董 程，楊 峰，王旭明，韓 琳，薄 勇，彭欽軍，許祖彥

(1.中國(guó)科學(xué)院 理化技術(shù)研究所，北京 100190；2.中國(guó)科學(xué)院 固體強(qiáng)激光重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100190;3.中國(guó)科學(xué)院 理化技術(shù)研究所 功能晶體與激光技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100190；4.中國(guó)科學(xué)院大學(xué)，北京 100190)

引 言

高能量、寬調(diào)諧、可見光范圍的皮秒相干輻射光源在超弱信號(hào)檢測(cè)[1-2]、時(shí)間分辨喇曼光譜[3-5]和在新型紫外/深紫外(ultraviolet/deep ultraviolet,UV/DUV)非線性光學(xué)晶體表征評(píng)估方面具有重要的應(yīng)用價(jià)值[6-7]?；诜蔷€性光學(xué)晶體的光學(xué)參量發(fā)生器/放大器(optical parametric generator/optical parametric amplifier,OPG/OPA)是產(chǎn)生高能量、寬調(diào)諧相干輻射的有效方法，特別是其可以填補(bǔ)當(dāng)前激光介質(zhì)[8]無法覆蓋的多個(gè)波長(zhǎng)空白帶而備受關(guān)注。多種可見至中紅外波段的高能量、寬調(diào)諧OPG/OPA均已被報(bào)道[9-11]。β-BaB2O4(BBO)和LiB3O(LBO)是兩種已獲得廣泛應(yīng)用的非線性光學(xué)晶體，它們具有優(yōu)異的物理和光學(xué)特性，從紅外(infrared,IR)到深紫外(DUV)波段具有良好的光學(xué)透過性[12-13]。相比于LBO晶體，BBO晶體具有較大的非線性系數(shù)(d22=2.2pm/V)，其超熒光產(chǎn)生及高效參量放大所需的抽運(yùn)強(qiáng)度較低，同時(shí)所需的晶體長(zhǎng)度較短[9]。較低的抽運(yùn)強(qiáng)度可以有效防止實(shí)驗(yàn)中各種光學(xué)元件及激光薄膜的損傷，系統(tǒng)運(yùn)行更為安全。較短的晶體長(zhǎng)度可以有效降低群速度失配等對(duì)輸出皮秒脈沖的時(shí)間展寬。再者，在相同的實(shí)驗(yàn)條件和晶體通光孔徑下，BBO晶體較短的晶體長(zhǎng)度及調(diào)諧所需的較小的角度調(diào)節(jié)范圍使得BBO-OPG/OPA更容易獲得寬的波長(zhǎng)調(diào)諧輸出范圍。截止目前，已經(jīng)報(bào)道過數(shù)個(gè)基于BBO晶體的可見光波段皮秒寬調(diào)諧光源[9-10,14-15]。這些光源均采用種子加放大兩級(jí)結(jié)構(gòu)，第1級(jí)采用OPG/OPA，其光光轉(zhuǎn)換效率很低，一般只能獲得微焦量級(jí)的寬調(diào)諧光輸出，所以必須再額外采用一級(jí)OPA對(duì)其進(jìn)行放大，獲得毫焦量級(jí)能量輸出。從而使得整個(gè)光源結(jié)構(gòu)復(fù)雜，并且多塊晶體導(dǎo)致波長(zhǎng)調(diào)諧困難。

本文中采用10Hz，30ps，1064nm Nd∶YAG激光的三倍頻紫外355nm激光作為抽運(yùn)光，基于單級(jí)BBO-OPG/OPA，獲得了一種高效率、高能量、寬調(diào)諧皮秒可見光相干輻射光源，同時(shí)具有結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、調(diào)諧方便的優(yōu)點(diǎn)。分別研究了4種BBO-OPG/OPA配置的信號(hào)光輸出特性，包括有和沒有走離補(bǔ)償[16]的6mm和10mm長(zhǎng)的BBO晶體對(duì)。在6.9mJ的355nm抽運(yùn)能量下獲得了最高2.7mJ的510nm信號(hào)光能量輸出，對(duì)應(yīng)的光光轉(zhuǎn)換效率達(dá)39.1%，光子轉(zhuǎn)換效率達(dá)56.2%。此外，在不同的抽運(yùn)能量下，測(cè)量了OPG/OPA輸出信號(hào)光的光束質(zhì)量因子M2，并對(duì)其光束演化進(jìn)行了研究。最后，實(shí)現(xiàn)了波長(zhǎng)有效調(diào)諧范圍從430nm～680nm的寬調(diào)諧光輸出，對(duì)應(yīng)輸出能量范圍為2.1mJ～3.4mJ。

