曹 君，左洪運(yùn)，王雙閃

（江蘇佰家麗新材料科技有限公司，江蘇 蘇州 215141）

熱熔壓敏膠（HMPSA）綜合了熱熔膠和壓敏膠的特點(diǎn)，即在室溫下為固態(tài)，加熱熔融成液態(tài)，經(jīng)涂布、潤(rùn)濕被粘物，冷卻后稍加外力即可粘接，同時(shí)比較容易被剝離[1]。HMPSA具有以下優(yōu)點(diǎn)[2]：①固含量為100%，無(wú)溶劑，有利于環(huán)保和安全生產(chǎn)；②可快速涂布，無(wú)需干燥，生產(chǎn)效率較高，節(jié)約成本；③包裝運(yùn)輸及使用都極為方便。因其不含溶劑，HMPSA比溶劑型壓敏膠具有更廣闊的市場(chǎng)和更大的發(fā)展?jié)摿?，目前世界各?guó)正大力開(kāi)發(fā)HMPSA，未來(lái)可能代替溶劑型壓敏膠[3]，現(xiàn)已在雙面膠帶、醫(yī)療衛(wèi)生、婦女用品、標(biāo)簽和制鞋等方面得到廣泛應(yīng)用。

HMPSA是由共聚物、增粘劑及添加劑（如增塑劑、填料和防老劑等）等成分組成的，其中共聚物主要以三嵌段共聚物為主，如苯乙烯-丁二烯-苯乙烯三嵌段共聚物（SBS）和苯乙烯-異戊二烯-苯乙烯三嵌段共聚物（SIS），是兼具熱塑性塑料和橡膠彈性雙重特性的材料，雖然具有物理機(jī)械性能優(yōu)良、韌性佳、固化速度較快和制作簡(jiǎn)單等優(yōu)點(diǎn)，但是，由于SBS和SIS的分子結(jié)構(gòu)中含有不飽和雙鍵，極性較小，造成以SBS和SIS為基體制備HMPSA時(shí)存在耐老化性能、耐熱性、拉伸強(qiáng)度及硬度較差[4]的缺陷。為了克服缺點(diǎn)，開(kāi)拓其應(yīng)用范圍，許多學(xué)者對(duì)其進(jìn)行了改性研究，主要改性方法為共混改性、氫化改性、磺化改性、環(huán)氧化改性和復(fù)合改性等，同時(shí)還研發(fā)出多種新型HMPSA，如丙烯酸酯HMPSA、有機(jī)硅HMPSA和無(wú)定型聚烯烴HMPSA。

1 熱塑性彈性體HMPSA改性

1.1 共混改性HMPSA

聚乙烯（PE）具有較好的加工性能、良好的低溫柔韌性和抗撓曲性以及優(yōu)良的耐腐蝕性等特性。將PE用作SBS的改性材料，可以明顯改善SBS的耐磨性、撕裂強(qiáng)度及耐候性等，同時(shí)保持改性后SBS較高的斷裂伸長(zhǎng)率和拉伸強(qiáng)度。王永坤等[5]采用低密度聚乙烯（LDPE）與SBS混合制成共混物，以過(guò)氧化苯甲酰（BPO）為引發(fā)劑，使混合物發(fā)生化學(xué)交聯(lián)形成網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)。研究發(fā)現(xiàn)，隨著B(niǎo)PO含量的增加，共混物的交聯(lián)度增大；BPO含量固定時(shí)，隨SBS中丁二烯含量增大，共混物的交聯(lián)度增大；隨著交聯(lián)度的增加，共混物的斷裂伸長(zhǎng)率與拉伸強(qiáng)度均下降。

