激光誘導Mg等離子體電子溫度的實驗研究

姚紅兵、倪文強*、袁冬青、楊 昭、李 強

1. 江蘇大學機械工程學院、江蘇 鎮(zhèn)江 212013 2. 淮海工學院理學院、江蘇 連云港 222069 3. 連云港師范高等?？茖W校物理電子系、江蘇 連云港 222006

激光誘導Mg等離子體電子溫度的實驗研究

姚紅兵1、倪文強1*、袁冬青2、楊 昭3、李 強3

1. 江蘇大學機械工程學院、江蘇 鎮(zhèn)江 212013 2. 淮海工學院理學院、江蘇 連云港 222069 3. 連云港師范高等?？茖W校物理電子系、江蘇 連云港 222006

利用波長為1 064 nm、最大能量為500 mJ的Nd∶YAG脈沖激光器在室溫、一個標準大氣壓下對Mg合金沖擊、改變激光能量、得到相應的Mg等離子體特征譜線。分析譜線、發(fā)現(xiàn)譜線有不同的演化速率、同時得到了MgⅠ、MgⅡ離子譜線、證明此實驗條件下、激光能量足夠Mg合金靶材充分電離。選擇了相對強度較大的MgⅠ 383.2 nm,MgⅠ 470.3 nm,MgⅠ 518.4 nm三條激發(fā)譜線、利用這些發(fā)射譜線的相對強度計算了等離子體的電子溫度、激光能量為500 mJ時、等離子體溫度為1.63×104K。實驗結果表明：在本實驗條件下、Mg原子可以得到充分激發(fā)； 在200～500 mJ激光能量范圍內、等離子體溫度隨著激光能量的降低而衰減、在350～500 mJ激光能量范圍內的等離子體溫度隨激光能量的變化速度十分明顯、200～350 mJ時等離子體溫度變化速度迅速減緩； 激光能量為300 mJ時、譜線相對強度明顯減弱、低于350和250 mJ的譜線相對強度、不符合譜線相對強度會隨著激光能量提高而上升的變化趨勢、證明發(fā)生了等離子體屏蔽現(xiàn)象、高功率激光產(chǎn)生的等離子體隔斷了激光與材料之間的耦合。此時的等離子體溫度明顯升高、不符合變化趨勢、這是由于在發(fā)生等離子體屏蔽現(xiàn)象時、激光能量被等離子體吸收、導致等離子體溫度上升。

激光等離子體； Mg原子光譜； 發(fā)射光譜； 電子溫度； 變化規(guī)律

引 言

利用等離子體的發(fā)射光譜(也稱作激光誘導擊穿譜LIBS)對化學元素進行定量的分析是一項非常重要的應用[1-4]。在局部熱平衡條件有效的情況下、來自等離子體中特定原子核離子譜線的特性主要取決于以下三個因素：元素的濃度、等離子體中的電子密度和溫度[5]。在研究過程中人們往往采用改變各種作用條件的方法、諸如不同的激光能量、環(huán)境氣體壓強、延遲時間以及其他的因素。楊兆瑞等[6]根據(jù)Ti原子光譜圖、分析了1 064 nm的YAG激光器誘導的等離子體溫度。陸同興等[7]使用了1 064 nm的YAG激光器、激光束能量為10 mJ分析了部分Mg等離子體譜線的Stark展寬。近些年、在激光等離子體電子溫度測定方面做了很多研究工作[6-10]、利用實驗得到的激光等離子體發(fā)射譜線的Stark展寬、相對強度計算等離子體的電子溫度。大部分研究關注于Ti、Al、Cu等元素、本文利用等離子體發(fā)射光譜技術得到Mg元素的等離子體譜線、對500 mJ激光能量的Mg等離子體的整體譜線進行了分析研究、并在200～500 mJ激光能量范圍內依次得到Mg等離子體光譜、計算了Mg等離子體的電子溫度并分析了其規(guī)律。

1 實驗部分

實驗裝置如圖1所示、實驗在室溫、一個標準大氣壓下進行。

激光器為可調諧頻率、波長為1 064 nm的調Q Nd∶YAG固體激光器、最大能量為500 mJ、激光光斑直徑為1 mm、脈寬為12 ns。樣品鎂合金放置在樣品夾具上。光纖一端連接的為光收集器、另一端連接英國Andor ME5000中階梯光柵光譜儀、該光譜儀可檢測的波長范圍為200～900 nm、分辨力為0.1 nm。

光譜儀校準由標準汞氬燈進行、光譜儀內部工作溫度控制在-10 ℃。光譜儀與ICCD相機相連、在一個脈沖作用時間內獲取激發(fā)的瞬態(tài)光譜。ICCD設置曝光時間為0.1 s、門寬為10 ms。ICCD由DG645延時器和光電二極管控制、光電二極管接受激光、作為觸發(fā)源控制DG645工作。

