吳宇宸, 楊岳衡, 楊進(jìn)輝

(1. 北京大學(xué) 數(shù)學(xué)科學(xué)學(xué)院, 北京 100871; 2. 中國(guó)科學(xué)院 地質(zhì)與地球物理研究所, 北京 100029)

0 引 言

同位素地球化學(xué)是地球科學(xué)的重要分支學(xué)科,目前在地球的形成與演化、地質(zhì)作用的進(jìn)程與機(jī)理等方面的研究中發(fā)揮著越來(lái)越重要的作用[1]。可以說(shuō), 同位素地球化學(xué)已成為解決地球科學(xué)重大問(wèn)題不可或缺的重要工具[2]。同位素地球化學(xué)包括放射性成因同位素和穩(wěn)定同位素地球化學(xué)兩個(gè)主要方面,其中放射性成因同位素地球化學(xué)的核心是利用放射性衰變基本原理和母-子體的質(zhì)量關(guān)系, 確定若干同位素地球化學(xué)參數(shù), 然后根據(jù)這些參數(shù)來(lái)對(duì)地球的地球化學(xué)儲(chǔ)庫(kù)和地質(zhì)作用過(guò)程等進(jìn)行定量刻畫(huà)。很顯然, 這些地球化學(xué)參數(shù)數(shù)值的大小及性質(zhì)對(duì)我們來(lái)說(shuō)至關(guān)重要。同等重要的是這些參數(shù)的誤差, 因?yàn)樗鼪Q定了這些參數(shù)的可信范圍。一般說(shuō)來(lái), 基于同位素比值的這些地球化學(xué)參數(shù)涵義各不相同, 甚至涉及復(fù)雜的數(shù)學(xué)運(yùn)算。顯然, 這些參數(shù)誤差的確定需要一定, 甚至專門(mén)的數(shù)學(xué)知識(shí)。

本文從誤差的基本概念出發(fā), 介紹誤差運(yùn)算的基本方法, 然后介紹Sr-Nd-Hf同位素體系中代表性地球化學(xué)參數(shù)的誤差計(jì)算實(shí)例, 并附有簡(jiǎn)潔明了的Excel計(jì)算表格, 供讀者使用。由于筆者數(shù)學(xué)基礎(chǔ)知識(shí)有限, 歡迎讀者批評(píng)指正。

1 誤差的基本概念及物理意義

在介紹誤差的運(yùn)算法則之前, 我們需要先明確各種誤差的數(shù)學(xué)定義以及它們的物理意義。誤差(Error)是一個(gè)較為寬泛的概念, 它與我們經(jīng)常用到的偏差(Deviation)這一概念易于混淆, 但實(shí)際上它們的物理意義完全不同。誤差指的是某一測(cè)量量的測(cè)量值與真值的差別, 而偏差指的是該測(cè)量量與參考值的偏離程度。在這一基礎(chǔ)上, 與本文密切相關(guān)的概念有方差、標(biāo)準(zhǔn)差、標(biāo)準(zhǔn)偏差和標(biāo)準(zhǔn)誤差等, 以下逐一介紹。有希望全面了解誤差理論的讀者, 請(qǐng)參閱相關(guān)文獻(xiàn)[3]。

1.1 方差(Variance)

根據(jù)數(shù)理統(tǒng)計(jì)的基本原理, 對(duì)某一直接測(cè)量量進(jìn)行多次測(cè)量所得到的數(shù)據(jù)應(yīng)該服從正態(tài)分布N（μ,σ2）。式中μ為真值, σ2為方差。但請(qǐng)注意的是,這兩個(gè)參數(shù)量均為理論值, 我們實(shí)際上永遠(yuǎn)無(wú)法知道它們的確切值。

雖然我們不可能知道上述兩個(gè)量的確切值, 但在實(shí)際工作中可對(duì)它們進(jìn)行大概的估計(jì)。在實(shí)際情況下, 當(dāng)我們對(duì)這個(gè)測(cè)量量測(cè)量一組數(shù)據(jù), 并計(jì)為X1,… , Xn時(shí), 則m的估計(jì)值是上述測(cè)量值的算術(shù)平均值, σ2的估計(jì)值為這是因?yàn)楦鶕?jù)數(shù)理統(tǒng)計(jì)的結(jié)果[4],是σ2的無(wú)偏估計(jì), 即這個(gè)估計(jì)不包含系統(tǒng)誤差。因此, 我們也可將定義成一組數(shù)據(jù)的方差, 是表示一組數(shù)據(jù)中各個(gè)數(shù)據(jù)分別與其平均數(shù)之差的平方的平均數(shù)的統(tǒng)計(jì)量。

