劉 健，李 帷，張 琨，王一川，李 揚(yáng)，蘭 兵

（生態(tài)環(huán)境部核與輻射安全中心，北京 100082）

氚屬于弱β釋放體，不會(huì)產(chǎn)生外照射危害［1］。但由于氚的半衰期很長(zhǎng)，且具有很高的同位素之間的交換率，易被生物體吸收造成內(nèi)照射影響［2］。核電廠(chǎng)在運(yùn)行過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生大量的氚，對(duì)于進(jìn)入一回路冷卻劑中的氚，目前核電廠(chǎng)沒(méi)有很好的處理措施，最終只能排放到環(huán)境中［3］。隨著核電規(guī)模的發(fā)展，氚排放量逐漸增加，氚對(duì)環(huán)境的影響也越來(lái)越受到重視［4］。

為加強(qiáng)核電廠(chǎng)氚的排放管理和控制，《核動(dòng)力廠(chǎng)環(huán)境輻射防護(hù)規(guī)定》（GB 6249—2011）給出單機(jī)組各類(lèi)放射性流出物的控制值，其中包括壓水堆氣載和液態(tài)流出物中氚的控制值［5］。營(yíng)運(yùn)單位在核電廠(chǎng)的設(shè)計(jì)中，以此為基礎(chǔ)確定核電廠(chǎng)氚的設(shè)計(jì)目標(biāo)值。因此，準(zhǔn)確計(jì)算壓水堆核電廠(chǎng)氚的產(chǎn)生量具有重要意義。

對(duì)于一般的壓水堆核電廠(chǎng)，一回路冷卻劑中氚的來(lái)源包括：燃料元件中三元裂產(chǎn)生、二次中子源棒的9Be 的中子反應(yīng)和冷卻劑中用于控制反應(yīng)性的10B 的中子反應(yīng)等。其中，燃料元件中三元裂產(chǎn)生和冷卻劑中用于控制反應(yīng)性的10B 的中子反應(yīng)產(chǎn)生的氚，占氚總產(chǎn)生量的85%以上［6-8］。

本文以某三代壓水堆核電廠(chǎng)的設(shè)計(jì)參數(shù)為基礎(chǔ)，研究了不同因素對(duì)燃料元件中三元裂產(chǎn)生和控制反應(yīng)性的10B 的中子反應(yīng)產(chǎn)生氚量的影響。

1 計(jì)算方法

1.1 三元裂變產(chǎn)氚

核燃料裂變時(shí)，會(huì)有一部分發(fā)生三元裂變。三元裂變產(chǎn)生的氚會(huì)以一定的份額從燃料芯塊和燃料棒包殼擴(kuò)散、滲透進(jìn)入主冷卻劑。氚通過(guò)包殼向反應(yīng)堆冷卻劑的擴(kuò)散和滲透是一個(gè)持續(xù)的過(guò)程，因此，計(jì)算中所采用的滲透率是一個(gè)宏觀(guān)的平均參數(shù)。

重核發(fā)生三元裂變進(jìn)入一回路中氚產(chǎn)生量的計(jì)算模型如下：

式中，A——重核發(fā)生三元裂變進(jìn)入一回路中氚產(chǎn)生量，Bq；

Λ——氚的衰變常數(shù)，s-1；

B——主冷卻劑三元裂變產(chǎn)生的氚原子個(gè)數(shù)；

L——堆芯中氚以恒定的速率向冷卻劑的擴(kuò)散率或滲透率。

用于計(jì)算堆芯中重核發(fā)生三元裂變產(chǎn)生的氚量計(jì)算程序有兩種：一種是基于美國(guó)橡樹(shù)嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室開(kāi)發(fā)的ORIGEN-S程序；一種是基于西屋公司開(kāi)發(fā)的TRICAL程序。

1.1.1 TRICAL計(jì)算程序

根據(jù)氚的裂變產(chǎn)額、堆芯熱功率、單位時(shí)間和單位熱功率的平均發(fā)生裂變次數(shù)等參數(shù)給出堆芯中三元裂變產(chǎn)生量。該程序不考慮排放和泄漏的影響，堆芯中氚產(chǎn)生量的計(jì)算公式如下：