1 實(shí)驗(yàn)裝置

實(shí)驗(yàn)裝置如圖1所示。鎖模Nd∶YAG激光器(EKSPLA：PL2251A-10)提供脈沖寬度為30ps半峰全寬(fullwidth at half maximum,FWHM)，光束質(zhì)量因子M2=1.4，重復(fù)頻率為10Hz的1064nm基頻光。1064nm基頻光束被M1和M2反射進(jìn)入Ⅰ類相位匹配的BBO晶體(8mm×8mm×4mm，θ=22.9°)產(chǎn)生二次諧波(second harmonic generation,SHG)532nm激光輸出。產(chǎn)生的532nm和剩余的1064nm光束進(jìn)入Ⅱ類相位匹配的BBO晶體(8mm×8mm×5mm，θ=38.6°)和頻產(chǎn)生355nm激光輸出。M3將產(chǎn)生的紫外(ultraviolet,UV)355nm光束與剩余的532nm和1064nm光束分離。實(shí)驗(yàn)中采用2∶1縮束望遠(yuǎn)鏡(telescope,TS)將355nm光斑直徑縮小到約4mm。半波片(half wave-plate,HWP)和偏振片(polarizing beam splitter,PBS)組成的功率衰減器來調(diào)節(jié)355nm激光能量。然后，355nm抽運(yùn)光束被二向色鏡(dichronic mirror,DM)1反射進(jìn)入下一級(jí)BBO-OPG/OPA系統(tǒng)。OPG/OPA采用355nm激光雙程抽運(yùn)一對(duì)間距20cm的BBO晶體(Ⅰ類相位匹配，θ=30.6°)。兩個(gè)直徑4mm的光闌放置在BBO晶體對(duì)之間。它們用來對(duì)OPG/OPA產(chǎn)生的參量光進(jìn)行空間及頻率濾波。在第1程355nm抽運(yùn)中，第1塊BBO產(chǎn)生的OPG參量光在第2塊BBO晶體中進(jìn)行OPA放大。然后DM2對(duì)355nm抽運(yùn)光高反，同時(shí)對(duì)信號(hào)光高透。分離的抽運(yùn)光及信號(hào)光分別經(jīng)DM3和DM4反射返回BBO晶體實(shí)現(xiàn)進(jìn)行第2程OPA放大。此處DM3和DM4的膜系進(jìn)行了特殊設(shè)計(jì)，用來將第1程抽運(yùn)過程中產(chǎn)生的閑頻光全部高透濾除，使其不參與第2程OPA放大，這樣做可以有效消除第2程OPA放大過程中的光參量逆轉(zhuǎn)換效應(yīng)。通過精確調(diào)節(jié)DM3的位置來提供合適的時(shí)間延遲(time delay,TD)，從而使得返回的355nm抽運(yùn)光脈沖和信號(hào)光脈沖在時(shí)間上保持嚴(yán)格重疊。最后，DM5用于將放大的信號(hào)和產(chǎn)生的閑頻光束分離。在實(shí)驗(yàn)中，通過能量計(jì)(energy meter,EM)(OPHIR，PE10-C，光譜范圍：0.15μm～12μm，能量范圍：1μJ～10mJ)和光譜儀(spectro meter,SP)(Avantes，AvsSpec，2048FT-SPM，200nm～1100nm，分辨率0.05nm)分別測(cè)量激光輸出能量和波長(zhǎng)。

