宋衛(wèi)杰，陳 凌，殷經(jīng)鵬，郭金森

(1.中國原子能科學(xué)研究院，北京 102413；2.西北核技術(shù)研究所，陜西 西安 710024)

居室墻體中天然γ核素就地測量技術(shù)研究

宋衛(wèi)杰1，陳 凌1，殷經(jīng)鵬2，郭金森1

(1.中國原子能科學(xué)研究院，北京 102413；2.西北核技術(shù)研究所，陜西 西安 710024)

本文通過理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)測量的方法，研究墻體中天然γ核素比活度就地測量問題。理論分析了不平衡狀態(tài)下226Ra、232Th、40K的測量方法，由實(shí)驗(yàn)室測量238U的第1代子體234Th及通過235U和238U的天然同位素豐度比值關(guān)系，獲得典型居室墻體中235U對226Ra就地測量的干擾系數(shù)；利用ISOCS無源效率模擬研究了測量時(shí)墻體之間的干擾；并研究了磚塊形狀和墻材原料配比等因素對無源效率刻度的影響。結(jié)果表明，235U對226Ra就地測量的干擾系數(shù)約為0.46；Falcon 5000在居室?guī)缀螚l件下測量單面墻體時(shí)，經(jīng)8 mm鎢屏蔽后，40K的干擾扣除系數(shù)為0.33；最后分析獲得居室墻體中226Ra、232Th和40K就地測量時(shí)總不確定度分別為26%、17%和15%，可用于室內(nèi)環(huán)境調(diào)查。

居室墻體；天然γ核素；比活度；就地測量

已建居室，尤其年代久遠(yuǎn)的居室，墻體材料難以追溯來源，存在取樣不便或無法取樣的難題。墻體中所含天然γ核素的比活度不適合通過現(xiàn)場采樣、實(shí)驗(yàn)室測量的方法獲得。采用現(xiàn)場非破壞的就地γ能譜測量方法，對墻體中γ核素進(jìn)行分析，可解決采樣不便的難題，且可節(jié)省樣品采集和制作時(shí)間[1]，能快速確定墻體中γ核素種類和比活度，更好地反映實(shí)際居室條件下墻體中核素的分布特征。

目前，就地HPGe γ能譜測量方法已在美國、歐洲、俄羅斯、日本等一些發(fā)達(dá)地區(qū)廣泛應(yīng)用于環(huán)境天然核素及人工核素鑒別和定量分析[2-3]。國內(nèi)有關(guān)研究相對較少，實(shí)際應(yīng)用不多。隨著我國某大面積放射性污染場源項(xiàng)調(diào)查工作的推進(jìn)，就地HPGe γ譜儀測量技術(shù)在國內(nèi)得到應(yīng)用[1]。但目前未見針對居室墻體中天然γ核素比活度就地測量方法的系統(tǒng)研究。

本文針對居室墻體中鈾系、釷系核素處于非平衡狀態(tài)的特點(diǎn)，建立226Ra就地測量估算方法，研究ISOCS無源效率刻度時(shí)墻材不同形態(tài)對效率刻度的影響，并利用γ射線在鎢屏蔽體中的衰減規(guī)律和體源等效面源的方法，研究就地測量單面墻體中226Ra、232Th和40K時(shí)其他墻體的干擾。

1 儀器與測量

1.1 儀器

便攜式電制冷就地HPGe γ譜儀Falcon 5000，探頭型號為BE2830，晶體端面積28 cm2、厚度3 cm、探測效率20%(探測器距60Co點(diǎn)源25 cm處的相對探測效率)，能量分辨率分別為0.45@59 keV、0.75@112 keV和2.0@1 332 keV。

1.2 測量

就地γ能譜測量是環(huán)境放射性測量的重要手段，其基本原理是γ射線與探測器相互作用產(chǎn)生電脈沖信號，經(jīng)電子學(xué)線路處理得到脈沖幅度譜，由γ譜分析軟件進(jìn)行解譜分析。完成樣品的譜分析后，得到特征γ射線的全能峰凈計(jì)數(shù)，計(jì)算該γ核素的比活度：