式中，B——主冷卻劑三元裂變產(chǎn)生的氚原子個(gè)數(shù)；

3.12×1016——單位時(shí)間和單位熱功率時(shí)平均發(fā)生裂變的次數(shù)，MWt-1s-1；

λ——氚的衰變常數(shù)，s-1；

P——堆芯熱功率，MWt；

Y——氚的裂變產(chǎn)額，原子個(gè)數(shù)∕裂變。

1.1.2 ORIGEN-S程序

ORIGEN-S程序模擬核燃料循環(huán)計(jì)算放射性物質(zhì)的積累和衰變，程序數(shù)據(jù)庫(kù)包含了1 700多種核素，主要用于分析放射性核素的積累、衰變及各種經(jīng)處理過(guò)程后的核素組分變化，可計(jì)算并給出堆芯裂變產(chǎn)物、錒系核素和結(jié)構(gòu)材料活化產(chǎn)物源項(xiàng)，其中包括氚的產(chǎn)生量。

1.2 溶解硼活化產(chǎn)氚

壓水堆核電廠(chǎng)的堆芯設(shè)計(jì)中，通常采用可溶硼作為控制堆芯反應(yīng)性的手段之一［11］。反應(yīng)堆主冷卻劑中可溶硼與中子產(chǎn)氚的反應(yīng)主要包括：（1）10B（n，2α）T；（2）10B（n，α）7Li（n，nα）T。

主冷卻劑中10B（n，2α）T 反應(yīng)的計(jì)算模型如下：

式中，C——主冷卻劑中可溶硼10B（n，2α）T反應(yīng)產(chǎn)生的氚原子個(gè)數(shù)；

CB——主冷卻劑中初始10B 原子個(gè)數(shù)；β為硼去除系數(shù)，s-1，β=BR/B0；

BR——硼去除系數(shù)，ppm∕s；

B0——初始硼濃度，ppm（百萬(wàn)分之一）；

σn,2α（E）——平均能量為E的中子能群的10B（n，2α）T 反應(yīng)截面，b；

φ（E）——平均能量為E 的中子能群的中子注量率，n·cm-2·s-1。

未考慮硼濃度稀釋的主冷卻劑中10B（n，2α）T反應(yīng)的計(jì)算模型如下：

2 計(jì)算參數(shù)

2.1 三元裂變產(chǎn)氚

以某三代核電廠(chǎng)為例，考慮三區(qū)燃料的換料方案。反應(yīng)堆運(yùn)行時(shí)間為500 d，堆芯中氚產(chǎn)生量的計(jì)算參數(shù)見(jiàn)表1。

表1 堆芯中氚產(chǎn)生量的計(jì)算參數(shù)Table 1 Calculation parameters of tritium production in the reactor core

TRICAL 程序的輸入?yún)?shù)包括重核發(fā)生三元裂變生成氚的產(chǎn)額、堆芯熱功率、單位時(shí)間和單位熱功率的平均發(fā)生裂變次數(shù)和反應(yīng)堆運(yùn)行時(shí)間。堆芯總熱功率可通過(guò)計(jì)算各區(qū)的比功率、單個(gè)組件中的鈾質(zhì)量和換料組件數(shù)目得到。

較難確定的參數(shù)是重核三元裂變產(chǎn)生氚的產(chǎn)額。ORIGEN-S程序直接從數(shù)據(jù)庫(kù)中提取氚的裂變產(chǎn)額用于計(jì)算堆芯中的氚產(chǎn)生量。

TRICAL 程序中重核三元裂變產(chǎn)生氚的產(chǎn)額需要直接輸入。參考國(guó)內(nèi)某三代壓水堆核電廠(chǎng)設(shè)計(jì)中僅考慮235U 發(fā)生三元裂變生成氚的產(chǎn)額，即8.5×10-5［9］。

2.2 溶解硼活化產(chǎn)氚

用于冷卻劑中硼-10活化產(chǎn)氚的計(jì)算參數(shù)見(jiàn)表2。

表2 10B(n，2α)T的計(jì)算參數(shù)Table 2 Calculation parameters of10B(n，2α)T

3 計(jì)算與分析

3.1 三元裂變產(chǎn)氚

堆芯中氚產(chǎn)生量隨反應(yīng)堆運(yùn)行時(shí)間的變化如圖1 所示?；贠RIGEN-S 程序和TRICAL 程序的堆芯中氚產(chǎn)生量的比較見(jiàn)表3。

