任靜波，朱長軍

（西安工程大學(xué) 理學(xué)院，陜西 西安 710048）

0 引言

非線性光學(xué)的發(fā)展經(jīng)歷了幾個(gè)階段：20世紀(jì)60年代主要進(jìn)行了二次諧波產(chǎn)生、和頻、差頻、雙光子吸收、受激喇曼散射、受激布里淵散射、光參量振蕩、自聚焦、光子回波、自感應(yīng)透明等非線性光學(xué)現(xiàn)象的觀察和研究；20世紀(jì)70年代人們更深入地研究了上述現(xiàn)象，并進(jìn)行了自旋反轉(zhuǎn)受激喇曼散射、光學(xué)懸浮、消多普勒加寬、雙光子吸收光譜技術(shù)、相干反斯托克斯喇曼光譜學(xué)、非線性光學(xué)相位共軛技術(shù)、光學(xué)雙穩(wěn)效應(yīng)等非線性光學(xué)現(xiàn)象的研究；20世紀(jì)80年代，倍受人們注意的非線性光學(xué)新研究課題是光學(xué)分叉和混沌、光的壓縮態(tài)、多光子原子電離現(xiàn)象等。目前，非線性光學(xué)已逐漸由基礎(chǔ)研究階段進(jìn)入應(yīng)用基礎(chǔ)研究和應(yīng)用研究階段[1-3]。

牛海軍等人[4]設(shè)計(jì)合成并表征了新穎的具有三階非線性光學(xué)性能的含有富電子結(jié)構(gòu)單元的共軛聚希夫堿，用Z-掃描技術(shù)研究了目標(biāo)產(chǎn)物的三階非線性特性，測定了目標(biāo)產(chǎn)物吡咯烷酮溶液的三階非線性折射率及非線性吸收率。嚴(yán)祥安等人[5]在∧型三能級原子系統(tǒng)中，利用Stark啁啾快速絕熱通道技術(shù)控制基態(tài)和激發(fā)態(tài)之間的粒子布居轉(zhuǎn)移，采用耦合波方程和哈密頓方法得到了三階極化率與非線性轉(zhuǎn)換系數(shù)的關(guān)系。吳文智等人[6]利用超短脈沖Z掃描技術(shù)和光學(xué)Kerr效應(yīng)研究了以巰基丙酸為穩(wěn)定劑的CdTe量子點(diǎn)水溶液的三階光學(xué)非線性極化特性。在532 nm，3 0 ps和800 nm，130 fs脈沖激光激發(fā)下，發(fā)現(xiàn)分別具有正負(fù)相反取值的三階光學(xué)非線性折射率，自由載流子吸收和雙光子吸收分別是這兩種脈沖激光激發(fā)下三階光學(xué)非線性吸收的起因。鄭勇林等人[7]應(yīng)用有效非線性電導(dǎo)理論，討論了隨機(jī)分布的復(fù)合磁性顆粒材料的非線性行為，得到金屬顆粒復(fù)合體系的有效非線性電導(dǎo)率與平方電導(dǎo)的關(guān)系式，在此基礎(chǔ)上，導(dǎo)出了小顆粒在無渦流情況下系統(tǒng)的有效光學(xué)非線性極化率的表示式。金朝輝等人[8]采用飛秒共振簡并四波混頻技術(shù)，檢測了花菁染料的聚乙烯醇延伸膜平行和垂直于延伸方向的三階非線性光學(xué)極化率。Wang Guanghui等人[9]研究了一個(gè)特殊非對稱量子阱中的二階非線性光學(xué)極化率，并且利用量子力學(xué)中的密度矩陣算符理論和迭代方法導(dǎo)出了二次諧波極化率的解析表達(dá)式。并以典型的GaAs/AlGaAs非對稱量子阱為例作了數(shù)值計(jì)算。鄭濤等人[10]提出了將簡并四波混頻激光光譜分析技術(shù)用于物質(zhì)超精細(xì)結(jié)構(gòu)檢測，使用量子光學(xué)理論計(jì)算的新方法測量同位素含量。即由實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象確定出自激振蕩頻率后，在三階極化率的基礎(chǔ)上。通過量子光學(xué)梯形三能級系統(tǒng)的計(jì)算，得到了簡并四波混頻雙光子共振吸收下，三階極化率與原子數(shù)密度的關(guān)系。張彥鵬等人[11]從理論上系統(tǒng)地研究了由于五階極化強(qiáng)度間的干涉所導(dǎo)致的級聯(lián)三能級系統(tǒng)相位共軛超快調(diào)制光譜學(xué)。武海斌等人[12]在理論上研究了A型三能級原子系統(tǒng)Raman躍遷中的線性和非線性極化率。

1 原子三能級系統(tǒng)三階非線性極化率的迭代法

對于三能級原子系統(tǒng)，如圖1所示，下能級|a＞是基態(tài)能級，上能級|b＞和|c＞是激發(fā)態(tài)能級。

圖1 三能級系統(tǒng)示意圖

a，b，c，其密度矩陣為

對角矩陣元表示原子處于某個(gè)態(tài)的概率，非對角矩陣元表示原子在不同態(tài)之間躍遷的概率。在初始條件已知的情況下，求出原子在不同態(tài)之間躍遷的概率，即非對角密度矩陣元，就能夠得到原子處于某個(gè)態(tài)的概率，即對角密度矩陣元。因此，我們只討論非對角密度矩陣元。