聚苯乙烯（PS）具有易于成型、收縮率較小、吸濕性較低和熱性能優(yōu)良等優(yōu)點(diǎn)，與SBS相容性較好，因而可以選擇PS作為SBS的改性材料，改性后的SBS拉伸強(qiáng)度和斷裂伸長(zhǎng)率均隨PS含量減少而增加，硬度稍微下降，熔體流動(dòng)度隨PS含量增加而明顯增加。劉鈺馨等[6]采用熔融共混法制備了SBS/PS共混物，同時(shí)研究了共混物的力學(xué)性能、熔體流動(dòng)速率、耐熱性能及老化性能。發(fā)現(xiàn)當(dāng)PS質(zhì)量分?jǐn)?shù)從0增加到40%時(shí)，SBS/PS共混物的拉伸屈服強(qiáng)度從4.71 MPa上升至12.11 MPa，但沖擊強(qiáng)度下降；熔體流動(dòng)速率由0.60 g/10 min下降至0.14 g/10 min，耐熱氧、耐光氧及耐老化能力增強(qiáng)。

聚氯乙烯（PVC）具有耐臭氧、耐氣候型和抗沖擊優(yōu)良等綜合性能，用途廣泛，價(jià)格低廉，但因與SBS的相容性較差，不能直接使用PVC對(duì)SBS改性，需添加如氯化聚乙烯（CPE）、乙酸-醋酸乙烯共聚物（EVA）和丁腈橡膠（NBR）等增容劑來(lái)改善SBS/PVC共混體系。郭連波等[7]發(fā)現(xiàn)，PVC/SBS/CPE共混體系的沖擊強(qiáng)度隨SBS增加而增大，當(dāng)SBS用量為6份時(shí)，綜合性能相對(duì)最佳，并且CPE對(duì)PVC與SBS共混體系有著良好的增容作用。劉春等[8]對(duì)PVC/SBS/MBS（甲基丙烯酸甲酯-丁二烯-苯乙烯共聚物）三元熱塑性彈性體的沖擊強(qiáng)度、拉伸強(qiáng)度等進(jìn)行了研究。發(fā)現(xiàn)在PVC/SBS共混物中加入MBS，可以有效提高體系的相容性，并隨MBS的比例增加，PVC/SBS/MBS三元熱塑性彈性體的沖擊強(qiáng)度明顯增加，拉伸屈服強(qiáng)度稍有增大，斷裂伸長(zhǎng)率與拉伸模量變化不大。當(dāng)m（SBS）∶m（MBS）=80∶20時(shí)，力學(xué)性能相對(duì)最佳。

SIS制備的HMPSA具有粘接強(qiáng)度較大、應(yīng)用范圍較廣、涂布容易以及低溫粘接力較強(qiáng)等優(yōu)點(diǎn)，這是SBS制備HMPSA所無(wú)法比擬的，但是因?yàn)槲覈?guó)異戊二烯原料不足、產(chǎn)量極低以及價(jià)格較高，限制了SIS的生產(chǎn)，過(guò)分依賴(lài)進(jìn)口使得HMPSA生產(chǎn)成本增高，為降低HMPSA生產(chǎn)成本，HMPSA廠家常采用廉價(jià)的SBS替 代 部 分SIS制 備HMPSA[9]。 楊 敏 等[10]采 用不同配比的SBS和SIS為基體聚合物，配以環(huán)烷油、萜烯樹(shù)脂和松香甘油等制備了一種HMPSA，并對(duì)該HMPSA性能進(jìn)行研究。從中發(fā)現(xiàn)，隨著SBS含量的增加，HMPSA的黏度和軟化點(diǎn)均呈先減小后增大趨勢(shì)，HMPSA的初粘性和180°剝離強(qiáng)度保持增加，HMPSA的持粘性均大于72 h。陳健等[11]將SIS和SBS進(jìn)行混合，制備了耐久性?xún)?yōu)良的HMPSA，該HMPSA不但具有良好的粘接性能，剝離力可達(dá)7 N以上，而且在高溫高濕試驗(yàn)下仍能保持6 N以上的剝離力。

1.2 氫化改性HMPSA

SBS、SIS分子結(jié)構(gòu)中含有不飽和雙鍵，在一定的溫度和壓力下可發(fā)生氫化反應(yīng)，形成氫化SBS（SEBS）、氫化SIS（SEPS），將其用于制備HMPSA，能使HMPSA的抗氧及抗臭氧能力、熱穩(wěn)定性和防老化性明顯提高，耐磨性和電性能也相應(yīng)提高，并與聚乙烯等的相容性增大。

