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      電解錳廢水中Cr 6+、Mn 2+的去除方法研究

      2014-11-16 02:16:00張慧卿周康根吳運(yùn)東
      有色金屬科學(xué)與工程 2014年3期
      關(guān)鍵詞:電解錳晶種廢水處理

      張慧卿, 周康根, 吳運(yùn)東

      (1.中南大學(xué)冶金與環(huán)境學(xué)院環(huán)境工程研究所,長(zhǎng)沙410083;2.國(guó)家重金屬污染防治工程技術(shù)研究中心,長(zhǎng)沙410083)

      電解錳工業(yè)是一項(xiàng)資源、能源消耗高,污染物產(chǎn)生量大的工業(yè)行業(yè),在其生產(chǎn)過(guò)程中,需要排放大量的工業(yè)廢水,每生產(chǎn)1 t電解錳,大約需要排放工業(yè)廢水350 t[1].我國(guó)現(xiàn)有電解錳企業(yè)126家,電解錳產(chǎn)量已超過(guò)100萬(wàn)t/a,產(chǎn)生的廢水約3.25億t/a[2].電解錳廢水水質(zhì)復(fù)雜,含有高濃度Cr6+、Mn2+等有害成分,懸浮物多,色度大,若不進(jìn)行合適的處理將對(duì)環(huán)境造成嚴(yán)重的污染[3].電解錳廢水的主要成分及濃度如表1所示[4].

      表1 電解錳廢水的主要成分及濃度

      從表1可以看出,電解錳廢水中的主要污染物Mn2+超標(biāo) 750~1 250 倍,Cr6+超標(biāo) 300~700 倍,NH3~N超標(biāo)50~100倍.

      目前,已經(jīng)在生產(chǎn)中應(yīng)用的電解錳廢水處理技術(shù)主要有還原中和沉淀吹脫法[5]、離子交換法[6]和全過(guò)程控制技術(shù)[7-8].還原中和沉淀吹脫法處理成本高,有二次污染,Mn2+、Cr6+難以回收利用[9];離子交換法應(yīng)用于電解錳廢水領(lǐng)域,對(duì)樹(shù)脂的強(qiáng)度、耐用性和連續(xù)使用周期有著較高要求[3];全過(guò)程控制技術(shù)中,采用焦亞硫酸鈉作為還原劑,其溶液暴露在空氣中易被氧化,故實(shí)際操作中,焦亞硫酸鈉溶液要現(xiàn)配現(xiàn)用,固體焦亞硫酸鈉也要妥善存放,以免失效[8].因此,開(kāi)發(fā)經(jīng)濟(jì)高效的新型電解錳廢水處理技術(shù),已成為電解錳行業(yè)可持續(xù)發(fā)展的當(dāng)務(wù)之急.

      還原沉淀法除Cr6+具有一次性投資少,運(yùn)行費(fèi)用低,處理效果好,操作管理簡(jiǎn)便等優(yōu)點(diǎn)[10],因而在工業(yè)上得到廣泛的應(yīng)用.常用的還原劑有SO2,F(xiàn)eSO4,F(xiàn)e,NaH2SO3,Na2SO3等.其中,SO2還原法需增加硫磺燃燒爐制造SO2氣體,且硫磺消耗量很大,設(shè)備易腐蝕,需加強(qiáng)防毒設(shè)施[11];FeSO4還原法需耗用大量的FeSO4、苛性鈉及蒸汽等,運(yùn)行費(fèi)用高[12];鐵屑還原法出水水質(zhì)發(fā)黃,處理設(shè)施較大,污泥量多,不易處理[13].NaH2SO3還原法實(shí)驗(yàn)藥劑供應(yīng)不普遍,處理費(fèi)用高[14];Na2SO3還原法是當(dāng)前含鉻廢水處理工藝中最為環(huán)保節(jié)能的方法之一,既可保證出水水質(zhì)達(dá)標(biāo),又能夠回收 Cr(OH)3,設(shè)備和操作簡(jiǎn)單,節(jié)省經(jīng)費(fèi),節(jié)約占地面積[15].由于Cr6+在酸性和堿性廢水中都以穩(wěn)定的離子存在,不能用簡(jiǎn)單的氫氧化物沉淀法除去,因此本研究先用Na2SO3將Cr6+還原為Cr3+,再用堿中和使Cr3+生成Cr(OH)3沉淀,從而使鉻從廢水中去除.

