潘庭婷 曹文 鄧彩松 王鳴 夏巍 郝輝
(南京師范大學物理科學與技術學院,江蘇省光電技術重點實驗室,南京 210023)(2017年12月4日收到;2018年4月4日收到修改稿)
光入射到金屬納米顆粒表面能夠在金屬表面激發(fā)局域表面等離子體共振現(xiàn)象[1],目前這種現(xiàn)象越來越受到各界學者的關注,并廣泛應用于等離子體激光[2]、表面增強拉曼散射[3]等方面.而在金屬納米結構中,相鄰的金屬納米顆粒間的局域表面等離子體可以通過近場耦合作用產(chǎn)生一系列的等離子體模式[3?5],這些等離子體共振模式由多種物理機制的相互作用形成,可以產(chǎn)生獨特的干涉現(xiàn)象,例如法諾(Fano)共振效應.通過大量研究表明,這些金屬納米結構中可以產(chǎn)生Fano共振效應主要是因為具有較大輻射展寬的亮模式和具有較弱輻射展寬的暗模式之間的相消干涉引起的[6?11].同時這一光學性質強烈地依賴于幾何形狀:大小、厚度、形狀[12?15],因此可以通過對結構參數(shù)的調控,來控制耦合作用的產(chǎn)生及強度,進而實現(xiàn)共振效應的產(chǎn)生及調控.另外,Fano共振也具有弱輻射阻尼且能產(chǎn)生很強的局域電磁場增強,其共振頻率和線型將會隨著環(huán)境折射率的變化而發(fā)生明顯的偏移.目前,研究者已針對這一特性設計出了許多基于Fano共振的折射率傳感結構.例如,Verllen等[16]提出了X型金納米結構和金納米棒構成的納米結構,并研究了Fano共振對環(huán)境折射率的敏感性,其敏感度可達1000 nm/RIU;Lu等[17]提出了一種基于MDM(金屬-介質-金屬)波導和兩個納米諧振腔組成的耦合結構,通過對介質折射率的改變,證明該結構對環(huán)境的敏感性,其敏感度達900 nm/RIU;Li等[18]提出了一種基于波導和矩形諧振腔的T型傳感器,其對環(huán)境折射率敏感度可達1090 nm/RIU.故Fano共振效應在基于介質折射率的傳感方面具有極大的應用潛力[19,20].
本文提出了一種X-兩環(huán)的金屬周期性陣列結構,利用時域有限差分(the f i nite dif f erence time domain method,FDTD)算法進行仿真探究.結果表明,在該結構中的Fano共振效應主要是由于所激發(fā)的四偶極子共振模式與偶極共振模式之間的相互耦合所產(chǎn)生的.此外,進一步研究表明該結構對周圍的環(huán)境折射率有著較高的敏感度,最高可達1300 nm/RIU,與上述提到的X結構、耦合結構、T型結構等相比具有更高的折射率敏感性,且設計簡單.故在環(huán)境折射率傳感器及某些光子器件的應用方面有著極大的應用價值[21?25].
圖1 結構模型 (a)X-兩環(huán)的周期性結構;(b)X-兩環(huán)的單個周期Fig.1.Structural model:(a)The periodic structure of X-two ring;(b)single period of X-two ring.
X-兩環(huán)結構模型如圖1(a)所示,一個周期模型如圖1(b)所示.該結構由兩個同心圓環(huán)包圍中心X型構成,外環(huán)內(nèi)直徑R2=260 nm、內(nèi)環(huán)內(nèi)直徑R1=180 nm,X的臂長L=120 nm、角度θ=90°,內(nèi)外環(huán)及X的寬度W均為20 nm、厚度H均為60 nm、兩環(huán)之間的距離t=20 nm,襯底為SiO2,周期P=400 nm.為了分析結構的光學特性,選擇金作為金屬薄膜的材料,當金屬的介電常數(shù)與頻率相關時,金屬表現(xiàn)出色散特性.本文模擬過程中采用修正的Drude模型,可以表示為:其中,wp=2π ×2.175×1015s?1. 利用FDTD方法建立模型,采用波長范圍為400—3000 nm的平面波,沿Z軸正方向向下垂直入射金屬表面,偏振方向沿X方向.X和Y方向上設置成周期邊界條件(periodic),相當于將計算區(qū)域內(nèi)的模型結構、電磁場及光源強度分布進行周期性延拓,以便達到以有限的計算區(qū)域模擬無限空間電磁場分布的目的.Z方向設置為吸收邊界條件(PML),以保證邊界上的介質連續(xù)分布.同時設置為自動非均勻共性網(wǎng)格,理論上,λ/10的網(wǎng)格會有較可靠的精確度,因此模型網(wǎng)格大小設為4 nm,來滿足計算收斂條件,提高計算的精度與速度.
