鮑世國(guó)，公緒濱，陳 藝，申連華，方 濤

(北京航天試驗(yàn)技術(shù)研究所 航天綠色推進(jìn)劑研究與應(yīng)用北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100074)

0 引言

“高能化，綠色化”已經(jīng)成為衛(wèi)星系統(tǒng)、運(yùn)載火箭和載人飛船姿控推進(jìn)系統(tǒng)等領(lǐng)域用液體推進(jìn)劑的主要發(fā)展方向。肼類單組元推進(jìn)劑仍然是現(xiàn)有姿控推進(jìn)系統(tǒng)中使用的主要推進(jìn)劑，由于其存在毒性高和易燃易爆等安全性問題，需要在使用過程中采取特殊的防護(hù)措施，增加了發(fā)射成本和使用維護(hù)費(fèi)用。隨著我國(guó)快響小衛(wèi)星、新一代運(yùn)載火箭和飛船返回艙的發(fā)展以及推進(jìn)系統(tǒng)綠色化的迫切需求，急需開展新型綠色單組元推進(jìn)劑研究。

硝酸羥銨基單組元推進(jìn)劑是一種新型離子液體推進(jìn)劑，通常是由硝酸羥銨、燃料和水復(fù)配形成的氧燃共存體系，該推進(jìn)劑具有蒸汽無毒、冰點(diǎn)低、密度高、比沖高等特點(diǎn)，已經(jīng)成為綠色單組元推進(jìn)劑的首選品種。NASA早在1990年代就開始研究HAN基單組元推進(jìn)劑，認(rèn)為它是最有希望滿足動(dòng)力系統(tǒng)簡(jiǎn)單、安全、可靠、小型、廉價(jià)、高性能、環(huán)境友好發(fā)展需求的液體單組元推進(jìn)劑。2012年，NASA開始“綠色推進(jìn)劑演示任務(wù)(GPIM)”計(jì)劃，以促進(jìn)綠色單組元推進(jìn)劑在衛(wèi)星系統(tǒng)中的應(yīng)用。該任務(wù)使用代號(hào)為AF-M315E的HAN基綠色單組元推進(jìn)劑，其密度比沖比無水肼高50%。同時(shí)，該推進(jìn)劑還具有較低的毒性和較高的操作安全性，能夠明顯減少推進(jìn)劑操作復(fù)雜性，降低使用維護(hù)成本。

硝酸羥銨基單組元推進(jìn)劑的催化分解與肼類單組元推進(jìn)劑有本質(zhì)的區(qū)別。肼類推進(jìn)劑的催化分解是肼在催化劑的作用下發(fā)生化學(xué)鍵的斷裂，分解成小分子的N2，H2和NH3的過程，工作過程中催化床溫度較低，而硝酸羥銨基推進(jìn)劑首先是硝酸羥銨在催化劑的作用下催化分解成氧化性產(chǎn)物放出熱量，同時(shí)，氧化性產(chǎn)物又與燃料進(jìn)一步發(fā)生二次燃燒，提高了推進(jìn)劑的能量，工作過程中催化床溫度高達(dá)1 200 ℃以上。同時(shí)，與肼類化合物相比，硝酸羥銨催化分解活化能更高，通常需要對(duì)催化床進(jìn)行預(yù)熱才能實(shí)現(xiàn)快速穩(wěn)定催化分解，這就涉及到推進(jìn)劑配方的啟動(dòng)活性問題。另外，由于硝酸羥銨基單組元推進(jìn)劑配方的復(fù)雜性，其與分解催化劑之間還存在匹配性的問題，匹配性不佳的推進(jìn)劑配方會(huì)造成試車過程中催化床空腔、催化劑壽命下降和發(fā)動(dòng)機(jī)工作穩(wěn)定性差等系列問題，嚴(yán)重影響發(fā)動(dòng)機(jī)的使用。因此，硝酸羥銨基單組元推進(jìn)劑的穩(wěn)定催化分解需要從配方啟動(dòng)活性、燃溫和推進(jìn)劑/催化劑匹配性等方面綜合考慮。