1.2 標(biāo)準(zhǔn)偏差與標(biāo)準(zhǔn)差(Standard Deviation, 簡(jiǎn)稱SD)

標(biāo)準(zhǔn)偏差(Standard Deviation)簡(jiǎn)稱標(biāo)準(zhǔn)差(SD), 就是方差的開(kāi)平方, 又稱均方差, 即從該式可知, 該參數(shù)表示的是一組數(shù)據(jù)對(duì)其算術(shù)平均值的偏離或離散程度, 是數(shù)據(jù)精密度的衡量指標(biāo)。標(biāo)準(zhǔn)差小, 僅表示該組測(cè)量值密集分布在平均值附近, 與數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性并無(wú)聯(lián)系。

1.3 標(biāo)準(zhǔn)誤差(Standard Error, 簡(jiǎn)稱SE)

方差和標(biāo)準(zhǔn)差這兩個(gè)統(tǒng)計(jì)量只能描述測(cè)量結(jié)果的離散程度。對(duì)于一個(gè)不精確的測(cè)量方法而言, 測(cè)量充分多次后, 總能得到可靠的結(jié)果, 但數(shù)據(jù)的方差基本不變。因此, 方差本身實(shí)際上無(wú)法反映這組測(cè)量結(jié)果的準(zhǔn)確性?；蛘哒f(shuō), 用同一種測(cè)量方法對(duì)某一測(cè)量量分別進(jìn)行 100次和 10000次測(cè)量, 一定是后者所得到的平均值更可靠, 誤差更小, 但它們的方差和標(biāo)準(zhǔn)差差別不大, 無(wú)法反映上述兩組測(cè)量情形下的誤差大小。而下面介紹的標(biāo)準(zhǔn)誤差這個(gè)統(tǒng)計(jì)量較好地克服了這一問(wèn)題, 并且對(duì)原數(shù)據(jù)的信息保存比較好, 故現(xiàn)在的測(cè)量誤差多指標(biāo)準(zhǔn)誤差。

一組數(shù)據(jù)的標(biāo)準(zhǔn)誤差實(shí)質(zhì)上是根據(jù)這組數(shù)據(jù)所得到的測(cè)量量的估計(jì)值(這里為平均數(shù))與真值之差的大小的統(tǒng)計(jì)量。它的計(jì)算公式為這個(gè)公式的嚴(yán)格證明涉及比較復(fù)雜的測(cè)度論知識(shí),現(xiàn)簡(jiǎn)述如下。當(dāng)測(cè)出數(shù)據(jù)為 X1,… ,Xn時(shí), 其真值 θ后驗(yàn)分布為其中此結(jié)論的數(shù)學(xué)證明盡管復(fù)雜, 但從直觀上不難想象它是正確的。對(duì)上式 化 簡(jiǎn), 可 以 得 到 分 布 為 ξ （ θ| X1,… ,Xn）=這正是正態(tài)分布的表達(dá)式。因此, 我們可以將數(shù)據(jù)的平均值作為真值的估計(jì)量, 而即為此估計(jì)的標(biāo)準(zhǔn)差。而σ可以用估計(jì), 因此這組數(shù)據(jù)的標(biāo)準(zhǔn)誤差可以用來(lái)估計(jì)。

標(biāo)準(zhǔn)誤差反映估計(jì)值和真值之差的大小, 而且當(dāng)測(cè)量無(wú)窮多次時(shí), 標(biāo)準(zhǔn)誤差趨近 0, 所以標(biāo)準(zhǔn)誤差可以很好地測(cè)定由一組數(shù)據(jù)所確定的估計(jì)值的誤差。

在實(shí)際應(yīng)用中, 某測(cè)量量的測(cè)量結(jié)果可表示為X = A±a, 這里的A為真值的估計(jì)值, a就是A的標(biāo)準(zhǔn)誤差, 也就是我們一般情形下理解的誤差。a既可以是一個(gè)具體數(shù)值, 此時(shí)稱a為絕對(duì)誤差; a也可以是一個(gè)比例(如 2%), 這樣就是相對(duì)誤差。換算成絕對(duì)誤差即為X = A±Aa。