圖2 X-兩環(huán)結構的透射譜Fig.2.Transmission spectrum of X-two ring structure.
圖3 X結構、X-兩環(huán)、X-單環(huán)、兩環(huán)的透射譜對比Fig.3.Comparison of transmission spectra among X structure,X-two ring,X-ring and two-ring.
圖4 XY面上電場和電荷分布圖 (a)X結構在波長722 nm處XY面上的電場圖;(b)兩環(huán)結構在波長1090 nm處XY面上的電場圖;(c)兩環(huán)結構在波長2060 nm處XY面上的電場圖;(d)X結構在波長722 nm處XY面上的電荷圖;(e)兩環(huán)結構在波長1090 nm處XY面上的電荷圖;(f)兩環(huán)結構在波長2060 nm處XY面上的電荷圖Fig.4.Diagram of the electric f i eld and charge on the XY surface:(a)The electric f i eld diagram of X structure at 722 nm;(b)the electric f i eld diagram of the two ring structure at 1090 nm;(c)the electric f i eld diagram of the two ring structure at 2060 nm;(d)the charge diagram of X structure at 722 nm;(e)the charge diagram of the two ring structure at 1090 nm;(f)the charge diagram of the two ring structure at 2060 nm.
圖5 XY面上X-兩環(huán)結構的電場和電荷分布圖 (a)在波長724 nm處的電場圖;(b)在波長1188 nm處的電場圖;(c)在波長2042 nm處的電場圖;(d)在波長724 nm處的電荷圖;(e)在波長1188 nm處的電荷圖;(f)在波長2042 nm處的電荷圖Fig.5.Electric f i eld and charge diagram of X-two ring structure on the XY surface:(a)The electric f i eld diagram at 724 nm;(b)the electric f i eld diagram at 1188 nm;(c)the electric f i eld diagram at 2042 nm;(d)the charge diagram at 724 nm;(e)the charge diagram at 1188 nm;(f)the charge diagram at 2042 nm.
圖2為X-兩環(huán)結構的透射譜,為了探究X-兩環(huán)結構共振谷的產(chǎn)生原因,進一步分析對比了單獨X結構、X-單環(huán)、X-兩環(huán)的透射譜,并仿真了每個結構在共振谷處XY面上的電場圖和電荷圖,分別如圖3—圖5所示.從單獨X結構在722 nm的電場圖和電荷圖(圖4(a)和圖4(d))可以看出,正負電荷分別聚集在結構的左右兩邊,在X結構上激發(fā)了四偶極子共振模式,形成亞輻射模式,抑制輻射損耗,實現(xiàn)窄帶光譜特性.再結合X-兩環(huán)結構在724 nm共振谷M1處的電場圖及電荷圖(圖5(a)和圖5(b)),可以看出該結構的電場及電荷分布與單獨X結構相似,電場及電荷分布也主要集中在內(nèi)部X結構上,在內(nèi)部X結構上也呈現(xiàn)了一個四偶極子共振模式,故此時X-兩環(huán)結構同樣可以形成亞輻射模式,實現(xiàn)窄帶光譜特性,在722 nm處產(chǎn)生共振谷M1.圖5(b)和圖5(e)為X-兩環(huán)結構在1188 nm共振谷M2處的電場及電荷圖,從圖中可以看出電場主要聚集在X和內(nèi)環(huán)之間,正負電荷主要聚集在X和內(nèi)環(huán)上,這不僅在內(nèi)部X結構上激發(fā)了四偶極子共振模式,同時在內(nèi)環(huán)上也激發(fā)了偶極子共振模式,此時內(nèi)環(huán)和X結構所激發(fā)的兩種模式相互作用,形成一種混合等離激元模式,產(chǎn)生1188 nm處的共振谷M2.再從單獨兩環(huán)結構及X-兩環(huán)結構的電場和電荷圖(圖4(c)和圖4(f)以及圖5(c)和圖5(f))可以看出,電場增強主要集中在內(nèi)環(huán)與外環(huán)之間,正負電荷主要集中在內(nèi)外環(huán)上,在內(nèi)外環(huán)上激發(fā)了偶極子共振模式,使X-兩環(huán)結構在2042 nm處產(chǎn)生共振谷M3.