本文重點(diǎn)介紹一種新型高性能硝酸羥銨基綠色單組元推進(jìn)劑及其在5 N發(fā)動(dòng)機(jī)中的催化分解性能。通過點(diǎn)滴試驗(yàn)和熱力學(xué)計(jì)算等方法預(yù)估了新型推進(jìn)劑配方的啟動(dòng)活性和理論燃燒溫度。通過5 N發(fā)動(dòng)機(jī)的120 ℃啟動(dòng)評(píng)價(jià)了推進(jìn)劑的啟動(dòng)性能、通過1 200 s長(zhǎng)穩(wěn)態(tài)工況評(píng)價(jià)了推進(jìn)劑的燃溫和工作穩(wěn)定性、通過脈沖工況評(píng)價(jià)了系統(tǒng)的整體壽命。通過本文的研究工作能夠?qū)π滦拖跛崃u銨基單組元推進(jìn)劑配方性能有初步了解，對(duì)后續(xù)推進(jìn)劑配方的優(yōu)化設(shè)計(jì)以及較大推力硝酸羥銨基單組元發(fā)動(dòng)機(jī)的研制具有指導(dǎo)性作用，有利于我國(guó)軌姿控系統(tǒng)的整體無毒化進(jìn)程。

1 儀器和方法

1.1 HAN基單組元推進(jìn)劑理化性能測(cè)試

HAN基單組元推進(jìn)劑的密度和黏度采用Anton paar SVM 3000型密度黏度測(cè)試儀測(cè)定；推進(jìn)劑冰點(diǎn)采用DSY-021A型冰點(diǎn)測(cè)試儀測(cè)定。

1.2 HAN基單組元推進(jìn)劑熱力學(xué)性能計(jì)算

HAN基單組元推進(jìn)劑熱力性能計(jì)算原理與肼單組元推進(jìn)劑相似。以推進(jìn)劑配方的初始焓為基礎(chǔ)，通過理想氣體在催化劑床中的等焓流動(dòng)模型計(jì)算出理論燃燒溫度、氣體常數(shù)和平均分子量，通過理想氣體在噴管中的等熵流動(dòng)模型計(jì)算出推進(jìn)劑的理論比沖和特征排氣速度，初步評(píng)價(jià)推進(jìn)劑的能量特性。

1.3 HAN基單組元推進(jìn)劑初始分解活性評(píng)價(jià)

由于HAN基單組元推進(jìn)劑催化分解活性相對(duì)穩(wěn)定，必須在一個(gè)較高的催化床預(yù)熱溫度下才能啟動(dòng)分解。為驗(yàn)證HAN基單組元推進(jìn)劑配方在較低預(yù)熱溫度下的啟動(dòng)活性，規(guī)定催化劑床預(yù)熱溫度為120 ℃條件下的狀態(tài)為催化分解的初始狀態(tài)，通過推進(jìn)劑點(diǎn)滴試驗(yàn)方法評(píng)價(jià)HAN基單組元推進(jìn)劑在催化劑預(yù)熱到120 ℃條件下的催化分解活性。

推進(jìn)劑點(diǎn)滴試驗(yàn)方法是一種評(píng)價(jià)推進(jìn)劑配方催化分解活性的簡(jiǎn)易方法，該方法采用微量進(jìn)樣器對(duì)液體推進(jìn)劑進(jìn)行精確計(jì)量，測(cè)量一滴(20 μl)推進(jìn)劑從接觸催化劑開始(t1)到液滴完全分解(t2)所需的時(shí)間△t記為推進(jìn)劑的啟活時(shí)間，則：

△t=t2-t1

推進(jìn)劑啟活時(shí)間不是分解延遲期，更不是建壓時(shí)間，而是在研制配方過程中考察啟動(dòng)時(shí)推進(jìn)劑分解快慢的一個(gè)指標(biāo)。啟活時(shí)間越短的推進(jìn)劑配方其催化分解活性越高。

