李鵬翔，李 周，張 靜，楊海蘭，高澤全，姜 愷，韓玉虎

中國(guó)輻射防護(hù)研究院核環(huán)境科學(xué)研究所，山西太原 030006

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食品及加工品中210po含量測(cè)定及內(nèi)照射劑量估算

李鵬翔，李 周，張 靜，楊海蘭，高澤全，姜 愷，韓玉虎

中國(guó)輻射防護(hù)研究院核環(huán)境科學(xué)研究所，山西太原 030006

采用同位素示蹤法對(duì)常見(jiàn)的18種食品及加工品中210Po含量進(jìn)行了測(cè)定，并對(duì)其所致內(nèi)照射劑量進(jìn)行了估算。結(jié)果表明：茶葉、香煙中210Po比活度較高，分別為（16.1±0.5）、（29.9±1.0）Bq/kg（干重），表明這兩種加工品對(duì)210Po有較強(qiáng)的濃集作用；其余16種食品的可食部分中210Po比活度約為0.029～4.78 Bq/kg（鮮重）。依據(jù)測(cè)定的數(shù)據(jù)，估算出我國(guó)居民由食品攝入210Po所致的年待積有效劑量約為95μSv/a，貢獻(xiàn)相對(duì)較大的是糧食（37.7%）、蔬菜（28.8%）和水產(chǎn)品（27.1%）。

209Po示蹤；α譜儀；210Po含量；食品；劑量估算

210Po是天然鈾系衰變產(chǎn)生的放射性核素之一，屬極毒組放射性核素，廣泛存在于各種食品及加工品中，通過(guò)食物鏈轉(zhuǎn)移進(jìn)入人體。對(duì)于食入攝入量，世界居民所受平均待積有效劑量的59.1%來(lái)自210Po［1］，是人體內(nèi)照射劑量的主要來(lái)源，因此受到國(guó)內(nèi)外研究者的廣泛關(guān)注［2-11］。有報(bào)道［1］指出我國(guó)食物中谷類(lèi)的210Po含量低于世界典型值，水果中的值大致與世界典型值相同，肉類(lèi)、蔬菜和魚(yú)類(lèi)中的值明顯高于典型值。楊孝桐等［2］指出了一些含天然放射性核素較高的食品，包括海產(chǎn)貝類(lèi)、海產(chǎn)蝦類(lèi)和海產(chǎn)魚(yú)類(lèi)。廖運(yùn)璇等［3］對(duì)環(huán)境水樣、土壤和稻谷樣品中210Po進(jìn)行了分析測(cè)定，土壤中210Po比活度約為10 Bq/kg，稻谷中210Po比活度為0.28 Bq/kg，水樣中210Po活度濃度處于10-3Bq/L的水平。朱洪達(dá)等［4］在20世紀(jì)90年代初期對(duì)我國(guó)膳食中90Sr、137Cs、226Ra、228Ra、210Pb、210Po含量及其所致內(nèi)照射劑量進(jìn)行了系統(tǒng)研究，指出天然核素是居民食入所致內(nèi)照射劑量的主要來(lái)源，貢獻(xiàn)較大的核素是210Pb和210Po。劉玉蘭等［5］在1988年對(duì)我國(guó)部分地區(qū)食品中210Pb、210Po含量進(jìn)行了測(cè)定，食品中210Po的比活度均值為0.242 Bq/kg，范圍在0.013～2.54 Bq/kg，水產(chǎn)品中210Po比活度最高（0.582 Bq/kg），其次為大米（0.534 Bq/kg），還指出食品中210Pb和210Po含量較接近，比值為1.1±1.0，含量高于U、Th、226Ra。張聚敬等［6］研究了新疆主要食品中210Pb、210Po水平，食品中210Po含量以水產(chǎn)品為最高，魚(yú)中210Po的比活度為0.410～0.808 Bq/kg，均值為（0.583± 0.169）Bq/kg。于鳳義等［7］采用銅片自沉積的方法對(duì)煙草、茶葉以及北京地區(qū)主要糧食和蔬菜中210Po進(jìn)行了測(cè)定，給出了210Po含量高低排序依次為茶葉＞煙草＞糧食＞蔬菜。美國(guó)Lin等［8］利用同位素稀釋?duì)磷V儀法對(duì)奶酪、烤牛肉等食品和人體尿液中210Po進(jìn)行了測(cè)定，最小可探測(cè)比活度約為0.04 Bq/kg，Po回收率為85%。印度Marbaniang等［9］對(duì)該國(guó)Domiasiat鈾礦區(qū)附近的環(huán)境和生物樣品中210Po進(jìn)行了測(cè)定，魚(yú)類(lèi)中210Po比活度為0.26～0.32 Bq/kg，牛肉為（0.43±0.05）Bq/kg，肉類(lèi)為0.38～0.49 Bq/kg，大米為0.05～0.06 Bq/kg，土豆為0.02～0.03 Bq/kg。意大利Jia等［10］給出了環(huán)境生物樣品中210Po的分析方法，該方法的探測(cè)限為1.4 Bq/kg。奧地利Matthews等［11］綜述了各類(lèi)環(huán)境介質(zhì)中210Po的分析方法，包括樣品預(yù)處理、分離純化、源的制備和測(cè)量等。目前國(guó)內(nèi)對(duì)于210Po的測(cè)量大多采用的是α計(jì)數(shù)器，未加入同位素作為示蹤劑進(jìn)行全程放化回收率的測(cè)定，只采用210Po標(biāo)準(zhǔn)樣品的回收率作為待測(cè)樣品的方法回收率，由于210Po屬于易揮發(fā)核素，在化學(xué)操作過(guò)程中容易出現(xiàn)損失，回收率不穩(wěn)定，這樣對(duì)測(cè)定結(jié)果的準(zhǔn)確性有一定的影響。本工作擬采用209Po同位素示蹤法，用酸濕法消解食品及加工品中的有機(jī)物，在0.5mol/L鹽酸中將210Po和示蹤劑209Po一同自沉積在銅片上，用α譜儀測(cè)量。依據(jù)209Po、210Po的計(jì)數(shù)和209Po活度濃度計(jì)算樣品中210Po含量。共測(cè)定18種主要食品及加工品，并對(duì)其所致居民內(nèi)照射劑量進(jìn)行估算。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 試劑與儀器

