李曉瑩,朱麗虹,鄧 彪,張 玲,劉維翠,曾凡明,劉寶林*(.廈門大學(xué)物理與機(jī)電工程學(xué)院,福建廈門36005;.晶能光電有限公司,江西南昌33009)

側(cè)壁粗化提高GaN基發(fā)光二極管出光效率的研究

李曉瑩1,朱麗虹1,鄧 彪2,張 玲1,劉維翠1,曾凡明1,劉寶林1*
(1.廈門大學(xué)物理與機(jī)電工程學(xué)院,福建廈門361005;2.晶能光電有限公司,江西南昌330029)

采用工藝成熟且成本低廉的芯片技術(shù)實(shí)現(xiàn)側(cè)壁粗化以提高GaN基發(fā)光二極管(LED)的出光效率是備受關(guān)注的研究課題.通過普通光刻技術(shù)和感應(yīng)耦合等離子體(ICP)刻蝕技術(shù)在器件內(nèi)部引入側(cè)壁粗化結(jié)構(gòu),有效提高了LED芯片的出光效率.由于側(cè)壁幾何微元結(jié)構(gòu)的改變,光線到達(dá)該界面位置處的全反射作用得到抑制而使芯片的出光總量增加.結(jié)果表明,注入電流為350 m A時(shí),具有三角狀側(cè)壁粗化結(jié)構(gòu)的LED芯片比傳統(tǒng)LED芯片的輸出光功率增加20.6%,出光效率提升20.5%,并且側(cè)壁粗化后不會影響LED芯片的電學(xué)性能和發(fā)光穩(wěn)定性.光強(qiáng)空間分布特性顯示,發(fā)光強(qiáng)度的增加主要位于ˉ35°～ˉ20°和+20°～+35°的斜角范圍內(nèi).

GaN;發(fā)光二極管;感應(yīng)耦合等離子體(ICP)刻蝕;側(cè)壁粗化;出光效率

半導(dǎo)體照明光源是近年來快速發(fā)展的一種新型固態(tài)光源,具有體積小、效率高、壽命長、無污染、色彩豐富等優(yōu)點(diǎn)[1],被公認(rèn)為是“世界第四代綠色照明光源”,并且已經(jīng)在背光源和普通照明領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用.目前固態(tài)莊光照明面臨的關(guān)鍵問題是提高其性價(jià)比(lm/$),即提高發(fā)光效率和降低生產(chǎn)成本.發(fā)光效率(又名外量子效率),主要由內(nèi)量子效率和出光效率共同決定.目前GaN基發(fā)光二極管(LED)的內(nèi)量子效率已經(jīng)達(dá)到80%以上[2-3],進(jìn)一步提升的空間有限;因此,出光效率成為制約LED發(fā)光效率的重要瓶頸.由于LED芯片有源層產(chǎn)生的光從半導(dǎo)體材料向外出射時(shí),受到全反射效應(yīng)的限制,只有少部分處于逃逸光錐內(nèi)的光能夠輻射到自由空間,而大部分的光經(jīng)過多次全反射后最終被半導(dǎo)體材料、有源層或者金屬電極吸收并轉(zhuǎn)化成熱量,導(dǎo)致芯片出光效率不高.

現(xiàn)階段大多數(shù)方法都傾向于采用各種技術(shù)在芯片表面制備微結(jié)構(gòu),例如傳統(tǒng)芯片的p-GaN表面粗化[4-6]、倒裝芯片的藍(lán)寶石襯底表面粗化[7-8]、薄膜芯片的n-Ga N表面粗化[9-10]等,以提高LED芯片的正面出光.然而,通過側(cè)壁粗化來增加芯片側(cè)面出光的研究尚未引起足夠重視.理論分析指出,在GaN材料吸收系數(shù)為0.01 cmˉ1,芯片尺寸為1 mm×1 mm的情況下,側(cè)壁粗化后可以使芯片的出光效率提高15.3%;如果材料的吸收系數(shù)更小,版圖結(jié)構(gòu)經(jīng)過優(yōu)化后,芯片的出光效率還能進(jìn)一步提高[11].Chang等[12]發(fā)現(xiàn)使用SiO2作為感應(yīng)耦合等離子體(ICP)刻蝕掩膜在側(cè)壁制備出的微米級半圓狀粗化結(jié)構(gòu),可以使芯片的輸出光功率增加10.7%.Huang等[13]采用以聚苯乙烯球?yàn)檠谀D形的自然光刻技術(shù)和ICP刻蝕技術(shù)制備出具有納米柱狀側(cè)壁粗化結(jié)構(gòu)的氮化物L(fēng)ED,其輸出光功率也明顯增加.事實(shí)上,這些方法較少被人采納和推廣,主要原因是側(cè)壁粗化通常需要引入額外工藝,操作不便,可控性差,不適合大規(guī)模生產(chǎn).

