吳 鑫， 修光利， 王麗娜， 薛婷潞（.華東理工大學(xué)國家環(huán)境保護(hù)化工過程環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)與控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，上海 0037；.山東省煙臺市第一中學(xué)，山東煙臺 64000）

不同種類食用油對顆粒物排放特征的影響

吳 鑫1， 修光利1， 王麗娜1， 薛婷潞2
（1.華東理工大學(xué)國家環(huán)境保護(hù)化工過程環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)與控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，上海 200237；2.山東省煙臺市第一中學(xué)，山東煙臺 264000）

烹飪油煙是室內(nèi)外顆粒物的重要來源。探討了用花生油、大豆油、橄欖油、豬油烹飪時(shí)排放顆粒物的特征，結(jié)果表明：與用豬油和花生油烹飪相比，用橄欖油和大豆油烹飪時(shí)所排放顆粒物的粒徑大；用橄欖油進(jìn)行烹飪時(shí)所排放顆粒物的排放因子明顯高于其他3類食用油烹飪的顆粒物排放因子。橄欖油烹飪過程釋放的黑碳（BC）質(zhì)量濃度最高，黑碳質(zhì)量濃度與顆粒物質(zhì)量濃度呈顯著性相關(guān)；對烹飪時(shí)所排放顆粒物的粒徑演變進(jìn)行分析發(fā)現(xiàn)，粒徑為100 nm左右顆粒物的數(shù)濃度最大，顆粒物粒徑呈對數(shù)正態(tài)函數(shù)分布，粒徑為100 nm左右的顆粒物衰減率最小。

烹飪；食用油；排放因子；衰減率

中式烹飪方式導(dǎo)致烹飪過程油煙排放比較嚴(yán)重，不僅會對人體健康產(chǎn)生很大影響，而且也是空氣中細(xì)顆粒物的重要來源［1-3］。Hussein等［4］和He等［5］發(fā)現(xiàn)烹飪活動(dòng)能夠使室內(nèi)的顆粒物濃度提高5倍以上，甚至可以達(dá)到90倍以上，烹飪時(shí)釋放的顆粒物粒徑在0.01～10μm之間［6-7］，特別是PM2.5（空氣動(dòng)力學(xué)直徑小于或者等于2.5μm的顆粒物的總和）的濃度比較高。Glytsos等［8］在使用橄欖油烹飪洋蔥的實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)，室內(nèi)顆粒物的數(shù)濃度可提升到9×104～15×104cm－3，PM2.5顆粒物質(zhì)量濃度可以達(dá)到70～600μg/m3。有的研究還發(fā)現(xiàn)粒徑為20 nm左右的納米級顆粒物的數(shù)濃度甚至可達(dá)到1.15×105cm－3。

實(shí)際上，烹飪油煙的成分十分復(fù)雜，細(xì)顆粒物中含有重金屬、多環(huán)芳烴、雜環(huán)胺和不飽和醛類等多種有害物質(zhì)，可能引起肺功能障礙、哮喘以及心肌梗死等疾?。?-12］。特別需要注意的是烹飪過程還可能伴隨著大量的黑碳?xì)馊苣z的產(chǎn)生，相關(guān)個(gè)體暴露的研究尚不多見。根據(jù)已有的資料，居民生活是黑碳排放的重要來源之一，在2000年和2008年分別占到全國黑碳排放總量的54.53%和39.64%。由于黑碳顆粒物粒徑小，極易富集二次反應(yīng)產(chǎn)物，能通過呼吸作用進(jìn)入人體，從而引發(fā)哮喘以及心血管疾病、癌癥等疾病，危害人體健康［13-14］。O’Neill等［15］研究發(fā)現(xiàn)，黑碳顆粒物的增加能夠?qū)е卵鹘閷?dǎo)的反應(yīng)活性減少12.6%；對269個(gè)家庭的研究發(fā)現(xiàn)，黑碳顆粒物濃度的提高能夠引起人體心電圖的異常變化［16］。這些研究表明黑碳的健康效應(yīng)不可忽視。

已有研究表明，在烹飪過程中，人體吸入顆粒物的特征與源產(chǎn)生的顆粒物的特征基本相同［17］，因此有必要了解烹飪過程中產(chǎn)生的顆粒物的特征，以表征其健康效應(yīng)。由于不同種類食用油產(chǎn)生的顆粒物的強(qiáng)度有所不同［18］，本文著重選擇了使用頻率較高的幾種食用油進(jìn)行實(shí)驗(yàn)測定，以期為烹飪油煙控制提供一定的實(shí)驗(yàn)依據(jù)。

