6%，黃鐵礦晶間孔可能不會對頁巖氣的儲集起很大的作用。

2.2 有機孔

2.2.1 有機質孔

有機物質大多以分散狀分布在礦物顆粒中或包裹在礦物顆粒周圍(圖2(g))，呈蜂窩狀、線狀、串珠狀及復雜網狀等。由于黏土礦物具有強烈的吸附作用，一部分有機質被黏土礦物吸附，在多孔絮狀體內聚集，這種黏土礦物與有機質的集合體還經常充填在黃鐵礦的晶體周圍，這些被黏土礦物吸附的有機質中也發(fā)育一定的孔隙空間(圖2(h))。有機質孔的孔徑大體分布在50～200 nm，數(shù)量眾多，據(jù)觀察統(tǒng)計，有機質孔約占總孔隙的15% ～25%，是頁巖氣儲集的重要空間類型。

2.2.2 生物孔

生物體死亡后沉積埋藏，外殼不易腐爛保存下來，生物體腔內若未被充填則形成生物體腔孔。這種孔隙與生物碎屑伴生，連通性不高，孔隙度有效性差。下古生界海相頁巖中偶見糞球粒，糞球粒(圖2(i))是有機質、黏土質或粉砂質顆粒碎屑在動物體內混雜后的產物［4］，粒內發(fā)育納米級微孔隙，其數(shù)量較少，連通性差。

2.3 微裂縫

川南下古生界海相頁巖中微裂縫發(fā)育，主要分為構造微縫和非構造裂縫兩大類型，以構造微縫為主。川南地區(qū)下古生界構造微縫十分發(fā)育(圖2(j))，主要形成于局部構造壓力釋放區(qū)，如構造背斜及向斜的核部。通常成組出現(xiàn)在多套巖層中組成多組裂縫體系，與層面近垂直或斜交，比較平直，在區(qū)域上具有明顯的方向性和規(guī)律性。單條裂縫一般延伸長，縫寬變化大，從0.2～2 cm都有分布，裂縫面比較平整規(guī)則。通常情況下構造裂縫在后期成巖作用中被方解石等所充填，對于頁巖氣的儲集無貢獻作用，但方解石脆性大，在人工壓裂中易重新開啟提高頁巖的滲透性，可在頁巖氣的開采中起到積極的作用。

非構造裂縫包括成巖收縮縫、溶蝕縫等，這類裂縫的形成與區(qū)域應力場和構造運動無關，主要與沉積作用、成巖作用和溶蝕作用有關。在地層壓力、脫水、干裂或重結晶作用下，黏土礦物脫水形成成巖收縮縫，通常規(guī)模較小，未貫穿頁巖樣品的觀測視域范圍，長100 ～500 μm，寬 0.5 ～2 μm，平行于層面分布，縫面彎曲，形狀不規(guī)則(圖2(k))。成巖過程中，在溶蝕作用下易溶礦物顆粒中發(fā)育的微裂縫或顆粒邊緣常形成溶蝕縫(圖2(l))，形態(tài)多為蛇曲狀和腸狀，此類微縫在海相頁巖中發(fā)育相對較少。

圖2 海相頁巖微觀儲集空間類型Fig.2 Microscopic space types of marine shale

3 孔隙發(fā)育影響因素

從下古生界3套頁巖孔隙發(fā)育情況(表2)來看，不同層位、同一地層不同層段孔隙發(fā)育特征不同。龍馬溪組頁巖主要以有機質孔、黏土礦物層間孔為主，含少量的黃鐵礦晶間孔及微裂縫;五峰組主要發(fā)育有機質孔和溶蝕孔、縫;九老洞組有機質孔極少，多見溶蝕孔、縫。造成孔隙分布差異的地質因素有原始沉積物的組成(礦物組成及有機質含量)、成巖演化差異。

表2 下古生界頁巖孔隙類型及相關地質參數(shù)統(tǒng)計(部分數(shù)據(jù))Table 2 Pore types and related geological parameters of Lower Paleozoic marine shale(partial data)

3.1 有機質孔發(fā)育程度與TOC成正比

在油氣生成過程中，有機質縮合以及氣體生成時體積膨脹，造成有機質中產生大量孔隙［9-10］。有機質孔的發(fā)育程度通常與TOC和熱演化程度有關，隨熱成熟度增加而增多［11］。下古生界頁巖處于高成熟演化階段，RO一般為2% ～3%，因此有機質含量是決定有機質孔發(fā)育的主要因素。

有機質孔只發(fā)育在TOC大于0.5%的頁巖層中，在TOC小于0.5%的層段幾乎不發(fā)育(表2)。富有機質層段中有機質孔只發(fā)育在有機質內部，雖孔徑較大(50～200 nm)，但與外界不連通，孔隙多為孤立存在的，不能起到改善儲集物性的作用。通過對不同TOC含量頁巖孔隙度對比，孔隙度與有機質豐度并沒有直接的相關關系(圖3)，這與有機質孔之間相互連通性較差有關。需要指出的是，雖然下寒武統(tǒng)頁巖具有較高的有機質含量，但有機質孔并不發(fā)育，其原因尚不明確，可能跟下寒武統(tǒng)頁巖過高的成巖階段有關。

圖3 頁巖樣品TOC與孔隙度關系Fig.3 Relationship of TOC and porosity of Lower Paleozoic marine shale

3.2 黏土礦物含量與孔隙發(fā)育呈正相關關系

圖4 頁巖孔隙度與脆性礦物/黏土礦物關系Fig.4 Relationship of porosity and brittle mineral content/clay mineral content

