賈 偉

張春暉

(中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院農(nóng)產(chǎn)品加工研究所，北京 100193)

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適用于高黏度非牛頓流體的骨素調(diào)配反應(yīng)罐的研制

賈 偉

張春暉

(中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院農(nóng)產(chǎn)品加工研究所，北京 100193)

針對常規(guī)調(diào)配反應(yīng)罐中物料混合不均勻、溶解效率低、反應(yīng)溫度不易控制、香味損失等問題，設(shè)計開發(fā)一種適用于高黏度非牛頓流體的骨素調(diào)配反應(yīng)裝置，該裝置由罐體、立式復(fù)合攪拌裝置、底部乳化攪拌裝置、反應(yīng)揮發(fā)物收集回流裝置以及投料裝置組成。該裝置非常適合于高黏度非牛頓流體物料的調(diào)配、混合、反應(yīng)，能夠?qū)崿F(xiàn)多功能操作、大大節(jié)省能源，同時提高反應(yīng)的可控程度、降低勞動強度和投資成本，對揮發(fā)性風(fēng)味物質(zhì)進行調(diào)制和回收，實現(xiàn)香氣的固化和再利用。

高黏度；非牛頓流體；骨素；調(diào)配反應(yīng)罐

非牛頓流體是指其所受剪應(yīng)力與剪切應(yīng)變速率不能始終成線性關(guān)系的流體[1]，普遍存在于化工、食品及生物醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域[2]，涉及許多工業(yè)過程(包括高分子發(fā)酵產(chǎn)物和農(nóng)產(chǎn)品天然產(chǎn)物提取)的工藝、設(shè)備、效率和產(chǎn)品質(zhì)量。黏度是流體的主要物理性質(zhì)之一，也是很多高分子發(fā)酵產(chǎn)物和農(nóng)產(chǎn)品天然活性物質(zhì)提取、加工處理過程中的一個重要參數(shù)，反映了非牛頓流體的基本特征。骨素是指以畜禽骨、魚骨為原料，采用分離提取技術(shù)，經(jīng)脫脂、濃縮或不濃縮等處理，獲取膠原蛋白、礦物質(zhì)等成分，得到產(chǎn)品，即去脂的可食性骨抽提物，其主要應(yīng)用于肉制品加工、方便面(調(diào)味包)，以及咸味香精基料中。骨素[3]是典型的高黏度非牛頓流體，在互相分散、混合及氣體吸收等過程中，往往要采用攪拌操作才能得到更好的效果[4]。攪拌操作作為一種重要的工藝過程而被廣泛應(yīng)用，而大多數(shù)的攪拌操作均系機械攪拌。然而對高黏度非牛頓型，一般的機械攪拌[5]往往達不到理想的攪拌效果。

中國骨素生產(chǎn)廠家使用的美拉德反應(yīng)罐[6]一般只采用刮板攪拌形式，此種攪拌速度慢(24～36 r/min)。若在進行美拉德反應(yīng)的過程中需要添加干粉類物料時，在這樣的攪拌速度下，不能快速地將漂浮在液面上的物料溶解進入反應(yīng)體系，會影響反應(yīng)進度。另外，投入的固體物料若比重較大，不能被迅速攪動溶解而沉底，進而影響物料的均一性和口味。固體物料大部分從投料口進入，集中地投入?yún)^(qū)域，會造成與液相物料過度反應(yīng)，而其余區(qū)域卻反應(yīng)不足。這些情況在實際生產(chǎn)當(dāng)中大量存在，也成為生產(chǎn)廠家難以解決的實際問題。

中國廠家使用的美拉德反應(yīng)罐常常需要配合外用設(shè)備來實現(xiàn)，例如利用外循環(huán)的膠體磨、溶粉機等。而這樣操作，又帶來物料在管道殘留及部分輔料不能快速溶解的問題，達不到預(yù)期效果。同時，骨素(脫脂骨提取液)黏附性較大，極易粘附在調(diào)配罐內(nèi)壁、槳葉及轉(zhuǎn)動軸的表面上，導(dǎo)致攪拌釜的混合效果較差，對產(chǎn)品品質(zhì)有直接影響[7]。骨素濃縮處理后，呈香風(fēng)味不足，特征香氣不典型，急需進行風(fēng)味調(diào)制。

