朱俊，劉作華,，鄭雄攀，陳超，王運(yùn)東

?

雙層剛?cè)峤M合攪拌槳調(diào)控流體宏觀不穩(wěn)定性行為

朱俊1，劉作華1,2，鄭雄攀1，陳超1，王運(yùn)東2

（1重慶大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院，重慶 400044；2清華大學(xué)化學(xué)工程系，北京 100084）

流體宏觀不穩(wěn)定性是攪拌槽內(nèi)流體流動(dòng)存在大尺度低頻非穩(wěn)態(tài)準(zhǔn)周期現(xiàn)象，可以影響流體的能量﹑質(zhì)量的傳遞行為。為揭示在雙層組合槳作用下攪拌槽內(nèi)流體的非穩(wěn)態(tài)流動(dòng)規(guī)律，實(shí)驗(yàn)采用頻譜分析和流場(chǎng)可視化技術(shù)研究雙層組合槳攪拌槽內(nèi)自來(lái)水體系的宏觀不穩(wěn)定性，對(duì)比分析了雙層剛性槳和雙層組合槳對(duì)流體混合的影響。結(jié)果表明：直徑為的攪拌槽內(nèi)流體宏觀不穩(wěn)定頻率與轉(zhuǎn)速呈線性增大趨勢(shì)，在轉(zhuǎn)速為180 r·min-1時(shí)離底距離 0.25剛?cè)峤M合槳體系的宏觀不穩(wěn)定性頻率消失，出現(xiàn)譜帶現(xiàn)象，流場(chǎng)呈現(xiàn)多尺度結(jié)構(gòu)特征，而離底距離為0.33和0.5的剛?cè)峤M合槳體系的宏觀不穩(wěn)定性頻率分別為0.5096 Hz和0.3459 Hz。雙層組合槳體系分別使流體的混合時(shí)間縮短了22.5%和35%左右，減小離底距離，可使流場(chǎng)的規(guī)則區(qū)減小。雙層剛?cè)峤M合槳調(diào)控流體宏觀不穩(wěn)定性，強(qiáng)化流體的能量傳遞行為，從而縮短混合時(shí)間，提高了流體的混合效率。

混合；攪拌容器；傳遞；宏觀不穩(wěn)定性；流場(chǎng)可視化；雙層剛?cè)峤M合槳

引 言

機(jī)械攪拌反應(yīng)器廣泛應(yīng)用于化工、冶金、生物、制藥及食品等工業(yè)，其經(jīng)濟(jì)性與流體混合性能密切相關(guān)[1-6]。流體混合是分子擴(kuò)散、渦流擴(kuò)散以及主體對(duì)流擴(kuò)散共同作用實(shí)現(xiàn)的。流體的混合具有時(shí)空混沌特性，并且遠(yuǎn)離非平衡態(tài)，此過(guò)程蘊(yùn)含復(fù)雜的非線性行為。攪拌槽內(nèi)的流體流動(dòng)形態(tài)是一個(gè)高度湍流狀態(tài)，而在湍流區(qū)包含三維非定常、多尺度的渦運(yùn)動(dòng)，這種運(yùn)動(dòng)在尺度上可橫跨多個(gè)數(shù)量級(jí)。攪拌槽內(nèi)存在的這種渦運(yùn)動(dòng)是一種非穩(wěn)態(tài)的流體流動(dòng)，它使流體在時(shí)間和空間尺度上具有明顯的流動(dòng)形態(tài)的變化[7]。研究已經(jīng)證實(shí)，攪拌槽內(nèi)流體流動(dòng)存在大尺度低頻非穩(wěn)態(tài)準(zhǔn)周期現(xiàn)象，并將這種現(xiàn)象稱(chēng)作流場(chǎng)的“宏觀不穩(wěn)定性”(macro-instability, MI)。日本學(xué)者Winardi等[8]首次報(bào)道了這種低頻率、大尺度流場(chǎng)脈動(dòng)現(xiàn)象。而攪拌槽內(nèi)的宏觀不穩(wěn)定性現(xiàn)象可改變流場(chǎng)的流動(dòng)形態(tài)，還對(duì)流體的傳熱傳質(zhì)及混合有很大影響[9-10]。樊建華等[11]發(fā)現(xiàn)，低轉(zhuǎn)速（30 r·min-1）時(shí)攪拌槽內(nèi)存在明顯的宏觀不穩(wěn)定現(xiàn)象, 其發(fā)生周期為槳葉通過(guò)周期的18倍和110倍；轉(zhuǎn)速在30～60 r·min-1時(shí)宏觀不穩(wěn)定現(xiàn)象依然明顯；隨著轉(zhuǎn)速的提高（120～180 r·min-1），攪拌槽內(nèi)脈動(dòng)隨機(jī)性增強(qiáng)，宏觀不穩(wěn)定現(xiàn)象相對(duì)減弱，對(duì)應(yīng)頻率與轉(zhuǎn)速呈線性比例關(guān)系，其斜率分別為0.022和0.2。Nomura等[12]發(fā)現(xiàn)，攪拌槽內(nèi)的宏觀不穩(wěn)定現(xiàn)象可促使物料趨于理想混合，并可節(jié)約能量耗損。