密度矩陣元的運(yùn)動(dòng)方程為[13]

將密度矩陣元作微擾展開

我們在此討論級聯(lián)過程。級聯(lián)過程是指原子系統(tǒng)躍遷過程為a→b→c，即與級聯(lián)單光子躍遷相聯(lián)系。因此，級聯(lián)過程中，高階矩陣元僅僅由與其相鄰的低階矩陣元生成。我們采用迭代法求解各階非對角密度矩陣元。在迭代法中，高階矩陣元是由低階矩陣元與光場的作用而生成。

1.1 一階非對角密度矩陣元

通解為

對于單光子激發(fā)過程，有

其它一階非對角密度矩陣元均為零。

1.2 求解二階非對角密度矩陣元

把公式(8)代入(3)，得到

那么二階非對角密度矩陣元為

其它二階非對角密度矩陣元均為零。

1.3 三階情況，求解三階非對角密度矩陣元

把公式（10)代入(3)，采用相同的步驟得到三階非對角密度矩陣元

其它三階非對角密度矩陣元均為零。

由公式(11)和(12)可知，當(dāng)僅僅考慮級聯(lián)過程時(shí)，c和a之間無法產(chǎn)生直接一步躍遷，所以。表明級聯(lián)過程僅僅適用于光場的頻譜寬度較窄的情形。

因此，原子三能級系統(tǒng)級聯(lián)過程的三階非線性極化率可由三階微擾密度矩陣元表示

其中N是原子數(shù)密度。

2 光場為單色波的三階非線性極化率

在光場為單色波的情況下，只能實(shí)現(xiàn)級聯(lián)過程。設(shè)單色波光場的表達(dá)式為

2.1 單色波光場作用下一階非對角密度矩陣元

其它一階非對角密度矩陣元均為零。

2.2 單色波光場作用下二階非對角密度矩陣元

把（15）代入(10)，得到二階非對角密度矩陣元

其它二階非對角密度矩陣元均為零。

2.3 單色波光場作用下三階非對角密度矩陣元

把（16）代入(11)，得到三階非對角密度矩陣元

把（16）代入(12)，得到三階非對角密度矩陣元

從（17）、（18）式可知，其中出現(xiàn)了二倍于光場頻率的新頻率。從三階非對角密度矩陣元的表達(dá)式可知，其中出現(xiàn)了三倍于光場頻率的新頻率。三階極化率與光場振幅的三次方成正比。當(dāng)光場頻率與能級之間能量差相等時(shí)，出現(xiàn)共振，此時(shí)，三階非線性極化率急劇增大。

3 光場為高斯脈沖的三階非線性極化率

在光場為高斯脈沖的情況下，當(dāng)高斯脈沖的頻譜寬度遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于能級之間能量差時(shí)，會(huì)出現(xiàn)級聯(lián)過程。設(shè)高斯脈沖光場的表達(dá)式為

3.1 求解高斯光場作用下一階非對角密度矩陣元

首先考慮級聯(lián)過程的一階情況，求解高斯光場作用下一階非對角密度矩陣元。把公式(19)代入公式(8)中，得到一階非對角密度矩陣元為

忽略t到∞時(shí)間段的貢獻(xiàn)。于是，(20)式中積分的上、下限分別近似為∞和0，因此(20)式可變?yōu)?/p>

3.2 求解高斯光場作用下二階非對角密度矩陣元

其次考慮二階情況，求解高斯光場作用下二階非對角密度矩陣元。同理，把公式(21)代入公式(10)中，得到二階非對角密度矩陣元為

3.3 求解高斯光場作用下三階非對角密度矩陣元

最后考慮三階情況，求解高斯光場作用下三階非對角密度矩陣元。把公式(22)分別代入公式(11)、(12)中，得到三階非對角密度矩陣元：

從（23）、（24）可知，在非級聯(lián)過程中，其三階極化率與光場振幅的三次方成正比，且隨脈沖寬度平方的增加而指數(shù)增加。而且三個(gè)能級同時(shí)激發(fā)，三階極化率包含了三個(gè)頻率，且分別以衰減常數(shù)按指數(shù)衰減。

4 結(jié)論

在光場為單色波的情況下，從二階非對角密度矩陣元的表達(dá)式可知，其中出現(xiàn)了二倍于光場頻率的新頻率。在三階非對角密度矩陣元的表達(dá)式中出現(xiàn)了三倍于光場頻率的新頻率，而且三階極化率與光場振幅的三次方成正比。高斯光場情況下，分別討論級聯(lián)過程和非級聯(lián)過程，兩種過程有顯著的區(qū)別，在非級聯(lián)過程中，其三階極化率與光場振幅的三次方成正比，且隨脈沖寬度平方的增加而指數(shù)增加。而且三個(gè)能級同時(shí)激發(fā)，三階極化率包含了三個(gè)頻率，且分別以衰減常數(shù)按指數(shù)衰減。當(dāng)光場頻率滿足下列共振條件時(shí)三階極化率按指數(shù)急劇增加。