針對上述問題，本研究設(shè)計了一種適用于高黏度非牛頓流體的骨素調(diào)配反應(yīng)裝置，以解決常規(guī)反應(yīng)調(diào)配罐投料不均勻、溶解效率低、反應(yīng)溫度不易控制、香味損失等問題，從而使其在高黏度流體調(diào)配反應(yīng)方面得到廣泛應(yīng)用，促進反應(yīng)體系順利高效地進行，降低了勞動和投資成本。

1 高黏度非牛頓流體骨素調(diào)配反應(yīng)罐總體設(shè)計

1.1 結(jié)構(gòu)組成

高黏度非牛頓流體骨素調(diào)配反應(yīng)罐主要包括反應(yīng)罐體(內(nèi)膽、蜂窩夾套、保溫層、無滯留底閥)、復(fù)合攪拌裝置(立式攪拌軸、聯(lián)軸器、螺旋推進槳葉、渦輪式斜葉槳、渦流擋板)、乳化攪拌裝置、揮發(fā)香氣冷凝回收器以及投料裝置。

圖1為反應(yīng)罐的結(jié)構(gòu)示意圖。

1.2 工作原理

該反應(yīng)罐體內(nèi)膽設(shè)置有投料口、攪拌電機、進料口、排氣口、筒體觀察視鏡口、視燈及視鏡等。內(nèi)膽底部設(shè)置有無滯留底閥，防止物料積存，內(nèi)膽均布有與罐體軸線平行的擋流板，其罐內(nèi)壁有間隙無死角，方便清洗，投料口設(shè)有防掉落裝置[8]，既能保護操作人員的安全又可防止大塊的異物掉落罐內(nèi)；同時，罐體還設(shè)置有中間層夾套、最外層保溫層及保溫層外包，蜂窩夾套與內(nèi)膽多點焊接，間隙小于1 cm，夾套媒介進出口設(shè)置有分布器。

1. 乳化攪拌器 2. 乳化頭 3. 擋板連接板 4. 罐體視鏡 5. 渦流擋板 6. 凹凸點夾套 7. 媒介進口 8. 防掉落網(wǎng) 9. 投料口 10. 雙速電機減速器 11. 揮發(fā)物收集器 12. 冷凝管 13. 液體進料口 14. 料液分布盤 15. 媒介分布器 16. 上部螺旋推進槳葉 17. 稱重傳感器 18. 渦輪式斜葉攪拌 19. 下部螺旋推進槳葉 20. 無滯留底閥

圖1 高黏度非牛頓流體骨素調(diào)配反應(yīng)罐的結(jié)構(gòu)示意圖

Figure 1 Structural diagram of high viscosity non-Newtonian fluid ossein reaction tank

攪拌裝置位于罐體偏離軸線位置，主要由攪拌軸、螺旋推進攪拌器、渦輪式斜葉攪拌槳、聯(lián)軸器和雙速電機減速器組成，螺旋推進式攪拌槳[9]分別位于第一層和第三層，渦輪式斜葉攪拌槳位于第二層，攪拌軸底部通過攪拌軸支座與罐底封頭焊接，攪拌軸通過機械密封與罐體內(nèi)膽上封頭進行密封，以促進料液迅速融合，提高其溶解性和均一性。

乳化攪拌裝置安裝在罐底封頭，乳化攪拌安裝法蘭與焊接在罐底部法蘭連接，乳化攪拌與罐體軸線夾角為30～35°，乳化攪拌軸通過機械密封與罐體內(nèi)膽下封頭進行密封，可將加入的輔料均勻分散[10]，并使料液充分混合。

反應(yīng)揮發(fā)物收集回流裝置通過管道與罐頂?shù)呐艢饪谶B接，反應(yīng)揮發(fā)物收集回流裝置的媒介進出口安裝有冰水進出口，頂部設(shè)置有排空口。在加熱作用下，罐內(nèi)調(diào)配反應(yīng)會產(chǎn)生揮發(fā)性的香味物質(zhì)，順著管道進入回流裝置內(nèi)部，并在冷凝管中冷卻，重新回流到調(diào)配反應(yīng)罐中，降低了風(fēng)味物質(zhì)的損失。