圖1 激光誘導等離子體光譜分析實驗裝置圖

2 結果和討論

2.1 整體譜線分析

圖2為在上述實驗條件下、500 mJ能量下得到的光譜圖。圖中可見9條一價Mg離子譜線：MgⅠ 278.0 nm、MgⅠ 285.2 nm、MgⅠ 383.0 nm、MgⅠ 383.2 nm、MgⅠ 470.3 nm、MgⅠ 516.8 nm、MgⅠ 517.3 nm、MgⅠ 518.4 nm、MgⅠ 552.9 nm(其中MgⅠ 383.0 nm、MgⅠ 383.2 nm為譜線的多重態(tài)、MgⅠ 516.8 nm、MgⅠ 517.3 nm、MgⅠ 518.4 nm為譜線的多重態(tài))。

圖2 500 mJ能量下的光譜圖

圖中光譜有很強的連續(xù)背景輻射、在518.4 nm處的強度比其他波長處的強度明顯更強、證明譜線有不同的演化速率。同時在圖中可見2條MgⅡ離子譜線：MgⅡ 448.1 nm、MgⅡ 448.2 nm(此兩條譜線為譜線的多重態(tài))、證明在此實驗條件下、激光能量足夠Mg合金靶材充分電離。

2.2 等離子體溫度的測定

2.2.1 Boltzmann斜率法

由于得到的二價Mg離子的發(fā)射譜線較少、且有部分譜線是多重態(tài)譜線、所以無法使用Saha-Boltzmann多線圖法來確定等離子體的電子溫度。因此采用Boltzmann斜率法。由于等離子體的溫度很高、原子或離子的各個能級都有一定程度的布局、因此、從可見到紫外的各個波段上、原子或離子的各條譜線都可被檢測到。在等離子體的局部熱平衡已經(jīng)建立的情況下、屬于相同原子的兩條譜線I1和I2的強度關系由下式給出[11]

(1)

式中、下標1,2分別指第一和第二條譜線、A1和A2是躍遷幾率、g1和g2分別為能級E1和E2的統(tǒng)計權重、kB為玻爾茲曼常數(shù)、T為熱平衡溫度、U1和U2為其配分函數(shù)、如果兩條譜線屬同一電離級次、它們就分別相等、在這樣的情況下、公式可變?yōu)?/p>

(2)

取上式對數(shù)、可得同一原子兩條譜線強度之比的對數(shù)、與相應的能級間距的關系、為正比關系、該公式代表的斜線稱為玻爾茲曼斜線、其斜率就是溫度、即

(3)

以等式左邊為坐標軸Y軸、以ΔE為坐標軸X軸、用最小二乘法擬合得到直線、得到擬合直線的斜率、計算等離子體溫度、該等離子體溫度的精度由相對譜線強度的測量精度與躍遷幾率的誤差大小決定、后者起決定性作用、因此常采用多條譜線。

2.2.2 等離子體溫度的實驗測定結果

發(fā)射譜線強度為相對強度、如圖3所示。選定相對強度較大的特征譜線、盡量減小背景噪聲輻射對于計算結果的影響。選定MgⅠ 383.2 nm,MgⅠ 470.3 nm,MgⅠ 518.4 nm作為計算等離子體溫度的數(shù)據(jù)。表1列出了實驗得到的Mg離子發(fā)射譜線的激發(fā)能量、上能級的權重因子和躍遷幾率[12-14]。

圖3 用于溫度測定的MgⅠ 518.4 nm周圍離子發(fā)射譜線

在激光能量為500 mJ、溫度為室溫、氣壓為一個標準大氣壓的實驗條件下、利用MgⅠ 383.2 nm,MgⅠ 470.3 nm,MgⅠ 518.4 nm等離子的發(fā)射譜線、得到此時的Boltzmann斜線如圖4所示、此時計算得到的等離子體溫度為1.63×104K。

如圖5所示為激光能量在200～500 mJ范圍內變化時、等離子體中相應的電子溫度T范圍為1.63×104～1.05×104K。從圖5中可以看出、在500～350 mJ時、等離子體溫度下降較快、變化較明顯、在350～200 mJ時、等離子體溫度下降速度明顯降低、變化較緩慢。在300 mJ時、等離子體溫度明顯不符合變化趨勢、是由于此時發(fā)生了等離子體屏蔽現(xiàn)象。

表1 有關Mg發(fā)射譜線的波長、上能級的激發(fā)能量和統(tǒng)計權重及其相應的躍遷幾率

Table 1 Excitation energy,statistical weight of the high level of Mg line and the corresponding transition probability

Wavelength/nmUpperlevelenergy/cm-1Excitationenergy/eVgkAk/108s-1MgⅠ278.057873.9407.1894.09MgⅠ285.256968.2187.0634.91MgⅠ383.047957.0585.95150.90MgⅠ383.247957.0275.95151.21MgⅠ470.356308.3816.9950.22MgⅠ516.841197.4035.1130.11MgⅠ517.341197.4035.1130.34MgⅠ518.441197.4035.1130.56MgⅠ552.953134.6426.5950.14MgⅡ448.193799.75011.63142.33MgⅡ448.293799.63011.63142.17

圖4 在500 mJ激光能量下使用MgⅠ 383.2 nm,MgⅠ 470.3 nm,MgⅠ 518.4 nm譜線數(shù)據(jù)的Boltzmann斜線圖