由于絕對(duì)誤差便于從數(shù)學(xué)上計(jì)算, 所以本文一律采用絕對(duì)誤差。

在地球化學(xué)實(shí)際運(yùn)用過(guò)程中, 其測(cè)定量的誤差來(lái)自多個(gè)方面, 既包括測(cè)量誤差, 也包括系統(tǒng)誤差,本文對(duì)此不做區(qū)分和討論。但需要指出的是, 標(biāo)準(zhǔn)偏差與標(biāo)準(zhǔn)誤差這兩個(gè)概念在應(yīng)用中經(jīng)常被混淆[5]。實(shí)際上, 標(biāo)準(zhǔn)偏差(SD)反映的是一組測(cè)量值對(duì)平均值的分散程度, 與誤差實(shí)際上毫無(wú)關(guān)系。如我們通常在實(shí)際測(cè)定過(guò)程中需要測(cè)定某一同位素標(biāo)準(zhǔn)的比值,并給出其標(biāo)準(zhǔn)偏差, 實(shí)際上這就是反映本次測(cè)量的精密或離散程度。而標(biāo)準(zhǔn)誤差(SE)是測(cè)量平均值與真值之差的大小。對(duì)一未知的測(cè)量量而言, 測(cè)量次數(shù)越多, 獲得的平均值與真值就越接近, 即標(biāo)準(zhǔn)誤差就越小。當(dāng)然, 標(biāo)準(zhǔn)誤差也不是測(cè)量值的實(shí)際誤差或誤差范圍, 它只是對(duì)一組數(shù)據(jù)可靠性的估計(jì)。標(biāo)準(zhǔn)誤差小, 測(cè)量的可靠性大。反之, 測(cè)量就不大可靠。

2 誤差的合成與傳遞

為便于讀者理解, 我們首先介紹兩個(gè)有誤差的量的和及標(biāo)準(zhǔn)誤差的計(jì)算公式。設(shè): X = A±α, Y = B±β, 則這 是 因 為X～所 以X + Y ～ N( A + B,即

下面介紹標(biāo)準(zhǔn)誤差傳遞公式。

若f = f（X1,… ,Xn）, X1的標(biāo)準(zhǔn)誤差為 σi, 且相互獨(dú)立, 而且 f滿足一定條件(這樣的條件初等函數(shù)都能滿足), 則 f的標(biāo)準(zhǔn)誤差 σ的表達(dá)式為

下面粗略證明上式。由于是誤差運(yùn)算, 所以可以認(rèn)為對(duì)每個(gè)iX, 它們與真值相差不多, 因此 f在誤差范 圍 內(nèi) 可 近 似 寫(xiě) 成X其中i為此變量的真值。

然后, 關(guān)于標(biāo)準(zhǔn)誤差, 以下3條自然成立:

(1) 常數(shù)的標(biāo)準(zhǔn)誤差為0;

(2) 變量放大或縮小多少倍, 則標(biāo)準(zhǔn)誤差放大、縮小多少倍;

(3) 兩個(gè)變量之和的標(biāo)準(zhǔn)誤差的平方等于兩個(gè)變量的標(biāo)準(zhǔn)誤差平方和。

由此為常數(shù), 標(biāo)準(zhǔn)誤差為 0。的標(biāo)準(zhǔn)誤差即為的標(biāo)準(zhǔn)誤差, 即為

公式中的每個(gè)稱為該變量的誤差傳遞系數(shù)。

根據(jù)上述原理, 簡(jiǎn)單測(cè)量量的誤差數(shù)學(xué)運(yùn)算可概括如下:

但對(duì)于復(fù)雜的測(cè)量量誤差計(jì)算, 我們?nèi)孕枰獙?duì)所有影響誤差的測(cè)量量求偏導(dǎo), 然后根據(jù)求出的各個(gè)偏導(dǎo)數(shù), 計(jì)算出此即為最后的標(biāo)準(zhǔn)誤差。

3 同位素地球化學(xué)中若干重要參數(shù)的誤差計(jì)算

同位素是指質(zhì)子數(shù)(原子序數(shù))相同、而中子數(shù)不同的同一元素。例如, O (氧)有3個(gè)同位素, 即16O、17O和18O, 它們的質(zhì)子數(shù)均為 8, 但中子數(shù)分別為8、9和10。質(zhì)子數(shù)和中子數(shù)相加即為質(zhì)量數(shù), 也就是同位素的質(zhì)量。

同位素有多重分類。根據(jù)它們?cè)谛纬珊笫欠駮?huì)衰變成其他元素可將同位素劃分為穩(wěn)定同位素和放射性同位素。所謂穩(wěn)定同位素, 它在形成后一直保持不變, 如現(xiàn)今廣泛應(yīng)用的C (12C、13C、14C)、H (1H、2H、3H)、O (16O、17O、18O)、S (32S、33S、34S、36S)、Li (6Li、7Li)、Mg (24Mg、25Mg、26Mg)、Fe (54Fe、56Fe、57Fe)等; 而放射性同位素則在形成后發(fā)生衰變成為新的同位素。如,87Rb通過(guò)衰變形成87Sr,而 Sr有 4個(gè)同位素, 分別為84Sr、86Sr、87Sr和88Sr。