2 黏度非牛頓流體骨素調(diào)配反應(yīng)罐主要部件的設(shè)計

2.1 罐體與蜂窩夾套設(shè)計

2.1.1 罐體基本參數(shù)條件

(1) 工作壓力：內(nèi)筒為常壓，夾套為0.3 MPa。

(2) 工作溫度：內(nèi)筒為20～100 ℃，夾套為20～133 ℃。

(3) 公稱直徑：內(nèi)筒為1 200 mm，夾套為1 300 mm。

(4) 工作介質(zhì)：內(nèi)筒為高黏度流體食品，夾套為蒸汽、飽和水蒸氣。

(5) 操作容積：1 500 L。

2.1.2 內(nèi)膽圓筒(外壓筒體)的計算 可以通過逆推的方法內(nèi)膽圓筒厚度進行計算校核：

(1)

假設(shè)反應(yīng)罐筒體厚度δn=8 mm，有效厚度δe=δ-C1-C2=8-1-0.4=6.6 mm。

由于

(2)

(3)

式中：

L——圓筒計算長度，mm；

D0——圓筒外直徑，mm；

A——系數(shù)；

B——系數(shù)；

δe——筒體的有效厚度，mm；

C1——鋼材厚度負偏差，mm；

C2——腐蝕余量，mm；

δn——筒體的名義厚度，mm；

[p]——許用應(yīng)力，MPa。

查詢GB 150—2011可得A=9×10-4，B=110 MPa。

2.1.3 蜂窩夾套設(shè)計 由圖2可知，夾套與筒體通過夾套上壓制的圓形排列帶直邊孔焊接成的蜂窩狀結(jié)構(gòu)，使筒體和夾套的強度和剛度得到加強，解決大型罐承受內(nèi)壓和外壓的壁厚問題。蜂窩夾套為整塊板式，與筒體焊接時，避免筒體的縱向、環(huán)向焊縫，解決了液體可能從筒體焊縫往罐內(nèi)滲透的問題，提高使用安全性。同時，也降低了對筒體縱、環(huán)向焊縫探傷的要求，減少探傷費用。

1. 內(nèi)部物料湍流層 2. 內(nèi)部物料滯留層 3. 介質(zhì)通道 4. 外包 5. 保溫層

圖2 蜂窩夾套結(jié)構(gòu)示意圖

Figure 2 Structural diagram of dimple Jackets

2.2 攪拌系統(tǒng)設(shè)計

圖3為攪拌槳葉及渦流擋板正視圖，在較高黏度、水分含量較小、流動性差的物料體系中，為了避免夾生和成團不均勻現(xiàn)象發(fā)生，進而要求較高的攪拌溶解效率，因此針對槳葉角度和槳葉的造型進行了模擬設(shè)計，并且進行了驗證實驗。

推進式攪拌可以產(chǎn)生大循環(huán)量的流動，而且能夠使固體的懸浮顆粒吸入溶解，但是其湍流程度差。結(jié)果，會造成溶解和傳熱不徹底，損耗大量能量。為了阻止螺旋槳式攪拌器造成液體隨罐的圓周運動，增加設(shè)計渦流擋板(圖3)，會在渦流擋板后形成漩渦，而這些漩渦隨主體流遍反應(yīng)釜，提高混合和傳熱效果，而它對徑向和軸向的流動沒有影響，但攪拌功率卻成倍增加，保障工藝的理想實現(xiàn)。

圖3 攪拌槳葉及渦流擋板正視圖Figure 3 Front view of mixing blade and eddy current damper

2.2.1 復(fù)合攪拌的設(shè)計 根據(jù)高黏度牛頓流體的特點設(shè)計了三層不同功能的特殊攪拌槳，攪拌裝置正視圖見圖4。

第一層漿葉針對液體表面加入的粉、鹽等物料的難溶性，設(shè)計能將物料及時從四周迅速集中到中心，并能及時將表層物料送到第二層漿葉，進行湍流乳化的漿葉形式，避免物料在表層停留時間過長造成的夾生、成團、亂流等弊端，同時避免空氣進入液體，從起點為最終優(yōu)質(zhì)的產(chǎn)品打下基礎(chǔ)。