采用德國(guó)Optrons CR 3 000×2型高速攝影儀對(duì)HAN基單組元推進(jìn)劑液滴催化分解過程進(jìn)行全程拍攝，拍攝幀數(shù)為1 000幀/秒，分辨率為1 280×1 024。通過統(tǒng)計(jì)t1到t2之間的照片幀數(shù)計(jì)算推進(jìn)劑啟活時(shí)間△t。

△t= (N-1)·M

式中：△t為推進(jìn)劑啟活時(shí)間，ms；N為幀數(shù)；M為拍攝時(shí)間間隔，ms;t1為推進(jìn)劑液滴開始接觸催化劑時(shí)間，ms；t2為推進(jìn)劑液滴完全分解時(shí)間，ms。

1.4 HAN基單組元推進(jìn)劑催化分解性能測(cè)試

HAN基單組元推進(jìn)劑配方的催化分解性能采用5 N發(fā)動(dòng)機(jī)進(jìn)行測(cè)試。試車過程中，首先將催化床預(yù)熱到120 ℃，通過10 s穩(wěn)態(tài)程序考察推進(jìn)劑在120 ℃條件下的啟動(dòng)性能。隨后依次進(jìn)行10 s穩(wěn)態(tài)、20 s穩(wěn)態(tài)和1 200 s長(zhǎng)穩(wěn)態(tài)性能考核，評(píng)價(jià)推進(jìn)劑配方的長(zhǎng)穩(wěn)態(tài)工作性能。最后，通過由40 ms，60 ms，80 ms，100 ms，200 ms，300 ms，500 ms，800 ms，1s，1.5 s和2 s等不同寬度的脈沖程序組成的性能程序和2 000個(gè)寬度為60 ms的脈沖組成的壽命程序評(píng)價(jià)推進(jìn)劑在脈沖條件下的工作性能。

2 HAN基單組元推進(jìn)劑配方設(shè)計(jì)

針對(duì)HAN基單組元推進(jìn)劑催化分解過程中容易出現(xiàn)的啟動(dòng)預(yù)熱溫度過高和燃溫過高問題，從配方設(shè)計(jì)角度對(duì)推進(jìn)劑進(jìn)行了優(yōu)化。

2.1 催化分解活性優(yōu)化設(shè)計(jì)

由于HAN基單組元推進(jìn)劑是由硝酸羥銨和燃料化合物復(fù)配形成的混合物，因此燃料化合物的分解活性和燃燒性能直接影響推進(jìn)劑的整體催化分解活性。從燃料化合物出發(fā)，選用高活性含能離子鹽作為推進(jìn)劑燃料組分與HAN進(jìn)行復(fù)配，通過點(diǎn)滴試驗(yàn)評(píng)價(jià)其在120 ℃預(yù)熱溫度下的啟動(dòng)活性，結(jié)果如圖1所示。

圖1 HAN基單組元推進(jìn)劑點(diǎn)滴試驗(yàn)Fig.1 Droplet test of HAN-based monopropellant

從圖1中可以看到，推進(jìn)劑在接觸催化劑后即發(fā)生劇烈催化分解，產(chǎn)生的大量氣體使推進(jìn)劑以泡沫狀浮于催化劑表面，分解結(jié)束后催化劑上方漂浮少量煙霧。通過計(jì)算得推進(jìn)劑啟活時(shí)間△t=252 ms。而僅以醇類化合物為燃料的“HAN/醇類”推進(jìn)劑配方在120 ℃預(yù)熱溫度下的啟活時(shí)間均大于500 ms(通過點(diǎn)滴試驗(yàn)測(cè)定)。可見，選用高活性含能離子鹽作為燃料組分能夠明顯提高推進(jìn)劑的催化分解活性，降低催化床預(yù)熱溫度。

2.2 推進(jìn)劑燃溫優(yōu)化設(shè)計(jì)

