(1 中國(guó)石油大學(xué)(華東)儲(chǔ)運(yùn)與建筑工程學(xué)院 青島 266580； 2 中石化銷售有限公司華南分公司 廣州 510620； 3 中石化勝利油田石油開發(fā)中心有限公司 東營(yíng) 257000)

國(guó)家發(fā)展改革委在2016年發(fā)布的《天然氣發(fā)展“十三五”規(guī)劃》中提出以提高天然氣在一次能源消費(fèi)結(jié)構(gòu)中的比重為目標(biāo)，大力發(fā)展天然氣產(chǎn)業(yè)，使天然氣占一次能源消費(fèi)比例力爭(zhēng)提高至約10%，逐步將天然氣發(fā)展為主體能源之一。液態(tài)天然氣(liquefied natural gas，LNG)在運(yùn)輸、儲(chǔ)存及利用中優(yōu)勢(shì)顯著，液化新技術(shù)的研究對(duì)于頁(yè)巖氣、煤層氣及邊遠(yuǎn)氣田的開發(fā)都具有十分重要的應(yīng)用價(jià)值[1-3]。

Laval噴管超聲速制冷技術(shù)是一種新型天然氣處理技術(shù)，基本原理是利用氣體在高速流動(dòng)條件下急劇膨脹所產(chǎn)生的低溫效應(yīng)，脫除天然氣中的水蒸氣、重?zé)N、酸氣，更低溫度下即可實(shí)現(xiàn)天然氣的液化，從而代替?zhèn)鹘y(tǒng)的天然氣液化循環(huán)中J-T閥和膨脹機(jī)制冷分離設(shè)備，有效提高天然氣的處理效率[4-6]。該新型天然氣處理技術(shù)有利于提高生產(chǎn)效率與安全的可靠性。

國(guó)內(nèi)外學(xué)者對(duì)噴管內(nèi)的凝結(jié)現(xiàn)象進(jìn)行了較多研究。Ma Qingfen等[7]建立了歐拉雙流體模型，對(duì)氣體超聲速凝結(jié)流動(dòng)進(jìn)行了三維模擬，得到了氣體流動(dòng)和凝結(jié)參數(shù)的分布情況。劉楊等[8-9]研究了Laval噴管結(jié)構(gòu)對(duì)流動(dòng)特性和制冷性能的影響，并采用公式推導(dǎo)了背壓下Laval噴管內(nèi)的激波位置。Cao Xuewen等[10]研究了旋流條件下Laval噴管內(nèi)的流場(chǎng)特性，考察了噴管結(jié)構(gòu)、旋流強(qiáng)度等對(duì)天然氣超聲速噴管旋流制冷及分離性能的影響。Jiang Wenming等[11]利用修正的成核理論和Gyarmathy液滴生長(zhǎng)理論探究了三組分混合物中重?zé)N和水蒸氣的凝結(jié)規(guī)律。Bian Jiang等[12]研究了Laval噴管內(nèi)甲烷-二氧化碳混合氣體中二氧化碳的凝結(jié)特性，分析了不同入口條件下的凝結(jié)規(guī)律。鑒于該技術(shù)在天然氣脫水、脫重?zé)N、脫酸氣等方面的良好特性，Wen Chuang等[13]將該技術(shù)引入到天然氣液化領(lǐng)域，楊文等[14]在不考慮凝結(jié)的情況下分析了噴管內(nèi)甲烷氣體的相特性。為研究現(xiàn)場(chǎng)實(shí)際工況中采出天然氣溫度變化對(duì)天然氣超聲速液化特性的影響，本文對(duì)甲烷和乙烷組成的氣體混合物的超聲速凝結(jié)流動(dòng)特性進(jìn)行了研究，在液滴成核與生長(zhǎng)理論的基礎(chǔ)上建立了適用于雙組分氣體混合物的超聲速凝結(jié)流動(dòng)數(shù)學(xué)模型，重點(diǎn)研究了入口溫度對(duì)Laval噴管內(nèi)雙組分混合物流動(dòng)與凝結(jié)參數(shù)的影響。