本文提出一種基于傳統(tǒng)LED芯片工藝的側(cè)壁粗化方法.在不增加工藝步驟的前提下,通過合理的版圖設(shè)計(jì),并采用普通光刻技術(shù)和ICP刻蝕技術(shù),實(shí)現(xiàn)側(cè)壁的三角狀粗化.該粗化結(jié)構(gòu)能夠較好地提高LED芯片的輸出光功率,同時(shí)對器件的電學(xué)性能影響較小,具有更高的出光效率.

1 實(shí) 驗(yàn)

1.1 外延材料

本實(shí)驗(yàn)所用樣品是利用英國Thomas Swan公司生產(chǎn)的50.8 mm 3片型近耦合噴淋式(3×50.8 mm CCS)低壓金屬有機(jī)化學(xué)氣相沉積(LP-MOCVD)系統(tǒng)在藍(lán)寶石襯底上生長的六方結(jié)構(gòu)GaN基LED外延材料.其外延結(jié)構(gòu)自下而上分別為:α-Al2O3(0001)面襯底、厚度為30 nm的GaN低溫緩沖層、1.3μm的非摻雜GaN層、2μm的Si摻雜n-GaN、5個(gè)周期的In-Ga N/GaN(3 nm/16 nm)In組分漸變多量子阱有源層、50 nm的p-AlGaN電子阻擋層、200 nm的Mg摻雜p-GaN層、總厚度為20～30 nm的p-InGa N/Al-Ga N超晶格隧穿接觸層和2～3 nm的p-In GaN蓋層.詳細(xì)的生長過程和參數(shù)設(shè)置可參考文獻(xiàn)[14].

1.2 器件制備

1.2.1 版圖設(shè)計(jì)

本實(shí)驗(yàn)的對比圖形和側(cè)壁粗化圖形制作在同一塊光刻掩膜版上,這樣可以保證器件制備過程中工藝條件的一致性.圖1(a)是傳統(tǒng)的用于Ga N基LED芯片(1 mm×1 mm)臺面刻蝕的光刻掩膜版,側(cè)壁沒有微結(jié)構(gòu).圖1(b)是具有三角狀側(cè)壁粗化結(jié)構(gòu)的光刻掩膜版,其中三角形的底邊為20μm,底角為26.5°.此尺寸是基于版圖設(shè)計(jì)和光刻精度等因素綜合考慮而確定的.

1.2.2 制備方法

芯片的制備過程如下:首先使用如圖1所示的光刻掩膜版,通過普通光刻技術(shù)將圖形轉(zhuǎn)移到外延片表面,并在Oxford Plasmalab 100 ICP刻蝕設(shè)備中采用Cl2/Ar/BCl3氣體對其進(jìn)行刻蝕以得到相應(yīng)的n型臺面結(jié)構(gòu),厚度約1.2μm;接著電子束蒸鍍厚度為230 nm的氧化銦錫(ITO)作為透明導(dǎo)電層,并在N2環(huán)境、500℃條件下退火10 min;然后磁控濺射形成30 nm/1 000 nm的Cr/Au金屬薄膜并結(jié)合化學(xué)剝離技術(shù)制備p電極和n電極;隨后利用等離子體增強(qiáng)化學(xué)氣相沉積(PECVD)系統(tǒng)在300℃下生長230 nm厚的SiO2作為鈍化層;最后將藍(lán)寶石襯底研磨拋光后,經(jīng)切割、裂片和無膠填充封裝后制備成單粒燈珠.