由于受到催化劑和發(fā)動(dòng)機(jī)材料耐高溫性能的限制，工作過程中催化床溫度不能過高，否則會(huì)導(dǎo)致催化劑失活或發(fā)動(dòng)機(jī)損壞。由于發(fā)動(dòng)機(jī)工作過程中催化床的熱量均來自于推進(jìn)劑的催化分解燃燒，因此，推進(jìn)劑自身理論燃溫的高低直接決定了催化床溫度的高低，需要對(duì)推進(jìn)劑配方的能量特性和熱力學(xué)性能進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計(jì)。通過對(duì)推進(jìn)劑配方的氧/燃比和水含量進(jìn)行優(yōu)化調(diào)整，控制推進(jìn)劑配方組分的能量釋放，從而有效調(diào)節(jié)催化床燃溫，避免出現(xiàn)燃溫過高現(xiàn)象。具體結(jié)果參考表1所示的通過熱力學(xué)計(jì)算得到的新型硝酸羥銨基單組元推進(jìn)劑配方的能量特性參數(shù)。

表1 新型HAN基單組元推進(jìn)劑配方的能量特性Tab.1 Energy characteristics of novel HAN-based monopropellant

推進(jìn)劑配方的理化性能測(cè)試結(jié)果見表2。

表2 新型HAN基單組元推進(jìn)劑基本理化性能Tab.2 Basic physical and chemical properties of novel HAN-based monopropellant

可見，新型HAN 基單組元推進(jìn)劑的真空理論比沖為226 s，與無水肼單組元推進(jìn)劑相當(dāng)，推進(jìn)劑密度為1.31 g/cm-3，明顯高于無水肼，具有較高的密度比沖，并且其理論燃溫為1 350 ℃，符合催化劑和發(fā)動(dòng)機(jī)材料的極限耐受溫度要求，因此，是一種性能優(yōu)良的綠色單組元推進(jìn)劑。

3 5 N發(fā)動(dòng)機(jī)催化分解性能測(cè)試

使用新型HAN基單組元推進(jìn)劑配方進(jìn)行了5 N發(fā)動(dòng)機(jī)催化分解性能測(cè)試，綜合考察推進(jìn)劑配方的催化分解燃燒性能。首先，發(fā)動(dòng)機(jī)在預(yù)熱溫度為120 ℃條件下穩(wěn)態(tài)啟動(dòng)，出現(xiàn)瞬間噴霧現(xiàn)象后迅速建壓，催化床溫度迅速升高，隨后催化分解過程逐漸趨于穩(wěn)定，前床溫度最高達(dá)到350 ℃左右，后床溫度最高達(dá)到550 ℃左右，啟動(dòng)過程中無壓力峰。穩(wěn)態(tài)啟動(dòng)程序的流量和壓力曲線如圖2所示。

發(fā)動(dòng)機(jī)啟動(dòng)后通過多組10 s穩(wěn)態(tài)預(yù)調(diào)程序?qū)ζ涫覊汉土髁康葏?shù)進(jìn)行調(diào)整，最終流量調(diào)整為3.35 g/s，室壓調(diào)整為1.15 MPa。代表性預(yù)調(diào)程序的流量和壓力曲線如圖3所示。

圖2 穩(wěn)態(tài)啟動(dòng)過程壓力和流量曲線Fig.2 Pressure and flow rate curves obtained in steady state starting

圖3 10 s穩(wěn)態(tài)程序壓力和流量曲線Fig.3 Pressure and flow rate curves obtained in 10 s steady state firing

對(duì)發(fā)動(dòng)機(jī)工作參數(shù)進(jìn)行調(diào)整后，通過連續(xù)三組20 s穩(wěn)態(tài)程序測(cè)試發(fā)動(dòng)機(jī)的燃溫，進(jìn)而評(píng)價(jià)推進(jìn)劑配方的燃溫調(diào)節(jié)效果。其流量、壓力、溫度曲線如圖4所示。