鐘鋒等[12]在SBS型膠粘劑中引入SEBS，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，引入SEBS能顯著提高拉伸剪切強(qiáng)度以及耐老化性能，且SEBS用量為20%～30%時(shí)，其效果相對(duì)最佳。李光鵬等[13]采用SIS、SEPS、C5/C9樹(shù)脂和萜烯樹(shù)脂等制備了新型HMPSA。研究發(fā)現(xiàn)，這種HMPSA在持粘、拉伸及熔融流動(dòng)性等方面均有顯著提高，能夠適應(yīng)中低溫使用條件，產(chǎn)品色度較低，耐候性及耐高溫性顯著提高。

1.3 磺化改性HMPSA

SBS、SIS極性較小，耐油性和耐溶劑性較差，與橡膠等極性材料的相容性及黏附性不佳，因而限制了其應(yīng)用范圍。磺化改性的目的就是為了使SBS、SIS極性得到優(yōu)化。一般采用濃硫酸為磺化劑，引入極性較高的磺酸基，從而改善SBS、SIS的極性。

韋異等[14]在環(huán)己烷中對(duì)SBS進(jìn)行磺化改性，以磺化度為指標(biāo)，通過(guò)改變反應(yīng)時(shí)間、反應(yīng)溫度、濃硫酸用量和SBS質(zhì)量濃度等參數(shù)，發(fā)現(xiàn)了SBS的平均磺化度為0.54 mmol/g，磺化SBS膠粘劑對(duì)極性材料的粘接性能優(yōu)于SBS膠粘劑。韓明偉等[15]采用100質(zhì)量份SBS、0.2～0.3質(zhì)量份引發(fā)劑（DCP）、7～8質(zhì)量份亞硫酸氫鈉、1～1.4質(zhì)量份硬脂酸鋅、0.6份氧化劑1010，通過(guò)反應(yīng)擠出制得SBS磺化物。該SBS磺化物具有優(yōu)異的力學(xué)性能，其粘合力是普通SBS粘合力的1倍以上，可用于制備高質(zhì)量的電纜。

1.4 環(huán)氧化改性HMPSA

因SBS、SIS分子結(jié)構(gòu)中含有雙鍵，其極性較低，使得相容性、初粘性與剝離強(qiáng)度也較低，限制了其應(yīng)用，對(duì)其進(jìn)行環(huán)氧化改性，即在SBS、SIS中引入環(huán)氧基團(tuán)，可以提高SBS、SIS極性。同時(shí)，SBS、SIS環(huán)氧化反應(yīng)還可以消耗SBS、SIS中部分或全部雙鍵，提高SBS、SIS的耐老化性能。目前，主要采用過(guò)氧酸對(duì)雙鍵氧化形成環(huán)氧基。

付文[16]將生產(chǎn)的SBS膠液用甲苯調(diào)節(jié)至總固含量為32%，配合6份88%濃度的甲酸、0.2份溴化雙十八烷基二甲基胺和5份70%濃度的叔丁基過(guò)氧化氫，在50 ℃下反應(yīng)2.5 h，反應(yīng)后加入混合液2.5倍的乙醇凝聚，經(jīng)過(guò)濾、洗滌并干燥，制得0.15 mol/100 g的環(huán)氧化SBS。該方法直接采用聚合段生產(chǎn)的SBS膠液進(jìn)行改性，與采用溶劑溶解的固體SBS再進(jìn)行改性相比，降低了能耗和物耗，提高了生產(chǎn)效率。

王泉等[17]采用甲酸和過(guò)氧化氫等對(duì)SBS進(jìn)行環(huán)氧化處理得到環(huán)氧化SBS（ESBS）。發(fā)現(xiàn)ESBS膠粘劑粘接極性材料明顯優(yōu)于SBS膠粘劑，并在450～550 ℃高溫段，ESBS比SBS具有更高的穩(wěn)定性。王永富等[18]采用原位過(guò)氧甲酸法合成環(huán)氧化SIS（ESIS）。試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，將ESIS用于配制HMPSA，在初粘性、持粘性和剝離強(qiáng)度方面都比SIS制備的HMPSA具有較顯著的提高。