硝酸，質(zhì)量分?jǐn)?shù)為65.0%～68.0%；過(guò)氧化氫，質(zhì)量分?jǐn)?shù)不低于30%；高氯酸，質(zhì)量分?jǐn)?shù)為70%～72%；HCl（配制成0.5mol/L）、抗壞血酸、鹽酸羥胺（配制成w=25%），均為分析純，國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司。示蹤劑209Po標(biāo)準(zhǔn)溶液：美國(guó)E&Z公司，介質(zhì)為2.0mol/L HCl，C= 0.038 7 Bq/L，參考日期為2013年7月29日，總不確定度為1.8%。實(shí)驗(yàn)用水為超純水。

7200-8低本底α譜儀，美國(guó)Canberra公司；7753532凍干機(jī)，美國(guó)Labconco公司；THZ-82恒溫振蕩器，常州國(guó)華電器有限公司；銅質(zhì)鍍片，尺寸為φ20 mm×0.1 mm，材質(zhì)為紫銅。

1.2 樣品采樣及預(yù)處理

在甘肅、山東、廣西、遼寧等地分別采集了當(dāng)?shù)鼐用袷秤昧枯^大的食品及加工品，共18種，包括糧食、蔬菜、水果、畜禽肉類(lèi)、水產(chǎn)品以及茶葉、香煙等。將采集的樣品（茶葉、香煙除外）進(jìn)行清洗，瀝干水分后取其可食用部分稱(chēng)重記錄鮮重，然后放入凍干機(jī)中低溫下進(jìn)行水分抽干獲得干樣，記錄干重，計(jì)算干鮮比。用粉碎機(jī)將凍干后的樣品（茶葉、香煙除外）磨成粉末，供分析用。香煙是市售的香煙，將其煙絲取出直接進(jìn)行分析；茶葉是市售成品茶葉。

1.3 分析方法

稱(chēng)取5～20g干樣，準(zhǔn)確加入209Po標(biāo)準(zhǔn)溶液，加入50 m L濃硝酸，在電熱板上加熱消解，不時(shí)滴加過(guò)氧化氫褪色，加熱蒸至近干，冷卻，加入15～20 m L高氯酸，置于電熱板加熱消解，直到溶液呈無(wú)色澄清狀，蒸至近干，殘?jiān)拾咨}狀，冷