(1)

式中：A為待測核素的比活度，Bq·kg-1；N為待測核素特征峰的凈計(jì)數(shù)；t為測量時(shí)間，s；ε為待測核素特征γ射線的探測效率，Bq-1·kg·s-1，其意義為1 Bq·kg-1的放射性物質(zhì)在某特定條件(由ISOSC定義)下在探測器中產(chǎn)生的凈計(jì)數(shù)；Pγ為待測核素發(fā)射特征能量γ射線的幾率。

式(1)中ε由Falcon 5000自帶ISOCS無源效率刻度軟件通過用戶輸入源的信息及源與探測器的幾何關(guān)系后，將探測器特征、幾何樣板和實(shí)際樣品參數(shù)結(jié)合在一起，通過蒙特卡羅模擬獲得，實(shí)現(xiàn)復(fù)雜幾何條件下樣品的無源效率刻度。

1) 核素及能量選擇

γ能譜測量時(shí)，選擇待測核素發(fā)射幾率較高的γ射線，但天然γ射線能譜復(fù)雜，應(yīng)盡量避免其他γ射線的干擾。表1為墻體中產(chǎn)生γ輻射的主要核素226Ra及其子體、232Th子體、235U和40K的主要能量E和發(fā)射幾率Pγ。

表1 天然γ核素主要能量及發(fā)射幾率Table 1 Main energy and emission probability of natural γ nuclides

居室條件下，鈾系很難達(dá)到放射性平衡，且通常不能直接監(jiān)測到238U特征γ射線，就地測量時(shí)可選擇其長壽命子體226Ra作為監(jiān)測對象。Th系中的主要γ輻射體是228Ac和208Tl，根據(jù)232Th的衰變常量遠(yuǎn)小于228Ac的可知，二者短時(shí)間便達(dá)到放射性平衡。232Th子體220Rn的存在使208Tl與232Th在居室條件下不易達(dá)到放射性平衡，可通過測量228Ac間接得到232Th的比活度。40K可直接測量1 460.75 keV的γ射線。

2)226Ra的測量

226Ra經(jīng)α衰變后形成的第1代子體222Rn，常態(tài)下以氣體存在，易從墻體中溢出。因此，226Ra與其子體通常不平衡，就地測量226Ra時(shí)，需建立一種直接測量的方法。選擇226Ra發(fā)射的185.99 keV的能量峰，易受235U發(fā)射的185.72 keV能量峰的干擾，需對結(jié)果進(jìn)行修正[4-6]。235U發(fā)射的其他能量γ射線發(fā)射幾率小，不易被測量，可通過間接的方法扣除[6]。

天然狀態(tài)下，由于238U和235U均是母體同位素，其化學(xué)性質(zhì)和活潑程度相似，可視為不分離的同位素，即不同樣品的同位素豐度比相同。因此，獲得238U的比活度便可換算出235U的比活度。根據(jù)238U與235U的天然豐度和半衰期可計(jì)算得出：

A5=0.046A8

(2)

式中，A8、A5分別為238U、235U的比活度。

另一方面，234Th是238U經(jīng)α衰變產(chǎn)生的第1代子體，因其半衰期短(T1/2=24.1 d)，在墻體中與238U處于放射性平衡狀態(tài)?？赏ㄟ^測量234Th發(fā)射的63.29 keV γ射線峰獲得238U比活度[6]。

設(shè)N為226Ra發(fā)射的185.99 keV與235U發(fā)射的185.72 keV γ射線全能峰總面積；N1、N5分別為185.99 keV、185.72 keV能量峰的凈面積，則有：

(3)

又A5=0.046A8、A8=A3，則：

N=A1ε1Pγ1t+0.046A8ε1Pγ5t

(4)

得：

(5)

