銀納米結(jié)構(gòu)二聚體中的等離激元感應(yīng)透明

張　杰， 馬平平， 劉煥煥， 張　靜， 徐永剛， 王　江， 張夢橋， 李永放

(陜西師范大學 物理學與信息技術(shù)學院， 陜西 西安 710119)

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銀納米結(jié)構(gòu)二聚體中的等離激元感應(yīng)透明

張杰， 馬平平， 劉煥煥， 張靜， 徐永剛， 王江， 張夢橋， 李永放*

(陜西師范大學 物理學與信息技術(shù)學院， 陜西 西安 710119)

設(shè)計了由對稱性破缺的銀納米圓環(huán)構(gòu)成的二聚體，應(yīng)用有限元方法系統(tǒng)研究了該二聚體在光場作用下的吸收特性。結(jié)果表明，在光場作用下的對稱性破缺銀納米圓環(huán)二聚體中可以實現(xiàn)等離激元感應(yīng)透明(PIT)效應(yīng)。通過改變圓環(huán)的偏心距、兩環(huán)之間距離和右側(cè)環(huán)繞z軸逆時針旋轉(zhuǎn)角度可以實現(xiàn)對PIT效應(yīng)的有效調(diào)控。PIT效應(yīng)產(chǎn)生機理是由于左側(cè)環(huán)的偶極明模受到右側(cè)環(huán)暗模激發(fā)導致了偶極明模分裂，分裂的兩個偶極明模間的相消干涉進而產(chǎn)生了PIT效應(yīng)。

納米圓環(huán)二聚體； 等離激元感應(yīng)透明； 相消干涉

PACS: 78.67. Bf, 42.25.Bs, 41.20.Jb

在原子系統(tǒng)中，兩個激發(fā)通道之間的量子相干效應(yīng)會導致光在原子共振吸收頻率處的吸收減小甚至變成完全透明的現(xiàn)象，稱為電磁感應(yīng)透明(electromagnetically induced transparency,EIT)[1-2]。近些年來，微納金屬復合結(jié)構(gòu)中的等離激元振蕩已被廣泛研究。在光場作用下，在此結(jié)構(gòu)中會產(chǎn)生類似于EIT的現(xiàn)象，被稱為等離激元感應(yīng)透明(PIT)。文獻[3]設(shè)計一個豎直放立的金屬棒和一對相互平行金屬棒組合在一起時，在光場的作用下產(chǎn)生了PIT現(xiàn)象。在對該現(xiàn)象的物理解析中，該小組將金屬納米復合結(jié)構(gòu)產(chǎn)生PIT的機理與三能級原子系統(tǒng)中產(chǎn)生EIT效應(yīng)做了類比分析。在表面等離激元中，偶極明?？杀蝗肷涔庵苯蛹ぐl(fā)，而多極(例如電四極)暗模不能夠被入射光直接激發(fā)。由于與偶極明模的作用使得暗模被間接激發(fā)，被激發(fā)的暗模反過來又會影響明模。這樣，明模會受到入射光場與暗模激發(fā)的兩種作用，這兩種作用途徑間的相消干涉導致了在共振吸收頻率處的吸收減小甚至變成完全透明的PIT效應(yīng)的產(chǎn)生[3]。這一過程與三能級原子系統(tǒng)中由兩條激發(fā)路徑：|1〉-|2〉和|1〉-|2〉-|3〉-|1〉間的量子干涉效應(yīng)所導致的EIT效應(yīng)相類似。和原子系統(tǒng)中的EIT相比，PIT不需要特殊的實驗條件，在常溫下即可實現(xiàn)。

金屬納米復合結(jié)構(gòu)能夠產(chǎn)生許多有趣的光學現(xiàn)象，例如等離激元感應(yīng)透明和法諾共振[7-9]等現(xiàn)象。由于法諾共振只能導致很小的調(diào)制深度，在慢光[10-11]方面應(yīng)用受到局限，而PIT效應(yīng)克服了這些局限，在慢光、等離激元傳感[12]和低損耗材料[14]等方面有重要的應(yīng)用價值，所以受到人們的廣泛關(guān)注。各種各樣產(chǎn)生PIT現(xiàn)象的納米復合結(jié)構(gòu)已被研究，例如，三角形和棒組合[4]、缺口環(huán)和棒的組合[5]、環(huán)和三角形組合的復合結(jié)構(gòu)[6]等。