卻至室溫。加入50 m L 0.5mol/L鹽酸溶液、0.5 m L質(zhì)量分?jǐn)?shù)為25%的鹽酸羥胺、0.5g抗壞血酸，投入銅片，置于恒溫振蕩器中水浴條件下自沉積2.0 h，溫度控制為（93±3）℃，振蕩幅度為120 r/min。取出銅片，依次用蒸餾水和無(wú)水乙醇沖洗干凈，室溫下晾干。用α譜儀測(cè)量。根據(jù)209Po、210Po的計(jì)數(shù)和209Po活度濃度計(jì)算樣品中210Po的含量。本方法的全程放化回收率為（81.6±5.1）%，樣品的探測(cè)限為0.027 Bq/kg（鮮重）（測(cè)量時(shí)間為72 h）。每個(gè)樣品中加入209Po標(biāo)準(zhǔn)溶液作為產(chǎn)額示蹤劑，可以準(zhǔn)確給出待測(cè)樣品中210Po含量。

2 結(jié)果與討論

2.1 食品及加工品中210po含量

18種食品及加工品中a（210Po）的測(cè)定結(jié)果列入表1。由表1可知：16種食品中210Po比活度約為0.029～4.78 Bq/kg（鮮重），均未超過(guò)我國(guó)現(xiàn)行國(guó)標(biāo)食品中放射性物質(zhì)限制濃度標(biāo)準(zhǔn)［12］中210Po限制濃度（15 Bq/kg）。把本次測(cè)量值與我國(guó)食品中210Po含量［1］（谷類(lèi)：0.034 Bq/kg；肉類(lèi)：0.124 Bq/kg；蔬菜：0.426 Bq/kg；水果：0.033 Bq/kg；魚(yú)類(lèi)：4.92 Bq/kg）和世界典型值［1］（谷類(lèi)：0.06 Bq/kg；肉類(lèi)：0.06 Bq/kg；蔬菜：0.10 Bq/kg；水果：0.04 Bq/kg；魚(yú)類(lèi)：2.00 Bq/kg）進(jìn)行比較，可知210Po含量基本處于同一水平。水產(chǎn)品中210Po含量比其他種類(lèi)食品略高，尤其是鲅魚(yú)和對(duì)蝦。文獻(xiàn)［13］報(bào)道藍(lán)點(diǎn)鲅中210Po比活度為（4.44±1.08）Bq/kg（黃海）、對(duì)蝦為（2.22±1.08）Bq/kg（渤海）、（0.37±0.12）Bq/kg（黃海北）、（3.48±0.63）Bq/kg（黃海南），本次工作的測(cè)量值與其非常接近。

表1 食品及加工品中210Po比活度Table 1 Specific activity of210Po in food and processed products

由表1還可知，茶葉、香煙中210Po比活度較高，分別為（16.1±0.5）、（29.9±1.0）Bq/kg，與文獻(xiàn)［7］報(bào)道的測(cè)量值（茶葉：37.30～90.72 Bq/kg；煙草：27.59～87.69 Bq/kg）相比，本工作測(cè)得的茶葉中210Po含量略低，香煙與其基本接近。茶葉和香煙中210Po含量較高，可能是來(lái)源于210Po的母體210Pb（鈾系衰變產(chǎn)物），這些天然核素可通過(guò)葉片表面的氣溶膠沉降和根系吸收從土壤進(jìn)入植物體內(nèi)，對(duì)210Po有較強(qiáng)的濃集作用。

2.2 內(nèi)照射劑量估算

經(jīng)食入途徑攝入210Po所致公眾成員待積有效劑量，依據(jù)GB 18871給出的210Po待積有效劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)［14］（成人：1.2μSv/Bq）和我國(guó)城鎮(zhèn)和農(nóng)村居民人均主要食品消費(fèi)量［15］（表2）估算，經(jīng)食入途徑所致的內(nèi)照射劑量估算結(jié)果，全國(guó)居民按人口加權(quán)平均計(jì)算得出，結(jié)果列入表3。由表3可知：我國(guó)居民由食品攝入210Po所致的待積有效劑量分別為95.1μSv/a，農(nóng)村居民為89.6μSv/a，城鎮(zhèn)居民為98.9μSv/a；全國(guó)居民的210Po年攝入量為79.2 Bq/a，未超過(guò)現(xiàn)行國(guó)標(biāo)［12］給出的210Po年攝入量限值（成人：2 200 Bq/a），但是如果單種210Po含量較高的食品消費(fèi)量較大的情況下（如海產(chǎn)品），可能會(huì)超過(guò)該限值。