1.5 復(fù)合改性HMPSA

運(yùn)用無(wú)機(jī)粒子復(fù)合改性SBS、SIS，既能減少成本，又能改善SBS、SIS的力學(xué)性能，使改性SBS、SIS擁有耐磨性、阻燃性和阻隔性等特殊性能。目前，用于改性SBS、SIS的無(wú)機(jī)填料主要有：輕質(zhì)碳酸鈣（CaCO3）、滑石粉、白炭黑（SiO2·nH2O）和活性納米碳酸鈣（CC）等。

表1為不同填料對(duì)SBS力學(xué)性能的影響，SiO2·nH2O因其粒子較細(xì)、表面具有活性羥基，故其填充效果相對(duì)最佳，填充后SBS擁有較高的拉伸強(qiáng)度、定伸應(yīng)力和撕裂強(qiáng)度，表現(xiàn)出良好的增強(qiáng)效果，但硬度顯著升高，拉斷伸長(zhǎng)率下降。CaCO3因具有較粗的粒子（粒徑在0.5～2 μm左右）、未活化的表面，其與SiO2· nH2O填充效果相比，填充后的SBS具有更低的拉伸強(qiáng)度、定伸應(yīng)力和撕裂強(qiáng)度，但拉伸性能可以達(dá)到純SBS的水平，與純SBS相比，撕裂性能有所提高?；鄣奶畛涫筍BS的拉伸性能和撕裂性能比CaCO3高，達(dá)到甚至超過(guò)了純SBS的水平。CC因其平均粒徑在40 μm左右，具有活性表面，填充效果優(yōu)于CaCO3。

除可采用單一填料對(duì)SBS補(bǔ)強(qiáng)外，還可以用復(fù)合的改性體系。林士文等[19]將苯乙烯-丁二烯嵌段共聚物（SBC）與不同的剛性無(wú)機(jī)粒子（如CaCO3、滑石粉和硫酸鋇）進(jìn)行復(fù)配，同時(shí)對(duì)SBC進(jìn)行增韌，探討了無(wú)機(jī)剛性粒子含量對(duì)SBC缺口沖擊強(qiáng)度的影響。研究發(fā)現(xiàn)，該體系能夠大幅增加SBC的缺口沖擊強(qiáng)度，使得缺口沖擊強(qiáng)度達(dá)到30.0 kJ/m2以上，為SBC原始性能的十幾倍，且ω（CaCO3）=5%時(shí)是脆韌轉(zhuǎn)化點(diǎn)，ω（SBS）為5%以上時(shí)才能形成彈性界面，實(shí)現(xiàn)增韌。

表1 不同填料對(duì)SBS性能的影響Tab.1 The influence of different fillers in the properties of SBS

2 丙烯酸酯HMPSA

丙烯酸酯HMPSA是丙烯酸酯單體和其他乙烯類(lèi)單體的共聚物。在不使用增黏樹(shù)脂、軟化劑和防老劑等助劑的前提下便具有優(yōu)異的耐候性和耐熱性，具有無(wú)相分離及遷移現(xiàn)象，耐油性較佳，透明性較好，同時(shí)是低毒或者無(wú)毒的，可直接用于食品包裝和醫(yī)療衛(wèi)生制品，且粘接范圍廣泛，對(duì)極性材料表面、多孔表面、難粘性塑料及纖維具有較好的粘接性能。用于制備丙烯酸酯HMPSA的單體主要有粘性單體、內(nèi)聚單體和改性單體等3種。粘性單體是一類(lèi)能生成較低玻璃化轉(zhuǎn)變溫度（Tg）且擁有壓敏性聚合物的物質(zhì)，主要是丙烯酸丁酯等。內(nèi)聚單體是能與粘性單體共聚后提高共聚物內(nèi)聚強(qiáng)度和使用溫度的物質(zhì)，主要是甲基丙烯酸甲酯等。改性單體是能顯著提高HMPSA的內(nèi)聚強(qiáng)度和黏合性能、且能進(jìn)行交聯(lián)的物質(zhì)，主要是馬來(lái)酸酐等。涉及交聯(lián)體系采用辛酸鋅、鄰甲氧基苯甲酸或?qū)籽趸郊姿岬萚20]。