1 Laval噴管結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)

Laval噴管主要包括入口段、漸縮段、喉部及擴(kuò)張段4部分[15-16]。各部分參數(shù)如表1所示，為減小流場(chǎng)渦流的影響，漸縮段采用雙三次曲線設(shè)計(jì)，喉部采用一段平緩光滑的圓弧作為過(guò)渡曲線，漸擴(kuò)段采用等膨脹率設(shè)計(jì)，膨脹率取為10 000 s-1?？紤]到實(shí)驗(yàn)加工方便，保證曲面的精度，且能夠更加直觀地觀察Laval噴管內(nèi)部的流場(chǎng)分布情況，設(shè)計(jì)Laval噴管截面采用矩形截面(與圓形截面Laval噴管流動(dòng)參數(shù)變化規(guī)律相同)。

表1 Laval噴管各部分參數(shù)Tab.1 Parameters of the Laval nozzle

2 超聲速凝結(jié)數(shù)學(xué)模型及計(jì)算方法

2.1 數(shù)學(xué)模型

采用歐拉雙流體模型進(jìn)行數(shù)值計(jì)算，控制方程主要包括氣相流動(dòng)方程和液相流動(dòng)方程。在無(wú)滑移假設(shè)及歐拉雙流體模型的前提下分別建立氣相及液相流動(dòng)控制方程組，液滴數(shù)目守恒方程及液滴半徑、數(shù)目、濕度關(guān)系式分別添加至對(duì)應(yīng)源相方程中[17-18]。

1)氣相流動(dòng)控制方程組：

(1)

(2)

(3)

(4)

2)液相流動(dòng)控制方程組：

(5)

(6)

(7)

式中：ρV為混合氣體密度，kg/m3；ρV2為乙烷氣體密度，kg/m3；t為時(shí)間，s；ui、uj為時(shí)均速度分量，m/s；xi、xj為軸向與徑向位置坐標(biāo)，m；pV為時(shí)均壓力，MPa；μ為黏度，kg/(m·s)；δij為Kronecker delta數(shù)；E為總能，J/kg；T為溫度，K；keff為有效導(dǎo)熱系數(shù)，W/(m·K)；τeff為有效應(yīng)力張量；Sm為混合氣體質(zhì)量源項(xiàng)，kg/(m3·s)；Su為混合氣體動(dòng)量源項(xiàng)，kg/(m2·s2)；Sh為混合氣體能量源項(xiàng)，J/(m3·s)；SY為混合氣體濕度源項(xiàng)，kg/(m3·s)；Sm2為乙烷質(zhì)量源項(xiàng)，kg/(m3·s)；Y為液相質(zhì)量分?jǐn)?shù)；ρ為氣液混合相密度，kg/m3；N為液滴數(shù)目，1/kg；J為成核率，1/(m3·s)；r為液滴半徑，m；ρL為氣液混合相密度，kg/m3。

成核模型采用文獻(xiàn)中提出的雙組分氣體自發(fā)凝結(jié)成核模型修正方法[19]，該方法通過(guò)考慮真實(shí)氣體效應(yīng)進(jìn)行化學(xué)勢(shì)差及膨脹率計(jì)算，對(duì)經(jīng)典成核理論模型進(jìn)行了修正。液滴生長(zhǎng)過(guò)程采用Gyarmathy液滴生長(zhǎng)模型，模型中液滴與氣體間的傳熱系數(shù)[20]：

(8)

依據(jù)傳熱、傳質(zhì)過(guò)程，可推導(dǎo)得到液滴生長(zhǎng)率計(jì)算模型：

(9)

式中：kr為液滴與氣體間的傳熱系數(shù)，W/(m2·K)；λV為氣體導(dǎo)熱系數(shù)，W/(m·K)；PrV為氣體普朗特?cái)?shù)；γ為氣體比熱比；Kn表示蒸汽分子碰撞到液滴的不同情況；dr/dt為液滴生長(zhǎng)率，m/s；hLV為凝結(jié)潛熱，J/kg；rc為凝結(jié)液滴臨界半徑，m；Ts為氣體壓力對(duì)應(yīng)的飽和溫度，K。