表2 我國(guó)居民人均主要食品消費(fèi)量（2012年）［15］Table 2 Per capita major consumption of Chinese inhabitant（2012）［15］kg/a

各類(lèi)食品中劑量貢獻(xiàn)較大的是糧食（37.7%）、蔬菜（28.8%）和水產(chǎn)品（27.1%），羊肉貢獻(xiàn)最小（0.15%），依次排序?yàn)椋杭Z食＞蔬菜＞水產(chǎn)品＞鮮瓜果＞豬肉＞家禽＞羊肉。主要原因是糧食、蔬菜比其他種類(lèi)食品的消費(fèi)量大；水產(chǎn)品的消費(fèi)量不大，但是水產(chǎn)品中210Po含量比陸地生物高，所以水產(chǎn)品對(duì)劑量貢獻(xiàn)排名靠前。

本工作給出的內(nèi)照射劑量估算主要考慮了16種食品，茶葉和香煙除外。這兩種加工品中210Po含量很高，對(duì)內(nèi)照射劑量的貢獻(xiàn)不容忽視。有數(shù)據(jù)［7］顯示茶葉經(jīng)過(guò)多次浸泡后80%以上210Po留在殘茶中，只有不到20%進(jìn)入茶水，這說(shuō)明茶葉中大部分210Po是在葉片基質(zhì)中而不是吸附在葉片表面。有報(bào)道［16］指出香煙中210Po有24%轉(zhuǎn)移到主流煙霧中，44%在煙灰中，17%在煙蒂中。由于這兩種加工品進(jìn)入人體的攝入途徑與普通食品有所差別，應(yīng)通過(guò)人體膳食暴露評(píng)估的方法，進(jìn)行進(jìn)一步研究才可得出結(jié)論。

表3 我國(guó)居民食品210Po年攝入量所致待積有效劑量Table 3 Annual intake of210Po and committed effective dose for Chinese inhabitant

3 結(jié) 論

（1）我國(guó)居民由食品進(jìn)入人體的210Po年攝入量為79.2 Bq/a，所致的待積有效劑量為95.1μSv/a，未超過(guò)現(xiàn)行國(guó)標(biāo)給出的210Po年攝入量限值。各類(lèi)食品中劑量貢獻(xiàn)較大的是糧食（37.7%）、蔬菜（28.8%）和水產(chǎn)品（27.1%），主要原因是谷類(lèi)、蔬菜比其他種類(lèi)食品的消費(fèi)量大和水產(chǎn)品中210Po含量較高。

（2）茶葉、香煙中210Po比活度較高，分別為（16.1±0.5）、（29.9±1.0）Bq/kg，這兩種加工品對(duì)210Po有較強(qiáng)的濃集作用。茶葉和香煙加工品對(duì)人體內(nèi)照劑量貢獻(xiàn)，應(yīng)通過(guò)人體膳食暴露評(píng)估的方法，進(jìn)一步研究才可得出結(jié)論。

（3）16種食品中210Po的比活度約為0.029～4.78 Bq/kg（鮮重），均未超過(guò)我國(guó)現(xiàn)行國(guó)標(biāo)食品中放射性物質(zhì)限制濃度標(biāo)準(zhǔn)中210Po限制濃度。

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Determination of210po in Food and processed products and Estimation of Internal Dose

LI Peng-xiang，LI Zhou，ZHANG Jing，YANG Hai-lan，GAO Ze-quan，JIANG Kai，HAN Yu-hu
Department of Nuclear Environmental Science，China Institute for Radiation Protection，Taiyuan 030006，China

The concentration of210Po in 18 kinds of common foods and processed products were determined by isotope tracing method.Then the internal dose was estimated.Results show that210Po content in tea and cigarettes are higher，and are（16.1±0.5），（29.9± 1.0）Bq/kg（dry weight）respectively.These two creatures have strong enrichment ability on210Po.The remaining 16 kinds of food，210Po content in the edible part are 0.029-4.78 Bq/kg（fresh weight）.Based on the current measurement data，estimated annual effective dose of Chinese residents caused by food intake of210Po is about 95μSv/a，and relatively large contribution are grain（37.7%），vegetables（28.8%）and aquatic products（27.1%）.

209Po as a tracer；α-spectrometer；210Po content；food；dose estimation

S124.2；O614.63

A

0253-9950（2016）02-0103-04

10.7538/hhx.2016.38.02.0103

2015-06-23；

2015-10-19

李鵬翔（1983—），女，山西大同人，助理研究員，從事放射化學(xué)分析工作