      曝氣氧化技術(shù)廣泛應(yīng)用于生活污水和工業(yè)廢水的好氧生物處理中[16].通過(guò)曝氣除錳技術(shù)處理電解錳廢水已有報(bào)道,諶永紅等采用還原中和-混凝沉淀-曝氣吹脫工藝處理電解金屬錳含鉻廢水及尾礦庫(kù)含錳滲濾液,出水 Cr6+、Mn2+能夠達(dá)到排放標(biāo)準(zhǔn),但對(duì)廢水中 Cr6+、Mn2+的去除率僅為 81%和72%[17].針對(duì)曝氣除錳不能達(dá)到100%的Mn2+去除率和錳不能實(shí)現(xiàn)資源回用的弊端,本研究提出一種新思路,投加少量的MnO2做晶種曝氣除錳,晶種曝氣除錳的效率遠(yuǎn)比單純的曝氣除錳效率高.在合適的條件下,通過(guò)將Mn2+轉(zhuǎn)化為MnO2沉淀,在除去廢水中錳的同時(shí),生成的MnO2可繼續(xù)作為催化劑和吸附劑在反應(yīng)器中循環(huán)使用,更有效地回收利用了錳.

      基于以上分析,研究開(kāi)發(fā)了一種新型的用于電解錳廢水治理的組合新工藝:Na2SO3還原法除鉻-MnO2做晶種曝氣除錳.即先采用Na2SO3做還原劑還原Cr6+后再調(diào)節(jié)pH值除鉻-MnO2做晶種曝氣除錳組合新工藝處理模擬電解錳廢水,并且驗(yàn)證了最佳工藝條件,為電解錳廢水的處理提供了一種新的經(jīng)濟(jì)有效的方法.

      1 實(shí)驗(yàn)部分

      1.1 實(shí)驗(yàn)試劑

      重鉻酸鉀、濃鹽酸、氫氧化鈉、硫酸銨、硫酸錳,均為分析純.

      1.2 實(shí)驗(yàn)儀器及裝置

      實(shí)驗(yàn)儀器主要有:320型 pH計(jì)(METTLER TOLEDO),1200RT 攪拌器(Type Heidon),TAS 型原子吸收分光光度計(jì)(北京普析通用公司),PM2500型電子天平 (日本シイベルヘグナー株式會(huì)社),DZF-6050型真空干燥箱 (上海精宏實(shí)驗(yàn)設(shè)備有限公司),RAT-1水浴恒溫反應(yīng)釜 (上海順義生物儀器有限公司),SHZ-82A水浴恒溫振蕩器 (金壇市醫(yī)療儀器廠);實(shí)驗(yàn)裝置見(jiàn)圖1.

      圖1 Na2SO3做還原劑除鉻實(shí)驗(yàn)裝置

      1.3 實(shí)驗(yàn)廢水

      模擬廢水:Cr6+100 mg/L,Mn2+1 000 mg/L,NH4+1 000 mg/L.

      實(shí)際廢水:實(shí)驗(yàn)用水取自湖南某電解錳企業(yè)生產(chǎn)過(guò)程中排放的電解錳廢水,分析結(jié)果如表2所示.

      表2 實(shí)際電解錳廢水分析結(jié)果

      1.4 實(shí)驗(yàn)方法

      實(shí)驗(yàn)于25℃恒溫水浴鍋中進(jìn)行.取1 L模擬電解錳廢水倒入反應(yīng)釜中,投加一定量的Na2SO3后調(diào)節(jié)pH值,按轉(zhuǎn)速250 r/min攪拌一定時(shí)間后,調(diào)節(jié)pH值至堿性使Cr(OH)3沉淀完全.靜置20 min后過(guò)濾,取上清液測(cè)定鉻錳濃度.剩余上清液加入MnO2做晶種,調(diào)節(jié)pH至堿性,在50℃水浴中曝氣,控制空氣流量為450 L/h,過(guò)濾后,取上清液測(cè)定鉻錳濃度.

      1.5 分析方法

      pH值采用玻璃電極法測(cè)定;總鉻、Mn2+濃度采用火焰原子吸收分光光度法測(cè)定[18-19];Cr6+濃度采用二苯碳酰二肼分光光度法測(cè)定[20].