從圖4中可以看到，經(jīng)過三組連續(xù)20 s穩(wěn)態(tài)程序后，發(fā)動(dòng)機(jī)后床溫度最高達(dá)到約1 080 ℃，前床溫度最高達(dá)到約960 ℃，均低于催化劑和發(fā)動(dòng)機(jī)材料的極限耐受溫度，不會(huì)因?yàn)槿紲剡^高產(chǎn)生催化劑燒結(jié)或發(fā)動(dòng)機(jī)燒壞等問題。連續(xù)三組20 s穩(wěn)態(tài)啟動(dòng)瞬間都有壓力峰，表明啟動(dòng)瞬間催化床中有少量推進(jìn)劑積存。

圖4 連續(xù)20 s穩(wěn)態(tài)程序壓力、流量和溫度曲線Fig.4 Pressure，flow rate and temperature curves obtained in continuous 20 s steady state firings

通過三組連續(xù)20 s穩(wěn)態(tài)程序評(píng)價(jià)后，證明了推進(jìn)劑配方具有適宜的燃溫，具備進(jìn)行1 200 s長(zhǎng)穩(wěn)態(tài)壽命程序考核的條件，考核結(jié)果如圖5所示。

圖5 1 200 s長(zhǎng)穩(wěn)態(tài)程序壓力和溫度曲線Fig.5 Pressure and temperature curves obtained in 1 200 s long steady state firing

從考核結(jié)果中可以看出，發(fā)動(dòng)機(jī)能夠順利完成1 200 s長(zhǎng)穩(wěn)態(tài)工況考核，過程中室壓和流量基本平穩(wěn)，室壓粗糙度小于5%，前床最高溫度約1 020 ℃，后床最高溫度約1 110 ℃，證明了新型HAN基推進(jìn)劑配方具有優(yōu)良的長(zhǎng)穩(wěn)態(tài)工作壽命和適宜的分解燃燒溫度。

針對(duì)HAN基推進(jìn)劑配方的脈沖工作性能，分別通過性能程序和壽命程序考核其不同長(zhǎng)度脈沖條件下的綜合性能和重復(fù)多脈沖條件下的綜合性能。其中，性能程序考核結(jié)果如圖6所示。

可見，發(fā)動(dòng)機(jī)能夠順利完成性能程序試車考核，表現(xiàn)出了較好的脈沖工作性能，但在短脈沖工作過程中脈沖重復(fù)性較差，如圖6(b)所示，在寬脈沖工作過程中雖然重復(fù)性有所改善，但也存在壓力峰，如圖6(d)所示。這可能是由于現(xiàn)有推進(jìn)劑配方的催化分解活性還不足以獲得完美的脈沖工作曲線，仍需要在提高脈沖一致性方面進(jìn)行改善。

2 000組脈沖壽命程序考核結(jié)果如圖7所示。

從圖7中可以看到，發(fā)動(dòng)機(jī)能夠順利完成2 000組脈沖，脈沖之間高度雖然不一致，但差別不大。工作過程中催化床溫度平穩(wěn)，最高溫度不超過1 100 ℃。

至此，完成了新型HAN基單組元推進(jìn)劑5 N發(fā)動(dòng)機(jī)多工況的全部試車程序考核，系統(tǒng)正常關(guān)機(jī)。

試車結(jié)束后，催化床并未出現(xiàn)空腔，催化劑顆粒完整，表面無沉積物，質(zhì)量損失小于5%，表明新型HAN基推進(jìn)劑配方對(duì)催化劑的損傷較小。5 N試車考核后的催化劑狀態(tài)如圖8所示。