圖1 氚產(chǎn)生量隨運(yùn)行時(shí)間的變化Fig.1 Tritium production in core

由圖1 可知，ORIGEN-S 程序和TRICAL 程序計(jì)算得到氚產(chǎn)生量均與反應(yīng)堆運(yùn)行時(shí)間呈線(xiàn)性關(guān)系，隨著運(yùn)行時(shí)間的增大，堆芯中氚的產(chǎn)生量增大。整個(gè)壽期內(nèi)，ORIGEN-S程序的計(jì)算值均比TRICAL的程序計(jì)算值大。

表3 基于不同計(jì)算程序得到堆芯中氚產(chǎn)生量的比較Table 3 Comparison of tritium production based on different computing code

由表3 可知，ORIGEN-S 計(jì)算值和TRICAL計(jì)算值的比值為1.70。

由圖2～圖4 可知，壽期內(nèi)，隨著反應(yīng)堆運(yùn)行時(shí)間的增加，堆芯中235U的活度減小，而239Pu和241Pu的活度均增大。

圖2 堆芯中239Pu活度隨運(yùn)行時(shí)間的變化Fig.2 239Pu activity in core

圖3 堆芯中241Pu活度隨運(yùn)行時(shí)間的變化Fig.3 241Pu activity in core

圖4 堆芯中235U活度隨運(yùn)行時(shí)間的變化Fig.4 235U activity in core

發(fā)生堆芯三元裂變產(chǎn)生氚的重核不僅有235U，還有239Pu 和241Pu，重核三元裂變產(chǎn)生氚的產(chǎn)額見(jiàn)表4［10］。由表4 可知，每104次裂變產(chǎn)生的氚原子數(shù)的重核中，239Pu 和241Pu 的裂變產(chǎn)額均大于235U的裂變產(chǎn)額。

表4 重核三元裂變產(chǎn)生氚的產(chǎn)額Table 4 Portions of tritium generated by ternary fission heavy nuclides

基于TRICAL程序研究239Pu和241Pu對(duì)氚產(chǎn)生量的貢獻(xiàn)。本文設(shè)定了不同的方案，假定總功率不變，各方案的差異為235U、239Pu和241Pu因發(fā)生三元裂變產(chǎn)生熱功率占總的熱功率的份額不同，見(jiàn)表5。

表5 重核的功率份額對(duì)堆芯中氚產(chǎn)生量的影響Table 5 Influence of power share of heavy nuclides on tritium production in reactor core

由表5 可知，考慮較小的239Pu 和241Pu 對(duì)總功率的貢獻(xiàn)，堆芯中氚產(chǎn)量變化較大。隨著239Pu 和241Pu 對(duì)功率的貢獻(xiàn)增大，堆芯中氚產(chǎn)量增大。235U 發(fā)生裂變產(chǎn)生的熱功率占總熱功率的比例由100%減小到70%，239Pu 和241Pu 發(fā)生裂變產(chǎn)生的熱功率占總熱功率的比例由0%增加到15%。堆芯中氚產(chǎn)量由6.66×1014Bq 增大到9.85×1014Bq。

綜上所述，采用單一的235U的三元裂變產(chǎn)氚的份額來(lái)估算堆芯中氚的產(chǎn)生量并不保守，239Pu和241Pu 對(duì)堆芯三元裂變產(chǎn)生氚的貢獻(xiàn)不可忽略?；邳c(diǎn)燃耗的ORIGEN-S程序得到的氚的產(chǎn)生量具有一定的保守性。

3.2 溶解硼活化產(chǎn)氚

3.2.1 硼稀釋

計(jì)算模型中有關(guān)考慮硼濃度稀釋的過(guò)程也存在差異。一部分計(jì)算模型未考慮硼稀釋過(guò)程，而另一部分計(jì)算模型考慮硼稀釋過(guò)程。兩種計(jì)算模式下得到硼-10中子活化產(chǎn)生的氚量見(jiàn)表6。

表6 硼稀釋對(duì)10B(n，2α)T中氚產(chǎn)生量的影響Table 6 Influence of calculation method on tritium production in10B(n，2)T

由表6可知，不考慮硼稀釋計(jì)算得到的氚產(chǎn)生量與考慮硼稀釋計(jì)算得到的氚產(chǎn)生量的比值為2.07。硼稀釋對(duì)硼-10中子活化產(chǎn)生氚量的影響較大。不考慮硼稀釋計(jì)算得到的氚產(chǎn)生量更保守。