1　實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)及儀器

1.1實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)

實(shí)驗(yàn)操作平臺由三部分組成，分別為烹飪用具、實(shí)驗(yàn)底座與腔體及實(shí)驗(yàn)采樣儀器，如圖1所示。實(shí)驗(yàn)腔體為圓柱體，高2 m，直徑為1 m，腔體壁面的中部設(shè)有一個(gè)出氣孔，實(shí)驗(yàn)過程中通過儀器將腔體內(nèi)氣體以一定流速抽出。腔體偏下靠近底端處設(shè)有一個(gè)采樣孔，通過聚四氟乙烯管連接腔體與實(shí)驗(yàn)測試儀器。實(shí)驗(yàn)中，氣流從圓柱形腔體底部進(jìn)入腔體，然后由氣泵抽出，總的抽氣流量達(dá)到60 L/min，由此計(jì)算得到整個(gè)圓柱形腔體的換氣效率為2.4 h－1。

1.2實(shí)驗(yàn)材料

本文選擇花生油、大豆油、橄欖油和動(dòng)物油（豬油）4種油類，前3種油均為市場采購，動(dòng)物油（豬油）則是通過豬肥肉自行熬制而成，每種油類的用量為50 m L。烹飪食材為豬肉，用量為200 g，佐料為鹽、醬油和味精。烹飪過程按照中式烹飪常見的流程，分為熱油、加入食材、翻炒、加入調(diào)料、出鍋等5個(gè)步驟。使用電磁爐作為烹飪熱源，選擇固定功率進(jìn)行烹飪，一定程度上減少了天然氣等燃燒源產(chǎn)生的顆粒物對實(shí)驗(yàn)的影響。通過對上海市部分家庭以及飯店的調(diào)查顯示，在中式烹飪過程中，往往將油溫升至冒煙或即將冒煙狀態(tài)，實(shí)測溫度為190～230℃，同時(shí)家用食用油的煙點(diǎn)都處于190～240℃。因此溫度控制在（200±5）℃。

圖1　實(shí)驗(yàn)操作裝置示意圖Fig.1 Schematic diagram of experimental set-up

1.3實(shí)驗(yàn)儀器

FMPSTM快速動(dòng)能微粒尺寸分光計(jì)，其顆粒物量程范圍5.6～560 nm；Dust TrakTM8533粉塵監(jiān)測儀，美國TSI公司，分辨率為±0.1%，讀數(shù)精確度為0.001 mg/m3。氣溶膠質(zhì)量濃度監(jiān)測范圍為0.001～150 mg/m3，流量為3 m L/min；AE51黑碳檢測儀，美國Magee公司，測量范圍0～1 mg/m3，分辨率0.001μg/m3；顆粒物形貌分析，使用日本JEOL生產(chǎn)的JSM-6360LV高低真空掃描電子顯微鏡對顆粒物的形貌進(jìn)行觀察，該儀器的高真空分辨率為3 nm，低真空分辨率為4 nm，放大倍數(shù)為5～100 000。

1.4顆粒物的衰減率以及釋放因子計(jì)算方法

懸浮在大氣中的顆粒物可以通過運(yùn)動(dòng)碰撞而使得粒徑變大，最終在重力作用下沉降；同時(shí)顆粒物的熱運(yùn)動(dòng)也可以導(dǎo)致擴(kuò)散沉降。影響室內(nèi)顆粒物濃度的主要因素有室內(nèi)顆粒物的產(chǎn)生速率G（以數(shù)目計(jì)）、室內(nèi)顆粒物數(shù)濃度Cin（cm－3）、室外顆粒物數(shù)濃度Cout（cm－3）、氣體交換速率a（h－1）、顆粒物的衰減率k（h－1）以及顆粒物的滲透系數(shù)P。假設(shè)腔體內(nèi)氣體與顆粒物完全混合，則室內(nèi)顆粒物的質(zhì)量平衡關(guān)系可由式（1）給出［19-20］：

其中V為室內(nèi)有效容積，cm3。

當(dāng)無室內(nèi)顆粒物源且實(shí)驗(yàn)條件保持一致時(shí)，可將a和k可以視作常數(shù)。若室內(nèi)顆粒物濃度遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于室外，可忽略室外顆粒物的滲透作用。由于烹飪所產(chǎn)生的顆粒物濃度遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于室外的顆粒物濃度，因此忽略室外顆粒物的貢獻(xiàn)，則式（1）可轉(zhuǎn)化為式（2）：