采用2種不同光刻掩膜版圖形制備的2種樣品分別命名為樣品1和樣品2.樣品1是傳統(tǒng)矩形側(cè)壁結(jié)構(gòu)芯片,樣品2是三角狀側(cè)壁粗化結(jié)構(gòu)芯片.與圖1 (b)所示的光刻掩膜版相比,實(shí)際制備得到的側(cè)壁粗化結(jié)構(gòu)有點(diǎn)類似波浪狀,這是由光刻過程中的光學(xué)鄰近效應(yīng)導(dǎo)致的.制備完成的樣品實(shí)物及其側(cè)壁形貌如圖2所示.

1.3 性能表征

LED芯片的電流-電壓(I-V)特性曲線采用Keithley2400數(shù)字源表與Keithley2015萬用表完成,工作模式為連續(xù)電流.LED芯片的光譜測試采用Spectro320e光譜系統(tǒng)和ISP500積分球進(jìn)行:首先將樣品置于積分球內(nèi),通過探針施加電壓發(fā)光,然后由光纖傳輸至光譜儀收集.LED芯片的配光曲線通過LED620光強(qiáng)分布測試儀進(jìn)行測量.

2 結(jié) 果

2.1 I-V特性

圖1 用于側(cè)壁粗化的光刻掩膜版Fig.1 The photolithography mask for sidewall texturing

圖3顯示了2種樣品的I-V特性曲線,分為反向區(qū)(圖3(a))和正向區(qū)(圖3(b))2個(gè)區(qū)域.從圖中可以看出,無論是反向區(qū)還是正向區(qū),2種芯片的I-V特性沒有顯著變化,都維持著較好的整流特性.在芯片兩端施加ˉ5 V的電壓時(shí),樣品1和2的漏電流分別為75.14和76.56μA.這說明采用相同的ICP刻蝕工藝(包括ICP刻蝕參數(shù)、樣品的刻蝕位置和刻蝕厚度等)在側(cè)壁形成三角狀微結(jié)構(gòu)的過程中,既不會造成額外的材料損傷而引起缺陷密度增加,也不會產(chǎn)生過剩的電荷累積損傷效應(yīng)[15],所以沒有出現(xiàn)漏電流明顯增大的現(xiàn)象.當(dāng)輸入電流為350 m A時(shí),相比樣品1,樣品2的正向電壓僅升高0.007 2 V,上升幅度很小.這意味著ICP刻蝕不會使三角狀側(cè)壁芯片的串聯(lián)電阻增大.另外,我們發(fā)現(xiàn)上述漏電流的數(shù)量級整體偏高,這可能與芯片制備過程中鈍化層和電極的工藝順序不合理有關(guān);另一方面,正向?qū)妷阂脖日Ｇ闆r下的數(shù)值大,這主要是p-AlGaN和p-GaN層的生長參數(shù)未經(jīng)優(yōu)化引起的.這些不足之處,還有待進(jìn)一步證實(shí)和改進(jìn).

圖2 所制備的2種樣品的實(shí)物照片及其側(cè)壁的掃描電鏡圖Fig.2 Microscope photographs of two types of fabricated LED chips and SEM images of their sidewalls

圖3 2種樣品的I-V特性曲線Fig.3 I-V characteristics of the two types of LED samples

2.2 電致發(fā)光(EL)特性

圖4是2種樣品的EL譜以及主波長(λD)和半高寬(FWH M)隨電流變化的關(guān)系曲線.如圖4(a)所示,當(dāng)輸入電流為350 m A時(shí),與樣品1相比,樣品2的EL強(qiáng)度有所增加,可以初步說明三角狀側(cè)壁結(jié)構(gòu)具有較好的光子提取作用.另外,如圖4(b)所示,隨著輸入電流的持續(xù)增加,這2種芯片的λD不斷藍(lán)移;當(dāng)輸入電流大于800 m A以后基本穩(wěn)定.我們知道,在不同的輸入電流下,極化效應(yīng)和熱效應(yīng)同時(shí)存在,λD移動(dòng)是二者共同作用的結(jié)果[16-17].在小電流區(qū)域,隨著電流的不斷增大,極化電場被載流子部分屏蔽,量子阱能帶傾斜減弱,λD不斷藍(lán)移;而在大電流區(qū)域,熱效應(yīng)逐漸抵消極化作用,帶隙收縮引起λD藍(lán)移幅度減小,甚至不發(fā)生移動(dòng).但是隨著輸入電流的增加,阱層材料的能帶填充效應(yīng)不斷增強(qiáng)[18],使FWHM呈單調(diào)增大的趨勢.在輸入電流相同的情況下,2種樣品的λD和FWHM基本一致,說明側(cè)壁粗化結(jié)構(gòu)不會對芯片的λD和FWHM產(chǎn)生顯著影響.