針對(duì)氣體狀態(tài)方程的選擇，由于低溫氣體已偏離理想氣體假設(shè)，采用NIST真實(shí)氣體模型進(jìn)行計(jì)算[19]。

2.2 湍流模型

湍流發(fā)生時(shí)流體之間相互交換動(dòng)量、能量，導(dǎo)致相分布發(fā)生變化。本文建模時(shí)忽略相間速度的滑移，即液滴產(chǎn)生不影響湍流，因此只考慮氣相的湍流方程。FLUENT中提供了6種湍流模型：S-A模型、標(biāo)準(zhǔn)k-ε模型、RNGk-ε模型、Realizablek-ε模型、k-ω模型、雷諾應(yīng)力模型。S-A模型主要應(yīng)用流動(dòng)分離區(qū)附近模擬；標(biāo)準(zhǔn)k-ε模型、RNGk-ε模型一般用于各向同性的均勻湍流；k-ω模型可用于帶壓梯度的流動(dòng)模擬和跨聲速激波模擬；雷諾應(yīng)力模型主要用于龍卷風(fēng)、燃燒室等強(qiáng)烈旋轉(zhuǎn)流動(dòng)的模擬。對(duì)Laval噴管內(nèi)跨聲速流動(dòng)，采用k-ω模型可以獲得較為理想的計(jì)算精度和計(jì)算速度，故本文采用該模型進(jìn)行數(shù)值計(jì)算。

2.3 計(jì)算方法

氣體在Laval噴管中的流動(dòng)屬于高速可壓縮流動(dòng)，采用密度基進(jìn)行求解，流動(dòng)控制方程組、湍流動(dòng)能方程、湍流耗散率方程均采用二階迎風(fēng)格式進(jìn)行離散。Laval噴管網(wǎng)格劃分情況及邊界條件設(shè)置如圖1所示。

圖1 Laval噴管網(wǎng)格及邊界條件Fig.1 Mesh and boundary conditions of the Laval nozzle

在數(shù)學(xué)模型中，由于氣相方程添加了源相方程，液相方程定義了標(biāo)量及引入的真實(shí)氣體方程，這些僅靠FLUENT自帶的模型和材料物性無(wú)法滿足要求，需要編寫相應(yīng)的用戶自定義函數(shù)(UDF)。編寫UDF時(shí)，分別定義DEFINE AJUST、DEFINE SOURCE和DEFINE PROPERTY三個(gè)宏函數(shù)。DEFINE AJUST宏用來(lái)定義過(guò)飽和度、過(guò)冷度、成核率、液滴生長(zhǎng)率、液滴半徑、液滴質(zhì)量及液滴表面張力等參數(shù)；DEFINE SOURCE宏用來(lái)定義控制方程中的質(zhì)量、動(dòng)量和能量源相；DEFINE PROPERTY用來(lái)定義數(shù)值計(jì)算中用到的真實(shí)氣體的熱力學(xué)參數(shù)如黏度、導(dǎo)熱系數(shù)等。

3 雙組分氣體超聲速凝結(jié)實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證

為驗(yàn)證建立的雙組分氣體凝結(jié)數(shù)學(xué)模型及數(shù)值計(jì)算方法的準(zhǔn)確性，采用本文設(shè)計(jì)的Laval噴管結(jié)構(gòu)進(jìn)行超聲速氣體凝結(jié)實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，由于甲烷-乙烷氣體液化需要的高壓條件在實(shí)驗(yàn)室難以實(shí)現(xiàn)，故采用兩種相對(duì)容易液化的水-乙醇組分進(jìn)行凝結(jié)相變實(shí)驗(yàn)。氣體超聲速凝結(jié)實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)由主體系統(tǒng)和輔助系統(tǒng)組成，主體系統(tǒng)包括自行設(shè)計(jì)的Laval噴管系統(tǒng)、光學(xué)測(cè)試系統(tǒng)及分布式壓力測(cè)試系統(tǒng)；輔助系統(tǒng)包括供氣系統(tǒng)、計(jì)量系統(tǒng)、加濕系統(tǒng)及數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)等，實(shí)驗(yàn)流程如圖2所示。

1高壓微霧加濕器；2調(diào)節(jié)閥；3螺桿壓縮機(jī)；4氣體緩沖罐；5、6過(guò)濾器；7電動(dòng)調(diào)節(jié)閥；8氣體旋渦流量計(jì)；9高壓加濕罐； 10自力式壓力調(diào)節(jié)閥(閥后)；11溫濕度傳感器；12、13壓力傳感器；14 Laval噴管；15數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)； 16氣體緩沖罐；17自力式壓力調(diào)節(jié)閥(閥前)。圖2 雙組分氣體超聲速凝結(jié)實(shí)驗(yàn)流程Fig.2 Flow chart of the binary gas supersonic condensation experiment

