張春池，彭文泉，高兵艷，于得明，楊長江

（1.山東省地質(zhì)調(diào)查院，山東濟南250013；2.山東省第一地質(zhì)礦產(chǎn)勘查院，山東濟南250014；3.中國石化勝利石油工程有限公司地質(zhì)錄井公司，山東東營257200）

美國、加拿大等多個國家已實現(xiàn)頁巖氣的規(guī)模 化開采［1-4］，中國南方焦石壩地區(qū)志留系海相頁巖氣也實現(xiàn)了商業(yè)性開發(fā)［5］，展示出頁巖氣良好的勘探開發(fā)前景和實用價值。山東省沉積的多套地層中發(fā)育富有機質(zhì)泥頁巖，自2013年以來，山東省地質(zhì)調(diào)查院部署鉆探的濟陽坳陷濟頁參1井沙河街組、昌濰坳陷濰北凹陷昌頁參1井孔二段、魯西南盆地魚頁參1井和陽谷—茌平地區(qū)聊頁參1井石炭系—二疊系泥頁巖均見到良好的氣測顯示，表明研究區(qū)可能蘊含著巨大的天然氣資源，是值得關(guān)注的新領(lǐng)域。張善文等認(rèn)為濟陽坳陷古近系泥頁巖中存在可供開采的油氣資源，具備形成頁巖氣的條件［6-7］；張增奇等提出濟陽坳陷區(qū)、臨清坳陷區(qū)、膠萊坳陷區(qū)、黃縣（龍口）凹陷以及魯西南隆起區(qū)為山東省頁巖氣潛力區(qū)［8］，但未確定頁巖氣勘探的有利層系，且對頁巖氣資源量未進行深入研究。為此，筆者應(yīng)用地球化學(xué)、測井、錄井等資料，根據(jù)各套富有機質(zhì)泥頁巖自身的特點，明確頁巖氣賦存的有利層系，優(yōu)選資源評價方法，確定評價參數(shù)，估算山東省頁巖氣資源潛力，以期為下步頁巖氣目標(biāo)區(qū)優(yōu)選提供依據(jù)。

1 山東省頁巖氣有利勘探層系

山東省暗色泥頁巖在平面上主要分布于濟陽坳陷、臨清坳陷、昌濰坳陷、膠萊盆地、魯西南含煤區(qū)、聊城—淄博含煤區(qū)、龍口盆地、泰萊凹陷、大汶口—蒙陰盆地、平邑—泗水盆地及棗滕含煤區(qū)共11個地區(qū)（圖1），勘查面積約為81 500 km2。縱向上，暗色泥頁巖主要發(fā)育于上古生界石炭系—二疊系太原組、山西組和石盒子組，中生界侏羅系—白堊系坊子組、瓦屋夼組、水南組、法家塋組，新生界古近系孔店組、大汶口組、李家崖組、沙河街組和東營組等多套層系［8］。

圖1 山東省富有機質(zhì)泥頁巖分布范圍Fig.1 Distribution of organic-rich shale in Shandong Province

研究結(jié)果表明［1，9-11］，有機質(zhì)含量和成熟度決定頁巖的生烴能力，孔隙大小和吸附能力對頁巖氣的賦存起決定性作用，總有機碳含量（TOC）大于2.0%的富有機質(zhì)泥頁巖是頁巖氣形成的物質(zhì)基礎(chǔ)。根據(jù)2012年《全國頁巖氣資源潛力調(diào)查評價》中對海陸交互相和陸相沉積形成頁巖氣的評價參數(shù)［9］，以層系中泥頁巖厚度與地層厚度的比值高于60%、泥頁巖厚度大于30 m、TOC大于2.0%、埋深為300～4 500 m、干酪根類型為Ⅰ—Ⅱ型的泥頁巖鏡質(zhì)組反射率（Ro）不小于0.7%和干酪根類型為Ⅱ—Ⅲ型的泥頁巖Ro不小于0.5%作為研究區(qū)有利含氣泥頁巖的評價標(biāo)準(zhǔn)，進而對比分析山東省不同地區(qū)、不同層系頁巖氣的有利勘探層系。