目前，攪拌槽內(nèi)流體的宏觀不穩(wěn)定性研究較多，而這些研究所用的攪拌槳均為剛性攪拌槳。Bruha 等[13-14]發(fā)現(xiàn)攪拌槽中流體的宏觀不穩(wěn)定現(xiàn)象是攪拌槳在轉(zhuǎn)動(dòng)過(guò)程中帶動(dòng)系統(tǒng)內(nèi)流體發(fā)生單循環(huán)流動(dòng)和雙循環(huán)流動(dòng)的交替引起的。Kresta 等[15]也發(fā)現(xiàn)攪拌槽內(nèi)宏觀不穩(wěn)定現(xiàn)象在近葉輪區(qū)的流體速度場(chǎng)的功率譜圖中表現(xiàn)為一個(gè)10?2～102s?1之間的低頻顯著峰值。本研究在前期研究的基礎(chǔ)上[16-19]提出剛?cè)峤M合攪拌槳。這種槳葉在攪拌過(guò)程中柔性部分受到攪拌軸和流動(dòng)介質(zhì)的相互作用，可在多個(gè)方向上出現(xiàn)擺動(dòng)，改變流體的流動(dòng)狀態(tài)。劉作華等[20-22]研究發(fā)現(xiàn)，剛?cè)峤M合槳可改變流場(chǎng)結(jié)構(gòu)和能量耗散方式，強(qiáng)化流體混沌混合，實(shí)現(xiàn)高效節(jié)能操作。柔性槳在轉(zhuǎn)速低于250 r·min-1時(shí)，流體宏觀不穩(wěn)定頻率與轉(zhuǎn)速呈線性關(guān)系；轉(zhuǎn)速超過(guò)250 r·min-1，流體因界面卷吸行為吸入空氣，宏觀不穩(wěn)定頻率譜圖呈現(xiàn)功率譜帶，流場(chǎng)結(jié)構(gòu)呈多尺度結(jié)構(gòu)特征，流體宏觀不穩(wěn)定頻率消失，液液混合體系出現(xiàn)明顯的乳化現(xiàn)象。

在前期的研究基礎(chǔ)上，本研究擬設(shè)計(jì)雙層剛?cè)峤M合攪拌槳，并將其與雙層剛性槳做對(duì)比分析，以宏觀不穩(wěn)定性頻率為參數(shù)，結(jié)合混合時(shí)間及流場(chǎng)可視化技術(shù)分析攪拌槽中流體的混合行為。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 實(shí)驗(yàn)裝置

采用的攪拌裝置如圖1所示，實(shí)驗(yàn)在內(nèi)徑為0.48 m的平底圓柱形有機(jī)玻璃攪拌槽中進(jìn)行，液體高度為0.85 m, 沿槽內(nèi)壁均勻布置4條寬度為0.05 m的擋板。使用雙層攪拌槳（圖2），分別為雙層剛性槳（double rigid impeller，DRDT）、雙層剛性組合槳（double rigid combination impeller，DR-RDT）和雙層剛?cè)峤M合槳（double rigid-flexible impeller，DRF-RDT），槳葉幾何參數(shù)見(jiàn)表1。槳葉間距為，按順時(shí)針?lè)较蛐D(zhuǎn)。攪拌介質(zhì)為自來(lái)水，25℃時(shí)密度998.2 kg·m-3，黏度0.89×10-3Pa·s。柔性材料使用硅膠，密度為875 kg·m-3。實(shí)驗(yàn)用的采集系統(tǒng)由壓力脈動(dòng)傳感器、數(shù)據(jù)采集器和數(shù)據(jù)采集軟件LabView組成。壓力傳感器采用Honeywell公司140PC微型壓力傳感器，實(shí)驗(yàn)中的采樣點(diǎn)位于兩層槳葉的中間位置，距槽底距離為。數(shù)據(jù)采集器使用的是USB接口便攜式NI USB-6009型多功能數(shù)據(jù)采集卡。