一般情況下，黏土礦物含量相對高的頁巖孔隙度大于黏土含量相對較低的頁巖孔隙度(圖4，兩個異常點可能是由于樣品脆性高，易形成微裂縫，影響了孔隙度測量的精度)，這與黏土礦物中鋁硅酸鹽的開放孔隙有關。黏土礦物對于孔隙的演化和保存具有重要作用，高嶺石相對含量的變化與孔隙演化趨勢一致，伊利石、綠泥石相對含量的變化與孔隙演化趨勢相反［12］。研究區(qū)龍馬溪組底部伊利石和綠泥石含量顯著減小，推測龍馬溪組底部必然具有較高的孔隙率，能為頁巖氣的儲存提供良好的場所［13］。綠泥石和綠蒙混層組合形成的包膜或孔隙中充填綠泥石，可對孔隙起到明顯的保護作用［14］。龍馬溪組的中部和上部綠泥石的含量較大，盡管其孔隙度可能不及底部大，但因普遍含有綠蒙混層而存在孔隙保護作用。同時，黏土礦物具有極大的比表面積和表面自由能，對于外來流體侵入地層后發(fā)生的敏感性物理或化學反應，在壓裂開發(fā)階段需要重視?？偟膩碚f，龍馬溪組中黏土礦物對頁巖氣藏的形成和開發(fā)有積極意義，特別是底部低伊利石、綠泥石含量，高孔隙率層位應是頁巖氣勘探開發(fā)的重點層段。

3.3 孔隙形成與成巖演化作用有關

孔隙的形成與成巖演化作用密切相關(圖5，據(jù)Loucks R G［1］，修改)，在應力作用下，孔喉的演化與孔隙的形態(tài)、尺寸有關［15］。初始成巖階段，原始沉積物松散，顆粒間孔隙最為發(fā)育。如Ursa盆地上新世弱固結泥巖［1］(埋深354 m)，石英顆粒間的孔隙直徑可達500 nm(圖2(a))。成巖作用早期隨著埋深的增大，松散沉積物固結成巖，粒間孔逐漸減少。強烈壓實作用下，黏土礦物顆粒和有機質發(fā)生塑性變形充填到孔隙中，使粒間孔減少，甚至消失(圖2(b)、(c))。片狀的黏土礦物顆粒在壓實作用過程中由于塑性變形，會在脆性礦物顆粒邊緣產生次生粒間孔。同時黏土礦物發(fā)生一系列成巖變化，蒙脫石向伊利石(或綠泥石)的轉化析出大量層間水。由于黏土礦物脫水作用，形成大量黏土礦物層間孔和成巖收縮縫。有機質大量生排烴階段(油氣生成窗)，有機質體積縮小以及氣體生成時體積膨脹造成有機質中產生大量孔隙［16］，同時在生烴的過程中產生大量的有機酸、CO2和水［17］。生烴過程中產生的有機酸使得易溶礦物顆粒(如方解石、長石)邊緣或內部的微裂縫發(fā)生溶蝕，形成溶蝕孔或溶蝕縫。同時，黏土礦物脫水作用逐漸加強，形成大量的黏土礦物層間孔和成巖收縮縫。

圖5 海相頁巖中不同成巖階段孔隙類型演化示意圖Fig.5 Evolution of marine shale pore types in different diagenesis stages

4 孔隙分布定量表征

低溫氣體吸附法測試結果表明，龍馬溪組頁巖的比表面積分布在3.017～30.055 m2/g，平均為14.726 m2/g;孔隙直徑為2～100 nm的孔隙體積為4.460×10－3～3.039 ×10－2cm3/g，平均 1.43 ×10－2cm3/g，孔隙直徑小于2 nm的孔隙體積為0～7×10－3cm3/g，平均2.4 ×10－3cm3/g，總孔容分布在4.460×10－3～3.639 ×10－2cm3/g，平均 1.67 ×10－2cm3/g。

頁巖氣儲層中孔徑多以納米級計，頁巖儲層孔隙度取決于孔徑小于10 μm的中孔、微孔隙的發(fā)育程度［3］，微孔(10 ～250 μm)的孔隙度隨著砂質增加而增加，隨黏土和粉砂含量增加而減?。?8］;中孔(0.025～10 μm)孔隙度隨砂質和黏土增加而增加，隨砂質含量的增加而降低;納米(2.5～25 nm)孔隙度與顆粒之間缺少明顯的相關性。微孔和甲烷吸附能力之間存在良好的正相關關系，微孔主要分布在有機質中，且隨著成熟度增加而增加［19］。龍馬溪組頁巖的微孔發(fā)育，有利于頁巖氣的聚集，同時形成大量的比表面積，為頁巖氣的吸附提供大量儲集空間，是有利的頁巖儲層發(fā)育段。

5 結論

(1)下古生界海相頁巖的微觀儲集空間類型分為礦物基質孔、有機孔和微裂縫3大類。龍馬溪組和五峰組主要以有機質孔和黏土礦物層間孔為主，九老洞組以構造微縫和溶蝕孔、縫為主。

(2)孔隙形成與原始沉積物的組成(礦物組成及有機質含量)和成巖演化作用有關。有機質含量越高有機質孔越發(fā)育，黏土礦物含量越高孔隙度越大，有機質生烴和黏土礦物脫水作用是影響龍馬溪組和五峰組頁巖孔隙形成的主要成巖作用，九老洞組頁巖中孔隙形成與溶蝕作用有關。

(3)龍馬溪組頁巖的比表面積分布在3.017～30.055 m2/g，平均為14.726 m2/g;總孔容分布在4.460×10－3～3.639 ×10－2cm3/g，平均為 1.67 ×10－2cm3/g，是有利的頁巖儲層發(fā)育段。

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