本文設(shè)計了一種新的產(chǎn)生等離激元感應(yīng)透明(PIT)效應(yīng)的金屬納米結(jié)構(gòu)，它是由兩個對稱性破缺銀納米圓環(huán)組合構(gòu)成的二聚體。應(yīng)用有限元方法，我們系統(tǒng)地研究了該二聚體在光場作用下的吸收特性。研究結(jié)果表明，在光場作用下的對稱性破缺銀納米圓環(huán)二聚體中可以實現(xiàn)等離激元感應(yīng)透明(PIT)效應(yīng)。通過改變兩環(huán)之間距離、圓環(huán)的偏心距、2環(huán)繞z軸逆時針旋轉(zhuǎn)的角度和周圍介電常數(shù)，可以實現(xiàn)對PIT效應(yīng)的有效調(diào)控。PIT效應(yīng)的產(chǎn)生是由于左側(cè)環(huán)的偶極明模受到右側(cè)環(huán)暗模激發(fā)導致了偶極明模分裂，分裂明模間的相干疊加所導致的。

1　對稱性破缺銀納米圓環(huán)組合而成的

二聚體的結(jié)構(gòu)設(shè)計與數(shù)值模擬

對稱性破缺銀納米圓環(huán)二聚體的結(jié)構(gòu)示意圖如圖1所示，組成二聚體的兩個圓環(huán)結(jié)構(gòu)尺寸相同，環(huán)的內(nèi)半徑為r=90 nm,外半徑為R=120 nm，厚度為H=30 nm;D表示空心環(huán)的偏心距，g表示兩環(huán)之間的距離，2環(huán)可繞z軸逆時針旋轉(zhuǎn)。二聚體被x軸方向偏振的平面波沿著z軸負方向激發(fā)。銀材料的介電常數(shù)取自實驗結(jié)果[15]。

圖1　兩個對稱性破缺銀納米圓環(huán)組成的二聚體結(jié)構(gòu)示意圖

2　結(jié)果和討論

2.1單破缺環(huán)的光學特性

圖2為單一對稱性破缺環(huán)在不同條件下的吸收譜，其中圖2a為不同偏心距情況下的吸收譜變化情況。當D=0時，圓環(huán)為中心對稱結(jié)構(gòu)，此時吸收譜中只有一個偶極振蕩吸收峰。偏心距的增加導致圓環(huán)不對稱性增加，這時偶極峰發(fā)生紅移，并且在650 nm附近增加了一個吸收峰。圖2b為對稱性破缺環(huán)偏心距固定為D=20 nm時繞z軸逆時針旋轉(zhuǎn)時對吸收譜的影響。從吸收譜可以觀察到，圓環(huán)旋轉(zhuǎn)變化對吸收譜影響不大，只是偶極峰發(fā)生紅移。

2.2對稱性破缺銀納米圓環(huán)二聚體的吸收譜特征

通過對單個對稱性破缺納米圓環(huán)在光場作用下的吸收譜可以看到，表面等離子體共振與貴金屬材料的尺寸、形狀及對稱性等有著密切的關(guān)系。然而，當兩個同樣的環(huán)構(gòu)成二聚體時，由于兩個環(huán)會彼此相互影響，其表面等離子體共振會變得復雜得多。為了研究對稱性破缺納米圓環(huán)二聚體的吸收特性，我們分別從耦合強度和結(jié)構(gòu)對稱性這兩個方面對其吸收譜進行深入研究，研究結(jié)果如圖3所示。每幅圖表示的是不同條件二聚體吸收譜線的比較，縱坐標的刻度是任意的。