圖1 實(shí)驗(yàn)裝置

1—frequency converter; 2—frequency conversion motor; 3—stirring shaft; 4—baffle; 5—upper impeller; 6—pressure sensor; 7—stirred tank;8—lower impeller

圖2 實(shí)驗(yàn)用雙層攪拌槳

1.2 實(shí)驗(yàn)方法

實(shí)驗(yàn)在室溫下進(jìn)行，用數(shù)據(jù)采集軟件LabView分別采集剛性槳和雙層剛?cè)峤M合槳體在不同轉(zhuǎn)速下穩(wěn)定攪拌10 min后的壓力脈動(dòng)時(shí)間序列數(shù)據(jù)，采樣率s設(shè)定為1000 Hz。通過(guò)小波分析對(duì)壓力脈動(dòng)時(shí)間序列進(jìn)行消噪處理，結(jié)合Matlab軟件編程計(jì)算各工況的宏觀不穩(wěn)定性頻率MI。

2 理論分析

2.1 宏觀不穩(wěn)定性頻率MI

機(jī)械攪拌混合原理是靠槳葉的旋轉(zhuǎn)帶動(dòng)液體循環(huán)，從而加速體系中的傳熱和傳質(zhì)過(guò)程。攪拌過(guò)程中，電動(dòng)機(jī)通過(guò)攪拌軸和攪拌槳把能量傳給流體，流體不斷地運(yùn)動(dòng)，產(chǎn)生湍流。流體的湍流造成的瞬間作用力導(dǎo)致流體的內(nèi)壓變化。分析流體內(nèi)壓強(qiáng)的變化，可分析出攪拌槽內(nèi)的高頻振動(dòng)和低頻流體宏觀不穩(wěn)定性[20]。

2.2 流場(chǎng)可視化技術(shù)

攪拌槽內(nèi)的流場(chǎng)可視化技術(shù)是觀測(cè)或拍攝攪拌過(guò)程中反應(yīng)器內(nèi)流體顏色變化，直觀反映攪拌槽中流場(chǎng)的混沌區(qū)和規(guī)則區(qū)的演變情況，同時(shí)確定流體混合時(shí)間的數(shù)值。劉作華等[21]采用碘液脫色法測(cè)定流體的混合時(shí)間，并記錄流場(chǎng)的混沌區(qū)和規(guī)則區(qū)的演變情況。這種方法是利用碘液被亞硫酸鈉還原，槽內(nèi)碘液逐漸褪色來(lái)觀測(cè)混合時(shí)間和流場(chǎng)演變情況。該方法簡(jiǎn)單﹑實(shí)用。具體步驟如下：首先，向攪拌槽中的自來(lái)水溶液加入50 ml 0.2 mol·L-1碘液，攪拌混合均勻，此時(shí)溶液呈黃褐色；其次，調(diào)節(jié)攪拌轉(zhuǎn)速，然后從攪拌槽的頂部位置加入52 ml 0.2 mol·L-1Na2SO3溶液，在攪拌過(guò)程中亞硫酸鈉被氧化，而碘被還原，溶液逐漸褪色，發(fā)生的化學(xué)反應(yīng)如下

用數(shù)碼相機(jī)拍攝攪拌槽內(nèi)流體混合的整個(gè)演變過(guò)程，并記錄相應(yīng)的混合時(shí)間m。

3 結(jié)果與討論

3.1 宏觀不穩(wěn)定性頻率

3.1.1 轉(zhuǎn)速對(duì)宏觀不穩(wěn)定性頻率的影響 利用Matlab軟件編程計(jì)算雙層剛性槳體系在不同轉(zhuǎn)速下的宏觀不穩(wěn)定性頻率，各轉(zhuǎn)速下的功率譜如圖3所示。