為了進一步分析X-兩環(huán)結構的共振特性,針對相關模型參數(shù):X的臂長L、內(nèi)外環(huán)的距離t,內(nèi)外環(huán)寬度W、周期P、環(huán)數(shù)、X所呈的角度及環(huán)境折射率的改變進行仿真對比,得到了明顯的光學響應規(guī)律,為實現(xiàn)共振谷波長的可調控提供了有效途徑.
3.2.1 X-兩環(huán)結構的X的臂長、內(nèi)外環(huán)的距離對共振谷的調控
保持X-兩環(huán)結構其他參數(shù)不變,改變X的臂長L(80—160 nm),間隔為20 nm.其透射譜如圖6所示,隨著臂長L的增加,透射譜紅移,共振谷M1,M2的偏移明顯,且M1的值不斷減小而M2的值不斷增加,表明X的臂長L的改變會使X結構的四偶極子共振強度增強,X結構與內(nèi)環(huán)之間的電場耦合作用加強,所呈現(xiàn)的混合等離激元模式相互作用增加.因此,可以通過調節(jié)臂長來調控共振谷M1,M2的共振產(chǎn)生及強度.另外再改變結構內(nèi)外環(huán)的距離t(10—50 nm),間隔為10 nm,結果如圖7所示,可見隨著間距的增大共振谷M2譜線略有紅移,大小幾乎不變,而M3的值發(fā)生了巨大的改變.由此可知隨著內(nèi)外環(huán)間距的增大,電場耦合作用減小,所呈現(xiàn)的偶極子共振減弱,甚至消失.顯然,可以使用內(nèi)外環(huán)間距t來調控內(nèi)外環(huán)的共振谷M3的產(chǎn)生及強度.
圖6 在不同的X長度下X-兩環(huán)結構的透射譜Fig.6.Transmission spectra of X-two ring structure at dif f erent length of X.
圖7 在不同的環(huán)間距下X-兩環(huán)結構的透射譜Fig.7.Transmission spectra of X-two ring structure at dif f erent ring spacing.
3.2.2 X-兩環(huán)結構的內(nèi)外環(huán)寬度、周期對共振谷的調控
保持X-兩環(huán)其他結構參數(shù)不變,改變內(nèi)外環(huán)的寬度W(10—30 nm),間距為5 nm.結構的透射譜如圖8所示,隨著內(nèi)外環(huán)寬度W的增加,透射譜線藍移,對共振谷M2及M3的影響較為明顯,尤其是M3不僅存在位置偏移還伴隨著值的明顯變化,說明改變寬度可以使X結構與內(nèi)環(huán)之間、內(nèi)外環(huán)之間的電場耦合作用增強,使得X結構與內(nèi)環(huán)上激發(fā)的四偶極子共振模式與偶極子共振模式的相互作用增強,內(nèi)外環(huán)上呈現(xiàn)的偶極子共振模式更加顯著.因此可以利用寬度W來調控共振谷M2及M3的產(chǎn)生及強度變化.另外,再通過改變結構的周期P(400—700 nm),間隔為100 nm,仿真其結構的透射譜,如圖9所示.由圖9可見,隨著結構周期的增加,共振谷M1值增加且逐漸消失,共振谷M2半高全寬不斷減小且值略有增加,M3的值逐漸增加.這是由于結構周期增加,電場耦合作用減弱,進而對環(huán)內(nèi)X結構及兩環(huán)之間的共振產(chǎn)生巨大的影響,使得X結構上的四偶極子共振及內(nèi)外環(huán)上的偶極子共振都逐漸減弱,甚至消失.結果表明,結構的周期性可以調控不同位置處的共振產(chǎn)生及強度.
圖8 X-兩環(huán)結構在不同結構寬度下的透射譜Fig.8.Transmission spectra of X-two ring structure at dif f erent widths structure.
圖9 X-兩環(huán)結構在不同結構周期下的透射譜Fig.9.Transmission spectra of X-two ring structure at dif f erent periods.