式中：Pγ1、Pγ5分別為185.99 keV和185.72 keV射線的發(fā)射幾率；A1、A3分別為226Ra和234Th的比活度，Bq·kg-1；ε1為185.99 keV γ射線的探測效率，Bq-1·kg·s-1；t為測量時(shí)間，s。

由式(5)可見，只需測量獲得234Th的比活度，便可修正226Ra的測量結(jié)果。

3)228Ac和40K的測量

228Ac的特征γ射線中，發(fā)射幾率較高的為338.4 keV(發(fā)射幾率為11.3%)和911.07 keV(發(fā)射幾率為29%)的γ射線。其中，911.07 keV γ射線穿透屏蔽體的份額較大，338.4 keV γ射線無其他干擾[6]，因此選擇338.4 keV γ射線作為測量對象。

40K的比活度可直接通過其1 460.75 keV的能量峰求得，但會受228Ac發(fā)射的1 459.2 keV能量峰的干擾，因此測量時(shí)需扣除[4-6]，根據(jù)式(3)同理推導(dǎo)出相應(yīng)的扣除關(guān)系式。

(6)

式中：Pγ4、Pγ2分別為1 460.75 keV和1 459.2 keV射線的發(fā)射幾率；A為由二者重疊峰計(jì)算所得總比活度，Bq·kg-1；A4、A2分別為40K和228Ac的比活度，Bq·kg-1。

4) 墻材類型對探測效率的影響

用來砌筑、拼裝或用其他方法建成墻體的材料種類繁多，主要使用磚和砌塊。已建成居室的墻體抹漿后很難了解墻材詳情，造成ISOCS無源刻度中墻材信息模糊，主要體現(xiàn)在墻材形狀大小及物質(zhì)成分的差異，因此需檢驗(yàn)這兩方面因素對探測效率的影響。

常見的磚塊形狀列于表2，假設(shè)表中4種磚塊基質(zhì)成分相同，密度相同，物質(zhì)混合均勻。由于ISOCS刻度軟件不能直接模擬多層中空墻體，因此采用MCNP軟件模擬其相對探測效率，以分析不同類型墻材對效率刻度的影響。

另一方面，市面上出售的墻材種類繁多，原料摻合比例很難獲知，因此采用ISOCS軟件模擬研究僅含有粘土和渣兩種材料的典型摻渣墻材，選取摻渣比例分別為25%、35%和45%，得到不同摻渣比例對探測效率的影響。

5) 居室墻壁間的影響

就地測量單面墻體時(shí)，須考慮其他5面墻體的影響。由γ射線在鉛和鎢中的衰減規(guī)律已知，300 keV的γ射線衰減至原來的1/20所需的鉛層厚7.3 mm、鎢層厚小于7.3 mm[7]。其他墻體發(fā)射的185.99 keV和338.4 keV的γ光子經(jīng)探測器自帶的8 mm厚的鎢屏蔽體后，對單面墻體測量的影響可忽略。對于1 460.75 keV γ射線，鎢的半價(jià)層厚度為1.18 cm，根據(jù)式(7)可知，相鄰墻體發(fā)射的該能量γ射線經(jīng)過8 mm厚鎢后，減弱倍數(shù)為1.6，需扣除其干擾。

表2 常見的磚塊信息Table 2 Information of common brick

(7)

式中：dK為減弱K倍所需鎢的厚度，cm；d1/2為半價(jià)層厚度，cm。

對于其他墻體的干擾扣除，采用解析方法較復(fù)雜，且受探測器本身影響的因素較多，可利用與儀器配套的ISOCS無源效率刻度軟件對其進(jìn)行計(jì)算。假設(shè)居室六面體的源項(xiàng)分布均勻，基質(zhì)和各核素比活度相同。將居室看作平行六面體，其他墻體相對探測器為平行和垂直角度(圖1)。

圖1 探測器和墻體的幾何位置示意圖Fig.1 Schematic diagram of geometric position for detector and wall