圖4 2種樣品的EL光譜特性Fig.4 EL characteristics of the two types of LED samples

2.3 輸出光功率-電流(Lop-I)和外量子效率-電流(EQE-I)特性曲線

為了進(jìn)一步研究芯片的電光轉(zhuǎn)換性能,圖5給出了2種樣品的Lop-I和EQE-I特性曲線.當(dāng)輸入電流從20 m A逐漸增大到400 m A時(shí),2種芯片的Lop基本保持線性增加;在電流大于400 m A以后,Lop隨電流增加而增大的趨勢逐漸變緩,但是直到電流接近1 000 m A時(shí)仍未達(dá)到飽和.這表明芯片量子阱中電子與空穴的復(fù)合效率較高.在輸入電流相同的情況下,相比樣品1,樣品2的Lop都有不同程度的增加.當(dāng)輸入電流為350 m A時(shí),后者的Lop比前者增加20.6%,這說明三角狀側(cè)壁結(jié)構(gòu)能夠有效提高LED芯片的Lop.其原因是側(cè)壁微結(jié)構(gòu)可以減少n-GaN、有源層以及p-Ga N與空氣分界面處光子發(fā)生全反射的幾率.

這里,EQE定義為Lop與輸入電功率的比值.從圖5可以看出,隨著輸入電流的不斷增加,EQE先快速升高;當(dāng)電流大于400 m A以后,又開始緩慢下降.這說明輸入電流較小時(shí),電流擴(kuò)散性能良好,有利于Lop的增加,所以EQE不斷提高;而輸入電流較大時(shí),芯片內(nèi)部由于電子泄露和俄歇效應(yīng)的存在[19],尤其是電流擁擠效應(yīng)引起自身發(fā)熱嚴(yán)重,導(dǎo)致EQE衰減較為明顯.當(dāng)輸入電流為350 m A時(shí),相比樣品1,樣品2的EQE提高20.5%.假設(shè)2種樣品的內(nèi)量子效率相同,那么EQE的提升可以認(rèn)為是芯片出光效率得到改善的結(jié)果.

圖5 2種樣品的Lop-I和EQE-I特性曲線Fig.5 Lop-I and EQE-I characteristics of the two types of LED samples

2.4 光強(qiáng)空間分布特性

圖6是350 m A輸入電流下2種樣品的光強(qiáng)分布曲線.從圖中可以看出,這2種芯片的發(fā)光特性大致相同,光強(qiáng)主要分布在以法線為基準(zhǔn)方向的±60°的張角范圍內(nèi).其中在ˉ15°～+15°的范圍內(nèi),光強(qiáng)較大且基本保持不變;在ˉ35°～ˉ20°和+20°～+35°的范圍內(nèi),達(dá)到最大并保持恒定;在ˉ60°～ˉ35°和+35°～+60°的范圍內(nèi),開始快速減小直到消失.這種光強(qiáng)分布的不均勻性與芯片特殊的大功率無膠封裝形式有關(guān)[20].相比樣品1,樣品2的光強(qiáng)在近表面區(qū)ˉ20°～+20°的張角范圍內(nèi)增加幅度很小,而在斜角方向ˉ35°～ˉ20°和+20°～+35°的范圍內(nèi)明顯增大.這說明三角狀微結(jié)構(gòu)能夠使更多的光子從芯片側(cè)壁直接出射,再經(jīng)過特定形狀的反射腔反射和透鏡折射后到達(dá)外界空氣中,與前面得到的結(jié)論比較吻合.