式（2）積分則得到式（3）：

Ct為t時(shí)刻室內(nèi)的顆粒物數(shù)濃度，C0為初始時(shí)刻的顆粒物數(shù)濃度。為了計(jì)算方便，將式（3）轉(zhuǎn)化為對數(shù)形式，結(jié)果如式（4）：

式（4）表征的是顆粒物濃度和時(shí)間的關(guān)系，因此通過實(shí)測不同時(shí)刻顆粒物的濃度，可以計(jì)算得到斜率（a＋k），此處定義該斜率為顆粒物的衰減率。為了計(jì)算整個(gè)烹飪過程中的顆粒物釋放速率，He等［21］在式（1）的基礎(chǔ)上，進(jìn)一步積分得到式（5）。式（5）中，Cin，0為室內(nèi)顆粒物的初始濃度，in為顆粒物的最高濃度值，由式（5）計(jì)算的EF則定義為絕對釋放因子。

2　結(jié)果與討論

2.1烹飪顆粒物的形貌分析

圖2示出了4種不同種食用油在烹飪豬肉時(shí)所排放顆粒物的形貌特征（顆粒物聚集在石英濾膜上）。由圖2可見，大多數(shù)顆粒物都是由許多近似球形的小顆粒物凝聚而成［22］，呈現(xiàn)出典型的燃燒源特征。4種食用油烹飪所排放顆粒物的粒徑大小略有不同，其中橄欖油和大豆油烹飪所產(chǎn)生顆粒物的粒徑大于花生油和豬油烹飪所產(chǎn)生的顆粒物。這可能存在兩方面原因：一是大豆油和橄欖油產(chǎn)生的顆粒物可能具有更強(qiáng)的凝聚或者凝并作用；二是大豆油和橄欖油在烹飪過程中產(chǎn)生的顆粒物數(shù)量多，互相碰撞的幾率高。并且本實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)橄欖油在烹飪過程中產(chǎn)生的顆粒物的數(shù)濃度明顯高于花生油和豬油產(chǎn)生的顆粒物的數(shù)濃度，因此第2種因素起到作用的可能性更大。

圖24　種食用油烹飪所產(chǎn)生顆粒物的形貌比較Fig.2 Comparison of particles morphological released from cooking with four types of oil

2.2顆粒物的排放特征

2.2.1顆粒物的粒徑分布 圖3給出了烹飪所產(chǎn)生的典型顆粒物的數(shù)濃度粒徑分布譜圖。圖3（a）為Yeung等［23］在中式煎牛排過程中測得的顆粒物粒徑分布譜圖；圖3（b）為本文測定橄欖油炒青菜時(shí)在6.03～630 nm之間的粒徑分布譜圖。其中Dp是顆粒物的粒徑大小，是顆粒物的數(shù)密度函數(shù)，可以表征不同粒徑段的顆粒物數(shù)濃度的大小。由圖3可知，兩種烹飪方式產(chǎn)生的顆粒物呈現(xiàn)出相似的粒徑分布特征，即均為明顯的單峰型對數(shù)正態(tài)分布規(guī)律。圖3（b）中顆粒物的模態(tài)直徑為124.09 nm，中值直徑為116.1 nm。

2.2.2顆粒物粒徑演變與衰減 4種食用油在烹飪同一食材時(shí)所產(chǎn)生的顆粒物的粒徑介于5.6～560 nm，其粒徑分布演化過程如圖4所示。4種食用油在烹飪過程中，顆粒物的數(shù)濃度變化趨勢總體上均遵循正態(tài)分布規(guī)律，呈單峰型。在烹飪開始階段，顆粒物的數(shù)濃度增加速度很快，達(dá)到最高濃度后則出現(xiàn)驟減過程。初始階段顆粒物數(shù)濃度急劇上升的主要原因是熱油后食物油的揮發(fā)以及在烹飪過程中與食材釋放物質(zhì)二次反應(yīng)生成的二次有機(jī)顆粒物所致。如圖4所示，在粒徑約為100 nm時(shí)，顆粒物的數(shù)濃度出現(xiàn)峰值，隨后，峰值直徑逐漸向粗顆粒方向移動(dòng)。