第二層漿葉根據(jù)第一層的漿葉，設(shè)置在混有大量粉料的未充分溶解的流體集中經(jīng)過的層面，考慮到迅速溶解和乳化的需求，漿葉設(shè)計成特殊的圓盤式，6個不同角度的漿葉板，能將粉、鹽、油等添加料在該層面做強烈的湍流、剪切、混合、乳化，迅速形成分散均勻、細膩、穩(wěn)定的狀態(tài)。為了產(chǎn)品的均一性，同時為了確保高效的熱傳遞，節(jié)約能源，并消除流動中的死角，避免結(jié)焦，將第三層的漿葉設(shè)計成能具有強大推力的形式，配合經(jīng)過精心驗證的導(dǎo)流板，把液體快速的分布開，從橢圓底部能迅速分散，均勻的沿著槽壁向上流動，進入第一層漿葉的流動軌跡中去，參加下個流程的溶解和乳化。

復(fù)合攪拌理論參數(shù)：d/B=1，Z≥3，外緣圓周速率5～25 m/s，轉(zhuǎn)速60～1 000 r/min(適應(yīng)較低黏度)。其中，d為攪拌器直徑，mm；B為攪拌器寬度，mm；Z為攪拌槳葉數(shù)。

圖4 攪拌裝置正視圖Figure 4 Front view of agitation equipment

2.2.2 乳化攪拌系統(tǒng)設(shè)計 當(dāng)物料乳化時被吸入定轉(zhuǎn)子腔體內(nèi)，在定轉(zhuǎn)子[11]較小的齒隙區(qū)域，轉(zhuǎn)子區(qū)域的周向速度較高，而定子區(qū)域的周向速度非常小，這樣在定轉(zhuǎn)子齒隙區(qū)域內(nèi)形成較大的速度梯度，從而在該區(qū)域產(chǎn)生較大的剪切應(yīng)力(圖5)。物料經(jīng)過定轉(zhuǎn)子間的高速剪切后，在離心力的作用下通過定轉(zhuǎn)子的齒槽，在徑向上產(chǎn)生了一定的速度梯度，使物料在徑向上受到強烈的剪切和研磨作用。隨著轉(zhuǎn)子的轉(zhuǎn)速升高，定子齒槽內(nèi)的流速也隨之增加，在此區(qū)域的回流現(xiàn)象也得到增強。定轉(zhuǎn)子結(jié)構(gòu)可以加強剪切效應(yīng)，同時對物料產(chǎn)生多循環(huán)的剪切作用，使物料達到均質(zhì)乳化的目的。定轉(zhuǎn)子間存在較大的剪切率，特別是定轉(zhuǎn)子齒隙間，隨著轉(zhuǎn)速的提高，剪切率也逐步地隨之增加。

乳化攪拌器超高的轉(zhuǎn)速和剪切率[12]能獲得超細微的懸浮液，具有最好幾何學(xué)形狀的精密二級定轉(zhuǎn)子分散頭設(shè)計(圖6)。定轉(zhuǎn)子的間距范圍 0.25～1.00 mm，轉(zhuǎn)子最高轉(zhuǎn)速高達10 500 r/min，線速度高達40 m/s，剪切速率到達100 000 s-1，高的轉(zhuǎn)子轉(zhuǎn)速，低的定轉(zhuǎn)子間距，使定轉(zhuǎn)子間的剪切作用加強，從而使水珠以較小的微粒分散到油中，形成比較穩(wěn)定的乳化液。

圖5 強紊流示意圖Figure 5 Diagram of the strong turbulence flow

圖6 高剪切分散示意圖Figure 6 Diagram of high shear dispersion

乳化攪拌理論參數(shù)：d∶L∶B=20∶5∶4，Z≥6，外緣圓周速率3～8 m/s，轉(zhuǎn)速200～3 000 r/min(適應(yīng)各種黏度)。其中，d為攪拌器直徑，mm；B為攪拌器寬度，mm；Z為攪拌槳葉數(shù)；L為單葉片長度，mm。

2.3 冷凝系統(tǒng)設(shè)計

冷凝系統(tǒng)主要是為了防止在調(diào)配反應(yīng)過程中的水蒸氣帶有揮發(fā)性香味物質(zhì)向外散逸，通過冷凝的方法將其回流。其中，列管式冷凝器設(shè)計尤為重要，它能有效提高反應(yīng)物的出品品質(zhì)和風(fēng)味，并大大降低傳統(tǒng)操作方式的能源消耗。若將50～80 kg/h的水蒸氣冷凝，溫度由100 ℃ 冷卻至62 ℃凝結(jié)，冷水的進出溫度分別為30 ℃和50 ℃，設(shè)計合適的列管式冷凝器(忽略管壁熱阻和熱損失)，列管式冷凝器傳熱面積計算：