在放射性同位素領(lǐng)域, 目前常用的地球化學(xué)體系有 Lu-Hf、Sm-Nd、Rb-Sr、Re-Os、U-Pb 等, 其中尤以前 3組體系應(yīng)用最為廣泛[1]。因此, 本文將著重討論這3組同位素體系中關(guān)鍵參數(shù)的誤差計(jì)算問(wèn)題。

3.1 Hf同位素參數(shù)誤差計(jì)算

Hf同位素體系中較為重要的參數(shù)有:

式中: s = 樣品; λ = 1.867 × 10–11a–1[7]; CHUR = 球粒隕石; DM = 虧損地幔。球粒隕石和虧損地幔的Lu-Hf同位素參數(shù)為[8–9]:

上述這些參數(shù)的具體物理意義可參見(jiàn)圖 1。εHf(0)實(shí)際上就是樣品的176Hf/177Hf比值與現(xiàn)今球粒隕石的對(duì)比情況, 而 εHf(t)是指樣品形成時(shí)其176Hf/177Hf比值與當(dāng)時(shí)球粒隕石的對(duì)比情況。tDM1是樣品 εHf(0)和 t時(shí) εHf(t)兩點(diǎn)連線與虧損地幔的交點(diǎn)(連線斜率與 fs相關(guān)), 又稱Hf同位素單階段模式年齡, 其公式推導(dǎo)可參閱文獻(xiàn)[1,10]。但在部分情況下,樣品模式年齡的計(jì)算涉及兩階段模式, 又稱Hf同位素兩階段模式年齡(tDM2)。此時(shí), 第 1階段直線的斜率與平均大陸地殼一致(fcc= –0.55, 即大陸地殼的176Lu/177Hf = 0.015[11], 而第2階段直線的斜率與tDM1時(shí)相同。

3.1.1 εHf(0)誤差的計(jì)算

根據(jù)公式× 1 0000, 這里 (176H f/177Hf)CHUR,0為常數(shù), 所以這個(gè)量由一個(gè)直接測(cè)量量完全確定, 標(biāo)準(zhǔn)誤差為

3.1.2 εHf(t)誤差的計(jì)算

根據(jù)公式這里 (176H f/177Hf)CHUR,0,是常數(shù)。εHf(t)這個(gè)量由 3個(gè)測(cè)量量(176Hf/177Hf、176Lu/177Hf和 t)共同決定, 而且關(guān)系比較復(fù)雜, 最終的標(biāo)準(zhǔn)誤差也比較復(fù)雜, 公式為:

圖1 Hf (Nd)同位素地球化學(xué)參數(shù)圖示Fig.1 Schematic Hf or Nd isotopic parameters

此公式由于要對(duì)各測(cè)量量求偏導(dǎo), 故計(jì)算式相當(dāng)復(fù)雜。但是, 根據(jù)文獻(xiàn)[10], εHf(t)與 t近似呈線性關(guān)系。此時(shí), 上述公式可簡(jiǎn)化為:

實(shí)際演算發(fā)現(xiàn), 此式與前面精確式的計(jì)算結(jié)果相差不大。

3.1.3 tDM1誤差的計(jì)算

根據(jù)公式這個(gè)參數(shù)由兩個(gè)測(cè)量量(176Hf/177Hf和176Lu/177Hf)完全決定, 其標(biāo)準(zhǔn)誤差為

此式也較為復(fù)雜, 但可以化簡(jiǎn)為

3.1.4 tDM2誤差的計(jì)算

根據(jù)公式由于tDM1的標(biāo)準(zhǔn)誤差完全由σH2f與σL2u決定, 與t獨(dú)立, 因此可以相加。經(jīng)過(guò)移項(xiàng), 可得: tDM2=

其標(biāo)準(zhǔn)誤差為

式中: σtDM1為tDM1的標(biāo)準(zhǔn)誤差。

但值得指出的是, 上述式中并沒(méi)有考慮 fs的誤差。如果考慮, 則誤差可以寫(xiě)成

3.1.5 fs誤差的計(jì)算

根據(jù)公式這里為常數(shù), 所以這個(gè)量由一個(gè)直接測(cè)量量(176Lu/177Hf)完全確定, 標(biāo)準(zhǔn)誤差為