實(shí)驗(yàn)條件：Laval噴管入口壓力為0.586 MPa，入口溫度為288.05 K，氣體相對(duì)濕度為98.1%，水與乙醇摩爾體積比為84∶16，氣體體積流量為323.78 Nm3/h，實(shí)驗(yàn)測(cè)得的Laval噴管沿程壓力分布如圖3所示。由圖3可知，壓力分布實(shí)驗(yàn)結(jié)果與數(shù)值結(jié)算結(jié)果吻合較好，相對(duì)誤差均在19.7%以內(nèi)，說(shuō)明本文建立的超聲速凝結(jié)流動(dòng)特性數(shù)學(xué)模型及數(shù)值計(jì)算方法具有準(zhǔn)確性和可靠性。

圖3 Laval噴管內(nèi)壓力分布數(shù)據(jù)對(duì)比Fig.3 Comparison of pressure distribution data in the Laval nozzle

4 入口溫度對(duì)液化特性的影響

在入口壓力為6 MPa、甲烷與乙烷摩爾體積比為9∶1的條件下，研究不同入口溫度對(duì)Laval噴管內(nèi)部甲烷-乙烷雙組分氣體凝結(jié)過(guò)程中壓力、溫度、成核率、液滴生長(zhǎng)率、液滴半徑、液滴數(shù)目、液相質(zhì)量分?jǐn)?shù)等流動(dòng)與凝結(jié)參數(shù)的影響。入口溫度分別設(shè)定為265、270、275、280 K，Laval噴管內(nèi)混合氣體流動(dòng)與凝結(jié)參數(shù)的變化趨勢(shì)如圖4～圖9所示。

圖4 Laval噴管內(nèi)氣體壓力和溫度分布Fig.4 Gas pressure and temperature distribution in the Laval nozzle

圖4所示分別為L(zhǎng)aval噴管內(nèi)混合氣體壓力與溫度分布。由圖5可知，氣體進(jìn)入Laval噴管后壓力、溫度不斷降低，當(dāng)達(dá)到一定過(guò)冷度時(shí)，氣體發(fā)生凝結(jié)并釋放潛熱，但凝結(jié)現(xiàn)象對(duì)壓力造成的影響并不顯著。壓力降至一定程度后趨于穩(wěn)定，入口溫度越低，出口壓力越高。溫度降至最小值后又稍有上升，主要是液滴凝結(jié)釋放潛熱所致。入口溫度越低，凝結(jié)發(fā)生后溫升幅度越大，出口溫度反而越高，原因是隨著入口溫度的降低，凝結(jié)的液滴質(zhì)量也隨之增大，釋放的潛熱也越多。

圖5所示為L(zhǎng)aval噴管內(nèi)成核率分布。由圖5可知，成核率的最大值隨著入口溫度的升高而減小，成核的發(fā)生位置(Wilson點(diǎn))后移，當(dāng)溫度為265 K時(shí)，在x=0.131 2 m處成核率增至最大值，為0.982 2×1021(m3·s)-1；當(dāng)溫度為升至280 K時(shí)，在x=0.161 1 m處成核率達(dá)到最大值，為0.156 5×1021(m3·s)-1。由此可見，保持壓力和組成不變，溫度越低越有利于混合氣體凝結(jié)成核。此外，隨著入口溫度的升高，Laval噴管成核發(fā)生區(qū)域變寬，當(dāng)溫度從265 K升至280 K，成核區(qū)域?qū)挾仍龃罅艘槐蹲笥摇?/p>

圖5 Laval噴管內(nèi)成核率分布Fig.5 Nucleation rate distribution in the Laval nozzle

圖6所示為L(zhǎng)aval噴管內(nèi)液滴半徑分布。由圖6可知，氣體剛進(jìn)入Laval噴管時(shí)，沒(méi)有液滴生成，平均液滴半徑為0，在成核發(fā)生后，液滴半徑增大。液滴半徑的變化規(guī)律與溫度的變化呈負(fù)相關(guān)，即液滴半徑隨溫度的升高而減小。當(dāng)溫度為265、270、275、280 K時(shí)，最大液滴半徑分別為4.719 4×10-7、4.478 9×10-7、3.989 7×10-7、3.094 1×10-7m。

圖6 Laval噴管內(nèi)液滴半徑分布Fig.6 Droplet radius distribution in the Laval nozzle

圖7所示為L(zhǎng)aval噴管內(nèi)液滴生長(zhǎng)率分布。由圖7可知，成核發(fā)生后，液滴生長(zhǎng)率在很短的距離內(nèi)從0突變至最大值，然后又迅速減小。這種變化主要是由于在成核初期，成核數(shù)目很少，液滴生長(zhǎng)速度快，成核后期成核率劇增，且液滴形成過(guò)程中釋放潛熱，使蒸氣的凝結(jié)速度逐漸減小，液滴的蒸發(fā)速度逐漸增大，最終兩者達(dá)到平衡狀態(tài)。隨著Laval噴管入口溫度降低，在成核開始時(shí)最大液滴生長(zhǎng)率增大，但之后液滴生長(zhǎng)率下降更快，導(dǎo)致平均液滴生長(zhǎng)率減小。