      重金屬 B(%)去除率由式(1)[21]計(jì)算:

      式(1)中:p0為反應(yīng)前,水樣中重金屬的質(zhì)量濃度,mg/L;p為反應(yīng)后,水樣中重金屬的質(zhì)量濃度,mg/L.

      2 結(jié)果與討論

      2.1 Na2SO 3用量對(duì)Cr 6+轉(zhuǎn)化率的影響

      Na2SO3作為還原劑將 Cr6+還原為 Cr3+,Cr3+在堿性條件下以Cr(OH)3沉淀形式去除.當(dāng)廢水中Cr6+濃度在50~100 mg/L時(shí),Na2SO3添加量是廢水中Cr6+含量的7~11倍時(shí)才能還原完全;且廢水中Cr6+濃度愈高,Na2SO3添加量愈小[8],這是廢水中含有溶解氧和其他氧化性雜質(zhì)所造成的.據(jù)此,本研究所配制模擬廢水中的Cr6+濃度為100 mg/L,理論需投加1.1 g Na2SO3, 故本實(shí)驗(yàn)取 Na2SO30 g,0.5 g,1g,1.5 g,2 g分別進(jìn)行實(shí)驗(yàn),結(jié)果如圖2所示.

      由圖2可知,當(dāng)Na2SO3用量為0.5 g/L時(shí),Cr6+轉(zhuǎn)化率已達(dá)99.76%,溶液中剩余Cr6+濃度為0.24 mg/L,考慮到后續(xù)MnO2做晶種曝氣除錳環(huán)節(jié),MnO2作為吸附劑仍可吸附少部分第一步未除盡的Cr6+,故此處Na2SO3的最佳投加量為0.5 g/L.由此看出,處理模擬電解錳廢水的Na2SO3實(shí)際投加量遠(yuǎn)小于理論投加量,這是由于理論投加量是只有Cr6+存在的含鉻廢水計(jì)算而得的,而本研究是多離子體系的電解錳廢水,離子間的相互作用勢(shì)必對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果有影響,有待于進(jìn)一步考證.

      圖2 Na2SO3用量對(duì)Cr 6+轉(zhuǎn)化率的影響

      2.2 還原反應(yīng)時(shí)間對(duì)Cr 6+轉(zhuǎn)化率的影響

      當(dāng)pH值在2.2~3.0時(shí),還原反應(yīng)在5 min已基本趨于平衡,還原率達(dá)到99.88%,此后隨還原反應(yīng)時(shí)間的延長(zhǎng),Cr6+含量呈緩慢變化趨勢(shì)[9].故本實(shí)驗(yàn)分別于還原 反 應(yīng) 時(shí) 間 為 1 min,2 min,4 min,6 min,8 min,10 min取樣測(cè)Cr6+濃度,并計(jì)算Cr6+轉(zhuǎn)化率,實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖3所示.

      圖3 還原反應(yīng)時(shí)間對(duì)Cr 6+轉(zhuǎn)化率的影響

      由圖3可知,隨還原反應(yīng)時(shí)間的延長(zhǎng),Cr6+轉(zhuǎn)化率逐漸升高,直至還原反應(yīng)時(shí)間達(dá)6 min時(shí),Cr6+轉(zhuǎn)化率為99.74%,并趨于穩(wěn)定.說(shuō)明還原反應(yīng)進(jìn)行6 min,溶液中的Cr6+已基本轉(zhuǎn)化為Cr3+,再增加還原反應(yīng)時(shí)間對(duì)于Cr6+轉(zhuǎn)化率并無(wú)多大影響,故最佳還原反應(yīng)時(shí)間為6 min.

      2.3 還原反應(yīng)p H值對(duì)Cr 6+轉(zhuǎn)化率的影響

      還原反應(yīng)在酸性條件下進(jìn)行,故本實(shí)驗(yàn)取還原反應(yīng) pH 值為 2,3,4,5,6分別進(jìn)行實(shí)驗(yàn),結(jié)果如圖 4所示.