ISOCS刻度軟件中無居室體源模型，但體活度為AV的體源可等效為面活度為AS的面源[1]，通過模擬6面墻體和1面墻體分別作為源項(xiàng)時(shí)的面探測效率，可扣除其他5面墻體對待測墻體測量的干擾。

2 結(jié)果與分析

2.1 結(jié)果

1)226Ra就地測量的扣除系數(shù)

就地γ能譜測量時(shí)低能段本底較高，63.29 keV射線不易測到。采集全國8個(gè)不同省、市的35個(gè)典型墻材進(jìn)行實(shí)驗(yàn)室γ能譜分析，統(tǒng)計(jì)得出不同產(chǎn)地、不同類型墻材中235U對226Ra的活度貢獻(xiàn)份額為46%，標(biāo)準(zhǔn)偏差為5%。另一方面，238U和226Ra存在平衡、偏鈾和偏鐳3種狀態(tài)，文獻(xiàn)及實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，建材中238U和226Ra活度之比約在0.8～1.3之間，利用式(5)計(jì)算得出235U對226Ra測量的干擾扣除系數(shù)為37.8%～49.6%，故統(tǒng)計(jì)所得結(jié)果46%可信。將此結(jié)果應(yīng)用到226Ra的就地測量中，可對居室墻體中的226Ra進(jìn)行合理估算。

2) 不同墻材探測效率的蒙特卡羅模擬結(jié)果

根據(jù)表2中墻材參數(shù)，將探測器置于寬、高、厚分別為100、100、40 cm的墻體側(cè)面中心位置，相距1 cm。采用MCNP和ISOCS軟件分別模擬Falcon 5000探測不同形狀和不同摻渣比例磚塊建成的墻體發(fā)射185.99、911.07、1 460.75 keV γ射線的探測效率，結(jié)果列于表3、4。表3、4中選擇911.07 keV是為比較不同能量段的模擬結(jié)果，表3中的探測效率為絕對探測效率，表4中探測效率為ISOCS模擬結(jié)果。

表3中，儀器對不同類型磚塊所建墻體的探測效率，經(jīng)孔隙度修正后，相對Ⅰ類型磚塊結(jié)果的偏差小于18%，滿足就地測量的要求。表4中，ISOCS模擬結(jié)果顯示，相同能量的γ射線探測效率，也可忽略摻渣比例的影響，說明原材料基質(zhì)成分相似，對測量帶來的不確定度可忽略。

3) 居室墻壁間的影響模擬結(jié)果

經(jīng)分析，在居室墻體就地測量時(shí)，需對40K發(fā)射的1 460.75 keV γ射線進(jìn)行干擾扣除。設(shè)Falcon 5000使用鎢屏蔽體后對其6面墻體和單面墻體的總面探測效率分別為ε6和ε1(面探測效率為1 Bq·m-2的物質(zhì)在某特定條件下(由ISOSC定義)在探測器中產(chǎn)生的凈計(jì)數(shù))，并參考輻射防護(hù)112號報(bào)告推薦的房間尺寸5 m×4 m×2.8 m，ISOCS軟件模擬得到ε1/ε6≈0.67，即就地測量單面墻體中40K時(shí)，其他5面墻體的干擾貢獻(xiàn)占總比活度的33%，應(yīng)予扣除。

表3 Falcon 5000探測不同形狀墻材所建墻體的效率的MCNP模擬結(jié)果Table 3 MCNP simulation results of Falcon 5000 detection efficiency for different types of wall

注：1) 未修正效率×(1-孔隙度)

表4 Falcon 5000探測不同摻渣比墻材所建墻體的效率的ISOCS模擬結(jié)果Table 4 ISOCS simulation results of Falcon 5000 detection efficiency for different residue blending ratios

4) 就地測量與實(shí)驗(yàn)室分析結(jié)果

選擇兩間尺寸接近5 m×4 m×2.8 m的新建居室，進(jìn)行就地測量實(shí)驗(yàn)，并采集與墻體相同的磚塊進(jìn)行實(shí)驗(yàn)室γ能譜分析，表明就地測量與實(shí)驗(yàn)室采樣測量結(jié)果偏差在15%以內(nèi)(表5)。