圖6 2種樣品的光強(qiáng)分布曲線Fig.6 Light intensity distributions of the two types of LED samples

3 結(jié) 論

本文通過普通光刻技術(shù)和ICP刻蝕技術(shù),制備了傳統(tǒng)矩形側(cè)壁結(jié)構(gòu)LED芯片和三角狀(底邊長20 μm,底角約26.5°)側(cè)壁結(jié)構(gòu)LED芯片.當(dāng)輸入電流為350 m A時(shí),相比傳統(tǒng)矩形側(cè)壁結(jié)構(gòu)的樣品1,具有三角狀側(cè)壁粗化結(jié)構(gòu)的樣品2的Lop增加20.6%,出光效率提升20.5%,并且芯片的電學(xué)性能和EL特性幾乎不受影響.另外,光強(qiáng)空間分布特性顯示,樣品2的發(fā)光強(qiáng)度增加主要發(fā)生在ˉ35°～ˉ20°和+20°～+35°的斜角范圍內(nèi).結(jié)果表明,三角狀側(cè)壁結(jié)構(gòu)能夠有效提高LED芯片的出光效率.實(shí)驗(yàn)中的樣品采用傳統(tǒng)芯片工藝流程制作,沒有增加工藝復(fù)雜度,適合大規(guī)模的商業(yè)化生產(chǎn).

致謝 感謝廈門大學(xué)電子科學(xué)系呂毅軍副教授在芯片測試方面給予的指導(dǎo)和有益討論,也感謝廈門市信達(dá)光電科技有限公司杜濤工程師在芯片封裝工藝過程中提供的幫助.

[1] 徐冰,趙俊亮,張檢明,等.Zn O納米陣列增強(qiáng)大功率藍(lán)光LED出光效率的研究[J].無機(jī)材料學(xué)報(bào),2012,27(7): 716-720.

[2] 劉志強(qiáng),王良臣.正裝、倒裝結(jié)構(gòu)GaN基LED提取效率分析[J].電子器件,2007,30(3):775-778.

[3] Yoon K M,Yang K Y,Byeon K J,et al.Enhancement of light extraction in GaN based LED structures using TiO2nano-structures[J].Solid State Electron,2010,54(4): 484-487.

[4] Huang H W,Kao C C,Chu J T,et al.Improvement of In-GaN-GaN light-emitting diode performance with a nanoroughened p-GaN surface[J].IEEE Photon Technol Lett, 2005,17(5):983-985.

[5] Kim S H,Lee K D,Kim J Y,et al.Fabrication of photonic crystal structures on light emitting diodes by nanoimprint lithography[J].Nanotechnology,2007,18(5):055306.

[6] Hong E J,Byeon K J,Park H,et al.Fabrication of motheye structure on p-GaN layer of GaN-based LEDs for improvement of light extraction[J].Mater Sci Eng B,2009, 163(3):170-173.

[7] Han D S,Kim J Y,Na S I,et al.Improvement of light extraction efficiency of flip-chip light-emitting diode by texturing the bottom side surface of sapphire substrate[J]. IEEE Photon Technol Lett,2006,18(13):1406-1408.

[8] Lee M K,Kuo K K.Single-step fabrication of Fresnel microlens array on sapphire substrate of flip-chip gallium nitride light emitting diode by focused ion beam[J].Appl Phys Lett,2007,91(5):051111.

[9] Lee W C,Wang S J,Uang K M,et al.Enhanced light output of GaN-based vertical-structured light-emitting diodes with two-step surface roughening using Kr F laser and chemical wet etching[J].IEEE Photon Technol Lett, 2010,22(17):1318-1320.

[10] 弓志娜,云峰,丁文,等.光致電化學(xué)法提高垂直結(jié)構(gòu)發(fā)光二極管出光效率的研究[J].物理學(xué)報(bào),2015,64 (1):018501.

[11] 鄧彪.側(cè)面粗化提高GaN基LED光提取效率的研究[D].廈門:廈門大學(xué),2011.

[12] Chang C S,Chang S J,Su Y K,et al.Nitride-based LEDs with textured side walls[J].IEEE Photon Technol Lett, 2004,16(3):750-752.