3.2.3 X-兩環(huán)結構的環(huán)數(shù)變化、X所呈的角度對共振谷的調控
保持X-兩環(huán)其他結構參數(shù)不變,改變結構所對應的環(huán)數(shù),仿真對比X-環(huán)、X-三環(huán)結構的透射譜,如圖10所示.對比三種結構可見,隨著環(huán)數(shù)的增加,盡管激發(fā)在環(huán)與環(huán)之間的共振模式增多,共振谷的數(shù)量增加,但是每個環(huán)與環(huán)之間電場耦合強度減弱,進而影響所產(chǎn)生的共振強度及共振谷位置,表明環(huán)數(shù)的增加會導致結構原有共振模式的轉變,同時激發(fā)新的共振模式.另外為了探究環(huán)內(nèi)X結構所呈角度對結構共振效應的影響,仿真了角度從30°到150°、間隔為30°時的透射譜圖,如圖11所示,表明隨著X所呈角度的增加,主要影響X結構所激發(fā)的四偶極子共振模式及所產(chǎn)生的共振谷M1,同時共振谷M2的譜線紅移.這是由于共振谷M2的產(chǎn)生是由X結構的四偶極子共振模式與內(nèi)環(huán)上偶極子共振模式相互作用的結果.因此可以采用X的角度來調控的共振谷M1,M2的產(chǎn)生及強度.
圖10 X-環(huán)、X-兩環(huán)、X-三環(huán)結構的透射譜Fig.10.Transmission spectra of X-ring,X-two ring and X-three ring structure.
圖11 當X所呈角度增加時X-兩環(huán)結構的透射譜的變化Fig.11.Variation of transmission spectrum of the X-two ring structure with the increase of X angle.
3.2.4 環(huán)境折射率對X-兩環(huán)結構共振的調控
周期結構的光學特性對所處環(huán)境介質折射率的改變是否靈敏是衡量其是否適于用作折射率傳感器研究的重要判據(jù)之一,為了探究X-環(huán)結構對于環(huán)境折射率的敏感性,仿真了環(huán)境折射率ε分別為1.25,1.30,1.35,1.40,1.45,1.50時,X-兩環(huán)結構所對應的透射光譜,如圖12所示.由圖12可見,隨著環(huán)境折射率的增加,X-兩環(huán)結構的透射譜紅移,同時計算了結構透射譜相對折射率ε=1.25的折射率靈敏度曲線,如圖13所示,譜線呈近似線性分布.從中著重計算了環(huán)境折射率變化所引起的共振谷M3波長的偏移值,得到其靈敏度可以達到1300 nm/RIU,故該結構應用于折射率傳感器件優(yōu)勢顯著.
圖12 X-兩環(huán)結構在不同環(huán)境折射率下的透射譜Fig.12.Transmission spectra of X-two ring structure at dif f erent environmental refractive index.
圖13 X-兩環(huán)結構透射譜相對折射率ε=1.25的折射率靈敏度曲線Fig.13.Sensitivity of refractive index of X-two ring structure transmission spectrum to relative refractive index ε=1.25.
本文提出了X-兩環(huán)結構的金屬周期性陣列結構,利用FDTD算法研究了該結構的光學特性.計算表明,當光入射到金屬表面時,能夠激發(fā)局域表面等離子體共振現(xiàn)象,在結構中將產(chǎn)生明顯的Fano共振現(xiàn)象,而在不同的位置下產(chǎn)生共振谷.同時,由于Fano共振效應強烈依賴于結構的相對參數(shù),從而可以通過調節(jié)結構的X的臂長、內(nèi)外環(huán)的間距、內(nèi)外環(huán)寬度、周期、環(huán)數(shù)、X所呈的角度來改變結構的電場耦合作用及結構內(nèi)部存在的不同共振模式,從而實現(xiàn)對X-兩環(huán)結構共振谷的產(chǎn)生及強度的調控.此外,進一步分析了不同環(huán)境折射率下該結構共振谷的變化規(guī)律,獲得該結構的傳感性能,最高達1300 nm/RIU.以上結果表明,該結構不僅簡單經(jīng)濟、緊湊高效,同時還具有良好的傳感特性,在生化器件傳感或其他光學應用領域將有極大的應用價值.