同步采用Dust TrakTM8533粉塵監(jiān)測儀測定的PM1、PM2.5、PM4、PM10和總顆粒物質(zhì)量濃度（如表1所示）的結(jié)果也表明了超細(xì)顆粒物PM1（≤1 μm）和細(xì)顆粒物PM2.5（≤2.5μm）占絕對優(yōu)勢，PM1占總顆粒物濃度的90%以上，其中豬油產(chǎn)生的顆粒物中PM1比例最高，達(dá)到96.14%。

圖3　中式烹飪所產(chǎn)生的顆粒物粒徑分布譜圖Fig.3 Size distribution of particles released from Chinese cooking

圖4　基于粒徑的顆粒物數(shù)濃度變化趨勢Fig.4 Variation of size-fractionated particles based on number concentration

表1　不同粒徑顆粒物占總顆粒物的質(zhì)量分布Table 1 Mass contribution of size-fractionated particles to total particles

圖5描述的是烹飪結(jié)束之后粒徑介于5.6～560 nm顆粒物在腔體內(nèi)的衰減率。由圖5可見，粒徑介于40～200 nm的顆粒具有較低的衰減率；而粒徑小于40 nm或者大于200 nm的顆粒物的衰減率均有所增加。粗顆粒物衰減率的增加主要是由于粗顆粒物重力沉降主導(dǎo)；而細(xì)顆粒物衰減率的增加可能是由細(xì)顆粒物的擴(kuò)散凝并所致［24］。

圖5　實(shí)驗(yàn)條件下顆粒物的分級衰減率Fig.5 Deposition rates of size-fractionated particle in the experiment conditions

2.2.3顆粒物的數(shù)濃度變化 圖6示出了4種食用油在烹飪過程中所產(chǎn)生顆粒物的數(shù)濃度變化曲線圖。當(dāng)使用不同種類食用油烹飪同一種食材時(shí)，橄欖油產(chǎn)生顆粒物的數(shù)濃度最高，而花生油在烹飪過程中產(chǎn)生顆粒物的數(shù)濃度最低。大豆油、橄欖油、花生油和豬油烹飪所產(chǎn)生顆粒物的最高數(shù)濃度分別為1.31×106、1.57×106、2.32×105、6.31× 105cm－3。橄欖油在烹飪過程中，顆粒物數(shù)濃度出現(xiàn)峰值較早，這是由于橄欖油的煙點(diǎn)較低（僅為190℃左右）且在高溫下易氧化揮發(fā)性有機(jī)物（VOC）或者半揮發(fā)性有機(jī)物（SVOC）。這些VOC或者SVOC是二次有機(jī)顆粒物生成的前體物質(zhì)，所以橄欖油在烹飪過程中容易產(chǎn)生大量的顆粒物。

圖64　種食用油烹飪過程中的顆粒物的數(shù)濃度變化曲線Fig.6 Variation of particle number concentrations using four types of oil

2.2.4黑碳濃度變化 黑碳質(zhì)量濃度的時(shí)間變化曲線呈現(xiàn)明顯的單峰型（如圖7所示），與總顆粒物的質(zhì)量濃度（TSP）變化趨勢基本一致。由圖7可以看出，橄欖油在烹飪過程中產(chǎn)生總顆粒物和黑碳的質(zhì)量濃度最高，最高質(zhì)量濃度分別超過75 mg/m3和0.20 mg/m3，分別是花生油烹飪產(chǎn)生顆粒物峰值質(zhì)量濃度的7～8倍左右。橄欖油、大豆油、花生油和豬油烹飪過程中產(chǎn)生的黑碳顆粒物與總顆粒物的濃度都呈顯著性相關(guān)。相關(guān)性系數(shù)R2分別達(dá)到0.921、0.755、0.895和0.942。烹飪過程中產(chǎn)生的黑碳質(zhì)量濃度與烹飪過程釋放黑碳的研究結(jié)果一致，遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于環(huán)境空氣中黑碳的質(zhì)量濃度，包括交通工具內(nèi)和交通干道兩側(cè)的監(jiān)測結(jié)果［25-27］。

圖74　種食用油烹飪過程中的總顆粒物與黑碳質(zhì)量濃度（BC）變化曲線Fig.7 Variation of total particle and black carbon（BC）mass concentrations using 4 types of oil