Fig.1 Schematic diagram of visible BBO-OPG/OPA system

2 結(jié)果與討論

首先研究了355nm激光的輸出特性，通過調(diào)節(jié)1064nm與532nm的功率配比，實(shí)現(xiàn)了355nm激光高效和頻輸出。測(cè)量的355nm激光輸出能量曲線如圖2所示。可以看出,355nm輸出能量隨入射基頻1064nm能量的增加而單調(diào)增長(zhǎng)。在最高19.5mJ的1064nm基頻能量入射下，獲得了最高7.8mJ的355nm激光輸出，對(duì)應(yīng)的光光轉(zhuǎn)換效率達(dá)40%。

對(duì)于OPG/OPA系統(tǒng)，研究了4種類型的BBO晶體對(duì)：兩個(gè)6mm長(zhǎng)的BBO晶體(通光孔徑：6mm×10mm)走離補(bǔ)償及非走離補(bǔ)償放置與兩個(gè)10mm長(zhǎng)的BBO晶體(通光孔徑：6mm×12mm)走離補(bǔ)償及非走離補(bǔ)償(walk-off compensation,WOC)放置。對(duì)于上述4種類型的BBO-OPG/OPA配置，測(cè)量了波長(zhǎng)510nm的輸出信號(hào)光能量隨入射355nm抽運(yùn)光能量的變化曲線，如圖3所示?？梢钥闯?，在低抽運(yùn)能量(小于3mJ)情形下，采用10mm晶體對(duì)的信號(hào)光輸出能量略高于6mm晶體對(duì)的信號(hào)光輸出能量。然而，在較高的抽運(yùn)能量情形下，6mm晶體對(duì)的信號(hào)光輸出能量要高于10mm晶體對(duì)的信號(hào)光輸出能量。原因是在較高抽運(yùn)能量下,長(zhǎng)晶體的光參量逆轉(zhuǎn)換效應(yīng)較強(qiáng)。此外，在每種晶體對(duì)中，由于抽運(yùn)光和信號(hào)光存在空間走離，所以具有走離補(bǔ)償結(jié)構(gòu)BBO的信號(hào)光輸出能量要高于沒有進(jìn)行走離補(bǔ)償?shù)男盘?hào)光輸出能量。最終，采用6mm長(zhǎng)BBO晶體對(duì)走離補(bǔ)償放置時(shí)，在6.9mJ的355nm抽運(yùn)能量下獲得了最高2.7mJ的510nm信號(hào)光輸出能量，對(duì)應(yīng)的光光轉(zhuǎn)換效率為39.1%，光子轉(zhuǎn)換效率為56.2%。因此下面的研究均采用走離補(bǔ)償放置的6mm長(zhǎng)BBO晶體對(duì)。

Fig.2 THG output energy at 355nm vs. fundamental energy at 1064nm

Fig.3 Output signal energy at 510nm vs. pump energy at 355nm for diffe-rent BBO crystal pairs in BBO-OPG/OPA with and without walk-off compensation

接下來，對(duì)BBO-OPG/OPA輸出信號(hào)光的光束質(zhì)量因子M2進(jìn)行了研究，通過激光光束分析儀(M2-200 Spiricon Inc.)測(cè)量了實(shí)驗(yàn)中各參量光的光束質(zhì)量因子M2。圖4所示為在不同抽運(yùn)能量下，分別對(duì)應(yīng)的355nm激光光束質(zhì)量因子M2值和輸出的510nm信號(hào)光的M2值的變化曲線。從圖4中可以看出，355nm抽運(yùn)光的光束質(zhì)量(M2<1.8)隨輸出能量的增加可以保持得較好。然而，510nm信號(hào)光的光束質(zhì)量隨著抽運(yùn)能量的增加,M2從12.8惡化到16。同時(shí)圖4中的插圖給出了在不同抽運(yùn)能量下的510nm信號(hào)光的遠(yuǎn)場(chǎng)2-D光束輪廓。實(shí)驗(yàn)中信號(hào)光的光束質(zhì)量較差，并且隨著抽運(yùn)能量的增加而逐步惡化，主要有以下3方面原因：(1)由于510nm是基于OPG/OPA產(chǎn)生，其本身的非共振波特性導(dǎo)致其光束質(zhì)量較差[17];(2)隨著抽運(yùn)能量的增大，晶體中的熱致溫度梯度產(chǎn)生的應(yīng)力導(dǎo)致輸出光的波前逐步發(fā)生畸變;(3)隨著抽運(yùn)能量的增大，OPA過程中出現(xiàn)的光參量逆轉(zhuǎn)換效應(yīng)導(dǎo)致輸出信號(hào)光束中心能量逐步倒流回抽運(yùn)光，從而輸出信號(hào)光光束質(zhì)量逐步發(fā)生惡化[18]。因此，為防止輸出信號(hào)光在高能量抽運(yùn)下的光束質(zhì)量惡化，應(yīng)對(duì)非線性光學(xué)晶體進(jìn)行熱管理，同時(shí)優(yōu)化晶體長(zhǎng)度和抽運(yùn)光束參量，以降低熱效應(yīng)并防止逆轉(zhuǎn)換的發(fā)生。進(jìn)一步，使用SNLO軟件模擬了BBO-三次諧振(third harmonic generation,THG)和BBO-OPG/OPA過程，考慮了光束衍射、空間離散和群延遲色散，計(jì)算得到355nm的抽運(yùn)光和510nm的信號(hào)光的脈寬分別為19ps和25ps。