3.2.2 冷卻劑的密度

核電廠(chǎng)運(yùn)行期間，由于一回路冷卻劑經(jīng)過(guò)蒸汽發(fā)生器傳熱管時(shí)，大部分的熱量被二回路帶走，導(dǎo)致一回路不同位置處的冷卻劑溫度存在差異，也影響一回路不同位置處的冷卻劑密度。一般采用冷卻劑密度的平均值用于氚產(chǎn)生量的計(jì)算。假定冷卻劑的平均密度為0.66～0.73 g∕cm3。冷卻劑的密度對(duì)硼-10中子活化產(chǎn)生氚量的影響見(jiàn)表7。

表7 冷卻劑的密度對(duì)氚產(chǎn)生量的影響Table 7 Influence of coolant density on tritium production

由表7 可知，冷卻劑的密度由0.66 g∕cm3增大到0.73 g∕cm3，氚產(chǎn)生量由3.36×1013Bq增大到3.72×1013Bq。冷卻劑的密度對(duì)冷卻劑中硼-10中子活化產(chǎn)生氚量的影響較大。

3.2.3 中子注量率

反應(yīng)堆運(yùn)行期間，中子注量率是不斷變化的。表8給出了某壽期初、壽期中和壽期末的中子注量。設(shè)計(jì)中采用了壽期初、壽期中和壽期末的數(shù)據(jù)的平均值計(jì)算得到氚產(chǎn)生量。假定反應(yīng)堆的運(yùn)行時(shí)間不變，研究了平衡循環(huán)壽期初到壽期末中子注量率對(duì)氚產(chǎn)生量的影響，見(jiàn)表9。

表8 壽期初、壽期中和壽期末的中子注量率Table 8 Neutron flux rate at the beginning,middle and end of life period

表9 中子注量率對(duì)氚產(chǎn)生量的影響Table 9 Influence of neutron flux rate on tritium production

由表9可知，在平衡循環(huán)壽期內(nèi)，各能群的中子注量率隨運(yùn)行時(shí)間的增加而增大。以中子注量平均值計(jì)算得到氚的產(chǎn)生量為設(shè)計(jì)值，設(shè)計(jì)值與計(jì)算值的比值的變化范圍為0.92～1.04。EFPD=0的中子注量率得到氚的產(chǎn)生量與設(shè)計(jì)值的比值為0.92；EFPD=260 的中子注量得到氚的產(chǎn)生量與設(shè)計(jì)值的比值為1.03；EFPD=500 的中子注量率得到氚的產(chǎn)生量與設(shè)計(jì)值的比值為1.04。從壽期初到壽期末，中子注量率增大，氚的產(chǎn)生量增大。

4 結(jié)論

壓水堆一回路冷卻劑中氚的產(chǎn)生量受多種因素影響。本文以某三代核電廠(chǎng)的設(shè)計(jì)參數(shù)為基礎(chǔ)，根據(jù)氚的產(chǎn)生和衰減機(jī)理，建立氚產(chǎn)生量的計(jì)算模型，研究了不同因素對(duì)燃料元件中三元裂變產(chǎn)生氚和控制反應(yīng)性的10B 的中子反應(yīng)產(chǎn)生氚量的影響,主要得出以下結(jié)論。

（1）對(duì)于堆芯中三元裂變產(chǎn)生的氚，基于TRICAL 程序，僅考慮235U 發(fā)生三元裂變生成氚的產(chǎn)額得到氚產(chǎn)生量小于基于ORIGEN-S程序得到堆芯中氚的產(chǎn)生量。產(chǎn)生差異的原因是兩種計(jì)算程序考慮了不同發(fā)生三元裂變的母核核素。239Pu和241Pu對(duì)堆芯中氚產(chǎn)生量的貢獻(xiàn)不可忽略。

（2）對(duì)于冷卻劑中硼-10活化產(chǎn)生的氚，不考慮硼濃度稀釋的計(jì)算結(jié)果與考慮硼濃度稀釋的計(jì)算結(jié)果的比值為2.07。冷卻劑的密度增大，冷卻劑中硼-10中子活化產(chǎn)生的氚量增大。中子注量率增大，冷卻劑中硼-10中子活化產(chǎn)生的氚量增大。