表2列出了使用大豆油、橄欖油、花生油和豬油進(jìn)行烹飪時(shí)顆粒物的數(shù)濃度、質(zhì)量濃度、表面積濃度和體積濃度為基準(zhǔn)的排放因子以及所對應(yīng)的濃度峰值。由表2可見，橄欖油的4種濃度基準(zhǔn)排放因子均最大，分別達(dá)到3.13×1012min－1、1.50× 105μg/min、1.45×1017nm2/min和5.47×1018nm3/min，而花生油的顆粒物排放因子最小，比橄欖油的數(shù)濃度、質(zhì)量濃度、表面積濃度和體積濃度基

準(zhǔn)排放因子分別低12.83、11.28、22.80和28.80倍。這與Buonanno等［28］比較橄欖油、花生油和葵花籽油烹飪薯?xiàng)l時(shí)得到的結(jié)論相一致，與Torkmahalleh等［29］比較花生油、棕櫚油、大豆油、橄欖油、玉米油、紅花油和菜籽油等7種食用油進(jìn)行烹飪時(shí)排放顆粒物的特征結(jié)果也基本一致。由表2還可以看出，橄欖油烹飪時(shí)所產(chǎn)生顆粒物的數(shù)濃度、質(zhì)量濃度、表面積濃度和體積濃度最大，分別達(dá)到了1.57×106cm－3、75.24 mg/m3、7.26×1010nm2/cm3和2.74× 1012nm3/cm3。豬油產(chǎn)生的顆粒物數(shù)濃度較高，但是其質(zhì)量濃度、表面積濃度和體積濃度卻相對較低，這是由于豬肉在烹飪過程中產(chǎn)生顆粒物的粒徑較小的緣故，如圖2（d）所示。

表24　種食用油在烹飪過程中的數(shù)濃度、質(zhì)量濃度、表面積濃度和體積濃度的釋放因子以及峰值Table 2 Summary of emission factors of particle number，mass，surface area and volume from stir-frying pork using four types of oil（Emission factor（EF），peak value（PV），number（N），surface area（S），volume（V）and mass（M））

3　結(jié) 論

（1）使用橄欖油烹飪所產(chǎn)生的顆粒物的濃度大于使用花生油、豬油和大豆油烹飪產(chǎn)生的顆粒物的濃度。

（2）烹飪過程中，在5.6～560 nm的粒徑范圍內(nèi)，顆粒物的粒徑分布呈現(xiàn)近似的對數(shù)正態(tài)分布規(guī)律，在100 nm左右，顆粒物的數(shù)濃度達(dá)到最高值。100 nm左右的顆粒物的衰減率較小。

（3）橄欖油的數(shù)濃度、質(zhì)量濃度、表面積濃度和體積濃度4種濃度基準(zhǔn)排放因子均最大，依次高于花生油、大豆油和豬油的基準(zhǔn)排放因子。

（4）黑碳顆粒物的質(zhì)量濃度與顆粒物的總的質(zhì)量濃度保持較高的相關(guān)性。

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Impact of Oil Types on Emission Characteristics of Particles

WU Xin1， XIU Guang-li1， WANG Li-na1， XUE Ting-lu2
（1.State Environmental Protection Key Laboratory of Environmental Risk Assessment and Control on Chemical Process，East China University of Science and Technology，Shanghai 200237，China；2.No.1 High School of Yantai，Yantai 264000，Shandong，China）

Cooking fume is an important source of indoor and outdoor particles.The characteristics of particles emitted from cooking with peanut oil，soybean oil，olive oil and lard were investigated.The results showed that the sizes of particles generated from cooking with the olive oil and soybean oil were larger than those from cooking with the lard and peanut oil.The emission factors released from cooking with olive oil were obviously larger than those from cooking with the other three types of oils.The black carbon（BC）released from cooking with olive oil was the highest and had significant correlation with the concentration of particles.Through analyzing the size distribution of particles released from cooking，particles with diameter of 100 nm had peak count concentration，and the size distribution obeyed lognormal distribution function with the lowest decaying rate at the diameter of 100 nm.

cooking；oil；emission factor；decaying rate

X8

A

1006-3080（2016）01-0065-07 DOI：10.14135/j.cnki.1006-3080.2016.01.011

2015-03-09

上海浦江人才計(jì)劃（13PJD013）；上海市自然科學(xué)基金（13ZR411800）；中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)（WB1113005）

吳 鑫（1989-），男，浙江金華人，碩士生，主要從事空氣污染與控制研究。E-mail：yizhongwuxin@sina.com

修光利，E-mail：xiugl@ecust.edu.cn