2.2 測量不確定分析

由于各物理量間彼此獨(dú)立，不考慮協(xié)方差，根據(jù)式(5)、(6)可得到待測墻體中226Ra和40K比活度測量不確定度為：

(8)

σN為統(tǒng)計(jì)漲落引起的峰面積不確定度，受測量時(shí)間、儀器性能及溫濕度等因素影響，是主要不確定度來源，由Genie 2000能譜處理軟件計(jì)算給出。調(diào)整測量時(shí)間，使185.99 keV峰面積不確定度約10%，此時(shí)338.4 keV和1 460.75 keV峰面積不確定度分別約為5%和1%。

表5 兩種測量方法所得核素比活度Table 5 Radionuclides specific activity by two different measurement methods

注：括號內(nèi)為相對偏差

σε為無源效率刻度引起的不確定度，包括ISOCS軟件計(jì)算時(shí)給出的185.99、338.4和1 460.75 keV能峰的不確定度8%、7%和4%。此外，還包括探測器與墻體距離及墻體長寬厚等幾何尺寸引起的不確定度，取決于測量工具示值和誤差，可忽略[8]。實(shí)測居室墻體厚度變化在5%以內(nèi)，3種能量對應(yīng)效率的變化均為5%；墻體密度變化15%時(shí)，3種能量對應(yīng)效率的變化為14%、14%和12%。基質(zhì)成分變化較大，但對模擬效率影響較小，根據(jù)表4模擬結(jié)果，當(dāng)原料比例相對變化30%時(shí)，3種能量對應(yīng)的基質(zhì)成分引起的不確定度分別為0.1%、0.2%和0.1%。綜上得出185.99、338.4和1 460.75 keV效率刻度的總不確定度分別為17%、16%和14%。

σPγ為基礎(chǔ)核素?cái)?shù)據(jù)手冊給出的不確定度，可忽略。

σt為儀器測量時(shí)間引起的不確定度。由于Falcon 5000 γ譜儀自帶有自動死時(shí)間扣除電路及精確的軟件定時(shí)，可忽略。

σr為干擾扣除因子引起的不確定度。就地測量時(shí)，選擇235U對226Ra的比活度貢獻(xiàn)份額為46%，前面得出235U對226Ra測量的干擾扣除系數(shù)為37.8%～49.6%，則得到扣除因子引起的偏差范圍為8%～17%。40K就地測量的不確定度主要取決于338.4 keV以及1 460.75 keV的全能峰面積的不確定度，其合成不確定度約5%。

綜上，測量的總不確定度主要來源于峰面積的不確定度、刻度軟件模擬的不確定度以及干擾因子扣除所帶來的不確定度，其他因素可忽略。居室墻體中226Ra、232Th和40K就地測量時(shí)總不確定度分別為26%、17%和15%。

3 結(jié)論

對墻體中天然γ核素比活度就地測量問題進(jìn)行了理論分析和實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。研究了非平衡狀態(tài)下墻體中226Ra、232Th、40K的測量方法，獲得了235U對226Ra就地測量時(shí)的干擾系數(shù)為0.46。利用MCNP和ISOCS模擬研究了磚塊形狀和墻材原料配比對效率的影響，表明其影響可忽略；解決了ISOCS無源效率刻度模型不能直接模擬多層空心材料的不足。利用ISOCS模擬獲得了Falcon 5000在居室?guī)缀螚l件測量單面墻體時(shí)，經(jīng)8 mm鎢屏蔽后，40K測量的扣除系數(shù)為0.33。就地γ能譜測量與實(shí)驗(yàn)室取樣測量結(jié)果偏差在15%以內(nèi)；且居室墻體中226Ra、232Th和40K就地測量時(shí)總不確定度分別為26%、17%和15%，可用于室內(nèi)環(huán)境放射性調(diào)查。

[1] 賈明雁,程建平,馮天成,等. 就地γ譜儀測量原理及應(yīng)用[M]. 北京:原子能出版社,2013:69-75.