      圖4 還原反應(yīng)p H值對(duì)Cr 6+轉(zhuǎn)化率的影響

      由圖4可知,隨還原反應(yīng)pH值的增大,Cr6+轉(zhuǎn)化率逐漸降低,特別當(dāng)還原反應(yīng)pH值大于4后,Cr6+轉(zhuǎn)化率急劇下降.Na2SO3還原Cr6+反應(yīng)pH值不宜大于4,否則反應(yīng)速度很慢[8].這是由于隨著Na2SO3的不斷投入,廢水的pH值會(huì)逐漸提高,使得Cr6+的還原速度減慢,即使投加過(guò)量Na2SO3,還原反應(yīng)仍不能進(jìn)行徹底,這時(shí)加堿沉淀后的出水會(huì)發(fā)黃.同時(shí),隨著廢水的 pH 值升高,Cr(OH)3會(huì)過(guò)早產(chǎn)生,形成膠體,當(dāng)下一步加堿時(shí),Cr(OH)3不能很快沉淀,需要重新用酸將沉淀溶解,然后再加堿才能使Cr(OH)3順利沉淀.故最佳還原反應(yīng)pH值為4.

      2.4 污泥沉淀時(shí)間對(duì)出水總鉻濃度的影響

      Cr6+轉(zhuǎn)化為 Cr3+后,在堿性條件下將生成 Cr(OH)3沉淀去除,此處污泥的主要成分即為Cr(OH)3.本實(shí)驗(yàn)分別于沉淀時(shí)間為 0 min,2 min,5 min,8 min,10 min,15 min,25 min取樣測(cè)出水總鉻濃度,實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖5所示.

      由圖5可知,污泥沉淀時(shí)間為8 min時(shí),出水總鉻濃度僅為0.062 mg/L,當(dāng)沉淀時(shí)間大于10 min時(shí),出水總鉻濃度低于檢測(cè)限.由于本電解錳廢水體系中有NH3-NH4+的緩沖體系存在,使投加酸堿調(diào)節(jié)pH值時(shí),廢水體系的pH值變化速度較慢,故取污泥最佳沉淀時(shí)間為10 min.

      圖5 污泥沉淀時(shí)間對(duì)出水總鉻濃度的影響

      2.5 污泥沉淀p H值對(duì)出水總鉻濃度的影響

      Cr6+還原后所生成的Cr3+在堿性條件下生成沉淀,主要成分為Cr(OH)3,故本實(shí)驗(yàn)分別取沉淀反應(yīng)pH 值為 6,7,8,9,10 進(jìn)行實(shí)驗(yàn),結(jié)果如圖 6 所示.

      圖6 污泥沉淀p H值對(duì)出水總鉻濃度和污泥體積的影響

      由圖6可看出,污泥沉淀pH值為8時(shí),出水總鉻濃度僅為0.012 mg/L,污泥體積僅為150 mL.當(dāng)污泥沉淀pH值大于8時(shí),出水總鉻濃度低于0.012 mg/L,但污泥體積遠(yuǎn)大于150 mL,說(shuō)明污泥沉淀pH值越高,出水總鉻濃度越低,但污泥體積會(huì)逐漸增大.這是由于Cr(OH)3沉淀過(guò)程中溶液pH值會(huì)上升,易形成膠體,導(dǎo)致污泥不能快速沉淀.另外,若體系pH值太高,Cr(OH)3沉淀后的溶液在下一步的曝氣實(shí)驗(yàn)中還需要另外調(diào)節(jié)pH值,所以最佳污泥沉淀pH值為8.

      2.6 晶種MnO 2用量對(duì)出水重金屬離子濃度的影響

      本實(shí)驗(yàn)取除鉻后的模擬廢水分別加入晶種MnO210 g,15 g,20 g,25 g,30 g 進(jìn)行曝氣除錳實(shí)驗(yàn),結(jié)果如圖7所示.

      圖7 MnO2用量對(duì)出水重金屬離子濃度的影響

      由圖7可知,MnO2用量大于10 g時(shí),出水總鉻濃度低于檢測(cè)限,其原因可能為Na2SO3還原中和沉淀除鉻徹底,或者是新生成的MnO2具有一定的吸附能力,將第一步未除盡的少量鉻吸附除去.出水Mn2+濃度也隨著MnO2用量的增加而逐漸降低,當(dāng)MnO2用量高于25 g時(shí),出水錳濃度低于0.046 mg/L.