圖3a展示了保持圓環(huán)的偏心距D=20 nm不變情況下，不同的環(huán)間距對二聚體吸收譜的影響。從吸收光譜中可以看出，當兩環(huán)間距為g=60 nm時，吸收譜只有一個峰(位于680 nm處)；當兩環(huán)間距g=40 nm時，A峰譜線發(fā)生分裂，在右側(cè)出現(xiàn)一個小峰。隨著兩環(huán)間距的進一步減小，例如當g=10 nm時，譜線分裂更大，且A峰和C峰之間有很深的凹陷B。A峰、B谷及C峰分別位于669 nm、711 nm和745 nm處。在吸收譜中可明顯觀察到，隨著間距的減小，A峰向短波移動，C峰向長波移動。隨著環(huán)間距的減小，兩環(huán)之間的耦合會逐漸增強，分裂出來的C峰吸收強度逐漸增強且向長波移動。所以，只有當兩環(huán)間距足夠小(兩環(huán)耦合足夠強)時，才會形成A峰和C峰之間有很深的凹陷B。

圖2不同條件下單一對稱性破缺環(huán)的吸收譜

Fig.2The absorption spectra of symmetry broken nanoring with the different parameters

圖3　不同條件下對稱性破缺環(huán)的吸收譜

表面等離子共振吸收與結(jié)構(gòu)的對稱性有著密切的聯(lián)系，因此納米圓環(huán)二聚體的偏心距對其吸收特性的影響至關(guān)重要。圖3b展示了保持二聚體間距g=10 nm不變，兩個相同圓環(huán)的外圓中心與內(nèi)圓中心之間的偏離量(偏離的距離為偏心距)同時向右移動增加時對吸收譜的影響。當偏心距D=0 nm時，只有一個C峰(位于710 nm處)，二聚體是中心對稱的，等離子體耦合較弱；當偏心距為D=10 nm時C峰在其左邊出現(xiàn)一個較小的A峰。隨著偏心距的逐漸增大，結(jié)構(gòu)的不對稱性增大，等離子體激元間的耦合增強，進而A峰吸收強度逐漸增強，A峰和C峰之間出現(xiàn)很深的凹陷B。同時隨著偏心距的增加，兩個峰向長波方向移動。

如圖3c展示了保持1環(huán)不動，將2環(huán)繞著z軸逆時針旋轉(zhuǎn)時對二聚體吸收光譜的影響。這時保持二聚體間距g=10 nm和圓環(huán)的偏心距D=20 nm不變。從圖中可以看到，當旋轉(zhuǎn)角度的變化在90°范圍內(nèi)時，譜線特點并無明顯變化；當旋轉(zhuǎn)角度大于90°小于180°范圍內(nèi)時，隨著角度的增大，A峰吸收強度逐漸變?nèi)?，C峰吸收強度增強。當旋轉(zhuǎn)角度大于90°以后1環(huán)和2環(huán)逐漸變得對稱，當2環(huán)繞z軸旋轉(zhuǎn)180°時，兩環(huán)變?yōu)橐粋€手性分子，空間排列具有對稱性，這時只有一個吸收譜峰，因此兩環(huán)之間的對稱性對二聚體的吸收特性影響很大。

依據(jù)前面的三種研究結(jié)果，我們可以得出納米偏心圓環(huán)二聚體的吸收光譜具有如下特征：(1)兩個納米偏心圓環(huán)之間的距離小于60 nm后，譜線發(fā)生分裂現(xiàn)象，且兩環(huán)間距越小，分裂越明顯。(2) 兩個納米偏心圓環(huán)結(jié)構(gòu)的對稱性對吸收譜影響極大，偏心距增加(兩環(huán)偏心距同時向右側(cè)增加)時，吸收譜線由一個C峰變?yōu)閮蓚€，且偏心距越大，新出現(xiàn)的A峰越強。(3) 當偏心距不變，2環(huán)繞z軸逆時針旋轉(zhuǎn)時，兩環(huán)之間的排列逐漸趨于對稱，當旋轉(zhuǎn)180°時，變成手性對稱結(jié)構(gòu)，譜線由兩個峰變?yōu)橐粋€峰。