1.1 上古生界

山東省上古生界富有機質(zhì)泥頁巖發(fā)育于石炭系太原組和二疊系山西組，主要為海陸交互相沉積，巖性主要為黑色泥頁巖、砂巖和煤層，太原組夾部分灰?guī)r［12-13］。受后期剝蝕改造，現(xiàn)今太原組和山西組保留較好且規(guī)模較大的有魯西南地區(qū)、陽谷—茌平含煤區(qū)、黃河北含煤區(qū)、臨清坳陷和濟陽坳陷等地區(qū)；其沉積連續(xù)、厚度穩(wěn)定，埋深為300～8 000 m；TOC一般為1.5%～9.0%，鏡下鑒定結(jié)果顯示干酪根類型以Ⅱ—Ⅲ型為主，Ro為0.7%～2.5%，且局部受巖漿巖烘烤或埋深較大層系的Ro大于4.0%（表1）。在埋深適中、熱演化程度較高（0.5%＜Ro＜2.5%）、TOC較高的陽谷—茌平、魯西南、黃河北及臨清坳陷部分地區(qū)具有較好的頁巖氣資源勘查潛力。本溪組和石盒子組暗色泥頁巖的TOC相對較低，且分布不均、厚度變化大，泥頁巖厚度與地層厚度的比值一般小于50%，頁巖氣形成條件差。

1.2 中生界

山東省中生界富有機質(zhì)泥頁巖發(fā)育于白堊系水南組，為陸相淺湖-深湖相沉積［14-15］，主要分布于膠萊盆地萊陽凹陷（表1），埋藏較淺，沉積厚度穩(wěn)定，但分布面積相對較小，干酪根類型以Ⅰ和Ⅱ型為主，TOC最高為5.5%，Ro為0.54%～1.46%，頁巖氣勘查開發(fā)潛力有限。侏羅系坊子組、白堊系瓦屋夼組和法家塋組暗色泥頁巖的分布范圍較小，單層厚度薄，不具備頁巖氣勘查開發(fā)潛力。

1.3 新生界

新生界多套層系發(fā)育富有機質(zhì)泥頁巖，主要為陸相淺湖-深湖相沉積，其中頁巖氣有利賦存層系為古近系孔店組和沙河街組，但二者具有較大差異（表1）?？椎杲M富有機質(zhì)泥頁巖主要分布于昌濰坳陷，孔二段以暗色泥頁巖為主［16-17］，夾粉砂巖、砂巖、煤層和油頁巖，TOC一般為0.9%～15.9%，平均為3.0%，干酪根類型以Ⅱ和Ⅲ型為主，Ro為0.78%～1.42%，暗色泥頁巖發(fā)育相對穩(wěn)定，為頁巖氣賦存的有利層系。沙河街組為典型的湖相沉積［18-19］，發(fā)育多層富有機質(zhì)暗色泥頁巖；其中，沙四段和沙三段為有利的頁巖氣賦存層段，主要分布于濟陽坳陷；2套泥頁巖的干酪根類型均以Ⅰ和Ⅱ型為主，TOC較高，最高可達(dá)18.1%，Ro為0.35%～1.70%，主體處于成熟演化階段，沙四段局部地區(qū)已進入高成熟演化階段。雖然大汶口組［20］、李家崖組［21］、沙一段和東營組暗色泥頁巖的TOC較高，但其有機質(zhì)演化程度較低，Ro一般小于0.65%，主體處于低成熟演化階段，頁巖氣勘查開發(fā)潛力差。

總之，濟陽坳陷干酪根類型為Ⅰ—Ⅱ型的沙河街組湖相沉積、昌濰坳陷干酪根類型為Ⅱ—Ⅲ型的孔二段湖相沉積和陽谷—茌平、魯西南及黃河北等地區(qū)干酪根類型為Ⅱ—Ⅲ型的太原組—山西組海陸交互相沉積的富有機質(zhì)泥頁巖均為山東省頁巖氣資源勘查的有利目標(biāo)（圖1）。