(1) 熱負荷的計算：

Q1=γ×Qm，

(4)

Q2=C×m×Δt2，

(5)

Q=Q1+Q2，

(6)

式中：

Q1——所需要冷凝蒸氣的汽化潛熱，kW；

Q2——冷凝后液體降溫所釋放出的熱量，kW；

Q——二者的合計總熱量，kW；

γ——水蒸氣的汽化潛熱值，kJ/kg；

Qm——冷凝液的流量，kg/s；

C——冷凝液的比熱容，kW/(kg·℃)

m——冷凝液的質(zhì)量，kg；

Δt2——冷凝液凝結(jié)溫度差，℃。

代入數(shù)據(jù)求得：Q1，Q2，Q分別為8.642，0.608，9.250 kW。

(2) 水蒸氣和冷凝液的平均溫度和平均溫差。暫時按單殼程進行計算。逆流時平均溫差為：

(7)

而

(8)

(9)

查熱換器設(shè)計手冊[13]，得φΔt=0.92。

所以

Δtm=φΔtΔtm′=0.92×28.04=25.8 ℃，

(10)

式中：

T1——冷凝液的溫度，℃；

T2——冷凝液凝結(jié)溫度，℃；

t1——冷水進口溫度，℃；

P——冷流體的溫升和兩流體的最初溫度差的比值；

R——熱流體的溫冷和冷流體溫升的比值；

Δtm——逆流時平均溫度差，℃；

Δtm——校正后平均溫度差，℃；

t2——冷水出口溫度，℃；

φΔt——溫度差校正系數(shù)。

(3) 初選冷凝器規(guī)格。根據(jù)流體的情況，假設(shè)k=120 W/(m2·℃)，故

(11)

式中：

S——面積，m2。

3 高黏度非牛頓流體骨素調(diào)配反應(yīng)罐工作流程設(shè)計

首先向罐體內(nèi)注入所需加工的液相物料，當(dāng)液位超過上部螺旋推進槳葉，開啟雙速電機減速器，帶動攪拌槳葉轉(zhuǎn)動使物料在罐體內(nèi)部隨攪拌旋轉(zhuǎn)，當(dāng)流動的物料碰到渦流擋板時，又形成小的混流紊流，可以充分將物料混勻。而渦流擋板通過擋板連接板與罐體內(nèi)壁焊接，而且之間面積很小方便清洗，不留死角。攪拌開啟穩(wěn)定后，再開動乳化攪拌器，乳化頭快速攪拌可以將罐體底部的物料形成旋流循環(huán)，與立式攪拌形成的渦流循環(huán)交叉碰撞。乳化攪拌器安裝在于罐體軸線夾角為30°的橢圓封底，使用變頻調(diào)速電機，轉(zhuǎn)速范圍0～3 600 r/min，可以使物料形成比較穩(wěn)定的乳化液。

此時開啟媒介進口，熱媒介通過媒介分布器進入到凹凸點夾套中，由于其容積小，凹凸點多，媒介會具有很高的雷諾準(zhǔn)數(shù)，湍流程度很高，流速很快，迅速的可以將內(nèi)部的物料加熱或降溫。