2.3對稱性破缺銀納米圓環(huán)二聚體的等離激元感應(yīng)透明現(xiàn)象

當結(jié)構(gòu)尺寸分別為g=10 nm、D=20 nm和2環(huán)不旋轉(zhuǎn)時，圖3a、b、c中在A峰和C峰之間都出現(xiàn)了很深的凹陷點B。為了研究這一特殊現(xiàn)象，我們將此時二聚體的吸收譜線及其電荷和電場振蕩強度分布單獨展示在圖4中。圖4a為對稱性破缺銀納米圓環(huán)二聚體的吸收光譜，吸收譜中所對應(yīng)的各峰及谷底處的電荷及電場分布如圖4b所示，圖4b 中(i)和(ii)是吸收譜C峰所對應(yīng)結(jié)構(gòu)的電荷和電場振蕩強度分布情況，其中1環(huán)與2環(huán)以偶極-四極模式耦合；(iii)和(iv)是吸收譜A峰所對應(yīng)結(jié)構(gòu)的電荷和電場振蕩強度分布情況，其中1環(huán)與2環(huán)以偶極-四極模式耦合； (v)和 (vi)展示的是B谷處電荷和電場振蕩強度分布情況，二聚體中1環(huán)與2環(huán)仍然以偶極-四極模式耦合。對比圖4a中A、C峰和對應(yīng)的電場振蕩強度分布可以看到，吸收強則電場振蕩強。電場振蕩強度在納米環(huán)中的分布具有清晰的節(jié)點。但是，B谷所對應(yīng)的二聚體電場振蕩強度分布圖中，1環(huán)的偶極輻射極弱，只有2環(huán)的四極輻射清晰可見。該結(jié)果與文獻[3]中結(jié)果完全相似，它類似于三能級原子系統(tǒng)中的EIT現(xiàn)象，稱為PIT現(xiàn)象。由此我們可以確定，該結(jié)構(gòu)的PIT效應(yīng)是由于1環(huán)的偶極明模受到2環(huán)暗模激發(fā)，暗模對明模的作用導致了明模分裂的結(jié)果。兩個分裂的明模之間可以產(chǎn)生相干疊加，進而導致了PIT效應(yīng)的產(chǎn)生。通過適當調(diào)控結(jié)構(gòu)參數(shù)，可以調(diào)控二聚體的PIT效應(yīng)。同時通過變化2環(huán)繞z軸的旋轉(zhuǎn)角度，可很好地調(diào)控對稱性破缺納米圓環(huán)二聚體的PIT效應(yīng)，這樣的結(jié)果對于利用PIT效應(yīng)實現(xiàn)光學開關(guān)效應(yīng)十分有效[16]。

圖4 對稱性破缺納米圓環(huán)二聚體的吸收光譜和電場分布

注：環(huán)內(nèi)半徑r=90 nm,外半徑R=120 nm,金屬層厚度H=30 nm，偏心距D=20 nm,兩環(huán)間距g=10 nm;吸收譜上各峰和低谷處的電荷及電場分布情況，其中左一列展示的是峰C(i)、峰A(iii)和谷B(v)的電荷分布,右一列展示的是峰C(ii)、峰A(iv)和谷B(vi)的電場強度分布情況。

表面等離子體共振除了與結(jié)構(gòu)本身的形貌及對稱性有關(guān)以外，還與周圍環(huán)境介質(zhì)的折射率變化密切相關(guān)[17]。保持g=10 nm、D=20 nm時，二聚體的吸收譜隨環(huán)境介質(zhì)的不同而不同。例如：周圍介質(zhì)的折射率分別選取：真空(n=1.000)、水(n=1.33)、乙醇(n=1.362)和異氟烷(n=1.45)時吸收譜的結(jié)構(gòu)沒有變化，但整體發(fā)生了紅移，如圖5所示。