圖7 Laval噴管內(nèi)液滴生長(zhǎng)率分布Fig.7 Droplet growth rate distribution in the Laval nozzle

圖8所示為L(zhǎng)aval噴管內(nèi)單位質(zhì)量液滴數(shù)目分布。由圖8可以看出，當(dāng)Laval噴管內(nèi)開始有液滴形成時(shí)，液滴數(shù)目從0迅速增大，增大到最大值后保持穩(wěn)定。隨著溫度從265 K升至280 K，最終形成的液滴數(shù)目逐漸減少。Laval噴管入口溫度為265、270、275、280 K時(shí)，Laval噴管出口單位質(zhì)量的液滴數(shù)目分別為5.070 4×1014、4.461 7×1014、3.510 5×1014、1.172 4×1014kg-1。

圖8 Laval噴管內(nèi)單位質(zhì)量液滴數(shù)目分布Fig.8 Unit mass droplet number distribution in the Laval nozzle

圖9 Laval噴管內(nèi)液相質(zhì)量分?jǐn)?shù)分布Fig.9 Liquid mass fraction distribution in the Laval nozzle

圖9所示為L(zhǎng)aval噴管內(nèi)液相質(zhì)量分?jǐn)?shù)分布。由圖9可以看出，在混合氣體開始成核后，液相質(zhì)量分?jǐn)?shù)也開始不斷增大，且隨著入口溫度的升高，Laval噴管內(nèi)的液相質(zhì)量分?jǐn)?shù)逐漸減小，當(dāng)溫度為265 K時(shí)Laval噴管出口液相質(zhì)量分?jǐn)?shù)達(dá)到7.812 1%，當(dāng)溫度升至280 K時(shí)，Laval噴管內(nèi)的液相質(zhì)量分?jǐn)?shù)很小，約為0.785 5%，說(shuō)明入口溫度對(duì)液化效率起決定性作用。

綜上所述，保持入口壓力及氣體組成不變，降低入口溫度，混合氣體成核位置前移，成核率、液滴半徑、液滴生長(zhǎng)率、液滴數(shù)目、液相質(zhì)量分?jǐn)?shù)最大值均增大。當(dāng)入口溫度高于275 K時(shí)，Laval噴管液化效率急劇下降。

5 結(jié)論

1)本文建立了雙組分天然氣混合物超聲速凝結(jié)流動(dòng)數(shù)學(xué)模型，當(dāng)入口壓力為0.586 MPa、入口溫度為288.05 K、氣體濕度為98.1%、水與乙醇摩爾體積比為84∶16、氣體體積流量為323.78 Nm3/h時(shí)，驗(yàn)證了雙組分氣體超聲速凝結(jié)相變實(shí)驗(yàn)，數(shù)值結(jié)果和實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)較為吻合，證明了建立的自發(fā)凝結(jié)數(shù)學(xué)模型的準(zhǔn)確性和可靠性。

2)研究了入口溫度對(duì)甲烷-乙烷混合物超聲速液化特性的影響，結(jié)果表明：降低入口溫度，混合氣體成核位置前移，成核率、液滴半徑、液滴生長(zhǎng)率、液滴數(shù)目、液相質(zhì)量分?jǐn)?shù)均隨之增大，凝結(jié)液化效率越高。采用本文設(shè)計(jì)的Laval噴管結(jié)構(gòu)，在入口壓力為6 MPa、入口溫度為265 K、甲烷與乙烷摩爾體積比為9∶1的條件下，Laval噴管內(nèi)可獲得的最大成核率為0.982 2×1021(m3·s)-1，最大液滴半徑為4.719 4×10-7m，單位質(zhì)量最大液滴數(shù)目為5.070 4×1014kg-1，最大液相質(zhì)量分?jǐn)?shù)為7.812 1%。當(dāng)入口溫度高于275 K時(shí)，Laval噴管液化效率急劇下降。

3)在實(shí)際生產(chǎn)中可以通過(guò)降低入口溫度、減小噴管與外界環(huán)境的熱量交換等措施來(lái)促進(jìn)天然氣的凝結(jié)，提高Laval噴管的液化效率。