Fig.4 Boltzmann plot for Mg line at laser energy of 500 mJ by using date of MgⅠ 383.2 nm,MgⅠ 470.3 nm,MgⅠ 518.4 nm

2.2.3 等離子體屏蔽現(xiàn)象

激光作用于靶標面、引發(fā)蒸氣、蒸氣繼續(xù)吸收激光能量、使溫度升高、最后在靶標面產(chǎn)生高溫高密度的等離子體。這種等離子體向外迅速膨脹、在膨脹過程中等離子體繼續(xù)錫收入射激光、阻止了激光到達靶標面、切斷了激光與靶的能量耦合。這種效應為等離子體屏蔽效應[15]。

如圖6所示、在激光能量為300 mJ,譜線相對強度明顯減弱、低于350和250 mJ的譜線相對強度、不符合譜線相對強度會隨著激光能量提高而上升的變化趨勢、這是由于此時高功率激光產(chǎn)生的等離子體隔斷了激光與材料之間的耦合。從圖6中發(fā)現(xiàn)、在300 mJ發(fā)生等離子體屏蔽現(xiàn)象時、等離子體溫度不符合變化趨勢的明顯升高、這是由于在發(fā)生等離子體屏蔽現(xiàn)象時、激光能量被等離子體吸收、導致等離子體溫度上升。

圖5 不同激光能量(200～500 mJ)激光誘導Mg等離子體中電子溫度的變化曲線

Fig.5 Evolution of the temperature of laser-induced Mg plasma with different laser energy(200～500 mJ)

圖6 激光能量分別為250,300,350 mJ時MgⅠ518.4 nm附近的相對強度光譜圖

Fig.6 Emission spectrum of relative intensity near MgⅠ 518.4 nm at laser energy of 250,300 and 350 mJ

3 結 論

使用波長為1 064 nm、最大能量為500 mJ的Nd∶YAG脈沖激光器對Mg合金沖擊、并改變激光能量、得到Mg等離子體的特征譜線、對譜線進行分析并計算得到等離子體溫度。結果表明：在本實驗條件下、Mg原子可以得到充分激發(fā)、并得到200～500 mJ激光能量范圍內的等離子體溫度、它們會隨著激光能量的降低而迅速衰減、直到350 mJ以后達到一個較低的水平并緩慢變化、同時發(fā)現(xiàn)在激光能量為300 mJ時、發(fā)生了等離子體屏蔽現(xiàn)象、此時激光能量被等離子體吸收、導致等離子體溫度不符合變化趨勢的突然上升。

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Experimental Investigation on the Electron Temperature of Laser-Induced Mg Plasmas

YAO Hong-bing1,NI Wen-qiang1*,YUAN Dong-qing2,YANG Zhao3,LI Qiang3

1. School of Mechanical Engineering,Jiangsu University,Zhenjiang 212013,China 2. Faculty of Science,Huaihai Institute of Technology,Lianyungang 222069,China 3. Lianyungang Normal College,Lianyungang 222006,China

A series of plasma characteristic spectral lines of Mg alloy were obtained under nanosecond laser shock produced by a pulsed Nd∶YAG laser (1 064 nm,maximum energy 500 mJ),which was taken under standard atmospheric pressure and at room temperature. Results indicated that the evolutionary rates of spectral lines were different,and the laser energy was enough to ionization Mg alloy under this experimental condition by the spectral lines of MgⅠ、MgⅡ. The electron temperature of Mg plasma were calculated by the measured relative Emission-line intensity(MgⅠ383.2 nm,MgⅠ470.3 nm,MgⅠ518.4 nm). The experimental results showed that the secondary excitation Mg atoms could be got under this experimental condition. The electron temperature of Mg plasma decreased with the laser energy reduced while the laser energy was in the range of 200～500 mJ. When the laser energy was in the range of 350～500 mJ,the electron temperature changed rapidly. When the laser energy was in the range of 200～350 mJ,the electron temperature changed slowly and tended towards stability. It is found that when the laser energy was 300 mJ,the plasma temperature raised suddenly,which could not accord with the trend because of plasma shielding. When the laser energy was 300 mJ,the relative intensity of spectral lines was reduced which was lower than that of 350 and 250 mJ. And it is against the variation trend of the relative intensity of spectral lines increases with the increase of laser energy,which prove plasma shielding phenomenon had occurred and plasma with high power laser separate the coupling between laser and material. The plasma temperature was increased significantly,which is not consistent with the trend .When the plasma shielding phenomenon happened,laser energy was absorbed by the plasma,resulting in the rise of plasma temperature.

Laser plasma; Mg spectra; Emission spectroscopy; Electron temperature; Changing regularities

Aug. 18,2015; accepted Dec. 25,2015)

2015-08-18、

2015-12-25

國家自然科學基金項目(51405181、51405200)、江蘇省科技廳自然科學基金項目(BK20130407)資助

姚紅兵、1976年生、江蘇大學機械工程學院教授 *通訊聯(lián)系人 e-mail: oplkjf@qq.com

O657.3

A

10.3964/j.issn.1000-0593(2016)12-3853-04

*Corresponding author