[13] Huang H W,Kuo H C,Chu J T,et al.Nitride-based LEDs with nano-scale textured sidewalls using natural lithography[J].Nanotechnology,2006,17(12): 2998-3001.

[14] Zhu L H,Zheng Q H,Liu B L.Performance improvement of In GaN/GaN light-emitting diodes with triangular-shaped multiple quantum wells[J].Semicond Sci Technol,2009,24(12):125003.

[15] Lai F I,Yang J F.Enhancement of light output power of GaN-based light-emitting diodes with photonic quasicrystal patterned on p-Ga N surface and n-side sidewall roughing[J].Nanoscale Res Lett,2013,8(1):1-6.

[16] Choi H W,Jeon C W,Dawson M D,et al.Mechanism of enhanced light output efficiency in In GaN-based microlight emitting diodes[J].J Appl Phys,2003,93(10): 5978-5982.

[17] Park I K,Kwon M K,Cho C Y,et al.Effect of In Ga N

quantum dot size on the recombination process in light-emitting diodes[J].Appl Phys Lett,2008,92 (25):253105.

[18] Lu C,Wang L,Lu J,et al.Investigation of the electroluminescence spectrum shift of InGaN/GaN multiple quantum well light-emitting diodes under direct and pulsed currents[J].J Appl Phys,2013,113(1):013102.

[19] Wang J,Wang L,Zhao W,et al.Understanding efficiency droop effect in InGaN/GaN multiple-quantum-well blue light-emitting diodes with different degree of carrier localization[J].Appl Phys Lett,2010,97(20):201112. [20] Hu F,Qian K Y,Luo Y.Far-field pattern simulation of flip-chip bonded power light-emitting diodes by a Monte Carlo photon-tracing method[J].Appl Opt,2005,44 (14):2768-2771.

Enhanced Light Output Efficiency of GaN-based Light-emitting Diodes by Sidewall Texturing

LI Xiao-ying1,ZHU Li-hong1,DENG Biao2,ZHANG Ling1, LIU Wei-cui1,ZENG Fan-ming1,LIU Bao-lin1*
(1.School of Physics and Mechanical&Electrical Engineering,Xiamen University, Xiamen 361005,China;2.LatticePower Corporation,Nanchang 330029,China)

:Using the mature and low-cost chip technology to achieve textured sidewalls for more efficient GaN-based light-emitting diodes(LED)has become a research focus.In this paper,the conventional lithography and inductively coupled plasma(ICP)etching techniques are adopted to fabricate LED chips with the sidewall-textured structure to enhance the light output efficiency.Due to micro-geometrical changes of sidewalls,the output intensity of the laterally propagated light can be improved by suppressing the total internal reflection at interfaces.The result shows that the light output power of the LED chips with triangle-textured sidewalls is enhanced by 20.6%,which leads to an increase of 20.5%in light output efficiency,as compared to that of conventional LED chips at an injection current of 350 m A.Meanwhile,the electrical performance is not obviously degraded and the electroluminescence is stable after the sidewall texturing.The light emission pattern indicates that the enhancement appears primarily along the oblique directions, within the angle regions ofˉ35°toˉ20°and+20°to+35°.

Ga N;light-emitting diode(LED);inductively coupled plasma(ICP)etching;sidewall texturing;light output efficiency

TN 383+.1

A

0438-0479(2015)03-0384-06

10.6043/j.issn.0438-0479.2015.03.017

2014-10-30 錄用日期:2015-01-28

國家自然科學(xué)基金(11104230,60276029)

*通信作者:blliu@xmu.edu.cn

李曉瑩,朱麗虹,鄧彪,等.側(cè)壁粗化提高GaN基發(fā)光二極管出光效率的研究[J].廈門大學(xué)學(xué)報(bào):自然科學(xué)版,2015, 54(3):384-389.

:Li Xiaoying,Zhu Lihong,Deng Biao,et al.Enhanced light output efficiency of GaN-based light-emitting diodes by sidewall texturing[J].Journal of Xiamen University:Natural Science,2015,54(3):384-389.(in Chinese)