表1 山東省不同層系頁巖氣形成條件評價Table1 Evaluation of shale gasformation conditions in different strata in Shandong Province

2 頁巖氣資源評價方法及關(guān)鍵參數(shù)

2.1 頁巖氣資源評價方法

頁巖氣主要以游離氣、吸附氣和溶解氣等多種形式賦存于富有機質(zhì)泥頁巖中［11］。目前，中外頁巖氣資源潛力評價方法有體積法、類比法、統(tǒng)計法、成因法和動態(tài)法等［22-23］。在勘查階段主要采用體積法和類比法，其中體積法進行頁巖氣資源評價的主要參數(shù)包括泥頁巖的有效厚度、含氣面積、密度和含氣量，其計算式為：

泥頁巖的密度可以根據(jù)實測數(shù)據(jù)獲取，有效厚度和含氣面積需結(jié)合含氣量通過地質(zhì)和地球物理方法分析確定。因此，泥頁巖含氣量是體積法計算頁巖氣資源量的關(guān)鍵參數(shù)。

2.2 泥頁巖含氣量的確定

現(xiàn)場解析法是獲取泥頁巖含氣量最直接的方法［11］，但僅依據(jù)單井巖心現(xiàn)場解析實驗數(shù)據(jù)不能全面反映所在坳陷（盆地）整體的含氣量特征。中外許多學(xué)者對多個盆地研究發(fā)現(xiàn)，泥頁巖的總有機碳含量與含氣量之間具有良好的線性關(guān)系［24］，且不同地區(qū)、不同類型富有機質(zhì)泥頁巖的總有機碳含量與含氣量之間的線性關(guān)系存在差異。為更加合理、準(zhǔn)確地確定不同地區(qū)泥頁巖的含氣量，筆者利用干酪根類型為Ⅱ—Ⅲ型的聊頁參1井、魚頁參1井山西組—太原組海陸交互相泥頁巖，干酪根類型為Ⅱ—Ⅲ型的昌頁參1井孔店組湖相泥頁巖，以及干酪根類型為Ⅰ—Ⅱ型的濟頁參1井沙河街組湖相泥頁巖共計231個現(xiàn)場解析實驗獲取的泥頁巖含氣量數(shù)據(jù)，研究含氣量與總有機碳含量、熱解S1參數(shù)（300℃檢測的單位質(zhì)量烴源巖中的烴含量）、氯仿瀝青“A”含量等參數(shù)的關(guān)系，建立不同類型泥頁巖含氣量計算模型，以獲得不同地區(qū)的泥頁巖含氣量。

2.2.1 干酪根類型為Ⅱ—Ⅲ型的海陸交互相泥頁巖

該類泥頁巖為山西組—太原組富有機質(zhì)泥頁巖，主體處于成熟-高成熟演化階段。從魚頁參1和聊頁參1井現(xiàn)場解析實驗所獲取的泥頁巖含氣量與總有機碳含量的關(guān)系（圖2）可以看出，頁巖含氣量隨總有機碳含量的增加而增大，通過二者關(guān)系建立的含氣量計算公式為：

圖2 干酪根類型為Ⅱ—Ⅲ型的海陸交互相泥頁巖總有機碳含量與含氣量的關(guān)系Fig.2 Relationship between total organic carbon content and gas content of marine-continental transitional shale with typeⅡ-Ⅲkerogen

2.2.2 干酪根類型為Ⅱ—Ⅲ型的湖相泥頁巖

該類泥頁巖主要為昌濰坳陷新生界孔二段泥頁巖，主體處于成熟-高成熟演化階段。利用昌頁參1井現(xiàn)場解析實驗所獲取的泥頁巖含氣量與總有機碳含量的關(guān)系（圖3）可以看出，泥頁巖含氣量隨總有機碳含量的增加而增大，進而建立含氣量計算公式為：