      實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn),曝氣后澄清的出水放置一段時(shí)間后會(huì)有黑褐色細(xì)小顆粒生成,說(shuō)明溶液中的Mn2+會(huì)被空氣氧化而溶出,造成出水渾濁,且黏附在容器內(nèi)壁的錳氧化物也很難去除,所以為了避免出水Mn2+超標(biāo)且出水水質(zhì)清晰,晶種曝氣應(yīng)徹底去除溶液中的Mn2+,所以此處選擇MnO2最佳投加量為25 g.

      2.7 晶種曝氣p H值對(duì)出水Mn2+濃度的影響

      配制2組各5瓶1 L的Mn2+濃度為1 000 mg/L的電解錳廢水,一組加入25 g的MnO2做晶種,一組不添加 MnO2, 分別調(diào)節(jié)曝氣 pH 值為 8、9、10、11、12,置于50℃水浴鍋中,控制空氣流量為450 L/h,曝氣反應(yīng)10 min,取出一定量的水樣,過(guò)濾后分析水樣中Mn2+濃度,實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖8所示.

      由圖8可知,添加MnO2做晶種,晶種曝氣pH值為9時(shí),出水Mn2+濃度僅為1.07 mg/L,當(dāng)晶種曝氣pH值大于9時(shí),出水Mn2+濃度低于1.07 mg/L;而不添加晶種的處理組在曝氣pH值達(dá)到12以后出水Mn2+濃度才低于1 mg/L.在pH值相同的情況下,添加MnO2做晶種比不添加晶種曝氣反應(yīng)的出水Mn2+濃度要低.但無(wú)論是否添加MnO2做晶種,增大pH值均可提高M(jìn)n2+去除率.在pH=9時(shí),添加晶種處理組的出水Mn2+濃度即達(dá)到了1.07 mg/L,繼續(xù)提高pH,出水Mn2+濃度變化不大,故最佳晶種曝氣pH值為9.

      圖8 添加MnO2與不添加MnO2做晶種體系曝氣p H值對(duì)出水Mn2+濃度的影響

      2.8 晶種曝氣時(shí)間對(duì)出水Mn2+濃度的影響

      由圖9可看出,不添加MnO2做晶種曝氣的處理組,出水Mn2+濃度遠(yuǎn)高于添加MnO2的處理組,說(shuō)明添加MnO2做晶種可以高效去除溶液中的Mn2+.

      圖9 添加MnO2與不添加MnO2做晶種體系曝氣時(shí)間對(duì)出水Mn2+濃度的影響

      實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn),加入MnO2后調(diào)完pH值,出水Mn2+濃度已經(jīng)降到7 mg/L,繼續(xù)曝氣10 min出水Mn2+濃度降至0.02 mg/L,當(dāng)曝氣時(shí)間大于10 min時(shí),出水Mn2+濃度低于檢測(cè)限.推斷是因?yàn)榧尤氲腗nO2吸附作用使得溶液中的Mn2+濃度快速降低.MnO2沉淀物的等電點(diǎn)是pHz=2.8±0.3,實(shí)驗(yàn)中溶液pH高于等電點(diǎn),MnO2表面發(fā)生酸性離解,而致表面電荷為負(fù).氧化物呈負(fù)電荷表面時(shí),能對(duì)水中陽(yáng)離子進(jìn)行離子交換吸附,所以MnO2能吸附水中Mn2+,并且吸附速度很快.而且反應(yīng)生成物MnO2對(duì)Mn2+的氧化反應(yīng)有催化作用,就使得吸附在MnO2表面的Mn2+又被氧化成MnO2,繼續(xù)做催化劑使用.由于在曝氣10 min后溶液中的Mn2+濃度已基本穩(wěn)定并低于檢測(cè)限,故本實(shí)驗(yàn)取最佳曝氣時(shí)間為10 min.