圖6 性能程序室壓曲線Fig.6 Curves of chamber pressure in performance firing

圖7 脈沖壽命程序室壓曲線Fig.7 Pressure curves obtained in multi-pulse and life firing

圖8 5 N試車結(jié)束后的催化劑Fig.8 Catalyst after hot firing of 5N thruster

綜上所述，發(fā)動(dòng)機(jī)120 ℃啟動(dòng)過程中，能夠?qū)崿F(xiàn)穩(wěn)態(tài)條件下的順利啟動(dòng)，表明HAN基推進(jìn)劑配方在120 ℃預(yù)熱溫度下具有較高的催化分解活性。后續(xù)10 s穩(wěn)態(tài)和連續(xù)20 s穩(wěn)態(tài)程序室壓基本平穩(wěn)，前床最高溫度約960 ℃，后床最高溫度約1 080 ℃，證明了新型HAN基單組元推進(jìn)劑配方具有優(yōu)良的催化分解燃燒性能和適宜的燃溫。然而，穩(wěn)態(tài)程序室壓爬坡過程明顯，起始瞬間有明顯壓力峰，也進(jìn)一步驗(yàn)證了該推進(jìn)劑配方在催化分解活性上的不足。1 200 s長(zhǎng)穩(wěn)態(tài)工況考核中，室壓平穩(wěn)，粗糙度小于6%，表現(xiàn)出了較好的催化分解穩(wěn)定性?？己诉^程中催化劑床溫度適當(dāng)，前床基本穩(wěn)定在1 020 ℃左右，后床基本穩(wěn)定在1 110 ℃左右，驗(yàn)證了推進(jìn)劑配方在燃溫控制方面的合理性。最終的性能程序和壽命程序熱試中，發(fā)動(dòng)機(jī)完成了2 000個(gè)脈沖程序的考核，證明了推進(jìn)劑配方具有較好的脈沖性能，但在脈沖一致性方面仍存在不足。

4 結(jié) 論

通過配方設(shè)計(jì)和性能評(píng)價(jià)獲得了新型HAN基綠色單組元推進(jìn)劑配方。通過5 N發(fā)動(dòng)機(jī)的多工況熱試，考察了新型HAN基推進(jìn)劑配方的啟動(dòng)性能、10 s和20 s穩(wěn)態(tài)工作性能、長(zhǎng)穩(wěn)態(tài)工作可靠性以及脈沖工作性能，評(píng)價(jià)了推進(jìn)劑配方對(duì)催化劑的損傷程度，得到如下結(jié)論：

1)獲得了在120 ℃預(yù)熱溫度下具有較高催化分解活性、燃溫適宜的新型HAN基綠色單組元推進(jìn)劑配方，其密度1.31 g/cm3，理論比沖226 s，理論燃溫1 350 ℃，120 ℃啟活時(shí)間約252 ms。

2)5 N發(fā)動(dòng)機(jī)能夠在120 ℃預(yù)熱溫度下順利啟動(dòng)，完成系列穩(wěn)態(tài)程序、1 200 s長(zhǎng)穩(wěn)態(tài)壽命程序、性能程序以及2 000個(gè)脈沖壽命程序，累計(jì)工作時(shí)間大于2 000 s，燃燒室最高溫度不超過1 150 ℃。

3)試車后催化劑床未出現(xiàn)空腔，催化劑顆粒完整，表面沉積物少，未出現(xiàn)破碎現(xiàn)象，損失率小于5%，表現(xiàn)出了新型HAN基推進(jìn)劑與催化劑優(yōu)良的匹配性能。

目前研制的新型HAN基單組元推進(jìn)劑配方雖然能夠?qū)崿F(xiàn)5 N發(fā)動(dòng)機(jī)的多工況穩(wěn)定工作，但在催化分解活性方面仍略顯不足。HAN基單組元推進(jìn)劑催化分解燃燒過程的復(fù)雜性決定了今后仍需要在配方設(shè)計(jì)、催化劑和發(fā)動(dòng)機(jī)等領(lǐng)域持續(xù)開展研究工作，為我國(guó)小衛(wèi)星系統(tǒng)、運(yùn)載火箭、飛機(jī)應(yīng)急動(dòng)力系統(tǒng)和貨運(yùn)飛船等空間飛行器的動(dòng)力系統(tǒng)無毒化提供技術(shù)支撐，推動(dòng)我國(guó)軌姿控推進(jìn)系統(tǒng)的無毒化進(jìn)程。

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