2.2.3 干酪根類型為Ⅰ—Ⅱ型的湖相泥頁巖

該類泥頁巖為濟陽坳陷沙四段和沙三段泥頁巖，主體處于成熟演化階段，局部地區(qū)已進入高成熟演化階段。從該類型泥頁巖含氣量與總有機碳含量的關(guān)系（圖4）可以看出，雖然隨著總有機碳含量的增加，泥頁巖含氣量具有增加的趨勢，但無法擬合線性方程，而從泥頁巖含氣量與S1的關(guān)系來看，隨著S1的增加，含氣量逐漸增大，二者的相關(guān)性更為明顯。分析認(rèn)為濟陽坳陷沙河街組泥頁巖主體處于成熟演化階段，以油氣共生為主，泥頁巖含氣量取決于含油量和氣油比，以溶解氣為主。根據(jù)泥頁巖的含油量和氣油比，可以建立含油量與含氣量的計算模型圖版，進而獲得不同演化階段泥頁巖的含氣量。

圖3 干酪根類型為Ⅱ—Ⅲ型的湖相泥頁巖總有機碳含量與含氣量的關(guān)系Fig.3 Relationship between total organic carbon content and gas content of lacustrine shale with typeⅡ-Ⅲkerogen

圖4 干酪根類型為Ⅰ—Ⅱ型的湖相泥頁巖總有機碳含量、S1與含氣量關(guān)系Fig.4 Variation of total organic carbon content and S1 with gas content of lacustrine shale with typeⅠ-Ⅱ kerogen

泥頁巖含油量 氯仿瀝青“A”含量是常規(guī)油氣勘探中常用的指標(biāo)，其分析方法成熟，基礎(chǔ)資料豐富。由于氯仿瀝青“A”的組成與原油接近，可以較好地反映泥頁巖中的含油量，但在測試過程中存在輕烴損失［25-27］，因此根據(jù)氯仿瀝青“A”含量計算泥頁巖含油量的公式為：

氯仿瀝青“A”含量可以通過樣品分析測試獲得。Ka可以利用自然演化剖面法與實驗方法相互驗證來獲取，其中自然演化剖面法是應(yīng)用不同埋深自生自儲油藏中的原油輕烴組分含量來確定其母質(zhì)烴源巖的氯仿瀝青“A”含量的輕烴恢復(fù)系數(shù)［25］；實驗方法是選取新鉆樣品，應(yīng)用氟利昂低溫抽提和熱釋烴定量方法確定C15-輕烴組分含量，應(yīng)用氯仿瀝青“A”含量獲取巖石中C15+重?zé)N組分含量，將測得的C15-輕烴組分含量與C15+重?zé)N組分含量相加，獲得巖石中的總含油量，進而獲得所測埋深巖石的Ka［26］，且實驗方法可用以驗證自然演化剖面法獲取Ka的可信度。

分析濟陽坳陷沙四段上亞段—沙三段下亞段泥頁巖Ka與Ro的關(guān)系發(fā)現(xiàn)，隨成熟度的增加，Ka增大。在低成熟階段，Ro小于0.5%，Ka較低，小于1.1；Ro從0.7%增至1.4%，Ka從1.16迅速增至1.56，這一變化與烴源巖的生烴轉(zhuǎn)化以及生烴產(chǎn)物組分隨有機質(zhì)演化向低分子轉(zhuǎn)化的變化規(guī)律一致［28］。