Fig.4 Beam quality of BBO-OPG/OPA 510nm signal light and 355nm pump light vs. pump energy at 355nm

最后，通過精確同步調(diào)節(jié)兩個(gè)BBO晶體的相位匹配角，研究了BBO-OPG/OPA的波長(zhǎng)調(diào)諧輸出性能，如圖5所示。從圖5a可以看出，在6.9mJ的355nm抽運(yùn)能量入射下，實(shí)現(xiàn)了信號(hào)光在430nm～680nm范圍內(nèi)的連續(xù)調(diào)諧輸出，430nm的輸出能量達(dá)3.2mJ，680nm的輸出能量達(dá)2.3mJ。其中，當(dāng)信號(hào)光波長(zhǎng)為450nm時(shí)，獲得了3.4mJ的最高輸出能量，對(duì)應(yīng)的光光效率高達(dá)53%。圖5b所示為光譜帶寬隨著波長(zhǎng)的變化曲線，可以看出,隨著信號(hào)光波長(zhǎng)從430nm調(diào)諧到680nm，其光譜帶寬從1.7nm增加到了12.6nm，隨著輸出波長(zhǎng)不斷接近簡(jiǎn)并點(diǎn)710nm，其光譜帶寬顯著增大。

Fig.5 a—BBO-OPG/OPA signal energy and efficiency vs. signal wavelength b—the measured BBO-OPG/OPA signal spectral from 430nm to 680nm

3 結(jié) 論

報(bào)道了一種基于1064nm Nd∶YAG皮秒激光的三倍頻紫外355nm激光抽運(yùn)的高效率、高能量、寬調(diào)諧可見波段皮秒BBO-OPG/OPA。通過采用走離補(bǔ)償結(jié)構(gòu)的6mm長(zhǎng)BBO晶體對(duì)，在6.9mJ的355nm抽運(yùn)能量下獲得了最高2.7mJ的510nm信號(hào)光輸出能量，對(duì)應(yīng)的光光轉(zhuǎn)換效率和光子轉(zhuǎn)換效率分別為39.1%和56.2%，通過優(yōu)化非線性光學(xué)晶體和抽運(yùn)光束參量，預(yù)期可獲得更高的信號(hào)光輸出能量。進(jìn)一步，研究了OPG/OPA輸出信號(hào)光的光束質(zhì)量因子M2，并分析了光束質(zhì)量下降的原因。最后，實(shí)現(xiàn)了430nm～680nm的信號(hào)光連續(xù)調(diào)諧，對(duì)應(yīng)輸出能量范圍為2.1mJ～3.4mJ。這種高效率、高能量、寬調(diào)諧可見波段皮秒光源可應(yīng)用于時(shí)間分辨喇曼光譜，并且還可以通過倍頻實(shí)現(xiàn)一種215nm～340nm可調(diào)諧的紫外皮秒相干輻射光源。