[2] BECK H L, DECAMPO J, GOGOLAK C. In situ Ge(Li) and NaI(Tl) γ ray spectrometry[R]. US: Health and Safety Laboratory, US Atomic Energy Commission, 1972.

[3] RUSS W, VENKATARAMAN R, BRONSON F. Validation testing of the Genie 2000 cascade summing correction[J]. Journal of Radioanalytical and Nuclear Chenmistry, 2005, 264(1): 193-197.

[4] 張小林,王世聯(lián),包敏,等. 環(huán)境水平樣品中放射性含量的γ能譜分析[J]. 核電子學(xué)與探測技術(shù),2005,25(4):404-408.

ZHANG Xiaolin, WANG Shilian, BAO Min, et al. The radioactivity measurement in environmental sample with γ ray spectrometer[J]. Nuclear Electronics & Detection Technology, 2005, 25(4): 404-408(in Chinese).

[5] 蘇瓊,程建平,王學(xué)武,等. 天然放射性核素活度γ能譜測量中若干問題的思考[J]. 輻射防護(hù)通訊,2001,21(2):8-10.

SU Qiong, CHENG Jianping, WANG Xuewu, et al. Consideration of some problems in detecting activity of natural radionuclides[J]. Radiation Protection Bulletin, 2001, 21(2): 8-10(in Chinese).

[6] 宋衛(wèi)杰. 煤灰渣在主體墻材中的利用所致居民劑量初步研究[D]. 北京:中國原子能科學(xué)研究院,2014.

[7] 夏益華,陳凌. 高等電離輻射防護(hù)教程[M]. 哈爾濱：哈爾濱工程大學(xué)出版社，2010.

[8] 龍斌,金玉仁,李公平，等. ISOCS在鈾同位素豐度比測量中的應(yīng)用[J]. 輻射防護(hù),2009,29(5):289-294.

LONG Bin, JIN Yuren, LI Gongping, et al. Application of ISOCS to measurement of isotopic abundance ratio of uranium[J]. Radiation Protection, 2009, 29(5): 289-294(in Chinese).

Study on In-situ Measurement Technique of Natural γ Nuclide in Indoor Wall

SONG Wei-jie1, CHEN Ling1, YIN Jing-peng2, GUO Jin-sen1

(1.ChinaInstituteofAtomicEnergy,Beijing102413,China;2.NorthwestInstituteofNuclearTechnology,Xi’an710024,China)

The in-situ measurement of natural γ nuclide specific activity in walls was studied through theoretical calculation and experimental measurement. The method for measuring226Ra,232Th and40K in non-equilibrium state was analyzed theoretically, and the interference coefficient from235U when measuring226Ra in-situ was estimated by laboratory measuring234Th which is the first generation daughter of238U and according to the natural isotope abundance ratio between235U and238U. The interference in measurement between the walls in the same room was studied using ISOCS passive efficiency simulation. And the effects on the passive efficiency calibration from the brick shape and raw material ratio were also studied. The results show that the interference coefficient from235U when measuring226Ra in-situ is about 0.46, and the deduction coefficient of40K when measuring the single wall by Falcon 5000 is about 0.33 under the indoor geometrical condition with 8 mm tungsten shield. The total uncertainties of in-situ measurement were analyzed, which are respectively 26%, 17% and 15% for226Ra,232Th and40K in indoor walls. As a conclusion, the in-situ measurement can be used for indoor environment survey.

indoor wall; natural γ nuclide; specific activity; in-situ measurement

2015-04-01;

2015-07-01

環(huán)境保護(hù)部核與輻射監(jiān)管資助項(xiàng)目

宋衛(wèi)杰(1983—)，女，河南周口人，助理研究員，博士，輻射防護(hù)及環(huán)境保護(hù)專業(yè)

TL75

A

1000-6931(2015)10-1893-06

10.7538/yzk.2015.49.10.1893