氣油比 氣油比是根據(jù)生烴物理模擬、生烴數(shù)值模擬和源內(nèi)油藏統(tǒng)計方法得到的含油量與含氣量的比值擬合獲得的。對比上述3種方法獲取的氣油比隨埋深的變化特征發(fā)現(xiàn)，其均隨埋深的增加而增大，但存在一定的差異。其中，源內(nèi)油藏統(tǒng)計方法獲得的氣油比曲線是不同埋深下源內(nèi)油藏的日試油量與日試氣量最小比值的包絡(luò)線，由于深部數(shù)據(jù)較少，因此僅可以推測至埋深約為3 800 m（圖5）。當(dāng)埋深小于3 700 m時，在源內(nèi)油藏的富集及保存過程中，地層水的流動會溶解并帶走部分氣體，且氣體擴散作用會降低油藏的含氣量；而在生烴物理模擬和生烴數(shù)值模擬過程中，未發(fā)生氣體的擴散及水溶解等損失，因此，二者的氣油比高于源內(nèi)油藏統(tǒng)計方法獲得的氣油比。當(dāng)埋深小于3 700 m時，生烴物理模擬與生烴數(shù)值模擬方法獲得的氣油比的大小和變化基本一致，這可能是由于溫度相對較低，且時間相對較短，在生烴物理模擬過程中未發(fā)生明顯的原油裂解。當(dāng)埋深大于3 700 m時，生烴數(shù)值模擬方法得到的氣油比小于生烴物理模擬方法得到的氣油比，這是由于生烴數(shù)值模擬方法的生烴模型是基于干酪根有機質(zhì)生油和生氣模式，即認(rèn)為所有的氣均由干酪根生成，未考慮生烴烴類的二次裂解，而在實際演化過程中烴源巖生成的油除了部分被排出外，烴源巖內(nèi)部仍存在較多的殘留油，在一定的溫度條件下，這些殘留油會發(fā)生裂解成氣；而在生烴物理模擬過程中，除了發(fā)生干酪根生油和生氣反應(yīng)之外，還會發(fā)生烴源巖內(nèi)部原油的部分裂解。

綜合以上3種方法，以源內(nèi)油藏統(tǒng)計方法獲得的氣油比代表最小氣油比，以生烴數(shù)值模擬和生烴物理模擬方法獲得的氣油比代表最大氣油比，擬合得到埋深小于3 700 m泥頁巖的氣油比曲線；以生烴數(shù)值模擬方法獲得的氣油比代表最小氣油比，以生烴物理模擬方法獲得的氣油比代表最大氣油比，擬合得到埋深大于3 700 m泥頁巖的氣油比曲線（圖5）?？梢钥闯?，當(dāng)埋深小于3 700 m時，隨埋深的增加，氣油比增大，但變化幅度相對較??；而當(dāng)埋深大于3 700 m時，氣油比明顯升高；當(dāng)埋深大于4 000 m時，氣油比增幅更為明顯；至埋深約為4 300 m時，氣油比最大可達(dá)1 000 m3/t。為驗證利用3種方法獲得的氣油比反推頁巖氣油比變化規(guī)律的可靠性，對研究區(qū)利頁1和利673井泥頁巖樣品開展現(xiàn)場解析實驗，測定其含氣量，并結(jié)合氯仿瀝青“A”含量恢復(fù)其含油量，進而將計算得到的氣油比投影于由3種方法擬合得到的氣油比曲線上（圖5），發(fā)現(xiàn)其吻合度均較好，表明擬合得到的氣油比曲線可用于濟陽坳陷泥頁巖含氣量的計算。

圖5 濟陽坳陷沙河街組泥頁巖氣油比隨埋深的變化Fig.5 Relationship of mud shale gas oil ratio and burial depth in Shahejie Formation of Jiyang Depression