圖3 雙層剛性槳體系在不同轉(zhuǎn)速下的功率譜圖

將圖3中的宏觀不穩(wěn)定性頻率與其對(duì)應(yīng)的各轉(zhuǎn)速進(jìn)行線性擬合，如圖4所示。由圖可以看出，攪拌槽宏觀不穩(wěn)定性頻率與轉(zhuǎn)速呈現(xiàn)線性增大趨勢(shì)。這說(shuō)明隨著轉(zhuǎn)速的增大，攪拌槽中的流體的湍動(dòng)增強(qiáng)，流體的混合效率提高。通過(guò)擬合公式得到宏觀不穩(wěn)定性頻率與轉(zhuǎn)速呈線性比例關(guān)系，即

圖4 轉(zhuǎn)速對(duì)宏觀不穩(wěn)定性頻率的影響

3.1.2 槳葉類(lèi)型對(duì)宏觀不穩(wěn)定性頻率的影響如圖5所示，雙層組合槳（DR-RDT和DRF-RDT）的宏觀不穩(wěn)定性頻率均大于剛性槳體系。結(jié)果表明，雙層組合槳在攪拌過(guò)程中增強(qiáng)了流體的軸向流，加速了上下層流體的流動(dòng)，使槽內(nèi)流體的湍動(dòng)得到增強(qiáng)，而且雙層剛?cè)峤M合槳（DRF-RDT）的宏觀不穩(wěn)定性頻率大于其他槳葉。此外，雙層剛?cè)峤M合槳的中間柔性槳葉在轉(zhuǎn)動(dòng)時(shí)發(fā)生了變形，而這種變形導(dǎo)致它的運(yùn)動(dòng)包含繞軸的轉(zhuǎn)動(dòng)及自身小范圍旋轉(zhuǎn)，改變了攪拌槽內(nèi)的流場(chǎng)結(jié)構(gòu)，強(qiáng)化了流體的能量傳遞，提高了流體的混合效率。

圖5 轉(zhuǎn)速和槳葉類(lèi)型對(duì)宏觀不穩(wěn)定性頻率的影響

3.1.3 離底距離對(duì)宏觀不穩(wěn)定性頻率的影響 實(shí)驗(yàn)對(duì)雙層剛?cè)峤M合攪拌槳體系進(jìn)行了研究分析，保持上層槳位置不動(dòng)，移動(dòng)下層槳，使下層槳的離底距離分別為0.5、0.33和0.25，同時(shí)保持柔性槳葉長(zhǎng)度與槳葉間隔之比相等（/為1.17）。圖6為不同離底距離時(shí)體系宏觀不穩(wěn)定性頻率消失時(shí)所對(duì)應(yīng)的功率譜圖。

圖6 雙層剛?cè)峤M合槳體系在不同轉(zhuǎn)速和離底距離時(shí)的功率譜圖

如圖6和圖7所示，離底距離對(duì)雙層剛?cè)峤M合槳體系的宏觀不穩(wěn)定性頻率有一定影響。在轉(zhuǎn)速為180 r·min-1時(shí)，離底距離0.25的剛?cè)峤M合槳體系的宏觀不穩(wěn)定性頻率消失，此時(shí)離底距離為0.33和0.5的剛?cè)峤M合槳體系的宏觀不穩(wěn)定性頻率分別為0.5096 Hz和0.3459 Hz。這是由于離底距離越小雙層槳間隔越大，雙層槳之間的柔性葉片就使更多的能量傳遞給周?chē)黧w而形成軸向流，增強(qiáng)了槳葉間隔之間流體的流動(dòng)，使宏觀不穩(wěn)定現(xiàn)象更加明顯，提高了流體的混合效率。

圖7 雙層剛?cè)峤M合槳體系不同離底距離對(duì)宏觀不穩(wěn)定性頻率的影響

3.2 實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證雙層剛?cè)峤M合槳的混合性能

3.2.1 雙層剛?cè)峤M合槳對(duì)混合性能的影響 實(shí)驗(yàn)對(duì)3種雙層攪拌槳進(jìn)行了研究，裝置采用雙層槳，上下層槳葉均采用六直葉渦輪槳，如圖8所示，分別為雙層剛性槳﹑雙層剛性組合槳和雙層剛?cè)峤M合槳1。