打開投料口，將所需加入的固體物料勻速分散投入，防掉落網(wǎng)能夠防止包裝袋掉入罐內(nèi)。此時，上部螺旋推進槳葉旋轉(zhuǎn)直徑為筒體內(nèi)徑1/3，槳葉為圓弧葉片形狀，距離最高液面為15 cm；當(dāng)攪拌開動時螺旋推進槳葉轉(zhuǎn)動，使液面形成漩渦，此時投入的固體物料隨漩渦迅速進入到液體內(nèi)部。軸中部攪拌為開啟渦輪式斜葉攪拌，旋轉(zhuǎn)直徑為筒體內(nèi)徑1/3，直槳葉與軸夾角為45°，距離為液體高度的中心部位；攪拌開動時高速旋轉(zhuǎn)直葉片邊有很高的線速度，形成的剪切力及小空穴可以分散進入到液體中部的固體物料，加速溶解，由于與軸有夾角具備一定推進力，使分散后物料也隨軸流方向傳遞至第三層攪拌。下部攪拌為螺旋推進形式槳葉，旋轉(zhuǎn)直徑為筒體內(nèi)徑1/3，槳葉為圓弧葉片形狀，距罐底一般為10～15 cm；當(dāng)攪拌開動時，槳葉上下形成較大的壓差，可以快速地將二層傳遞下來固液混合物加速撞擊至罐底部，進而再次進行分散攪拌，另外還可以避免投入的較重物料沉積。由于一般罐底為橢圓弧狀，罐底部流體為圓弧狀，以罐體內(nèi)軸為中心與底部攪拌的漩渦形成大的內(nèi)部環(huán)流，加入到罐內(nèi)的物料處于強制運動和擴散中，促進反應(yīng)和溶解。

當(dāng)需要加入流體類物料時，打開液體進料口閥門，液體進入到料液分布盤，由于料液分布盤與攪拌軸連接，在離心力作用下，軸的轉(zhuǎn)動會帶動料液分布盤內(nèi)液體均勻分布在罐內(nèi)液體表面。

以上所加入的固體和液體物料重量可以通過安裝在罐體掛耳下的稱重傳感器顯示出來，而罐體上安裝的罐體視鏡能夠觀察到大概液體的容積。

在加熱和反應(yīng)的作用下，罐內(nèi)液體產(chǎn)生揮發(fā)性風(fēng)味物質(zhì)會順著管道進入到揮發(fā)物收集器中，當(dāng)揮發(fā)性物質(zhì)遇到充滿冰水的冷凝管的表面后，再流回到罐體內(nèi)，防止香味嚴重損失。

當(dāng)調(diào)配和反應(yīng)過程結(jié)束后，關(guān)停相關(guān)的媒介閥門和攪拌電機，待液面穩(wěn)定后，打開無滯留底閥，將成品排出，這樣完成一次提取過程。高黏度非牛頓流體調(diào)配反應(yīng)罐工作流程見圖7。

圖7 高黏度非牛頓流體調(diào)配反應(yīng)罐工作流程圖Figure 7 Work flow diagram of high viscosity non-Newtonian fluid mixing reaction tank flow

4 結(jié)論

本研究設(shè)計的高黏度非牛頓流體骨素調(diào)配反應(yīng)罐適用于黏度高、水分含量較少、流動性差的物料，可以使物料混合均勻，縮短物料的混合時間，增加流體湍流速度，提高物料的溶解性，減少揮發(fā)性風(fēng)味物質(zhì)的大量散失，同時提高了生產(chǎn)效率，降低了生產(chǎn)成本，可實現(xiàn)標(biāo)準(zhǔn)化、工業(yè)化生產(chǎn)。

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Design of mixing reaction tank of suitable for high viscosity non-Newtonian fluidossein韓 東HAN Dong

JIAWei

ZHANGChun-hui

(InstituteofFoodScienceandTechnology,ChineseAcademyofAgriculturalSciences,Beijing100193,China)

In order to solve the problems of the material of mixed unevenness, low dissolved efficiency, uncontrollable reaction temperature and aroma loss in the conventional mixing reaction tank, a kind of mixing reaction equipment was designed and developed for high viscosity non-Newtonian fluidossein. The mixing reaction equipment consisted of tanks, feeding apparatus, and devices of vertical composite stirring, bottom emulsification stirring and the reaction volatiles collected reflux. This equipment was well suited for high viscosity non-Newtonian fluid to blend, mix and react, and able to achieve multifunctional operation with energy saving. Moreover, it helped to increase the degree of controllability of reactions and reduce labor intensity and the investment costs. Additionally, the modulating and recycling of the volatile flavor compounds was also achieved.

high viscosity; non-Newtonian fluid; ossein; mixing reaction tank

國家農(nóng)業(yè)科技創(chuàng)新工程

韓東，男，中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院農(nóng)產(chǎn)品加工研究所在讀博士研究生。

張春暉(1971—)，男，中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院農(nóng)產(chǎn)加工研究所研究員。E-mail:dr_zch@163.com

2016-09-06

10.13652/j.issn.1003-5788.2016.11.011