3 頁巖氣資源評價

以泥頁巖分布面積大于100 km2、厚度大于30 m、總有機碳含量大于2.0%、埋深為300～4 500 m、總含氣量大于0.5 m3/t、有機質(zhì)類型為Ⅰ—Ⅱ型干酪根且Ro不小于0.7%和有機質(zhì)類型為Ⅱ—Ⅲ型干酪根且Ro不小于0.5%圈定頁巖氣有利區(qū)邊界，計算山東省頁巖氣有利區(qū)的總資源量為1.42×1012m3（表2）。其中，有機質(zhì)類型為Ⅱ—Ⅲ型干酪根的山西組—太原組海陸交互相頁巖氣的資源量為5 736.75×108m3，占山東省頁巖氣有利區(qū)總資源量的41%，且其分布最廣，面積為4 809.69 km2，主要分布于魯西南含煤區(qū)的濟寧—魚臺凹陷區(qū)、成武凹陷中西部、成武凹陷東部、單縣煤田、金鄉(xiāng)煤田，陽谷—茌平含煤區(qū)的東北部，黃河北含煤區(qū)的中部和臨清坳陷的賈鎮(zhèn)潛凹陷；有機質(zhì)類型為Ⅱ—Ⅲ型干酪根的孔二段湖相頁巖氣的資源量為1 026.55×108m3，占山東省頁巖氣有利區(qū)總資源量的7%，面積為216.39 km2，主要分布于昌濰坳陷的濰北凹陷；有機質(zhì)類型為Ⅰ—Ⅱ型干酪根的沙四段和沙三段湖相頁巖氣的資源量最大，為7 414.67×108m3，占山東省頁巖氣有利區(qū)總資源量的52%，面積為3 381.35 km2，主要分布于濟陽坳陷。

表2 山東省頁巖氣有利區(qū)資源量統(tǒng)計Table2 Resources of shale gas favorable area in Shandong Province

相比而言，昌濰坳陷孔二段頁巖氣有利區(qū)的分布面積較小，但資源豐度較高，達(dá)4.74×108m3/km2，可形成小而肥的頁巖氣富集。上古生界山西組—太原組頁巖氣的資源豐度為0.90×108～2.29×108m3/km2，其中陽谷—茌平頁巖氣有利區(qū)的面積較小，但其頁巖氣資源量為1 053.75×108m3，且資源豐度最高，達(dá)2.29×108m3/km2，是上古生界頁巖氣最為富集的地區(qū)。濟陽坳陷沙四段和沙三段頁巖氣的資源量最大，但其資源豐度低于昌濰坳陷孔店組，為2.19×108m3/km2，也具有一定的頁巖氣勘探前景。

4 結(jié)論

山東省富有機質(zhì)泥頁巖發(fā)育層系多，有機質(zhì)類型和演化階段多樣。干酪根類型為Ⅰ—Ⅱ型的濟陽坳陷古近系沙河街組湖相泥頁巖、干酪根類型為Ⅱ—Ⅲ型的昌濰坳陷孔二段湖相泥頁巖和干酪根類型為Ⅱ—Ⅲ型的陽谷—茌平、魯西南及黃河北等地區(qū)太原組—山西組海陸交互相富有機質(zhì)泥頁巖均為山東省頁巖氣資源勘查的有利目標(biāo)。建立適用于山東省富有機質(zhì)泥頁巖的、以總有機碳含量計算干酪根類型為Ⅱ—Ⅲ型的湖相和海陸交互相泥頁巖、以氣油比計算干酪根類型為Ⅰ—Ⅱ型湖相泥頁巖的含氣量計算模型；預(yù)測山東省頁巖氣有利區(qū)資源量為1.42×1012m3，主要分布于臨清坳陷、黃河北含煤區(qū)、陽谷—茌平含煤區(qū)、魯西南含煤區(qū)、昌濰坳陷、濟陽坳陷；昌濰坳陷孔二段可形成小而肥的頁巖氣富集，陽谷—茌平含煤區(qū)是上古生界太原組—山西組最有利的頁巖氣勘探區(qū)，濟陽坳陷沙四段和沙三段具有一定的頁巖氣勘探前景。研究成果為山東省頁巖氣進一步勘查開發(fā)提供了依據(jù)。

符號解釋：

TOC——總有機碳含量，%；Q油——泥頁巖的含油量，kg/t；A ——單位巖石的氯仿瀝青“A”含量，%；Ka——氯仿瀝青“A”含量的輕烴恢復(fù)系數(shù)；GZ——頁巖氣的總資源量，108m3；S——泥頁巖的含氣面積，km2；H——泥頁巖的有效厚度，m；ρy——泥頁巖的密度，t/m3；CZ——泥頁巖的含氣量，m3/t。