      2.9 化學(xué)沉淀-晶種曝氣組合工藝處理電解錳廢水的最佳工藝條件實(shí)驗(yàn)

      據(jù)以上單因素條件實(shí)驗(yàn)結(jié)果,分別對(duì)實(shí)驗(yàn)室模擬電解錳廢水和實(shí)際電解錳廢水進(jìn)行還原中和沉淀-晶種曝氣組合工藝的最佳工藝條件實(shí)驗(yàn):Na2SO3加入量0.5 g/L,調(diào)pH值至4后進(jìn)行還原反應(yīng)6 min;將pH值調(diào)至8進(jìn)行沉淀反應(yīng)10 min.靜置20 min,過(guò)濾,取上清液調(diào)pH值至9,加入25 g/L MnO2做晶種,50℃水浴曝氣10 min,控制空氣流量為450 L/h,過(guò)濾,取上清液測(cè)定鉻錳濃度,實(shí)驗(yàn)結(jié)果如表3所示.

      由表3可看出,采用化學(xué)沉淀-晶種曝氣組合工藝處理實(shí)驗(yàn)室模擬電解錳廢水實(shí)驗(yàn)中,還原反應(yīng)階段Cr6+轉(zhuǎn)化率高達(dá)99.93%,污泥體積僅為180 mL,利于后續(xù)壓縮處置,廢水經(jīng)處理后,最終出水總鉻濃度從100 mg/L降至0.023 mg/L,Mn2+濃度從1 000 mg/L降至0.033 mg/L,總鉻去除率高達(dá)99.98%,Mn2+去除率高達(dá)100%,均達(dá)到我國(guó) 《污水綜合排放標(biāo)準(zhǔn)(GB8978-1996)》一級(jí)標(biāo)準(zhǔn).

      表3 最佳工藝條件實(shí)驗(yàn)結(jié)果

      而對(duì)于采自湖南某電解錳企業(yè)生產(chǎn)過(guò)程中排放的實(shí)際電解錳廢水實(shí)驗(yàn)中,最終出水總鉻濃度從100 mg/L降至0.5 mg/L,Mn2+濃度從1 000 mg/L降至0.4 mg/L,總鉻去除率高達(dá)99.5%,Mn2+去除率高達(dá)99.96%,由此可見(jiàn),用化學(xué)沉淀-晶種曝氣組合工藝處理實(shí)際電解錳廢水,可取得較好的處理效果,處理后的廢水可直接達(dá)標(biāo)排放.

      故化學(xué)沉淀-晶種曝氣組合工藝去除電解錳廢水中Cr6+和Mn2+的最佳工藝條件為:Na2SO3投加量0.5 g/L,還原反應(yīng)pH值為4,還原反應(yīng)時(shí)間6 min,污泥沉淀pH值為8,污泥沉淀反應(yīng)時(shí)間10 min,晶種MnO2投加量25 g/L,晶種曝氣pH值為9,晶種曝氣時(shí)間10 min.

      3 結(jié) 論

      1)本研究采用化學(xué)沉淀-晶種曝氣組合新工藝處理電解錳廢水分3個(gè)階段:還原反應(yīng)階段,Na2SO3投加量0.5 g/L,還原反應(yīng)pH值為4,還原反應(yīng)時(shí)間6 min;污泥沉淀反應(yīng)階段,污泥沉淀pH值為8,污泥沉淀反應(yīng)時(shí)間10 min;晶種曝氣階段,25 g/L的MnO2做晶種,晶種曝氣pH值為9,在50℃水浴中曝氣10 min,控制空氣流量450 L/h.

      2)電解錳廢水采用常規(guī)處理方法,出水重金屬難達(dá)標(biāo),且不能實(shí)現(xiàn)資源的有效回用,本研究晶種曝氣除錳環(huán)節(jié),投加的MnO2做晶種,催化氧化溶液中Mn2+快速生成MnO2,可繼續(xù)回用做催化劑和吸附劑,在工業(yè)應(yīng)用的連續(xù)實(shí)驗(yàn)中,既節(jié)省了原料成本,又減少了尾端處理的繁瑣工藝.

      3)本研究先除鉻后除錳的設(shè)計(jì)思路,充分考慮到MnO2具有一定的吸附功能,若是第一步除鉻不徹底,遺留了一部分重金屬鉻,那么第二步MnO2做晶種曝氣除錳環(huán)節(jié),重金屬鉻錳可一并徹底去除.

      4)化學(xué)沉淀-晶種曝氣組合新工藝所用設(shè)備簡(jiǎn)單,投資少,沉渣可綜合利用,適于工業(yè)化應(yīng)用.

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