3.2 Nd同位素參數(shù)誤差計(jì)算

與Hf同位素類似, 涉及Nd同位素的主要參數(shù)有εNd(0)、εNd(t)、tDM1和 tDM2。它們的計(jì)算方法與Hf同位素完全相同, 所以其標(biāo)準(zhǔn)誤差的公式也與其類似。所不同的是147Sm的衰變常數(shù)[12], 及相關(guān)的球粒隕石和虧損地幔的參數(shù)[1]。

3.3 Sr同位素參數(shù)誤差計(jì)算

Sr同位素地球化學(xué)參數(shù)相對(duì)較少, 主要參數(shù)的表達(dá)式如下:式中: s = 樣品; λ = 1.42×10–11a–1[13]; CHUR = 球粒隕石; (87Rb/86Sr)CHUR= 0.0827; (87Sr/86Sr)CHUR,0=0.7045[1]。

這樣的標(biāo)準(zhǔn)誤差計(jì)算公式是:

而εSr(0)和εSr(t)的誤差計(jì)算與Hf-Nd同位素原理相同, 此處不再贅述。與Hf、Nd同位素不同的是, 我們很少用Sr同位素?cái)?shù)據(jù)來(lái)計(jì)算模式年齡。

3.4 地球化學(xué)儲(chǔ)庫(kù)參數(shù)變化情形下的誤差計(jì)算

在上述各參數(shù)的誤差計(jì)算過(guò)程中, 我們假設(shè)所采用的衰變常數(shù)、球粒隕石與虧損地幔的同位素組成均為常量(表 1), 但實(shí)際情況并非如此。以 Hf同位素為例, Blichert-Toft et al.提出球粒隕石的176Lu/177Hf和176Hf/177Hf比 值 為 0.0332±2 和0.282772±29[8], 但 Patchett et al.卻發(fā)現(xiàn)上述兩值存在較大的變化范圍[14], 并給出其平均值分別為0.0342和0.282843。Bouvier et al.通過(guò)更細(xì)致的工作提出球粒隕石的176Lu/177Hf和176Hf/177Hf比值為0.0336±1和 0.282785±11[15], 其中176Lu/177Hf比值較Blichert-Toft et al.提出的高約1%左右,176Hf/177Hf比值高出約0.5ε單位。近來(lái), Iizuka et al.提出球粒隕石的上述比值為0.0338±1和0.282793±11[16], 顯示這方面的研究目前正處于進(jìn)展之中。從圖2的結(jié)果可以看出,球粒隕石參數(shù)的變化對(duì)樣品εHf(t)誤差的影響顯著存在。由于這些參數(shù)的具體數(shù)據(jù)目前并無(wú)定論, 因而我們?cè)诖撕茈y評(píng)估它對(duì)相關(guān)參數(shù)的影響程度。但我們建議, 當(dāng)讀者在進(jìn)行具體樣品的計(jì)算時(shí), 應(yīng)首先注明所采用的參數(shù)值, 以利于不同研究之間的對(duì)比。

表1 Hf-Nd-Sr同位素計(jì)算中的主要地球化學(xué)常量Table 1 Major geochemical constants as userd for Hf-Nd-Sr isotopic calculations

圖2 球粒隕石參數(shù)變化情形下M257標(biāo)準(zhǔn)鋯石εHf(t)的誤差Fig.2 εHf(t) errors of zircon M257 when the parameters of referenced chondrite vary

4 結(jié) 論

(1) 大多數(shù)同位素地球化學(xué)參量都是非直接測(cè)量量, 它們誤差的計(jì)算涉及到復(fù)雜程度不等的數(shù)學(xué)的運(yùn)算。如 εHf(0)標(biāo)準(zhǔn)誤差的計(jì)算相對(duì)簡(jiǎn)單, 但εHf(t)標(biāo)準(zhǔn)誤差的計(jì)算則要復(fù)雜得多。不過(guò), 如果能對(duì)參量的表達(dá)式做一些合理的近似, 那么其標(biāo)準(zhǔn)誤差的計(jì)算會(huì)簡(jiǎn)單很多;

(2) 盡管部分參數(shù)標(biāo)準(zhǔn)誤差的計(jì)算相對(duì)復(fù)雜,但它們的計(jì)算并非不可實(shí)現(xiàn)。為方便讀者, 本文提供了簡(jiǎn)潔實(shí)用的Excel表格, 供讀者使用。李獻(xiàn)華、李秋立研究員曾就誤差的基本概念和計(jì)算與作者進(jìn)行了深入討論; 兩位評(píng)審人對(duì)本文提出的寶貴修改意見(jiàn)使得本文的質(zhì)量得到很大提高,在此一并致以衷心的感謝。

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