圖5　不同介電環(huán)境下對稱性破缺納米圓環(huán)二聚體的吸收譜

3　二聚物等離激元產(chǎn)生PIT效應(yīng)的

物理機理

根據(jù)前面的數(shù)值計算結(jié)果和分析，在物理圖像上，我們將明模與暗模振蕩模式看作是兩個場，將這樣的物理過程與原子能級系統(tǒng)類比。例如，將二聚體看作是人造原子，偶極振蕩明模與能級|1〉和|2〉間的偶極躍遷相對應(yīng)；暗模則與能級|3〉和|1〉間非偶極振蕩相對應(yīng)，如圖6所示。根據(jù)前面的FEM法研究結(jié)果，當二聚體的兩個偏心圓環(huán)之間的耦合增強時，明模分裂。它等效于一個電四極矩場對偶極輻射能態(tài)的耦合作用(耦合作用由κ表示)，這樣的耦合導致了能級|2〉分裂為兩個能態(tài)|aA〉和|aC〉，它們到能級|1〉的輻射為偶極輻射。

圖6　PIT效應(yīng)的等效三能級系統(tǒng)示意圖

基于這一物理模型，能態(tài)|aA〉和|aC〉到能級|1〉的輻射為偶極輻射場可以表示為：E=EA+EC，對應(yīng)的吸收譜與該場的模方成正比，可以寫為

(1)

方程中前兩項為每個偶極輻射的強度，為本底項，后面括號為相干項。當兩個偶極輻射場之間的相位相反時，會導致相消干涉，從而導致PIT效應(yīng)的產(chǎn)生。

4　結(jié)論

本文利用FEM數(shù)值模擬方法，研究了對稱性破缺的納米圓環(huán)二聚體的吸收光譜。研究結(jié)果表明，在特定的波長范圍內(nèi)(600～900 nm)二聚體產(chǎn)生PIT效應(yīng)。文中分別從兩環(huán)間距，環(huán)的偏心距和2環(huán)繞z軸旋轉(zhuǎn)角度的變化研究了破缺納米圓環(huán)二聚體的PIT效應(yīng)。二聚體的PIT效應(yīng)不但與單個環(huán)的對稱性有關(guān)(D的變化)，還與二聚體整體結(jié)構(gòu)的對稱性(2環(huán)繞z軸旋轉(zhuǎn))相關(guān)。只有兩環(huán)在特定的間距(g=10 nm)、偏心距(D=10 nm)和排列方式(2環(huán)不旋轉(zhuǎn))時，PIT效應(yīng)最為明顯。外部環(huán)境介質(zhì)的折射率變化對納米圓環(huán)二聚體的吸收光譜移動具有明顯作用，我們可以通過改變外部環(huán)境來調(diào)控吸收譜位置。同時，可利用PIT吸收光譜較窄和對周圍介質(zhì)的折射率變化敏感等特性，制作成等離激元傳感器。文中所得結(jié)果對于等離子體納米結(jié)構(gòu)的研究，對深刻理解PIT效應(yīng)產(chǎn)生機理，設(shè)計人造原子、分子，對制備吸收峰可控的等離子體納米結(jié)構(gòu)具有一定的指導意義。

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〔責任編輯 李博〕

Plasmon-induced transparency in Ag nanostructures dimer

ZHANG Jie, MA Pingping, LIU Huanhuan, ZHANG Jing, XU Yonggang,WANG Jiang, ZHANG Mengqiao, LI Yongfang*

(School of Physics and Information Technology, Shaanxi Normal University,Xi′an 710119, Shaanxi, China)

The nanoring dimer structures consisting of a pair symmetry-broken Ag rings is proposed and its absorption properties are investigated using the 3D finite element method. The results show that the Ag nanoring dimer structures can achieve plasmon-induced transparency (PIT).The PIT effect can be regulated and controlled by alter the gap between two naorings the offset of nanoring and rotation angle of right nanoring around thezaxis counterclockwise.PIT effect mechanism is due to the bright mode stimulated by the dark mode, and the destructive interference between split bright modes results in the PIT effect generation.Keywords: nanoring dimer; plasmon-induced transparency(PIT); destructive interference

1672-4291(2016)04-0033-05

10.15983/j.cnki.jsnu.2016.04.243

2016-01-27

國家自然科學基金(11474191)

李永放，男，教授，博士生導師。E-mail: yfli@snnu.edu.cn

O433.5

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