任嘉祥等[21]研究了合成丙烯酸酯共聚物的粘性單體、內(nèi)聚單體以及改性單體的種類(lèi)及用量對(duì)HMPSA的影響。從中發(fā)現(xiàn)，粘性單體中丙烯酸丁酯含量越大，HMPSA熔融黏度、持粘性和剝離強(qiáng)度越大，但初粘性略有下降；內(nèi)聚體中隨甲基丙烯酸甲酯、乙酸乙烯酯或丙烯酸甲酯含量增大，HMPSA熔融黏度、持粘性和剝離強(qiáng)度變大，但初粘性略有下降；改性單體中隨丙烯酸用量增加，HMPSA的熔融黏度、持粘性和剝離強(qiáng)度變大，并且用量為4%時(shí)，HMPSA綜合性能相對(duì)最好。隨著馬來(lái)酸酐用量的增加，熔融黏度、持粘性和剝離強(qiáng)度均減??；隨著丙烯酰胺量的增加，HMPSA熔融黏度減小，但持粘性及剝離強(qiáng)度變大。

此外，輻射技術(shù)也能應(yīng)用于丙烯酸酯類(lèi)HMPSA。趙輝等[22]以線(xiàn)性丙烯酸酯聚合物、丙烯酸（AA）及丙烯酸酯為原料，使用紫外光（UV）聚合技術(shù)，制備了UV聚合型丙烯酸酯HMPSA。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，隨著2,4,6-三甲基苯甲?；?二苯基氧化膦（TPO）含量的增加，聚合反應(yīng)時(shí)間逐漸降低，HMPSA的初粘性和180°剝離強(qiáng)度呈先升后降態(tài)勢(shì)，持粘性上升；隨著丙烯酸酯-2-氯乙烯醚橡膠（ACM）含量的增加，HMPSA的初粘性、持粘性及180°剝離強(qiáng)度均先升后降；隨著1,6-己二醇二丙烯酸酯（HDDA）含量的增加，持粘性逐步增加，而初粘性和180°剝離強(qiáng)度則下降；隨著粘性/內(nèi)聚單體比例的增加，初粘性和180°剝離強(qiáng)度呈上升趨勢(shì)，而持粘性反而下降。

3 有機(jī)硅HMPSA

有機(jī)硅HMPSA主要由硅樹(shù)脂、液體硅橡膠以及2者的縮聚物組成，另外含有1%～15%質(zhì)量份的添加劑。有機(jī)硅的基本結(jié)構(gòu)單元是硅-氧鏈，硅原子可以與各種有機(jī)基團(tuán)相連組成側(cè)鏈，賦予HMPSA優(yōu)良的耐高低溫特性、耐老化性能、電性能、耐水性能和透氣性能以及較低的Tg，使其在電子電器、汽車(chē)、醫(yī)療和建筑等行業(yè)得到廣泛應(yīng)用。但其具有粘接性不高、強(qiáng)度較低等缺點(diǎn)，通過(guò)改性可以改善其缺點(diǎn)。常用的改性方法有：對(duì)基體聚合物的結(jié)構(gòu)進(jìn)行改性、合成和選用新的黏附促進(jìn)劑，添加各種助劑等。

劉佳等[23]采用溶膠凝膠法制備了環(huán)氧改性有機(jī)硅樹(shù)脂固化物。發(fā)現(xiàn)當(dāng)R∶Si=1.6時(shí)，固化物具有較高的透光率，較好的熱穩(wěn)定性，可調(diào)的硬度，對(duì)基材有良好的粘接力。

肖穎等[24]先以4,4-二苯基甲烷二異氰酸酯、聚酯多元醇合成聚氨酯預(yù)聚體，通過(guò)3-氨基丙基三乙氧基硅烷封端后，與硅氧烷共水解縮聚制得聚氨酯改性的有機(jī)硅樹(shù)脂。研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)聚氨酯質(zhì)量分?jǐn)?shù)為10%時(shí)，聚氨酯改性的有機(jī)硅樹(shù)脂耐化學(xué)性能、附著力以及抗沖擊性能相對(duì)最佳。