圖8 不同槳葉體系混合時(shí)間與轉(zhuǎn)速的關(guān)系

由圖可以看出，流體的混合時(shí)間都隨轉(zhuǎn)速的增大而減小，在低轉(zhuǎn)速段（120 r·min-1以下）混合時(shí)間隨轉(zhuǎn)速的增大降低幅度尤為明顯，在轉(zhuǎn)速較高時(shí)混合時(shí)間隨轉(zhuǎn)速趨于最低值。與雙層剛性槳相比，雙層剛?cè)峤M合槳縮短了流體的混合時(shí)間，提高了流體的混合效率。這是因?yàn)樵谵D(zhuǎn)動(dòng)過(guò)程中中間柔性槳葉可在兩個(gè)槳葉之間形成螺旋渦，增強(qiáng)了槳葉上下區(qū)域流體軸向的運(yùn)動(dòng)，強(qiáng)化了流體的傳質(zhì)速率，從而縮短了流體的混合時(shí)間。

圖9的照片序列展示了雙層攪拌槳體系在相同時(shí)間間隔內(nèi)流場(chǎng)的演變情況。由圖可以看出，在混合時(shí)間10 s時(shí)雙層組合槳體系槳葉之間區(qū)域優(yōu)先脫色。這說(shuō)明雙層組合槳（DR-RDT和DRF-RDT 1）可以破壞槳葉之間的規(guī)則區(qū)，使更多流體進(jìn)入混沌狀態(tài)，提高流體的混合效率。相比雙層剛性槳，雙層組合槳增加了系統(tǒng)的功耗，但雙層組合槳可以大幅度縮短流體的混合時(shí)間，雙層組合槳體系使流體的混合時(shí)間分別縮短了22.5%和35%左右。

3.2.2 離底距離對(duì)雙層剛?cè)峤M合槳體系混合性能的影響 實(shí)驗(yàn)對(duì)雙層剛?cè)峤M合攪拌槳體系進(jìn)行了研究分析，保持上層槳位置不動(dòng)，移動(dòng)下層槳，使離底距離分別為0.5、0.33和0.25，同時(shí)保持柔性槳葉長(zhǎng)度與槳葉間隔之比相等。

如圖10所示，流體的混合時(shí)間都隨轉(zhuǎn)速的增大而減小，在轉(zhuǎn)速較高時(shí)混合時(shí)間隨轉(zhuǎn)速趨于最低值。離底距離對(duì)于雙層剛?cè)峤M合槳體系的混合時(shí)間影響很大。這是因?yàn)閿嚢璨蹆?nèi)的阻礙流體混合的區(qū)域存在于槳葉的上下兩側(cè)，而下層槳葉與槽底之間的區(qū)域是阻礙流體混合的主要區(qū)域（稱(chēng)為規(guī)則區(qū)）[18]，離底距離越小規(guī)則區(qū)就越小，而加入中間槳葉可以很好地消除兩個(gè)槳葉之間的規(guī)則區(qū)，從而縮短混合時(shí)間，提高了流體的混合效率。

圖10 在不同離底距離時(shí)混合時(shí)間與轉(zhuǎn)速的關(guān)系

圖11的照片序列展示了在不同離底距離時(shí)雙層剛?cè)峤M合槳體系在相同時(shí)間間隔內(nèi)流場(chǎng)的演變情況。從圖中可以看出，在混合時(shí)間10 s時(shí)DRF-RDT3體系較其他槳葉體系脫色（即混合）很明顯。這表明離底距離（或槳葉間隔）對(duì)流體的混合時(shí)間影響很大。這是由于剛?cè)峤M合槳的柔性葉片可破壞槳葉之間的規(guī)則區(qū)，減小離底距離，從而增強(qiáng)流體的湍動(dòng)。相比DRF-RDT1體系，其他雙層剛?cè)峤M合槳體系使流體混合時(shí)間分別縮短了17%左右和30% 左右。

圖11 雙層剛?cè)峤M合槳體系在120 r·min-1時(shí)混合實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象

4 結(jié) 論

（1）剛?cè)峤M合攪拌槳結(jié)構(gòu)參數(shù)和操作參數(shù)可調(diào)控流體混合宏觀不穩(wěn)定性頻率，從而強(qiáng)化流體混合行為。