4 無(wú)定型聚烯烴HMPSA

無(wú)定型聚烯烴HMPSA的基本樹(shù)脂為無(wú)定型聚烯烴，包括無(wú)定型聚丙烯及其與乙烯、丁烯和己烯的共聚物，無(wú)定型聚烯烴HMPSA擁有較低的表面能，能夠潤(rùn)濕大多聚合物和金屬基體，且熱穩(wěn)定性較好，貯存時(shí)間較長(zhǎng)，熔融黏度較低，對(duì)聚乙烯等聚烯烴材料和金屬均具有優(yōu)異的持粘性。

廖 坤 等[25]采 用 無(wú) 定 型 聚-α-烯 烴（APAO），增粘劑C5石油樹(shù)脂以及增塑劑制備了無(wú)規(guī)聚α-烯烴HMPSA。試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，APAO相對(duì)分子質(zhì)量越大，HMPSA的剪切黏度越大；HMPSA的剪切黏度隨C5石油樹(shù)脂用量的增加達(dá)到相對(duì)最大值，此時(shí)C5石油樹(shù)脂用量為40%；HMPSA的剪切黏度隨增塑劑的相對(duì)分子質(zhì)量變小而減小，但與增塑劑的種類(lèi)無(wú)關(guān)。

無(wú)定型聚烯烴HMPSA對(duì)玻璃和陶瓷等極性底材的附著力和粘接力達(dá)不到所需的要求，而且其熱穩(wěn)定性也難以滿(mǎn)足一些苛刻的使用要求，需對(duì)其采用硅烷改性等改性方法。劉宏等[26]采用乙烯基三乙氧基硅烷對(duì)無(wú)定型聚丙烯（APP）進(jìn)行接枝交聯(lián)制得改性APP，并按APP、氫化C樹(shù)脂、輕質(zhì)CaCO3、合成蠟和鄰苯二甲酸二丁酯配比為100∶55∶14∶11∶3時(shí)，制得的硅烷改性APP熱熔膠的穩(wěn)定性、耐水性、粘接力以及耐熱性相對(duì)最佳。

5 結(jié)論

相比于乳液型、溶劑型壓敏膠，熱熔壓敏膠作為一種更加環(huán)保節(jié)能和使用更便捷的產(chǎn)品，發(fā)展速度超過(guò)了溶劑型壓敏膠，但我國(guó)生產(chǎn)和使用的HMPSA規(guī)模還很小，約占總壓敏膠的5%。目前，熱塑性彈性體是作為HMPSA相對(duì)最早也是較為普遍為市場(chǎng)所接受的膠粘劑基料，因分子極性較小且在分子中存在不飽和雙鍵，以此制備的HMPSA存在一些缺點(diǎn)，如對(duì)極性材料的粘接強(qiáng)度不夠高、耐油耐溶劑性較差以及耐熱氧老化性不好等，限制了HMPSA的使用范圍。因此，科研機(jī)構(gòu)和生產(chǎn)企業(yè)都在積極進(jìn)行熱塑性彈性體HMPSA的改良和新品種的開(kāi)發(fā)，以期產(chǎn)品性能更好地滿(mǎn)足市場(chǎng)需求。未來(lái)，對(duì)熱塑性彈性體HMPSA的共混改性、氫化改性、磺化改性、環(huán)氧化改性以及復(fù)合改性等改良方法是研究重點(diǎn)。同時(shí)，丙烯酸類(lèi)HMPSA、有機(jī)硅類(lèi)HMPSA以及無(wú)定型聚烯烴類(lèi)HMPSA等新產(chǎn)品的開(kāi)發(fā)也將成為一個(gè)熱點(diǎn)。

除此之外，國(guó)內(nèi)HMPSA的研發(fā)和生產(chǎn)還遇到較多瓶頸，如原料比較昂貴或者取之不易，原材料供應(yīng)商由于合成技術(shù)的限制無(wú)法提供指標(biāo)接近的原料導(dǎo)致HMPSA質(zhì)量不穩(wěn)定等。為此，國(guó)內(nèi)企業(yè)和科研機(jī)構(gòu)必須加快HMPSA性能標(biāo)準(zhǔn)化進(jìn)程，以便于HMPSA的檢測(cè)和質(zhì)量監(jiān)督成為以后HMPSA的研發(fā)方向之一。

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