（2）與雙層剛性槳相比，雙層組合槳體系使流體的混合時(shí)間分別縮短了22.5%和35%左右，離底距離越小規(guī)則區(qū)就越小，而加入中間柔性槳葉可以很好地消除兩個(gè)槳葉之間的規(guī)則區(qū)，從而縮短混合時(shí)間，提高了流體的混合效率。

（3）在轉(zhuǎn)速為180 r·min-1時(shí)，離底距離0.25剛?cè)峤M合槳體系的宏觀不穩(wěn)定性頻率消失，此時(shí)離底距離為0.33和0.5的剛?cè)峤M合槳體系的宏觀不穩(wěn)定性頻率分別為0.5096 Hz和0.3459 Hz。

符 號(hào) 說(shuō) 明

D——槳葉直徑, m d——槳葉間距, m fs——采樣頻率，Hz H——流體高度，m L——雙層組合槳中間槳葉長(zhǎng)度, m N——轉(zhuǎn)速，r·min-1 T——攪拌槽直徑, m tm——混合時(shí)間，s W——雙層組合槳中間槳葉寬度, m μ——黏度，Pa·s ρ——密度，kg·m-3

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提出了一種以專(zhuān)業(yè)論文文本大數(shù)據(jù)為數(shù)據(jù)源的評(píng)價(jià)因子取值新方法，這種方法使得評(píng)價(jià)因子研究的信度和效度得到提高。對(duì)專(zhuān)家論文進(jìn)行客觀數(shù)據(jù)分析的方法，降低了以往評(píng)價(jià)因子取值的個(gè)人主觀性。為主觀評(píng)價(jià)提供客觀數(shù)據(jù)參考，可以提高評(píng)價(jià)因子取值方法的客觀性和科學(xué)性，也符合時(shí)代發(fā)展需要具有的高效性特點(diǎn)。所以，這種方法是對(duì)傳統(tǒng)評(píng)價(jià)因子取值方法的重要補(bǔ)充。

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Macro-instability regulated by double rigid-flexible combination impeller

ZHU Jun1, LIU Zuohua1,2, ZHENG Xiongpan1, CHEN Chao1, WANG Yundong2

(School of Chemistry and Chemical EngineeringChongqing UniversityChongqingChina;Department of Chemical EngineeringTsinghua UniversityBeijingChina

Fluid macro-instability is a large scale low frequency transient quasi-periodic phenomenon existing in stirred vessel, and affects fluid energy and mass transfer behavior. To reveal the nature of unsteady flow in a stirred vessel with double rigid-flexible impeller, tap water was used as working fluid, and wavelet analysis and flow field visualization were adopted to analyze the influence of double rigid-flexible impeller on the frequency of macro-instability. The difference between double rigid and double rigid-flexible impellers was analyzed in terms of mixing performance. The frequency of macro-instability increased linearly with agitation speed. At agitation speed 180 r·min-1, macro-instability frequency values of rigid-flexible impeller were 0.5096 Hz and 0.3459 Hz with off-bottom clearance 0.33and 0.5, respectively. Compared with double rigid impeller system, mixing time was shortened by about 22.5% and 35%, respectively. But macro-instability with off-bottom clearance 0.25disappeared and bands phenomenon appeared. Shortening the off-bottom clearance could reduce the regular area. Double rigid-flexible combination impeller regulated fluid macro-instability and strengthened energy transfer behavior, so as to shorten mixing time and improve mixing efficiency of the fluid.

mixing; stirred vessel; transfer; macro-instability; flow field visualization; double rigid-flexible impeller

2014-07-14.

LIU Zuohua, liuzuohua @cqu.edu.cn

10.11949/j.issn.0438-1157.20141058

TQ 027.2

A

0438—1157（2015）03—0896—09

國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃項(xiàng)目（2012CBA01203）；清華大學(xué)化學(xué)工程聯(lián)合國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開(kāi)放課題（SKL-ChE-12A02）；重慶市自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目（CSTC2012JJB0006）。

2014-07-14收到初稿，2014-11-05收到修改稿。

聯(lián)系人：劉作華。第一作者：朱俊（1982—），男，博士。

supported by the National Basic Research Program of China (2012CBA01203), the State Key Laboratory of Chemical Engineering (SKL-ChE-12A02) and the Key Natural Science Fund of Chongqing (CSTC2012JJB0006).